JP2013511136A - 燃料電池装置 - Google Patents
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Abstract
燃料電池装置10において、ガス注入路14,20はガス排出路15,20から分離されており、電極24,26の気孔を通過する反応物の流れがよくなる。第1及び第2多孔質電極24,26は、燃料電池装置10のための固体セラミック支持構造体29と一体型の電解質層28によって分離されている。第1及び第2注入路14,20は、各電極24,26の内部、電解質層28の内部、及び/又は各電極24,26と電解質層28との間のインターフェースを形成する表面に形成されている。第1及び第2排出路15,21は、注入路14,20から分離されており、各電極24,26の内部、及び/又は、電解質層28とのインターフェース表面に対向する表面において形成されている。ガスは、注入路14,20を流れ、多孔質電極24,26の気孔を通過し、さらに、各排出路15,21を通過する。
Description
[関連出願の相互参照]
C.F.R.§1.78(a)(4)によれば、本出願は2009年11月6日に出願され、『Fuel Cel Device and System』という名称の仮出願(Provisional Application)、No.61/261,573(代理人整理番号(Attorny Docket No.)はDEVOFC−15P)に同時係属(co−pending)の利益とそれに対する優先を得ており、参照により表現上本明細書に含まれている。
C.F.R.§1.78(a)(4)によれば、本出願は2009年11月6日に出願され、『Fuel Cel Device and System』という名称の仮出願(Provisional Application)、No.61/261,573(代理人整理番号(Attorny Docket No.)はDEVOFC−15P)に同時係属(co−pending)の利益とそれに対する優先を得ており、参照により表現上本明細書に含まれている。
本出願はまた、タイトルが『Fuel Cell Device and System』であり各出願日が2009年10月28日、2009年3月6日、2008年11月7日、2008年5月8日である米国特許出願12/607,384、12/399,732、12/267,439、12/117,622(各代理人整理番号(Attorney Docket No.)はDEVOFC−13US、DEVOFC−09US、DEVOFC−06US、DEVOFC−05US1)に同時係属しており、これらの開示内容は参照により本明細書にすべて含まれている。本出願はさらに、タイトルが『Solid Oxide Fuel Cell Device and System』であり出願日がともに2007年5月10日である米国特許出願11/747,066、11/747,073(各代理人整理番号(Attorney Docket No.)はDEVOFC−03US1、DEVOFC−03US2)にも同時係属しており、これらの開示内容は参照により本明細書にすべて含まれている。本出願はさらに、タイトルが『Solid Oxide Fuel Cell Device and System』であり出願日がともに2006年11月8日である米国特許出願11/557,894、11/557,901、11/557,935(各代理人整理番号(Attorney Docket No.)DEVOFC−04US1、DEVOFC−04US2、DEVOFC−04US3)と、『Solid Oxide Fuel Cell Device and System, and Method of Using and Method of Making』であり出願日が2006年11月8日 である米国特許出願11/557,934(代理人整理番号(Attorney Docket No.)はDEVOFC−04US4)にも同時係属しており、参照により本明細書にすべて含まれている。
本発明は、燃料電池装置とシステム、及び燃料電池装置を製造する方法に関するものであり、より詳しくは固体酸化物型燃料電池装置に関する。
固体酸化物型燃料電池(SOFC)の製造においては、セラミックチューブが用いられてきた。セラミックチューブの種類に関しては様々なものがあり、燃料と空気を変質させることにより燃焼させずに電気を発生させるが、そのメカニズムも種類に応じて異なっている。固体酸化物型燃料電池の場合、燃料と空気の間のバリア層(barrier layer)すなわち電解質(electrolyte)はセラミック層(ceramic layer)であり、酸素原子がこのバリア層内部を通過して化学反応が行われる。セラミックは室温において酸素原子の不良導体(poor conductor)であるために、燃料電池は700℃から1000℃の間で動作がおこなわれ、かつ、セラミック層は可能な限り薄く製造される。
初期のチューブ状の固体酸化物型燃料電池は、ウェスティングハウス社(Westinghouse Corporation)によって製造され、長くかなり大きい直径のジルコニアセラミック製押出チューブが用いられていた。チューブの長さは典型的なもので数フィートに及び、チューブの直径は1/4インチから1/2インチの間であった。典型的な燃料電池は、一式でおよそ10本のチューブを有する構造をしていた。その後、研究者や企業技術者のグループによって、8mol%のY2O3を含有するジルコニアセラミックが用いられるようになった。この物質は、数ある企業の中でも日本の東ソー株式会社によりTZ−8Yという登録商標で製造されている。
固体酸化物型燃料電池を製造する他の方法ではジルコニアの平板が使用され、他のアノード(anode)及びカソード(cathode)とともに積載されており、これにより燃料電池システムが構成されている。ウェスティングハウス(Westinghouse)により企画された高くて薄型の装置に比べると、この平板構造体は一辺を6から8インチの立方体形状にすることができ、クランプ機構を備え付けることで積載を維持することも可能である。
壁の極めて薄い小直径チューブを大量に用いた新たな方法がさらに考案されている。薄壁のセラミックを用いることは、酸素イオンの移動速度が距離と温度によって制限されるために、固体酸化物型燃料電池において重要である。ジルコニア層を薄くして装置を製造すれば、低い温度で作動しても同じ効率を維持することができる。文献によると、セラミックチューブの壁厚みは150μm以下にする必要がある。
固体酸化物型燃料電池チューブは、ガスコンテナーとして用いるときにのみ有用である。正常どおり動くためには、このチューブがより大型の空気コンテナーの内部で用いる必要がある。この空気コンテナーは非常に大きい。チューブを用いる主要課題は、熱と空気の両方をチューブの外側に送らなければならないことである。すなわち空気を送ることによって化学反応に必要な酸素が供給され、熱を与えることによって反応が加速される。通常、熱は燃料を燃焼することで与えられるため、一般的に行われるように20%の酸素を含有する空気を送るのではなく、空気の送出し量を実際に少なくする(部分的に燃焼させて熱を与える)と、電池の駆動力が低く抑えられる。
固体酸化物型燃料電池のチューブは、拡張性も制限される。出力電圧を大きくするには、用いるチューブの本数を多くしなければならない。各チューブは、出力電圧の増加(increase)を大きくするために単一の電解質層で形成されている。固体電解質チューブ技術は、電解質を最大限薄くするという観点によってさらに制限される。電解質が薄いほど、効果が大きくなる。電解質の厚さが2μm又は1μmのあたりが高い電力を得るのに好ましいが、固体電解質チューブでこの厚さを実現することは非常に難しい。1つの燃料電池領域で発生し得る電圧は約0.5から1ボルト(これは1つのバッテリからは1.2ボルトの電圧が発生するのと同様に化学反応の起動力(driving force)により固有のものである)であるが、それゆえに、電流や出力は様々な要因に左右される。電流を高くするためには、よりたくさんの酸素イオンが所定の時間内に電解質を通過しなければならない。そのためには、温度を高くして、電解質を薄くし、領域を広くする必要がある。
燃料利用率(fuel utilization)は、燃料電池の全体的な効率を左右する要素である。燃料利用率は、電気に変換される燃料のパーセンテージを表す言葉である。例えば、燃料電池が燃料の50%しか電気に変換できない場合、残りの50%の燃料は使われない。燃料を一切無駄にしないようにするという観点からすれば、燃料電池の燃料利用率が100%であることが理想である。しかし、実際には効率性を低下させる他の様々な要因ならびにシステムロスがあるため、たとえ燃料利用率が100%であっても全体効率は100%未満になる。
アノードにおける燃料利用率の課題は、燃料の分子をアノードの気孔の中に移動させることである。もう1つの課題は、水や二酸化炭素分子といった廃棄物をアノードの気孔の外に移動させることである。気孔が小さすぎると、気孔内部への燃料の流れや気孔の外への廃棄物の流れが低下してしまい、高い燃料利用率を実現することは難しくなる。
類似する条件がカソードに存在する。空気は酸素を20%しか含んでおらず、残りの80%が窒素であるため、酸素を気孔の中に、窒素を気孔の外に移動させることが課題となっている。装置に注入した燃料及び空気の利用率をまとめて「ガス利用率」と呼ぶことにする。
ガス利用率におけるひとつの問題は、流路を通じて送り込まれた空気と燃料が多孔質のアノード及びカソードを通過する際に、分子が決して気孔の中に入らないことである。「最小抵抗経路」(path of least resistance)は、分子が燃料電池の最も重要な部分を迂回させる。
さらに、気体分子がアノード及びカソードの中や外に移動できない場合には、燃料電池は最大電力を達成することはできない。アノード又はカソードにおける燃料又は酸素の不足は、基本的に燃料電池における化学エネルギーの不足を意味する。アノード及び/又はカソードで化学物質が不足すれば、単位領域(cm2)当りの出力が減少し、これに伴ってシステム全体の出力が低下する。
図1に示すように、従来のチューブ式燃料電池装置においては、アノードがチューブの内側で整列し、カソードはアノードとの間の電解質とともに外部表面を形成するように構成されており、これにより燃料の利用効率を高めようとした。燃料の通路であるチューブの内径は、アノードの厚さに比べて非常に大きい。アノードの厚さは50〜500nmであってもよく、一方チューブの直径は4〜20mmであってもよい。これにより、燃料分子がアノードの気孔に入ることなく広い燃料路を通過する高い可能性がある。別のチューブの構造としては、アノードがチューブの外側に形成されたものがある。この場合、チューブの容積よりもはるかに大きい炉容積(furnace volume)の範囲内で燃料が含まれるために悪化し得るという問題がる。
図2に示すFuel Cell Sticks(登録商標)のように、多層構造の固体酸化物型燃料電池の内部では、ガスの流路を小さくすることができるため、燃料利用率を高くすることができる。例えば、アノードと燃料流路はどちらも50nmの厚さで作ることができ、厚さの比がほぼ1:1(又は、1:2又は2:1のように少し高いか低い)のように両者とも似たような厚さを有する場合、気孔の内部及び外部への分子の流れの最適な機会を与えることができる。
しかしながら、単位面積(cm2)当りの電力を高くするように、電解質をより薄く作ることで(又は、この構成における他の要素を最大限活用して単位面積当たりの出力を高くすることで)、気孔の中で廃棄物である水や二酸化炭素の生成量が増加する。ゆえに、単位面積当たりの出力及び電圧が増加すれば、多孔構造内においてガスの交換をさらに迅速に行う必要がある。
従って、気孔の中にガスをより効率よく導き、廃棄物を気孔の外に流し出す必要がある。高い利用率及び/又は気孔を介したよりよい流れは、さらに優れたシステムの性能を提供する。
本発明は、ガス注入路がガス排出路から分離された燃料電池装置を提供するものである。そのために、燃料電池装置は、少なくとも1つのアクティブセルを内部に有する固体セラミック支持構造体を備えており、各アクティブセルは前記固体セラミック支持構造体と一体型の電解質層によって分離された第1多孔質電極と第2多孔質電極とを備えており、第1及び第2多孔質電極は電解質層とインターフェースを形成する表面をそれぞれ有している。1つ以上の第1及び第2ガス注入路が、前記各第1及び第2多孔質電極内、前記電解質層内、及び/又は、前記第1及び第2多孔質電極と前記電解質層との間でインターフェースを形成する前記表面に拡張される。さらに、1つ以上の第1及び第2排出路が前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路からそれぞれ離して設置され、前記第1及び第2多孔質電極内及び/又は前記電解質層とのインターフェースを形成する前記表面と対向する前記第1及び第2多孔質電極の表面に拡張される。この構造において、ガスが前記固体セラミック支持構造体内の入り口から前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路を経て前記第1及び第2多孔質電極の気孔まで流れ、さらに前記第1及び第2多孔質電極の前記気孔を経て前記第1及び第2排出路に流れ、さらに前記1つ以上の第1及び第2排出路を経て前記固体セラミック支持構造内の出口から流出する。
電極の気孔を介してより高い燃料利用率及び/又はより良い流れが、さらに優れたシステム性能を提供する。
本明細書の一部に含まれかつその一部を構成する添付図面は、上記の発明の一般的な記述及び下記の詳細な記述と共に本発明の実施形態を示し、本発明の説明に寄与するものである。
従来技術のチューブ式固体酸化物燃料電池装置を示す概略図である。
従来技術の固体酸化物Fuel Cell Stick(登録商標)装置を示す概略側部横断面図である。
分離されたガス注入路とガス排出路とを有する本発明の実施形態を示す概略側部横断面図である。
図3Aの3B−3B線に沿った部分概略端部横断面図である。
本発明の実施形態により、アノードの表面に位置してそれぞれ分離した注入路と排出路を示す部分概略斜視図である。
本発明の実施形態により、アノードの表面に位置してそれぞれ分離した注入路と排出路を示す部分概略斜視図である。
本発明の実施形態により、電極内部に位置してそれぞれ分離した注入路と排出路を示す概略(端部又は側部)横断面図である。
本発明の実施形態により、アノード内部に位置してそれぞれ分離した注入路と排出路を示す概略斜視図である。
本発明の実施形態により、アノード内部に位置してそれぞれ分離した注入路と排出路を示す概略側部横断面図である。
図6A〜図6Bの実施形態による、アノードを通るガスの流れを示す概略端部横断面図である。
本発明の他の実施形態により、アノード内部に位置してそれぞれ分離した上方及び下方の注入路と中央排出路を示す概略斜視図である。
本発明の他の実施形態により、アノード内部に位置してそれぞれ分離した上方及び下方の注入路と中央排出路を示す概略側部横断面図である。
図7A〜図7Bの実施形態による、アノードを通るガスの流れを示す概略端部横断面図である。
本発明の他の実施形態により、アノードの表面に位置して分離した上方及び下方の注入路とアノード内に位置し前記上方及び下方の注入路と中央排出路とを示す概略(端部又は側部)横断面図である。
本発明の他の実施形態により、アノードの表面に位置して分離した上方及び下方の注入路とアノード内に位置し前記上方及び下方の注入路と中央排出路とを示す概略斜視図である。
本発明の実施形態により、アノード内部の流路を形成するために繊維を用いることを示す概略(端部又は側部)横断面図。
本発明の実施形態により、アノード内部の流路を形成するために繊維を用いることを示す斜視図。
本発明の実施形態により、アノードの表面に流路を形成するために繊維を用いることを示す概略横断面図。
本発明の実施形態により、分離した注入路及び排出路に用いるためのそれぞれ独立した空溝(spaced channel)と広域溝(large area channel)の組合せを示す部分側部横断面図である。
本発明の実施形態により、分離した注入路及び排出路に用いるためのそれぞれ独立した空溝と広域溝の組合せを示す部分端部横断面図である。
本発明の他の実施形態による、分離した注入路及び排出路に用いるためのそれぞれ独立した空溝と広域溝の組合せを示す部分側部横断面図である。
本発明の他の実施形態による、分離した注入路及び排出路に用いるためのそれぞれ独立した空溝と広域溝の組合せを示す部分端部横断面図である。
繊維を用いてアノードの中に導管系(conductor−lined)ガス路を形成する方法の概略横断面図である。
繊維状にコンダクタを配置するための他の実施形態を示している。
繊維状にコンダクタを配置するための他の実施形態を示している。
分離したガス注入路と排出路を同一線上に備える本発明の実施形態を示す斜視図である。
平面に沿って分離したガス注入路と排出路を備える本発明の実施形態を示す上断面図である。
平面に沿って分離したガス注入路と排出路を備える本発明の実施形態を示す横断面図である。
いくつかの実施形態による、注入路と排出路のさまざまな形とパターンを示す概略横断面図である。
いくつかの実施形態による、注入路と排出路のさまざまな形とパターンを示す概略上断面図である。
いくつかの実施形態による、注入路と排出路のさまざまな形とパターンを示す概略上断面図である。
本発明の実施形態により、アノード層に接続するガス溝とビアが内部に形成された電解質層の概略斜視図である。
ビアパターンを有するセラミックシートの概略斜視図である。
本発明の実施形態により、犠牲式ギャップ形成材料のパターンを有するセラミックシートの概略斜視図である。
本発明の実施形態により、装置を形成するために、物理構造と犠牲式ギャップ形成材料と充填されたビアを有するセラミック層、アノード層、カソード層を積載した状態を示す概略横断面図である。
本発明の実施形態により、アノード及びカソード内のビアと排出路を通じてアノード及びカソードに送気するための注入溝が電解質内に埋め込まれている、図21の積載によって得られる装置を示す概略横断面図である。
本発明の一実施形態は、廃棄物を排出しながら新鮮な反応物質を用いるために、多孔質のアノード又はカソードに反応性ガスを供給する燃料電池構造を対象とするものである。そのために、燃料電池の構造(design)において、気孔までのガス注入路と気孔からの廃棄物排出路(waste output path)とが区別される。理論的なことは別とし、燃料側に水(H2O)や二酸化炭素(CO2)といった廃棄物が存在すれば、電池のポテンシャル(電解質全域の電圧)が減少すると考えられているため、優れた二酸化炭素と水の除去により、高い電圧とそれに対応する高出力を得ることができる。
参考文献は、同一の発明者による次の公開によって構成されてもよく、これらの文献においては、多層型のFuel Cell Stick(登録商標)装置10(など)の様々な実施形態が記述されており、その内容は以下の文献を参照することで本書に含まれる。その文献とは、米国特許公開公報No.2007/0104991,2007/0105003,2007/0111065,2007/0105012,2008/0171237,2007/0264542,及び2009/0123810であり、さらに、国際特許出願公開公報WO2007/056518,WO2007/134209,及びWO2008/141171である。本記述において開示される本発明の構造及び/又は発想は、上記参考文献として列記した特許出願において開示される1つ以上の実施形態に適用される。
米国特許公開公報2009/0123810(例えば、図115A〜図118)において、多孔質アノード/カソードを通じてガス路を形成するためにカーボンファイバーを使用することが記載されている(例えば、本発明で図2として記述された図1のガス路14,20)。しかしながら、注入路と排出路は分離されておらず(例えば、一方の端部に入口と他方の端部に出口とをもつ単一路を各ガスが流れるようになっている)、この構成により、ガスが流路と通過して装置を出て行くまでに、水や二酸化炭素がガス内に安定して取り込まれる。
本発明のさまざまな実施形態によれば、燃料利用率の改善は多孔質アノード(porous anode)と電解質との間のインターフェース及びその近傍に位置する燃料路に燃料を供給することで可能になり、これにより燃料が排出路に到達するまでの間、気孔を通して拡散するようになる。同様に、多孔質カソードと電解質との間のインターフェース及びその近傍に位置する酸化物路には、酸化性ガス(例えば空気)が供給可能であり、これによって空気が排出路に到達するまでの間、気孔を通して拡散することができる。この発想により、この後詳しく説明すると共に図3A及び3Bに示すが、非常に高い利用率を可能にする。なお、異なる図面であっても、同一の部分、部品、部材には同一の符号を用いた。
本発明の一実施形態において、図3Aは、流出路、すなわち排出流路から分離された流入路を有する固体酸化物タイプの基本的なFuel Cell Stick(登録商標)の装置10の概略横断面図である。装置10は、単一のアノード層24(すなわちアノード)と単一のカソード層26(すなわちカソード)、さらにこれらの間に電解質層(又は電解質)28を備えており、一体構造となっている。Fuel Cell Stick(登録商標)装置10は、燃料注入路14と結合した燃料注入口12、燃料排出路15と結合した燃料排出口16とを備えている。燃料注入路14は電解質28とのインターフェースによってアノード24の表面に沿って拡張されており、燃料排出路15はアノード24のもう一方の反対側表面に沿って拡張されている。装置10は、さらに空気注入路20と結合した空気注入口18と、空気排出路21と結合した空気排出口22とを備えている。空気注入路20は、電解質28とのインターフェースによってカソード26の表面に沿って拡張されており、空気排出路21はカソード26のもう一方の反対側表面に沿って拡張されている。燃料注入路14と空気注入路20とはそれぞれ対向かつ平行しており、燃料供給器34から燃料注入路14に送られる燃料の流れは、空気供給器36から空気注入路20に送られる空気の流れと逆向きになっている。しかしながら、燃料と空気の注入は、装置10の同一端部内において行われてもよく、例えば米国特許公報2009/0123810の図6A〜図6Bにおいて開示されているように、結果として同じ方向に複数のガスが流れるものであってもよい。
Fuel Cell Stick(登録商標)装置10はさらに、セラミック29を備えており、このセラミック29は電解質層28と同一物質であってもよく、または異なるものである場合は、親和性(compatible)セラミックであってもよい。セラミック29は、装置10の内部支持構造体(interior support structure)を与えるものであり、電解質28と一体である。電解質層28は、点線で示すように、アノード24とカソード26とが対向する領域の間に位置するセラミックの一部分であると考えられる。電解質層28の内部では、酸素イオンが空気注入路20から燃料注入路14に向けて移動する。
図3Aに示すように、空気供給器36から送出された酸素分子(O2)は、空気注入路20を通過し、カソード26によってイオン化されて2つの酸素イオン(2O−)になる。そして酸素イオンは電解質層28を通過する際に拡散し、アノード24と接する燃料注入路14に入る。アノード24では、酸素イオンが燃料供給器34から送られた例えば炭化水素といった燃料と反応し、まず一酸化炭素(CO)と水素(H2O)が生成され、その後で水と二酸化炭素(CO2)が生成される。水と二酸化炭素は、アノード24の気孔を通過する際に拡散して燃料排出路15に入り、燃料排出口16を介して装置10の外部に排出される。空気注入路20から窒素と同様に過剰の酸素が送られ、カソード26の気孔を通過して空気排出路21に入り、空気排出口22から装置10の外部に排出される。図3Aは燃料として炭化水素を用いた化学反応を示すものであるが、本発明はこれに限定されることはない。固体酸化型燃料電池やこれに類似するその他の燃料電池装置において、通常用いられる燃料は、いかなるものでも本発明に用いることができる。燃料供給器34は、例えばいかなる炭化水素供給器や水素供給器であってもよい。炭化水素燃料としては、例えばメタン(CH4)、プロパン(C3H8)(C4H10)、ブタンがある。
反応を生じさせるために、装置10に対して熱を与える必要がある。本発明の実施形態によれば、装置10の長さは、装置10の中央にあるホットゾーン32(あるいは加熱ゾーン)と装置10の両端部11a,11bにあるコールドゾーン30とに分けられている。ホットゾーン32とコールドゾーン30との間には、搬送ゾーン31が設けられている。ホットゾーン32は、熱源に面しており、通常400℃を超える温度で駆動される。実施形態では、ホットゾーン32が600℃を超える温度、例えば700℃を超える温度で駆動される。コールドゾーン30は、熱源に面しておらず、断熱材などによって熱源から優先的に遮蔽されており、装置10の長さとセラミック材料の温度特性の良さ(advantage)により、熱がホットゾーン32の外部に放出されて、コールドゾーン32では温度が300℃未満になる。ホットゾーン32からセラミック29を下ってコールドゾーン30の両端部11a,11bに至るまでの間の熱伝達は遅いが、ホットゾーン32の外部のセラミックから空気中への熱伝達は比較的速い。これにより、ホットゾーン32に与えられた熱の大部分は、コールドゾーン30の両端部11a,11bに到達する前に、空気中(主に搬送ゾーン31)に逃げてしまう。本発明の実施形態によれば、コールドゾーン30の温度は150℃未満である。本発明のさらに他の実施形態によれば、コールドゾーン30の温度は室温である。搬送ゾーン31はホットゾーン32の駆動温度とコールドゾーン30の温度との間の温度になっており、搬送ゾーン31の内部では相当な量の熱が発散される。
主要な熱膨張率(CTE)は、装置10の長さに従うため、基本的に一次元である。従って、中央部分を速く加熱することは亀裂しない範囲で認められている。例示的な実施形態において、装置10の長さは装置の幅及び厚さよりも少なくとも5倍の大きさである。他の実施形態では、装置10の長さは装置の幅及び厚みよりも少なくとも10倍の大きさである。さらに他の実施形態では、装置10の長さは装置の幅及び厚みよりも少なくとも15倍の大きさである。また、例示的な実施形態においては、幅が厚みよりも大きく、これによって広い構造を有することができる。例えば、幅が厚さよりも少なくとも二倍の大きさであってもよい。さらに他の実施形態によれば、装置10は厚みが0.2インチであり、幅が0.5インチであってもよい。なお、この図面は大きさを表すものではなく、相対的なサイズ(dimension)に関する一般的な観念を単に表すものである。
本発明によれば、アノード24及びカソード26への電気的接続は装置10のコールドゾーン30の中で行われる。実施形態において、アノード24とカソード26は、コールドゾーン30において装置10の外面に面しており、電気接続がなされている。負の電圧ノード38がワイヤ42を介し、例えば露出したアノード部分25に接続しており、正の電圧ノード40はワイヤ42を介し、例えば露出したカソード部分27に接続している。装置10は、装置の両端部11a,11bにコールドゾーン30を有しているために低温剛体の電気的接続が行われており、この点において、本発明は電気的接続を行うために高温ろう付法(high temperature brazing method)を必要とする従来技術に勝る利点を有する。
図3Aには、両端部にコールドゾーン30を有する装置10が示されているが、装置10が端部11aにのみコールドゾーン30を1つだけ有し、その反対側の端部11bにホットゾーン32を有し、また、ホットゾーン32とコールドゾーン30との間に搬送ゾーン31を設けてもよい。例えば、注入口12,18が装置10の同一端部に設けられて、その結果、例えば米国公開公報2009/0123810の図6A〜図6Bに開示されるように、ガスが同一方向に流れてもよい。
図3Aにおける明らかな問題点は、アノード24とカソード26とが長さ方向の大部分において電解質28と接していないことである。図3Bは、図3Aのライン3B−3Bに沿って切断して90°回転させた端部部分の概略横断面図であり、電極−電解質インターフェースの一部分だけが実際に犠牲になることを示したものである。燃料注入路14、空気注入路20、排出路15,21は、上記に引用された公開公報にすでに記述された方法のいずれか、例えば続けて引出されるワイヤや、燃焼してなくなる有機物、炭素繊維などを用いて形成される。
一実施形態に係る最適な設計は、図4Aの概略斜視図に示すように、アノード24、装置10の燃料注入路14及び燃料排出路15だけを示しているが、短く幅の広いアノード24(あるいはカソード26)の一方の側に到達する複数の燃料路14(及び/又は空気注入路20)と、反対側から出ている複数の燃料排出路15とを備えていてもよい。この構造により、流れの抵抗を最小に抑えることが期待できる。さらに、最適ではないものの、図4Bの概略斜視図に示すように、アノード24(又はカソード26)を反対の方向に向けることもできる。
上述したように、電解質28の表面に注入路14,20を組み込むことによって、有効領域の一部が犠牲となる。これは、電解質28の近傍でガス注入路14及び/又は20を組み込むことによって改善されるが、図5の概略横断面図に示すように、アノード24及び/又はカソード26の内部にある。このように、未だ電解質28とアノード24及び/又はカソード26との最大接触がなされる。また、図示するように、排出路15,21もまたアノード24/カソード26の内部に組み込まれてもよい。
図3A〜図5に示す本発明の実施形態において、装置10はガス路の構造/配置により、新鮮なガスと排気ガス(又は、反応前の物質を多く含むガスと反応済みの物質を多く含むガス)を区別する。注入路14,20と排出路15,21の間を通過するガス分子に対し、ガス分子はアノード24とカソード26の気孔を必ず介して移動するものであるが、それは、ガスがただアノードやカソードの近くを通らず、同一の流路上で新鮮なガスから次第に排気ガスに変えていく従来技術とは異なっている。
図6A〜図11Bにおいて、新鮮なガスと排気ガスの分離という上記の着想を実施した様々な構造が示されている。アノード24は、これらの実施形態の説明を単純化するために用いられてもよいが、これらの実施形態はカソード26のみ、又はアノード24とカソード26の両者に対して同等に適用できる。
図6A〜図6Bは、それぞれ概略斜視図と側部横断面図であるが、アノード24の内部に注入路14及び排出路15が所定の間隔で(物理的に接触しないように)形成されており、これにより新鮮なガスと排気ガスが分離される。図示するように、注入路14はアノード24の下面近傍に(接触しないように)配置されており、排出路15はアノード24の上面近傍に(接触しないように)配置されており、電解質28及び周囲のセラミック29の隣接するセラミック物質によってアノード24の表面の最大の粘着性を提供し、ガス分子はアノード24の気孔を介して最大の移動距離(travel distance)と提供する。排出路15は、図5が示すように注入路14の内部に配列されてもよく、図6Cの概略端部横断面図が示すようにオフセットされてもよい。オフセットされる場合、矢印で示されるように、ガス分子はアノード14を介して隣接する複数のオフセット排出路15のいずれかに入る。
図7A〜図7Cは、図6A〜図6Cの実施形態に類似する他の実施形態を示すものであるが、2組の注入路14がアノード24の上面と下面の近傍に(接触しないように)配置されており、排出路15の中間セット(intermediate set)がアノード24の中心及びその近傍でこれら注入路14の間に配置されている。この構造は、図に示すようにアノード24の上側と下側の2つの電解質層28を容易に提供することができる。この実施形態では、アノード24の気孔を通過するガス分子の移動距離を短くすることができる。また、注入路14及び排出路15が利用することのできる個数の変更は、単一セット内で、そしてそれぞれのセットの個数全てを認識してもよい。
図8A〜図8Bは、それぞれ概略横断面図と斜視図であり、図4A〜図7Aの配置を組み合わせたものである。注入路14はアノード24の上面と下面に沿って配置され、また電解質28にも接触し、排出路15はアノード24の内部に配置されている。この逆も考えることができ、排出路15を両面上に、注入路14をアノード24の内部に形成してもよい。
ガス路(gas passage)(14,15,20,21)は、様々なバリエーションで形成してもよい。カーボンファイバーを用いてもよいが、有機繊維、ポリマー鎖(polymer strands)、また、さらに電極と空焼結(co−fire)してもよく、例えば酸(acid)で濾過された金属物質として濾過してもよい。
図9A〜図9Bは、それぞれ概略横断面図及び斜視図であり、アノード24の内部にガス路14,15を形成するために繊維マット又は繊維布(cloth)41が用いられている。図9Cは、概略横断面図であり、アノード24の両面でガス路14,15を形成するための繊維マット又は繊維布41が用いられている。繊維布41はランダムに配向されてもよく、正確に配向されてもよい。繊維材料はシート状の繊維材料が縦長にカットされていたり、あるいはそれぞれ流路が間隔を置いて離して形成されていてもよいが、図6A〜図8Bにおけるそれぞれの間隔を置いて形成された流路とは対照的に、電極内部ではシート状であることが一般的である。
図10Aは、部分横断面図であり、燃料注入路14として独立流路(individual channel)もしくは微細流路(micro−channel)と、排出路15として広い流路(large pathway)とが用いられており、アノード24の表面もしくはその近傍における全領域に相当する。排出路15用の広い流路は、本発明に関連する上記の参考先行文献において記載され、かつ、本明細書に援用するところの、Fuel Cell Stick(登録商標)装置において流路を作るために用いられるギャップテープを用いて形成されてもよい。図10Bは、図10Aの実施形態の端部横断面図であり、アノード24とカソード26が示されている。アノード24とカソード26は内部に、電解質28との各インターフェースの近傍で間隔をあけて形成された注入路14,20と、周囲のセラミック29とのインターフェースにおいて排出路15,21用の長い流路状とを有している。
図11Aと11Bは、図10Aと10Bに類似しているが、長い流路状の排出路15が形成されたアノード24の両面にそれぞれ電解質28が形成されている。この構造において、排出路15は電極24を図面の上下2つの部分に分け隔てている。図11Bは、図10Bについて上で記載の構造を有するカソード26が2つある場合の実施形態を示している。
上記の実施形態は、サイズに関係なく燃料電池装置に適用することができ、本発明は、例えばマイクロスケールの流路やナノスケールの流路などに使用されてもよい。さらに、流路に用いる材料の数や流路の製造方法は、緑地から採取した天然の素材から作った天然ワイヤやフィラメント、カーボンファイバー、綿やポリマー繊維、ポリマーフィラメント、様々な犠牲材料、その他の様々な材料及び工程を含め、いくつであってもよい。
本発明の構造及び方法の特筆すべき特徴は、例えば、図7A〜図9Cに示すように、燃料電池装置がアノードとカソードとの間の領域において高密度であるという点である。上記にて引用され本明細書に含まれた公開公報記述の実施形態においては、ガスフローのための大きなオープンギャップがあり、これによって装置の強度はオープンギャップとともに物理的S構造に依存する。上述した実施形態において、前記装置の物理的強度は、アノードとカソードが共にこれらの上下の材料の間で連続構造を提供するため、電極によって部分的にもたらされる。
アノード又はカソード内の小さな流路の形成により、コンダクタ(例えば電流コレクタ)をアノード又はカソード内に含むことのできる機会を提供する。図3A〜図11Bに示す小さな流路14,15,20,21は、低い抵抗経路の役割をするための高伝導性物質で整列してもよい。
一実施形態において、図12の概略横断面図に示す流路(例えば、図示した注入路14、注入路20、排出路15,21)を形成するために用いられる繊維マットの繊維布41、又は他の物理構造体は、例えば伝導性金属でスパッタ又は鍍金されて、さらに続けて電極材料(例えば、図示したアノード24やカソード26)の内部に位置している。プラチナ、ニッケル、又は銅は、例えば伝導性物質として用いられてもよい。本発明において、伝導性物質は限定することはないが、コンダクタを形成するためには、高価な金属(プラチナなど)、酸化性材料(ニッケル、銅など)、伝導性セラミック(LSMなど)のように、どのような伝導材料でも用いることができる。繊維布(fiber)41がなくなった後に、コンダクタ43に囲まれた流路14(又は15,20,21)は、多孔質電極(アノード24又はカソード26)の内部に残る。コンダクタ43は、流路14が多孔質電極(アノード24又はカソード26)にガスを放出したり、又は多孔質電極からガスを受容できるように、多孔質である必要がある。これらの気孔を形成する方法は数多くあり、その1つとして、薄く形成した伝導材料を用いて、表面張力によって金属がともに引っ張られ、これによって気孔が形成されるようにしてもよい。ニッケルや銅の場合は、周囲(atomosphere)が工程の初期段階に還元されて金属の焼結が行われ、その後周囲が酸化されて最終的に焼結が最適な状態になる。アノード24で使用している間、酸化ニッケルや酸化銅が再び還元反応を起こすことが考えられる。
他の実施形態によれば、繊維布41は、コーティング(スパッタ、鍍金、または他の方法)を行なうことができ、断面図の図13Aにおいて示されるように、繊維布41は片面のみにコーティングがなされてもよい。コンダクタ43を形成する部分コーティングにより、電極(アノード24又はカソード26)内にガスをより効果的に拡散しつつ、伝導材料を厚くすることで伝導性を高めることができるようになる。繊維布(単繊維、マット、織り繊維、もしくはその他)の一面にのみコンダクタ43を配置するには、片面側からのみスパッタを行えばよい。他の方法として、一面側からシード層(seed layer)をスパッタし、続けて追加的な厚みを鍍金する。
繊維布41にコンダクタを付与する他の方法は、図13Bの概略斜視図に示すように、伝導性粒子45にそれらをコーティングすることである。この方法は、例えば、繊維布41に粒子含有の懸濁液(slurry)又はペーストを塗ることによって行なうことができる。焼結後、これらの伝導性粒子45は流路14(又は15,20,21)の壁面上で濃縮され、電流コレクタとしての役割をする。
上記にて言及され、図12〜図13Bに示すように、流路14,15,20,21の形成で電流コレクタを含むことによって、燃料電池装置10の積層(build−up)において分離層を付加する必要がなくなるため、電流コレクタでアノード24又はカソード26を作る工程が単純化される。電極(アノード24又はカソード26)の全体の厚さは減少し、これによって装置10の密度が上昇する。例えば、薄膜で濃密なプラチナ被膜を流路形成構造に適用することによって、この材料の使用が費用効率の向上をもたらす。
電流コレクタを流路として形成する場合、コーティング済みの繊維布は、装置10でまた他のセルに連結するために、アノード24又はカソード26の端部で伝導領域(fully conductive region)に完全に接続することができる。これは、例えば、繊維布41を伝導相互接続領域(conductive interconnect region)に拡張することで達成することができる。
さらに、他の実施形態において、繊維布41は、上記の目的のために伝導材料が繊維布の内部に組み込まれるように形成してもよい。この場合、特別な繊維が必要であるため、装置10の製造が複雑になる可能性があるが、それでも伝導材料を流路内に供給して電流コレクタとして作用させるという同一の目的が達成される。
図3A〜図11Bに戻ると、これらの構成の際立った特徴は、ガスが流れのかなりの領域の方向が、電解質28の平面とアノード24/カソード26の平面に対して垂直である点にある。さらに、アノード24の領域は、X−Y平面内で非常に大きいが、この構造によってガスがZ方向に、例えば注入路14,20からZ方向に排出路15,21まで流れる。
注入ガスと排出ガスとを分離する他の実施形態においては、基本的にX−Y平面に流れを限定した流入路と排出路が隣り合うように配列されている。この構造の場合、図14Aの概略斜視図(X−Y−Z平面)、図14Bの概略上面図(X−Y平面)、さらに図14Aの14C−14Cに沿った概略横断面図(X−Z平面)に示すアノード24のように、流入路14と排出路15はアノード24内において同じX−Y平面上にあり、それによってガスは流路14,15内でY方向(又はX方向)に流れ、アノード24の気孔を通過する際には通常X方向(あるいはY方向)に流れる。
ガスの流れ方向を変化させることに加え、流路14,15,20,21の形状もまた変化させてもよく、装置10の製造のために用いられる材料や構造をそのまま用いてもよく、または、流量及び/又は流れに対する抵抗を変えてもよい。例えば、図5は円形流路14,15,20,21を示し、それを一例として積層及び/又は焼結の後に全体の構造を引っ張るワイヤ42を用いて形成することができる。図15は、楕円形流路15、それらが長いよりも広い長方形流路14,15を含むアノード24内の流路14,15のための多様な形状の概略断面図を示し、このパターンの他の特徴として、非対称である垂直寸法(vertical dimension)を有する流路14は酸素がなくなるかのように流れの速度を維持するのに役立つ。この形状によって、酸素がなくなるときに流量を維持することができる。図16はアノード24の上面図であり、流路14はアノード24の内部に入るに従って細くなり、これによって流路14に沿って流れの抵抗が増大する。図17は、アノード24の上面図であり、流路14は枝分かれ形状になっていて、アノード24内の付加孔(additional pore)にさらに流れを行き渡せる効果を示す。このようにして流路14,15,20,21の幅、厚さ及び輪郭は、自由に変えることができる。
本発明の実施形態によれば、さまざまな形状及びパターンの流路14,15,20,21がスクリーン印刷有機材料(screen printing organic material)を用いてアノード24又はカソード26の内部に作られている。この物質は、例えば溶剤に溶解したポリマーであってもよく、必要であれば他の分解可能な充填物質(decomposable filler)で充たしていてもよい。1つ有効な方法は、充填材を用いずにインク媒体(ink vehicle)を用いることである。スクリーン印刷技術や、あるいは直接書刻(direct−writing)や散在(dispensing)といった別の類似する工程を用いることによって、流路14,15,20,21の形状とパターンは細かく変更することができ、これによって、希望通りかつ繊維を用いるよりもよい流動特性が得られる。また、様々な技術をあわせて用いてもよく、これにより長方形状のギャップ形成パターンを配置し、さらに長方形の中心に沿ってワイヤ42を置いてその一部を押し付けた後、ワイヤ42を除去してギャップ形成物質を焼くと、図15に示すような非対称性形パターンを得ることができる。印刷されたり配置されたギャップ形成具及び/又はワイヤ42、又は他の物理構造体は、図3A〜図17に示すパターン又は形状のいずれかを形成するのに用いることができる。その形状は、アノード24/カソード26の表面上のパターンや、アノード24/カソード26内部に複数のレベルを含んでいる。また、注入路14,20は、排出路15,21と同一のサイズと形状である必要はなく、全ての注入路14,20(又は排出路15,21)が同じである必要もない。
本発明の他の実施形態によれば、図18〜図22のように、ガス溝47が電解質28の内部に配置されていてもよい。例えば、この構造は、セラミックシート128を用いることで得られるが、シート128を複数用いることで電解質28の全体が形成される。例えば、厚さが1枚50nmのシート128を2枚重ねれば、厚さ100nmの電解質層を作ることができる。犠牲式ギャップ形成材料110又はワイヤ/物理的構造体42を2枚のセラミックシート128の間に置き、図18の概略斜視図に示すようなガス溝47を形成してもよい。上記のように、ガス溝47は流路14,15,20,21の形成に用いるいかなる方法を用いても作ることができ、例えば、後で分解するのであれば、印刷された材料(printed material)や散在された材料(dispensed material)を用いてもよく、後で引き抜くことのできるオーガニックタイプの繊維やワイヤを用いてもよい。
また、図19の概略斜視図に示すように、埋め込まれたガス溝47からガスがアノード24又はカソード26の外側に出てゆくことができるようにビア孔49がセラミックシート128に形成されている。これによって、空気及び燃料の全てが溝47から電解質28に運搬され放出される。ビア孔49は、好ましい任意のパターンで形成されてもよく、それらは、ビア49が積層(lamination)する間に壊崩しないように形成された後に充填することができる。ビア孔49は、焼結の後に開孔するように犠牲式ギャップ形成材料110で充填することができ、それらがガスが通過できるように多孔質材料(YSZ,LSM,酸化ニッケル、またはその他)によって充填することができる。
こうした特徴を容易に実現できるサイズ(dimension)は、ビア49の直径が0.0015”(38μm)であり、ガス溝47は厚さが0.001”又は0.0005”(25μm又は13μm)であり、幅が0.002”(51μm)である。大小さまざまなサイズのものが形成される。電解質28の体積は、ガス溝47とビア49により減少するが、その結果して電力の出力の低下は体積の減少と同じかもしくはそれよりも低い。たとえば、電解質の体積の10%がガス路47とビア49に注がれている場合、出力損失は10%以下となる。出力の低下があるのは、この技術において(所定の体積内でより多くの層を形成できることで)燃料利用と電力密度の両方が増加することを考えると、合理的な交換条件である。
図19は、内部に形成された複数のビア49を有するセラミックシート128を示す斜視図である。図20は、犠牲式ギャップ形成材料110をジグザグ状に入り組むように印刷又は散在したセラミックシート128を示す上面図であり、電解質28の中をX方向にガスが流れる動脈状(artery−type)のガス溝47aが一対に形成されており、それと垂直のY方向に指形状(finger−shaped)の溝47bをガスが流れる。2本の動脈状のガス溝47aとそれらにそれぞれ形成された指形状の溝47bにより、同一の電解質、すなわち2つの分離した流入路を形成することができ、又は、ガス溝47a,47bのうちいずれかは隣接のアノード24を形成し、残りの一方は隣接のカソード26を形成する。
図21は上記のさまざま実施形態を用いた装置10の集積状態を示す概略横断面図であり、図22は積層してベークアウト処理を施し焼結して得られた装置10の概略横断面図である。セラミックシート128は、電解質28と支持セラミック29を形成するために構成全体に配置される。アノードシート124とカソードシート126は、アノード24とカソード26を作るために用いられているが、電極材を印刷したり堆積させたりといった他の技術が用いられてもよい。犠牲式ギャップ形成材料110、ワイヤー42、繊維布41には、様々な形のものがあり、これらが排出路15,21、及び電解質ガス溝47の形成に用いられるが、材料の形や種類はこれらの図示したものに限定されることはない。ビア49は図21で集積することによって充填され、充填材(fill material)が犠牲式か非犠牲式かに応じて、図22の装置10においてビア49を開孔するか充填されたままにしておくのかが決まる。
図21,図22をさらに詳細に見ると、上部、底部、及び側部のセラミックシート128は、周囲支持セラミック29を形成するために配置される。一対のアノードシート124がこの構造の底面の近くと上面の近くにそれぞれ配置され、上部と底部のアノード24を形成している。一対のアノードシート124の間には、排出路15を形成するための様々な実施形態が例示されている。一対の底部側のアノードシート124の間には、左側にコンダクタ43がアノードシート124上に印刷されており、犠牲式ギャップ形成材料110がコンダクタ上に印刷されている。右側と中央には、犠牲式ギャップ形成材料110が印刷又は配置されている。これらの間では、図13Aに示すように、コンダクタ43で部分的に覆われたワイヤ42と繊維布41が示されている。上面にある一対のアノードシート124の間では、左側には繊維布41が図12に示されるようにコンダクタ43によって完全に覆われており、その隣にはコンダクタを印刷した犠牲式ギャップ形成材料110が配置されている。また、リボン形状のワイヤ42と正方形の犠牲型ギャップ形成材料110も示されている。その結果として形成される流路15は、図22のアノード24に示されている。
この構造体の中央部で、一対のカソードシート126は、図11Bに類似する2つに分離された部分の中にカソード26を分離する排出路21に対する広い流路を形成するために、その間に犠牲型ギャップ形成材料110をシート状に配置する
底部に配置されたアノードシート124のペアとカソードシート126のペアとの間で、セラミックシート128のペアは犠牲型ギャップ形成材料110とワイヤ42を間に挟んだ状態で置かれており、これによって図22に示すように、半円状(semi−circular)と円状のガス溝47がそれぞれ形成される。また、2つの溝47は、上と下に設けたセラミックシート128のいずれかにおいて形成されたビア49を介して、下ではアノード24に接続し、上ではカソード26に接続している。セラミックシート128のペアはアノードシート124の上側ペアとカソードシート126のペアの間にも配置されている。図20に示されている下側のセラミックシート128上には、図20のライン21−21に沿った横断面図で示されているように、犠牲型ギャップ形成材料110が指の形状に交互に形成されている。図22に示すように、左側にある動脈状のガス溝47aと指形状の溝47bはカソード26の下方に提供され、右側にある動脈状のガス溝47aと指形状の溝47bはアノード24の上方に提供される。
従って、図22は、図3A〜図17に示したように、アノード24とカソード26の内部又はその表面にガス注入路とガス排出路が埋め込まれているのではなく、ガス注入路は電解質28の中に埋め込まれており、ガス排出路はアノード24とカソード26の内部に埋め込まれている。さらに図22では、電解質層28は何層も埋められた溝47を有しており、一方は隣接するアノード24に接続し、もう一方は隣接するカソード26に接続する。電解質28中のガス溝47は積層過程における構造支持のために充填が行なえるビア49によって隣接する電極に接続しており、また、ビア49は多孔質LSMのような多孔質材料によって充填したり、あるいは完成した装置10において開放すると隣接する電極の気孔をガスが通過したり入り込めるようになる。溝47はワイヤ42やその他の物理的構造物を取除くことによって形成でき、あるいはまた、電解質28の内部又はその面上に印刷又は散在させ、積層後に焼くことのできる犠牲型ギャップ形成材料110によって形成できる。流路14,15,20,21の記載された形やパターンは、図22において異なった形状で示されているガス溝47に対し、同様に用いられてもよい。
上記の全ての実施形態は、熱放射の中心軸(dominant axis)方向に長い形状を有し、活性構造を含む長い形状の一部分がホットゾーン部分であり、非活性端部がコールドゾーン部分であるものも含め、上記の公開公報に記載されるFuel Cell Stick(登録商標)装置10(その他)の内部に一体化することができる。Fuel Cell Stick(登録商標)装置10(その他)のほかに、本発明の実施形態は従来のプレートスタックタイプや他のタイプの燃料電池もふくめ、Fuel Cell Stick(登録商標)以外の装置においても用いることができる。本発明は固体酸化型燃料電池に特に言及しながら記述されてきたが、溶融炭酸塩型燃料電池(molten carbonate fuel cell)のような、他のタイプの燃料電池に適用してもよい。
本発明は1つ以上の実施形態によって示されてきた。また、これらの実施形態の記述は非常に詳細に行われてきた。だがそれは、付記される特許請求の範囲がこの詳細な記載に限定されることを強調するものではない。関連のある技術分野の当業者であるならば、上記の記述を考慮して改良と変更が数多く可能であると思われる。そのような広い観点において本発明は、これまで図示及び記述が行われてきた装置や方法及び図例などに厳密に限定されるものではない。従って、出発点はそれらの詳細な記述にあり、本発明の有する広い視野領域から出発するものではない。
Claims (20)
- 電解質層によって分離された第1多孔質電極と第2多孔質電極とを備える少なくとも1つのアクティブセルを内部に有し、前記第1多孔質電極と前記第2多孔質電極が前記電解質層とインターフェースを形成する表面をそれぞれ有し、前記電解質と一体になっている固体セラミック支持構造体と、
前記第1多孔質電極内、前記電解質層内、及び/又は、前記第1多孔質電極と前記電解質層との間の前記インターフェースを形成する前記表面に拡張される1つ以上の第1ガス注入路と、
前記第2多孔質電極内、前記電解質層内、及び/又は、前記第2多孔質電極と前記電解質層との間の前記インターフェースを形成する前記表面に拡張される1つ以上の第2ガス注入路と、
前記1つ以上の第1ガス注入路から離して設置され、前記第1多孔質電極内において、及び/又は、前記電解質層と前記インターフェースを形成する前記表面に対向する前記第1多孔質電極の表面において形成された1つ以上の第1排出路と、及び
前記1つ以上の第2ガス注入路から離して設置され、前記第2多孔質電極内において、及び/又は、前記電解質層と前記インターフェースを形成する前記表面に対向する前記第2多孔質電極の表面において形成された1つ以上の第2排出路とを備えており、
ガスが前記固体セラミック支持構造内の入り口から前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路を経て前記第1及び第2多孔質電極の気孔まで流れ、さらに前記第1及び第2多孔質電極の前記気孔を経て前記1つ以上の第1及び第2排出路にまで流れ、さらに前記1つ以上の第1及び第2排出路を経て前記固体セラミック支持構造内の出口に流れることを特徴とする燃料電池装置。 - 前記1つ以上の第1ガス注入路は前記第1多孔質電極内及び/又は前記電解質層と前記インターフェースを形成する前記第1多孔質電極の前記表面に拡張されており、かつ、前記1つ以上の第2ガス注入路は前記第2多孔質電極内及び/又は前記電解質層と前記インターフェースを形成する前記第2多孔質電極の前記表面に拡張されていることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路は、前記電解質層と前記インターフェースを形成する前記表面に隣接する前記第1及び第2多孔質電極の内部にそれぞれ拡張されており、かつ、前記1つ以上の第1及び第2排出路は、前記電解質層との前記インターフェースに対向する前記表面に隣接する前記第1及び第2多孔質電極の内部にそれぞれ拡張されていることを特徴とする請求項2に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第1及び第2各排出路が、前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路からそれぞれ離れた異なるX−Y平面内で垂直に配置されており、前記ガスがX方向及び/又はY方向に流れて前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路を通過した後、基本的にZ方向に流れて前記第1及び第2多孔質電極の前記気孔を通過し、さらにX方向及び/又はY方向に流れて前記1つ以上の第1及び第2排出路を通過することを特徴とする請求項2に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第1及び第2排出路が前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路からそれぞれ離れた同一のX−Y平面内で水平に配置されており、前記ガスがX方向及び/又はY方向に流れて前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路を通過し、さらにX方向及び/又はY方向に流れて前記第1及び第2多孔質電極の前記気孔を通過し、さらにX方向及び/又はY方向に流れて前記1つ以上の第1及び第2排出路を通過し、かつ、基本的にZ方向に流れることのないことを特徴とする請求項2に記載の燃料電池装置。
- 少なくとも2つのアクティブセルを内部に有し、前記第1多孔質電極が対向する第2多孔質電極によって共有され、前記各電解質層によって前記第2多孔質電極から分離されており、かつ、前記1つ以上の第1ガス注入路が前記第1多孔質電極内において、前記各電解質層との2つのインターフェース若しくはその近傍に位置しており、前記1つ以上の第1排出路が前記2つのインターフェースの間で前記第1多孔質電極の中心若しくはその近傍に位置することを特徴とする請求項2に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第2ガス注入路が前記対向する第2多孔質電極の内部において、前記電解質との前記2つのインターフェース又はその近傍に位置しており、かつ、前記1つ以上の第2排出路が前記第2多孔質電極内において、前記各電解質層とインターフェースを形成する前記表面に対向する前記第2多孔質電極の前記表面若しくはその近傍に位置していることを特徴とする請求項6に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第1ガス注入路、前記1つ以上の第2ガス注入路、前記1つ以上の第1排出路、及び/又は、前記1つ以上の第2排出路において電流コレクタとなるよう構成された多孔質導電体材料の被膜をさらに供えており、かつ、ガスが前記各第1又は第2電極へ若しくは前記各第1又は第2電極から前記導電体内の気孔を流れ、及び/又は、前記被膜が前記注入路及び排出路の一部にのみ形成されており、ガスが前記第1又は第2電極へ若しくは前記第1又は第2電極からそれぞれ直接流れることを特徴とする請求項2に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路が前記入口から前記固体セラミック支持構造体に入ると狭くなることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第1ガス注入路が前記電解質層内部に拡張されており、複数の第1ビアによって前記第1多孔質電極に流体的に接続されており、かつ、前記1つ以上の第2ガス注入路が前記電解質層内部に拡張されており、複数の第2ビアによって前記第2多孔質電極に流体的に接続されていることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池装置。
- 少なくとも2つのアクティブセルを内部に有し、前記第1多孔質電極が対向する第2多孔質電極によって共有され、前記各電解質層によって前記第2多孔質電極から分離されており、かつ、前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路がともに前記各電解質層の内部に拡張されており、前記1つ以上の第1排出路が前記第1多孔質電極の中心若しくはその近傍に位置していることを特徴とする請求項10に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第2排出路は前記第2多孔質電極内において、前記各電解質層と前記インターフェースを形成する前記表面に対向する前記第2多孔質電極の前記表面又はその近傍に位置することを特徴とする請求項11に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第2排出路が前記第2多孔質電極内において、前記第2多孔質電極の中心若しくはその近傍に位置していることを特徴とする請求項11に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第1排出路、及び/又は、前記1つ以上の第2排出路において電流コレクタとなるように構成された多孔質導電体材料の被膜を供えており、ガスが前記各第1又は第2電極から前記導電体中の気孔を流れ、及び/又は、前記被膜が前記排出路の一部にのみ形成されており、ガスが前記第1又は第2電極からそれぞれ直接流れ込んでくることを特徴とする請求項10に記載の燃料電池装置。
- Z方向に垂直に積載された複数のアクティブセルを内部に有しており、X方向及び/又はY方向に拡張されており、各アクティブセルが電解質層によって分離された第1多孔質電極と第2多孔質電極とをそれぞれ備え、隣接するアクティブセルが前記第1及び第2多孔質電極の1つを共有し、前記第1及び第2多孔質電極が隣接する電解質層とインターフェースを形成する少なくとも1つの表面をそれぞれ有し、前記電解質層と一体型の個体セラミック支持構造と、
各前記電解質層内に拡張され、複数の第1ビアによって各隣接する第1多孔質電極と流体的に組み合わされた1つ以上の第1ガス注入路と、
各前記電解質層内に拡張され、複数の第2ビアによって各隣接する第2多孔質電極と流体的に組み合わされた1つ以上の第2ガス注入路と、
各第1多孔質電極内において前記第1多孔質電極の中心及びその近傍に形成された1つ以上の第1排出路と、及び
各第2多孔質電極内において前記第2多孔質電極の中心及びその近傍に形成された1つ以上の第2排出路とを備えており、
ガスが入口から前記固体セラミック支持構造体に入り、X方向及び/又はY方向に前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路内を通過して前記電解質層内を流れ、基本的にZ方向に前記第1及び第2ビアを通過して前記第1及び第2多孔質電極の気孔まで流れ、さらに基本的に前記Z方向に前記第1及び第2多孔質電極の前記気孔を通過して前記1つ以上の第1及び第2排出路まで流れ、さらにX方向及び/又はY方向に前記1つ以上の第1及び第2排出路を通過して前記固体セラミック支持構造体の出口まで流れることを特徴とする燃料電池装置。 - 前記1つ以上の第1排出路、及び/又は、前記1つ以上の第2排出路において電流コレクタとなるように構成された多孔質導電体材料の被膜をさらに供えており、ガスが前記各第1又は第2電極から前記導電体中の気孔を流れ、及び/又は、前記被膜が前記排出路の一部にのみ形成されており、ガスが前記第1又は第2電極からそれぞれ直接流れ込んでくることを特徴とする請求項15に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路が前記入口から前記固体セラミック支持構造体に入ると狭くなることを特徴とする請求項15に記載の燃料電池装置。
- Z方向に垂直に積載された複数のアクティブセルを内部に有しており、X方向及び/又はY方向に拡張されており、各アクティブセルが電解質層によって分離された第1多孔質電極と第2多孔質電極をそれぞれ備え、隣接するアクティブセルが前記第1及び第2多孔質電極の1つを共有して、前記第1及び第2多孔質電極が隣接する電解質層とインターフェースを形成する少なくとも1つの表面をそれぞれ有し、前記電解質層と一体型の個体セラミック支持構造と、
各前記第1多孔質電極内において、及び/又は、前記第1多孔質電極と前記隣接する電解質層との間でインターフェースを形成する前記表面において拡張される1つ以上の第1ガス注入路と、
各前記第2多孔質電極内において、及び/又は、前記第2多孔質電極と前記隣接する電解質層との間で前記インターフェースを形成する前記表面において拡張される1つ以上の第2ガス注入路と、
前記1つ以上の第1ガス注入路から離れた場所に位置し、各前記第1多孔質電極内において各前記第1多孔質電極の中心又はその近傍に、及び/又は、前記隣接する電解質層と前記インターフェースを形成していない前記第1多孔質電極の表面に拡張される1つ以上の第1排出路、及び
前記1つ以上の第2ガス注入路から離れた場所に位置し、各前記第2多孔質電極内において各前記第2多孔質電極の中心又はその近傍に、及び/又は、前記隣接する電解質層と前記インターフェースを形成していない前記第2多孔質電極の表面に拡張される1つ以上の第2排出路とを備え、
ガスが入口から前記固体セラミック支持構造体に入りX方向及び/又はY方向に前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路を通過して前記第1及び第2多孔質電極の気孔に向かって流れ、さらに基本的にZ方向に前記第1及び第2多孔質電極の気孔を通過して前記1つ以上の第1及び第2排出路まで流れ、さらにX方向及び/又はY方向に前記1つ以上の第1及び第2排出路を通過して前記固体セラミック支持構造体の出口に向かって流れることを特徴とする燃料電池装置。 - 前記1つ以上の第1ガス注入路、前記1つ以上の第2ガス注入路、前記1つ以上の第1排出路、及び/又は、前記1つ以上の第2排出路において電流コレクタとなるように構成された多孔質導電体材料の被膜を供えており、ガスが前記各第1又は第2電極へ若しくは前記各第1又は第2電極から前記導電体中の気孔を通過し、及び/又は、前記被膜が前記注入路及び排出路の一部にのみ形成されており、ガスが前記第1又は第2電極へ若しくは前記第1又は第2電極からそれぞれ直接流れ込んでくることを特徴とする請求項18に記載の燃料電池装置。
- 前記1つ以上の第1及び第2ガス注入路が前記入口から前記固体セラミック支持構造体に入ると狭くなることを特徴とする請求項18に記載の燃料電池装置。
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