JP2013209485A - ガス精製方法、石炭ガス化プラント及びシフト触媒 - Google Patents
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Abstract
COシフト反応に用いた水蒸気の凝縮水の処理を低コストで行うことが可能なガス精製方法、石炭ガス化プラント及びシフト触媒を提供する。
【解決手段】
副反応が進行しにくいシフト触媒(例えば、担体にP,Mo及びNiを担持させたシフト触媒)を用いてCOシフト反応を行い、COシフト反応に用いた水蒸気の凝縮水を再利用若しくは排水処理する。例えば、COとH2Sを含む生成ガスに対し、生成ガスに含まれる水溶性物質を除去する洗浄工程と、洗浄工程後のガスに含まれるCOを、シフト触媒を用いて水蒸気と反応させてCO2とH2へ転換するCOシフト工程と、COシフト工程後のガスに含まれるCO2とH2Sを除去する回収工程を備え、COシフト工程後に生成するシフト後凝縮水をリサイクルする。
【選択図】 図1
Description
CO+H2O→CO2+H2 (1)
火力発電プラントでは、一般的にシフト反応に供する水蒸気は、蒸気タービンへ供する水蒸気を一部抽気して使用する。したがって、発電効率の低下を抑制するためにはシフト反応への供給水蒸気量を低減させることが必要である。
nCO+(2n+1)H2→CnH2n+2+nH2O (2)
2CO→C+CO2 (3)
CO+2H2→CH3OH (4)
次に、本発明のガス精製方法/設備に好適なシフト触媒について説明する。
MoO3+2H2S+H2→MoS2+3H2O (5)
CO転化率=1−出口CO流量/入口CO流量
=1−(出口CO濃度×出口ガス流量)/(入口CO濃度×入口ガス流量)(6)
本試験例では、触媒担体としてAl2O3、TiO2、ZrO2を選定し、左記担体にMo及びNiを添加した触媒を調製し、それぞれのCO転化率を比較した。試験は常圧条件で実施した。
本試験例では、試験例1にて低温活性の大幅向上効果が見られたNi/Mo/TiO2の組成比を最適化した。まずはMo/TiO2触媒にてTiに対するMoの添加量を最適化した。
本試験例では、試験例2で最適化したMo/Ti比0.2の組成をベースとしてNi添加量を最適化した。
本試験例では、試験例3で組成の最適化を実施した触媒に更にPを添加した効果をCO転化率の観点から評価した。
本試験例では、試験例3で組成の最適化を実施した触媒の温度特性を加圧試験で測定した結果を示す。尚、比較触媒として一般的なCo-Mo系触媒をNi-Mo系触媒と同組成(CoがNiと同量)で調製した触媒の結果を示す。加圧条件での温度依存性結果を図10に示す。尚、本試験はSV=15,000h-1、H2O/CO=1.8の条件で実施した。本実施例で最適化した触媒はCo-Mo系触媒に比べて低温活性が大幅に向上することが判った。
本試験例では、試験例3で組成の最適化を実施した触媒のH2O/CO比依存性を加圧試験で測定した結果を示す。尚、比較触媒として一般的なCo-Mo系触媒をNi-Mo系触媒と同組成で調製した触媒の結果を示す。加圧条件でのH2O/CO比依存性結果を図11に示す。尚、本試験は加圧試験であるがSV=1,400h-1、250℃の条件で実施した。本実施例で最適化した触媒はCo-Mo系触媒に比べて少ない水蒸気量でも高いCO転化活性を示し、Co-Mo触媒のH2O/CO=1.8よりもNi-Mo触媒のH2O/CO=1.2の方が高い活性を示すことが判った。
本試験例では、試験例3で組成の最適化を実施した触媒及び試験例4で検討したP添加触媒において加圧試験にて副生成物の生成状態を評価した。尚、P添加量はP/Ti=0.01とし、400℃、H2O/CO=1.2の条件において5hの連続試験を実施し、5h後のガス中及び凝縮水中の水溶性物質の定量分析を実施した。温度を400℃としたのは、高い温度で副生成物が生成しやすいこと、そして、触媒出口の温度が400℃程度となるからである。比較としてCo-Mo系触媒でも実施した。3つの触媒の結果を併せて図12に示す。対象とした水溶性物質はアルコール類のメタノール、エタノール、及び有機酸の酢酸、蟻酸の4種とした。本実施例で示したNi-Mo系触媒はCo-Mo系触媒に比べて副生物の生成量を約1/6に低減できることが判った。また、Ni-Mo系触媒に更にPを添加することでCo-Mo系触媒の約1/8にまで副生物の生成量を低減できることが判った。また、成分毎に見ると、Co-Mo系触媒に比べてNi-Mo系触媒、P-Ni-Mo系触媒のメタノール生成率はそれぞれ11.9、8.5%となり、メタノール量で最も生成量が減少した。エタノール、及び蟻酸生成率を見ると、Ni-Mo系触媒ではそれぞれ24.3、43.9%であったが、P-Ni-Mo系触媒では16.3、38.0%であり、P添加によってエタノール及び蟻酸の生成量が大幅に抑制できた。酢酸に関してはNi-Mo系、P-Ni-Mo系ともにほとんど生成は認められなかった。したがって、Pを添加することにより副生成物の生成反応を大きく阻害し、シフト反応を選択的に進めることが可能であることは明らかである。
COS+H20→CO2+H2S (7)
Claims (15)
- 炭素を含む固体燃料をガス化して生成された生成ガスに含まれる水溶性物質を除去する洗浄工程と、副反応が進行しにくい耐S性を有するシフト触媒を用いて前記洗浄工程後のガスに含まれるCOを水蒸気と反応させてCO2とH2へ転換するCOシフト工程と、前記COシフト工程後のガスに含まれるCO2とH2Sを除去する回収工程とを備え、前記COシフト工程後に生成するシフト反応後の水蒸気の凝縮水をリサイクルすることを特徴とするガス精製方法。
- 請求項1記載のガス精製方法において、前記シフト触媒としてNiとMoを触媒成分として含むシフト触媒を用いることを特徴とするガス精製方法。
- 請求項2記載のガス精製方法において、前記凝縮水をボイラ給水用にリサイクルすることを特徴とするガス精製方法。
- 請求項2記載のガス精製方法において、前記COシフト工程において、前記生成ガスと前記シフト触媒を200〜300℃で接触させることを特徴とするガス精製方法。
- 請求項2記載のガス精製方法において、前記COシフト工程において、H2O/COのモル比として1.2〜1.8の範囲内となるように水蒸気量を調節することを特徴とするガス精製方法。
- 請求項2記載のガス精製方法において、前記COシフト工程を複数段に分けて行うことを特徴とするガス精製方法。
- 石炭ガス化炉と、前記石炭ガス化炉の後段に設置された生成ガス洗浄設備と、前記生成ガス洗浄設備の後段に設置され、副反応が進行しにくい耐S性を有するCOシフト触媒が充填されたシフト反応器と、前記シフト反応器に供給する水蒸気を発生させる蒸気発生器と、前記シフト反応器の後段に設置され、前記シフト反応後のガス中の水蒸気を凝縮させる凝縮器と、前記凝縮器の後段に設置され、前記凝縮器からのガス中のCO2とH2Sを除去する回収設備と、前記凝縮器と凝縮水を再利用する設備とを接続する凝縮水リサイクル管を備えることを特徴とする石炭ガス化プラント。
- 請求項7記載の石炭ガス化プラントにおいて、前記シフト反応器と前記凝縮器との間にアルコール分解触媒またはエタノール改質触媒を設置したことを特徴とする石炭ガス化プラント。
- 請求項7記載の石炭ガス化プラントにおいて、前記シフト反応器を複数備え、複数の前記シフト反応器のうち、最も下流側に位置するシフト反応器の下流側と、最も上流側に位置するシフト反応器の入口とを接続するガスリサイクル管を備え、前記最も下流側に位置するシフト反応器から出たガスの一部を、前記最も上流側に位置するシフト反応器に供給することを特徴とする石炭ガス化プラント。
- H2Sを含むガス中のCOをH2Oと反応させてCO2とH2へ変換するシフト反応を促進させるシフト触媒であって、担体に少なくともMo、Ni及びPを担持させたことを特徴とするシフト触媒。
- 請求項10記載のシフト触媒において、担体としてTiO2を含む無機酸化物を用いたことを特徴とするシフト触媒。
- 請求項11記載のシフト触媒において、TiO2中のTiの金属モル数(Ma)とMoの金属モル数(Mc)とのモル比(Mc)/(Ma)が0.1〜0.5の範囲にあることを特徴とするシフト触媒。
- 請求項11記載のシフト触媒において、TiO2中のTiの金属モル数(Ma)とNiの金属モル数(Mb)とのモル比(Mb)/(Ma)が0.05〜0.3の範囲にあることを特徴とするシフト触媒。
- 請求項12記載のシフト触媒において、TiO2中のTiの金属モル数(Ma)とNiの金属モル数(Mb)とのモル比(Mb)/(Ma)が0.05〜0.3の範囲にあることを特徴とするシフト触媒。
- 請求項11〜14の何れかに記載のシフト触媒において、TiO2中のTiの金属モル数(Ma)とPの金属モル数(Md)とのモル比(Md)/(Ma)が0.01〜0.02の範囲にあることを特徴とするシフト触媒。
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