JP2013068438A - 放射性物質除去剤及びその製造方法、並びに放射性汚染水の処理方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】アルギン酸金属塩を含有する粒径1mm以上の多孔質体粒状体を基体粒子とし、粘土鉱物、難溶性フェロシアン化合物、活性炭及びゼオライトからなる群のうちから選ばれる1つ以上の放射性物質除去材が前記基体粒子の表面及び内部に散在してなる粒子を含有することを特徴とする放射性物質除去剤を提案する。
【選択図】なし
Description
かかる課題を解決するための手段として、水分を分離させることが比較的容易な粒状の吸着剤を利用する方法や、多孔性素材の表面や空隙部に放射性物質吸着能を有する物質を添着或いは担持させた放射性物質除去剤を利用する方法などが考えられる。
さらにまた、特許文献5(特公昭62−43519号公報)には、フェロシアン化銅を粒状活性炭に添着させてなる放射性物質除去剤が開示されている。
しかし、多孔性樹脂やゼオライトに放射性物質吸着物質を添着或いは担持させたのでは、添着あるいは担持できる部位が極めて微小部分に限られるため、ごく少量しか放射性物質吸着物質を付けることができないため、放射性物質の除去効率を高めることが難しいという課題があった。
また、本発明が提案する放射性物質除去剤は、アルギン酸金属塩を含有する多孔質体粒状体からなる基体粒子表面及び内部に放射性物質除去剤が散在してなる構成を備えているため、多孔質体粒状体の空隙を通じて放射線汚染水(被処理水)が粒子内部へ容易に浸入し、粒子内部に散在する放射性物質除去剤とも接触するため、放射性物質を効率良く除去することができる。また、このように粒子内部及び表面で放射性物質を吸着することができ、粒子表面に偏って放射性物質が吸着されないため、粒子表面の放射線量の高まりを抑えて使用寿命を長くすることもできる。
さらには、粘土鉱物および難溶性フェロシアン化合物は、放射性セシウムを選択的に除去することができ、活性炭は、放射性ヨウ素を除去することができ、ゼオライトは、高い陽イオン交換能を有していることから放射性陽イオン核種を除去することができるなど、目的に合わせて放射性物質除去剤を選択し、必要に応じて組み合わせて用いることが可能であるから、複数の核種を同時除去することも可能であり、汎用性を高めることができる。
本実施形態に係る放射性物質除去剤(以下「本放射性物質除去剤」と称する)は、アルギン酸金属塩を含有する多孔質体粒状体を基体粒子とし、粘土鉱物、難溶性フェロシアン化合物、活性炭及びゼオライトからなる群のうちから選ばれる1つ以上の放射性物質除去材を前記基体粒子の表面及び内部に散在してなる粒子(以下「本放射性物質除去剤粒子」と称する)を含有する放射性物質除去剤である。
本放射性物質除去剤粒子が微粒であると、前述のように放射性物質含有排水を接触させた後に固液分離しても、放射性物質除去剤から水分を分離させることが難しいため、固液分離した後に放射性物質を含有する大量の汚泥が発生することになってしまう。そのため、本放射性物質除去剤粒子は、固液分離し易い大きさであるのが好ましい。かかる観点から、本放射性物質除去剤粒子の平均粒径は1mm以上であることが重要である。その一方、本放射性物質除去剤粒子が大き過ぎると、表面積が小さくなり、放射性物質の除去効率が低下するため、5mm以下であるのが好ましい。
かかる観点から、本放射性物質除去剤粒子の平均粒径は1mm以上であることが重要であり、接触効率や圧力損失を考慮すると、中でも1.2mm以上或いは3mm以下、その中でも特に1.5mm以上或いは2.5mm以下であるのが好ましい。
そしてその気孔率は、放射性物質の吸着効率の点などから、10v/v%〜70v/v%であるのが好ましく、中でも30v/v%以上或いは60v/v%以下であるのが好ましい。
また、同じく放射性物質の吸着効率の点などから、気孔径は、0.1μm〜50μmであるのが好ましく、中でも0.5μm以上或いは20μm以下であるのが好ましい。
本放射性物質除去剤粒子は、アルギン酸金属塩を含有する。
アルギン酸金属塩は、2価以上の金属イオン、例えばバリウムイオンやカルシウムイオンを含有する水中に滴下することにより、瞬時にゲル化反応を起こし、球状造粒物を作ることが知られている。例えば塩化カルシウム水溶液にアルギン酸ナトリウム水溶液を一滴ずつ入れると、アルギン酸ナトリウムと塩化カルシウムが反応し、アルギン酸ナトリウム水溶液の表面にアルギン酸カルシウム膜が形成され、アルギン酸ナトリウム水溶液が球状になり、所謂人工種子(イクラ)が形成されることが知られている。
本放射性物質除去剤粒子が含有する放射性物質除去材は、放射性物質を何らかの手段で捕らえることができる機能を有する物質であれば任意に採用可能である。中でも、粘土鉱物、難溶性フェロシアン化合物、活性炭及びゼオライトからなる群のうち1種の放射性物質除去材或いは2種類以上の組み合わせからなる放射性物質除去材を選択して用いるのが好ましい。
このモンモリロナイト属の粘土鉱物としては、Na形モンモリロナイトであるベントナイト、H形モンモリロナイトである酸性白土、これらを酸処理して可溶性陽イオンを溶出させて表面活性を高めた活性白土が挙げられる。
このように、粘土鉱物は、放射性セシウムを選択的に除去することができ、結晶構造に基づく選択吸着が有効であることから、モンモリロナイト系粘土鉱物、紺青、天然ゼオライトが有効である。中でも、モンモリロナイト系粘土鉱物であるベントナイトが特に好ましい。
この種の難溶性フェロシアン化合物は、放射性セシウムを選択的に除去することができる。
この種のゼオライトは、高い陽イオン交換能を有していることから放射性陽イオン核種を除去することができる。よって、放射性セシウムのほかにも、放射性ストロンチウムを除去することもできる。
本放射性物質除去剤粒子は、放射性物質除去効率の観点から、粒子の表面及び内部に合計で、60質量%以上の放射性物質除去材を含有するのが好ましく、中でも70質量%以上含有するのが好ましい。
なお、本放射性物質除去剤粒子において、放射性物質除去効率の観点から、放射性物質除去材は粒子の表面及び内部に均一濃度で分散しているか、或いは、表面の濃度が内部の濃度よりも高い状態で分散しているのが好ましい。
本放射性物質除去剤は、アルギン酸金属塩の水溶液に上記放射性物質除去材を加えて分散させてアルギン酸金属塩ゾルを作製する工程と、該アルギン酸金属塩ゾルを、ゲル化剤を含んだ水溶液中に滴下してアルギン酸カルシウムゲルを作製する工程と、このアルギン酸カルシウムゲルを乾燥させて水分を離脱させることにより多孔質体造粒物とする工程とを経て製造することができる(以下「本製造方法」と称する)。
ただし、本放射性物質除去剤の製造方法がこの製法に限定されるものではない。
また、粉体の成形方法としては、転動造粒成形、圧密成形、押し出し成形などがあるが、これらの方法はいずれも成形体を圧密状態にするものであるため、被処理水が粒子内部へ浸入することが困難であり、有効に利用されるのは粒子表面に限定されるのに対し、本製造方法によれば、アルギン酸カルシウムゲルを乾燥させて水分を離脱させることにより粒子内に空隙を作るため、粒子表面から内部に通じる空隙を多数含む多孔質体を作製することができるから、被処理水が粒子内部へ容易に浸入することができるため、内部の放射性物質除去剤も有効に利用される。
しかも、後述するように、添加する放射性物質除去材の濃度を調整することで本放射性物質除去剤の粒度制御が可能である。
本工程では、例えば、アルギン酸金属塩を水に溶解して粘稠性の水溶液を作製し、この水溶液に放射性物質除去材を加えて均一に分散・混合させることでアルギン酸金属塩ゾルを作製する。
なお、前述しように、アルギン酸金属塩の代わりに、ポリビニルアルコール、酢酸メチルセルロース、カラギーナン及び寒天など天然又は合成有機物質を用いても同様の効果を得ることができるものと考えることができる。
本工程では、例えば、カルシウム塩などのゲル化剤を含んだ水溶液を調製しておき、緩やかに撹拌した当該水溶液中に前記ゾル状液体を内径2mm〜3mmのノズルから液滴を滴下させることにより、前記放射性物質除去材を均一に包含したアルギン酸カルシウムゲルを作製する。
カルシウム塩としては、塩化物塩、臭化物塩、硝酸塩など、水溶性のカルシウム塩であれば特に限定するものではない。価格などを考慮すると、塩化カルシウムが好適である。
カルシウム塩水溶液の濃度としては特に限定するものではないが、2〜6%程度が好適である。
上記のようにして得られたアルギン酸カルシウムゲルを、乾燥させることで造粒物内から水分を脱離させる過程で、造粒物を多孔質化させることができる。
乾燥温度は、粒子内部の空隙の大きさと割合を調整する観点から、60〜120℃とするのが好ましく、中でも105℃以上或いは115℃以下とするのがより好ましい。
本放射性物質除去剤粒子の粒度は、放射性物質の除去効率、通水抵抗などに影響するため、用途に応じて本放射性物質除去剤粒子の粒度を調整できれば有効である。
ところで、本製造方法のように、放射性物質除去材を、アルギン酸金属塩の水溶液中に加えて分散させてアルギン酸金属塩ゾルを作製し、該アルギン酸金属塩ゾルを、ゲル化剤を含んだ水溶液中に滴下してアルギン酸カルシウムゲルを作製し、このアルギン酸カルシウムゲルを乾燥させて水分を離脱させることにより多孔質体造粒物とする製造方法において、アルギン酸金属塩水溶液の濃度、放射性物質除去材の添加量、アルギン酸金属塩ゾルを滴下する際のノズル径や滴下高さなどを変化させて、湿潤状態のアルギン酸カルシウムゲルの粒径を制御することにより、本放射性物質除去剤粒子(乾燥状態)の粒度を制御することが、従来技術からすると先ず考えられる。
しかし、本製造方法においては、球状の液滴を滴下させるのに適正な条件でこれらのパラメータを設定すると、これらのパラメータを変化させても、湿潤状態のアルギン酸カルシウムゲルの粒径はほぼ一定の4mm〜5mmとなり、湿潤状態のアルギン酸カルシウムゲルの粒径を任意に制御することが難しいことが判明した。
この際、本放射性物質除去剤粒子の平均粒径は、JIS K 1474活性炭試験方法6.4項の粒度分布の測定方法に準拠して篩試験を行い、通過重量の累積比率(%)が50%となった粒径を平均粒径として求めた。
また、図3は、放射性物質除去材としてベントナイトを単独で添加した場合であり、図4は、混合質量比率1:1でベントナイトと粉末活性炭とを混合した混合物を添加した場合を示したグラフである。
このように、放射性物質除去材添加量と本放射性物質除去剤粒子の平均粒径とは累乗回帰で比例関係にあるため、放射性物質除去材添加量を調整することで所望の平均粒径に制御することができる。
本放射性物質除去剤は、例えばろ過カラムのような容器内に充填して充填層を形成し、この充填層に、放射性物質を含む汚染水を通水することにより、放射性物質を除去するように利用することができる。
本明細書において「X〜Y」(X,Yは任意の数字)と表現する場合、特にことわらない限り「X以上Y以下」の意と共に、「好ましくはXより大きい」或いは「好ましくはYより小さい」の意も包含する。
また、「X以上」(Xは任意の数字)或いは「Y以下」(Yは任意の数字)と表現した場合、「Xより大きいことが好ましい」或いは「Y未満であることが好ましい」旨の意図も包含する。
処理試験条件は、セシウムイオン及びヨウ素イオンの濃度が各5mg/Lとなるように塩化セシウム及びヨウ化カリウムを水道水に添加し、このようにして調製した原水に、実施例で得られた乾燥ゲルを振動ミルで粉砕した粉砕物(平均粒径45μm以下)を5000mg/L添加し、100rpmで6時間連続撹拌による接触処理を行った後、0.45μmのGFフィルターでろ過し、ろ液中のセシウムイオン及びヨウ素イオンの濃度を原子吸光光度法で測定して、それぞれの除去率を測定した。
なお、原水にヨウ素イオンを添加したのは、活性炭を含む本発明剤の場合のみであり、この場合には遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるように次亜塩素酸ナトリウムの添加を行った。
また、本試験では、放射線を放出していないセシウムイオン及びヨウ素イオンの除去率を測定したが、除去のメカニズムを考慮すれば、放射線を放出しているものの除去率も同様であると考えることができる。
湿式の篩い分け法によって湿潤ゲルの粒径を測定した。
JIS K 1474活性炭試験方法6.4項の粒度分布の測定方法に準拠して篩試験を行い、通過重量の累積比率(%)が50%となった粒径を平均粒径として求めた。
実施例1〜34の製造条件を表1に、処理試験結果を表2に示した。
1w/v%のアルギン酸ナトリウム水溶液にベントナイトを混合し、重量組成比でベントナイト2.0w/w%、アルギン酸ナトリウム1.0w/w%の原料ゾル溶液(アルギン酸ナトリウムゾル)を調製した。これとは別に、ゲル化溶液として4w/v%の塩化カルシウム水溶液を調製した。このゲル化溶液をマグネチックスターラーで緩やかに撹拌しながら、前記原料ゾル溶液を、高さ5cm、内径3mmのノズルから25mL/分の速度で液滴を滴下させ、30分間ゲル化溶液中に保持し、4mm〜5mm径の球状の湿潤ゲル(アルギン酸ナトリウムゲル)を得た。得られた湿潤ゲルを、乾燥機で115℃、8時間の乾燥をし、平均粒径1.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、上記のように放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4〜5mm径の球状の湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させ、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でベントナイト21w/w%、アルギン酸ナトリウム0.8w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させ、平均粒径2.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
アルギン酸ナトリウム水溶液濃度を0.5w/v%とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.5w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
アルギン酸ナトリウム水溶液濃度を2w/v%とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
アルギン酸ナトリウム水溶液濃度を3w/v%とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム1.8w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
ゲル化溶液の塩化カルシウム濃度を0.5w/v%とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
ゲル化溶液の塩化カルシウム濃度を1w/v%とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
ゲル化溶液の塩化カルシウム濃度を2w/v%とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
ゲル化溶液の塩化カルシウム濃度を3w/v%とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
ゲル化溶液の塩化カルシウム濃度を5w/v%とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法で滴下液のゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
アルギン酸ナトリウム水溶液に替えてアルギン酸カリウムの1w/v%水溶液を用い、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸カリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
アルギン酸ナトリウム水溶液に替えてアルギン酸リチウムの1w/v%水溶液を用い、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸カリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法で滴下液のゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
ゲル化溶液の塩化カルシウム溶液に替えて、硝酸カルシウムの4w/v%水溶液とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
ゲル化溶液の塩化カルシウム溶液に替えて、臭化カルシウムの4w/v%水溶液とし、重量組成比でベントナイト7.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
重量組成比でベントナイト0.7w/w%、活性炭0.7w/w%、アルギン酸ナトリウム1.0w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径1.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でベントナイト2.4w/w%、活性炭2.4w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でベントナイト6.1w/w%、活性炭6.1w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
重量組成比でゼオライト2.5w/w%、アルギン酸ナトリウム1.0w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径1.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でゼオライト7.8w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でゼオライト14w/w%、アルギン酸ナトリウム0.8w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
重量組成比でゼオライト1.3w/w%、活性炭1.3w/w%、アルギン酸ナトリウム1.0w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径1.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でゼオライト5.0w/w%、活性炭5.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でゼオライト8.0w/w%、活性炭8.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.8w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
重量組成比でベントナイト0.7w/w%、ゼオライト0.7w/w%、活性炭0.7w/w%、アルギン酸ナトリウム1.0w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径1.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でベントナイト2.6w/w%、ゼオライト2.6w/w%、活性炭2.6w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比でベントナイト5.0w/w%、ゼオライト5.0w/w%、活性炭5.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.8w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.5mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
重量組成比で紺青8.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比で紺青4.0w/w%、活性炭4.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比で紺青4.0w/w%、ベントナイト4.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法でゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを実施例1同様に乾燥させて、平均粒径2.0mmの球状の多孔質体造粒物(表の「乾燥ゲル」)を得た。
そして、実施例1と同様の処理試験を行い、上述のように放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比で紺青3.0w/w%、ベントナイト3.0w/w%、活性炭3.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法で滴下液のゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを乾燥し、平均粒径2.0mmの乾燥球状物を得た。また、遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるよう次亜塩素酸ナトリウムを添加した以外は実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
また、それぞれの実施例について複数回行ったところ、いずれも平均粒径の変動係数が5%未満範囲内となるように精度良く制御することができた。
重量組成比でカオリン8.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法で滴下液のゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを乾燥し、平均粒径2.0mmの乾燥球状物を得た。実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比で酸性白土8.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法で滴下液のゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを乾燥し、平均粒径2.0mmの乾燥球状物を得た。実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
重量組成比で酸性白土8.0w/w%、アルギン酸ナトリウム0.9w/w%の原料ゾル溶液を調製した以外は実施例1と同様の方法で滴下液のゲル化を行い、4mm〜5mm径の球状湿潤ゲルを得た。得られた湿潤ゲルを乾燥し、平均粒径2.0mmの乾燥球状物を得た。実施例1と同様に放射性物質除去率を測定し、結果を表2に示した。
実施例2で作成したベントナイトの平均粒径2.0mmの球状放射性物質除去剤を内径150mmのカラムに層厚300mm充填し、水道水にセシウムイオン5.0mg/Lおよびストロンチウムイオン5.0mg/Lとなるように調製した原水を空塔速度SV=2[m3−原水/m3−充填剤/時]で通水処理を行ったところ、通水開始24時間後の状態で、セシウムイオン、ストロンチウムイオン共に、0.01mg/L未満となった。
実施例17で作成したベントナイトおよび活性炭の平均粒径2.0mmの球状放射性物質除去剤を内径150mmのカラムに層厚300mm充填し、水道水にセシウムイオン5.0mg/L、ヨウ素イオン5.0mg/Lおよびストロンチウムイオン5.0mg/Lとなるように調製した原水に遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるように次亜塩素酸ナトリウムを添加し、空塔速度SV=2[m3−原水/m3−充填剤/時]で通水処理を行ったところ、通水開始24時間後の状態で、セシウムイオン、ヨウ素イオン、ストロンチウムイオン共に、0.01mg/L未満となった。
実施例26で作成したベントナイト、ゼオライトおよび活性炭の平均粒径2.0mmの球状放射性物質除去剤を内径150mmのカラムに層厚300mm充填し、水道水にセシウムイオン5.0mg/L、ヨウ素イオン5.0mg/Lおよびストロンチウムイオン5.0mg/Lとなるように調製した原水に遊離残留塩素が0.5mg/Lとなるように次亜塩素酸ナトリウムを添加し、空塔速度SV=2[m3−原水/m3−充填剤/時]で通水処理を行ったところ、通水開始24時間後の状態で、セシウムイオン、ヨウ素イオン、ストロンチウムイオン共に、0.01mg/L未満となった。
Claims (6)
- アルギン酸金属塩を含有する粒径1mm以上の多孔質体粒状体を基体粒子とし、粘土鉱物、難溶性フェロシアン化合物、活性炭及びゼオライトからなる群のうちから選ばれる1つ以上の放射性物質除去材が前記基体粒子の表面及び内部に散在してなる粒子を含有することを特徴とする放射性物質除去剤。
- 基体としての多孔質体粒状体は、球状を呈する多孔質粒子であることを特徴とする請求項1記載の放射性物質除去剤。
- 粘土鉱物、難溶性フェロシアン化合物、活性炭及びゼオライトからなる群のうちから選ばれる1つ以上の放射性物質除去材を、アルギン酸金属塩の水溶液中に加えて分散させてアルギン酸金属塩ゾルを作製し、該アルギン酸金属塩ゾルをカルシウム塩の水溶液中に滴下してアルギン酸カルシウムゲルを作製し、このアルギン酸カルシウムゲルを乾燥させて水分を離脱させることにより多孔質体造粒物として得られる放射性物質除去剤。
- 請求項1〜3の何れかに記載の放射性物質除去剤を含有する充填層に、放射性物質を含む汚染水を通水することを特徴とする、放射性物質を含む汚染水の処理方法。
- 粘土鉱物、難溶性フェロシアン化合物、活性炭及びゼオライトからなる群のうちから選ばれる1つ以上の放射性物質除去材を、アルギン酸金属塩の水溶液中に加えて分散させてアルギン酸金属塩ゾルを作製する工程と、該アルギン酸金属塩ゾルをカルシウム塩の水溶液中に滴下してアルギン酸カルシウムゲルを作製する工程と、このアルギン酸カルシウムゲルを乾燥させて水分を離脱させることにより多孔質体造粒物とする工程を備えた放射性物質除去剤の製造方法。
- 粘土鉱物、難溶性フェロシアン化合物、活性炭及びゼオライトからなる群のうちから選ばれる1つ以上の放射性物質除去材を、アルギン酸金属塩の水溶液中に加えて分散させてアルギン酸金属塩ゾルを作製する工程と、該アルギン酸金属塩ゾルをカルシウム塩の水溶液中に滴下してアルギン酸カルシウムゲルを作製する工程と、このアルギン酸カルシウムゲルを乾燥させて水分を離脱させることにより多孔質体造粒物とする工程を備えた放射性物質除去剤の製造方法において、
アルギン酸金属塩水溶液中に加える放射性物質除去材の添加量を増減することにより、乾燥後の多孔質造粒物の粒径を制御することを特徴とする、放射性物質除去剤の粒径制御方法。
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