JPH04243525A - 内燃機関の排気浄化装置 - Google Patents

内燃機関の排気浄化装置

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JPH04243525A
JPH04243525A JP3020351A JP2035191A JPH04243525A JP H04243525 A JPH04243525 A JP H04243525A JP 3020351 A JP3020351 A JP 3020351A JP 2035191 A JP2035191 A JP 2035191A JP H04243525 A JPH04243525 A JP H04243525A
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catalyst
intermediate product
nox
internal combustion
combustion engine
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Hideaki Muraki
村木　秀昭
Kiyohiko Oishi
大石　清彦
Kenji Kato
健治 加藤
Shinichi Takeshima
伸一 竹島
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Original Assignee
Toyota Motor Corp
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、熱的耐久性を有しＮＯ
ｘ　を分解して排気ガスを浄化できる、内燃機関の排気
浄化装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】特開平１−１３０７３５号公報、特開平
１−１３５５４１号公報は、酸化雰囲気中、ＨＣ存在下
でＮＯｘ　を還元する、Ｃｕ−ゼオライト系触媒を開示
している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、Ｃｕ−ゼオラ
イト系触媒は、熱劣化が激しく耐久性に乏しいという問
題がある。また、Ｃｕ−ゼオライト系触媒は、ＮＯｘ　
を還元するのに多量の炭化水素（ＨＣ）を必要とし、特
別なＨＣ生成供給装置を必要とするという問題がある。 発明者等の試験研究によれば、耐久性が確認されている
貴金属系（Ｐｔ系）触媒でも、低温域でリーン空燃比雰
囲気中において、ＮＯｘ　を還元することがわかった。 貴金属系触媒の使用は、熱的耐久性上の問題およびＨＣ
供給装置の問題を一挙に解決するが、貴金属系触媒を低
温域で使用すると、排気中のＮＯｘ　の一部からＮ２　
Ｏ、ＮＯ２　等の中間生成物が生成されることがわかっ
た。たとえば、Ｎ２　Ｏは人体には無害であるが、全産
業から余りにも多く排出されれば地球の温暖化に影響を
与えるかもしれないので、中間生成物も可能な限りＮ２
　とＯ２　に分解しておくのが望ましいと考えられる。
【０００４】本発明の目的は、貴金属系触媒を使用して
ＮＯｘ　を還元するに際し、ＮＯｘ　のＮ２　とＯ２　
への還元過程で、一部のＮＯｘ　から生成される中間生
成物を、Ｎ２　とＯ２　へ分解し、最終的に排気中のＮ
Ｏｘ　のほとんど全てをＮ２　とＯ２　とに分解するこ
とにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係る内燃機関の排気浄化装置は、次の手段を
備えている。希薄燃焼可能な内燃機関およびその排気系
、前記内燃機関の排気系に設けられた、排気中のＮＯｘ
　を一部Ｎ２　とＯ２　に分解し一部中間生成物に不均
化する貴金属系触媒、および前記内燃機関の排気系の、
前記貴金属系触媒の下流に設けられた、前記中間生成物
をＮ２　とＯ２　に分解する中間生成物分解手段。
【０００６】
【作用】内燃機関から排出されて排気系を流れる排気は
、貴金属系触媒に至り、そこで一部はＮ２　とＯ２　に
分解され、他の一部はＮ２Ｏ、ＮＯ２　等の中間生成物
に不均化された状態のままで貴金属系触媒を出る。中間
生成物は、貴金属系触媒の下流に在る中間生成物分解手
段に至り、そこでＮ２　とＯ２　に分解され、中間生成
物分解手段を出るときは、ＮＯｘ　も中間生成物もほと
んど存在せず、ほとんど全量がＮ２　とＯ２　に分解さ
れた状態となっている。
【０００７】
【実施例】以下に、３つの、本発明の実施例を説明する
。第１実施例は、中間生成物分解手段が、Ｎ２　ＯをＮ
２　とＯ２　に分解する触媒から成る場合で、システム
が図１に示されている。第２実施例は、中間生成物分解
手段が、Ｎ２　ＯをＮ２　とＯ２　に分解するプラズマ
手段から成る場合で、システムが図２に示されている。 第３実施例は、中間生成物生成手段がＮＯ２　をＮ２　
とＯ２　に分解する触媒から成る場合で、図３から図６
までに示されている。以下に、各実施例を説明する。
【０００８】第１実施例 図１において、２は希薄燃焼可能な内燃機関で、吸気系
４、排気系６が内燃機関２に接続されている。排気系６
には、上流側の高温部にスタート触媒としての三元触媒
８が、下流側の低温部に白金Ｐｔ等をアルミナＡｌ２　
Ｏ３等のモノリス担体に担持せしめた貴金属系触媒１０
が設けられている。貴金属系触媒１０の下流には、Ｆｅ
／ＺＳＭ−５等の鉄系ゼオライト触媒、或いはＬａＭｎ
Ｏ３　を担持したゼオライト触媒が設けられている。こ
の鉄系ゼオライト触媒、或いはＬａＭｎＯ３　ゼオライ
ト触媒が第１実施例における中間生成物分解手段１２を
構成する。
【０００９】吸気系４には、エアクリーナ１４、その下
流のスロットルバルブ１６、その下流のサージタンク１
８が設けられている。また、排気の一部を吸気に再循環
させる経路２０には、ＥＧＲ弁２２が設けられている。 スロットルバルブ１６に設けられたスロットル開度セン
サ２４、サージタンク１８に設けられた吸気圧力センサ
２６、燃焼室に設けられた燃焼圧センサ２８からの出力
信号はエンジンコントロールユニット（ＥＣＵ）３０に
導かれ、運転状態に応じて最適とされたＥＧＲ開度がＥ
ＣＵ３０からＥＧＲ弁２２に送られて、ＥＧＲ弁２２を
制御する。ＥＧＲ量の制御によって燃焼が制御され、そ
の結果、空燃比および排気温度も制御され、これによっ
て、貴金属系触媒１０における雰囲気の酸素濃度、触媒
床温度も、ＮＯｘ　を高ＮＯｘ　浄化率で浄化可能な雰
囲気および温度範囲に制御できる。ＥＣＵ３０、ＥＧＲ
弁２２は、排気雰囲気、貴金属系触媒１０の触媒床温度
を制御する制御手段を構成する。この制御手段によって
、たとえばＥＧＲ量を大にすると、酸素の少ない排気が
吸気に循環されるので排気雰囲気は酸素の薄いリーンに
なり、かつ燃焼が悪くなって排気温度は低下する。
【００１０】第１実施例では、貴金属系触媒１０は、Ｎ
Ｏｘ　還元を促進させるために、比較的低温（たとえば
、約３００°Ｃ）に制御される。貴金属系触媒１０は高
温より低温で優れたＮＯｘ　還元能力を有するが、逆に
、高温より低温の方が中間生成物のＮ２　Ｏを多く生成
する。 しかし、このＮ２　Ｏは、鉄系ゼオライト触媒等の中間
生成物分解触媒１２によって、Ｎ２　とＯ２　に還元さ
れ、最終的にＮＯｘ　も中間生成物のＮ２　Ｏも非常に
少ない排気に浄化される。
【００１１】つぎに、第１実施例の試験例を示す。 （イ）　　試験例１ 自動車排気浄化触媒の後段に、Ｆｅをイオン交換担持し
たＺＳＭ−５（ゼオライト）触媒を設置し、Ｎ２　Ｏの
減少率を測定した。 試験条件： エンジン：２リッター、１２００ｒｐｍ、４０Ｎｍ、Ａ
／Ｆ（空燃比）＝２０排気浄化触媒：Ｐｔ／Ｒｈ／Ｃｅ
／アルミナ、１．７リッター、モノリス、温度３００°
Ｃ 中間生成物分解触媒１２：Ｆｅ／ＺＳＭ−５、１．３リ
ッター、モノリス、温度３００°Ｃ 試験結果：中間生成物分解触媒１２の前後のＮ２　Ｏの
濃度を測定した。 上記分解触媒入り口側のＮ２　Ｏ濃度６４ｐｐｍ上記分
解触媒出口側のＮ２　Ｏ濃度：１ｐｐｍ（反応率９８％
）
【００１２】（ロ）　　試験例２ 中間生成物分解触媒１２として、ゼオライト、モノリス
担体に、ＬａＭｎＯ３　を担持した触媒を使用し、試験
例１と同様の条件で試験を行った。 試験結果：中間生成物分解触媒１２の前後のＮ２　Ｏの
濃度を測定した。 上記分解触媒入り口側のＮ２　Ｏ濃度：６４ｐｐｍ上記
分解触媒出口側のＮ２　Ｏ濃度：５ｐｐｍ（反応率９２
％） 試験例２も、試験例１と同様、高効率でＮ２　Ｏを浄化
することがわかる。
【００１３】第２実施例 図２は第２実施例をシステムブロック図で示しており、
第１実施例の部材対応する部材には第１実施例と同じ符
号を付してある。図２において、２は希薄燃焼可能な内
燃機関、６は排気系、１０は排気系６の下流側の低温部
（排気温が約３００°Ｃになる位置）に配置された貴金
属系触媒、３０はＥＣＵを示す。貴金属系触媒１０は、
Ｐｔ等の貴金属をアルミナモノリス担体等に担持せしめ
た触媒（三元触媒）またはＰｔ等の貴金属をゼオライト
モノリス担体に担持せしめたＰｔ系ゼオライト触媒等か
ら成る。
【００１４】貴金属系触媒１０の下流の排気系部位には
、貴金属系触媒１０で生成された中間生成物のＮ２　Ｏ
をＮ２　とＯ２　に分解するプラズマ装置から成る中間
生成物分解手段３２が設けられている。このプラズマ装
置３２は、排気中で放電する一対のプラズマ電極を有す
るプラズマ投与部３４に断続的にプラズマ電圧を与える
プラズマジェネレータ３６と、プラズマジェネレータ３
６に接続されバッテリ４２からの電流をプラズマジェネ
レータ３６に適した電圧にして与えるＲＦジェネレータ
３８と、バッテリ４２とＲＦジェネレータ３８とを接続
する回路上に設けられたスイッチ４０とから成る。スイ
ッチ４０はＥＣＵ３０からの指令によって作動し、ＥＣ
Ｕ３０には貴金属系触媒１０への入り排気温を検出する
温度センサ４４の出力が入力される。ＥＣＵ３０は、排
気温が３００°Ｃより高い所定温度以上のときは、貴金
属系触媒１０にてＮ２　Ｏがほとんど生成されないので
プラズマを発生する必要がないため、スイッチ４０をＯ
ＦＦとし、排気温が３００°Ｃ近傍のときにスイッチ４
０をＯＮとするように、スイッチ４０の作動を制御する
。
【００１５】第２実施例では、貴金属系触媒１０は低温
域でＮＯｘ　を還元し、このときＮ２　Ｏが生成される
。この低温域のとき、プラズマ装置から成る中間生成物
分解手段３２は排気中でプラズマを放電し、Ｎ２　Ｏを
Ｎ２　とＯ２　に分解する。貴金属系触媒１０が高温域
にあるときは、Ｎ２　Ｏはほとんど生成されないので、
プラズマ放電は停止される。したがって、第２実施例に
おいても、第１実施例と同様、ＮＯｘ　も中間生成物も
最終的にほとんど全てＮ２　とＯ２　に分解され、排気
は浄化される。
【００１６】第３実施例 図３は、内燃機関の排気系に、貴金属系触媒１０、およ
び貴金属系触媒１０にてＮＯｘ　から生成された中間生
成物のうちＮＯ２　成分をＮ２とＯ２　に分解する触媒
から成る中間生成物分解手段４６を、交互に、少なくと
も１段、配設したものを示している。貴金属系触媒１０
は、白金Ｐｔ等の貴金属を、アルミナ、チタニア、ジル
コニア等の酸化物担体に担持したものから成る。また、
中間生成物分解手段４６は、ゼオライトに遷移金属（Ｃ
ｕ、Ｆｅ等）をイオン交換して担持したものから成る。 図３の触媒１０と触媒４６との少なくとも１段から成る
アッセンブリは、排気系の比較的上流に配置され、温度
上昇時にはＥＧＲにより排気中の酸素濃度を低下させる
ようにする。
【００１７】第３実施例の作用原理は次の通りである。 反応１：　　３ＮＯ→Ｎ２　Ｏ＋ＮＯ２　　　　　：不
均化反応２：　　Ｎ２　Ｏ→Ｎ２　＋１／２Ｏ２　　　
：Ｎ２　Ｏ分解反応３：　　ＮＯ２　→ＮＯ＋１／２Ｏ
２　　　：ＮＯ２　分解計：　　　　　　２ＮＯ→Ｎ２
　＋Ｏ２　３００°Ｃ以上のリーンバーン排気中には、
ＮＯｘ　はほぼＮＯの形で存在する。そして、このＮＯ
は、上流側の貴金属系触媒１０上で、上記反応１の不均
化反応により、Ｎ２　ＯとＮＯ２　になる。生成したＮ
２Ｏは貴金属系触媒１０で、上記反応２のように分解さ
れる。また、同時に生成したＮＯ２　は中間生成物分解
触媒４６により、上記反応３のように分解される。これ
を合計すると、結局ＮＯはＮ２　とＯ２　とに分解され
る。したがって、貴金属系触媒１０とＮＯ２　分解用の
中間生成物分解触媒４６を組合わせることにより、ＮＯ
ｘ　はＮ２　とＯ２　に効果的に分解される。図３のよ
うに複数段組み合わせると、上記反応が繰返し行われ、
より効果的に浄化される。
【００１８】上記において、触媒を排気系上流側に配置
し、温度上昇時にＥＧＲを導入する理由は次の通りであ
る。高温で特に酸素濃度の高い場合（空燃比Ａ／Ｆが大
きい領域）では、反応１と併行してＮＯの酸化も進行し
ている。ＮＯの酸化が起これば、反応式は下記のように
なり、ＮＯの分解は進行しない。 反応１´：　　ＮＯ＋１／２Ｏ２　→ＮＯ２　反応３：
　　　　ＮＯ２　→ＮＯ＋１／２Ｏ２　合計：　　　　
　　ＮＯ→ＮＯ 高温で使用すると、上記反応１´（ＮＯの酸化反応）が
進み、ＮＯｘ　の浄化が進まない。
【００１９】図４に２００°Ｃと４００°Ｃにおける空
燃比Ａ／Ｆ特性を示す。２００°Ｃではリーン側程ＮＯ
ｘ　浄化率が高いのに対し、４００°Ｃではリーン側程
ＮＯｘ　浄化率が低下している。図５にリーンバーンエ
ンジンのＮＯｘ　排出特性を示す。通常ＥＧＲを入れな
いときは、空燃比Ａ／Ｆが１７付近のＮＯｘ　排出が最
も大きく、図４の４００°ＣにおけるＮＯｘ　浄化率は
Ａ／Ｆが１７付近では高いが、ＮＯｘ　排出でいえば非
常に多いから、このような空燃比域では運転できない。 したがって、触媒は十分に下流側に配置しなければなら
ない。
【００２０】しかし、下流側に配置した場合、低速（触
媒温度１８０°Ｃ以下）のＮＯｘ　浄化率が低いため、
排気規制モードにおける浄化率が満足されない。これを
両立させるため、触媒は比較的上流側に配置し、かつ温
度上昇時にはＥＧＲを導入して排気中の酸素濃度を低下
させることにした。ＥＧＲを行った場合、ＮＯｘ　の排
出特性は、図５の実線とは異なり、図５の破線のように
なる。空燃比Ａ／Ｆを低下させてもＮＯｘ　排出は多く
ならない。図６に、ＥＧＲを入れＮＯｘ　の排出量が最
小になるようにした場合のＮＯｘ　排出量の差を濃度で
示す。
【００２１】第３実施例においては、ＨＣなしでＮＯｘ
　浄化が進行するため、排気系の上流側にＨＣ酸化触媒
を設置できた。そのため、厳しいＨＣ規制も比較的容易
に満足できる。
【００２２】
【発明の効果】本発明では、希薄燃焼可能な内燃機関の
排気系に、貴金属系触媒と、その下流に中間生成物分解
手段とを設けたので、次の効果を得る。 （イ）　　銅／ゼオライト触媒に比べ、貴金属系触媒の
熱的耐久性が優れているので、排気浄化装置の耐久性が
向上する。 （ロ）　　貴金属系触媒も中間生成物分解手段も、ＮＯ
ｘ　および中間生成物の分解に多量のＨＣを必要としな
いので、特別なＨＣ源やＨＣ注入装置を必要とせず、コ
スト的に有利になる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施例に係る内燃機関の排気浄化
装置の系統図である。
【図２】本発明の第２実施例に係る内燃機関の排気浄化
装置の系統図である。
【図３】本発明の第３実施例に係る内燃機関の排気浄化
装置の触媒部分の概略断面図である。
【図４】貴金属系触媒のＮＯｘ　浄化率（％）対空燃比
Ａ／Ｆ特性図である。
【図５】リーンバーンエンジンのＮＯｘ　排出濃度（ｐ
ｐｍ）対空燃比Ａ／Ｆ特性図である。
【図６】リーンバーンエンジンのＮＯｘ　排出温度（ｐ
ｐｍ）対排気温度（°Ｃ）特性図である。
【符号の説明】
２　　内燃機関 ６　　排気系 １０　　貴金属系触媒 １２　　中間生成物分解手段（たとえば鉄系ゼオライト
触媒） ３２　　中間生成物分解手段（プラズマ装置）４６　　
中間生成物分解手段（たとえば遷移金属を担持したゼオ
ライト触媒）

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】　　希薄燃焼可能な内燃機関およびその排
    気系と、前記内燃機関の排気系に設けられた、排気中の
    ＮＯｘ　を一部Ｎ２　とＯ２　に分解し一部中間生成物
    に不均化する貴金属系触媒と、前記内燃機関の排気系の
    、前記貴金属系触媒の下流に設けられた、前記中間生成
    物をＮ２　とＯ２　に分解する中間生成物分解手段と、
    から成る内燃機関の排気浄化装置。
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