JP7123262B2 - 放射性セシウム除染剤およびこれを用いた水深に応じて調節可能な放射性セシウム除染方法 - Google Patents
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Description
放射性セシウム除染剤の基礎物質として天然ゼオライト試料(ZG)を選定した。図1aは、ゼオライト(ZG)試料に対するX線回折分析の結果を示したグラフである。ゼオライトの原産地は、慶北慶州地域で産出される試料を選定した。市販の慶州産ゼオライト(KGZ)製品のうち最も広く販売されている45μmの粒径の製品を購入した。また、下記の表1は、前記回折分析の結果によって確認された構成成分(鉱物)の組成比率を示した表である。図1aおよび表1を参照すると、X線回折分析を通じてゼオライトに属する鉱物である輝沸石とモルデン沸石とからなっていることを確認し、その構成比は、輝沸石(Heulandite)約53%、モルデン沸石(Mordenite)は、約47%からなっていた。
表2には、準備されたゼオライト試料に対する鉱物学的特性を評価した結果が示されている。図2は、様々な粘土鉱物に対する低濃度セシウム(Cw≒50μg/L)吸着分配係数の結果を示したグラフである。また、表3は、各鉱物の吸着分配係数を定量化して示した表である。表2、表3および図2を参照すると、ZGの比表面積は1g当たり約65m2であり、陽イオン交換能は約100meq/100gであり、高いものであった。50mL vialを使用して行った小規模の吸着実験の結果、セシウムに対する分配係数(Kd)が約600,000L/kgであり、非常に高いものであって、この値は他の鉱物に比べて約100倍~1000倍高かった。ゼオライトで生じる主な吸着機作は、空隙で生じる陽イオン交換反応であり、ゼオライトの高い比表面積と陽イオン交換能がゼオライトのセシウム除去率を高めることに寄与したものと解釈することができる。
ゼオライトのような天然鉱物を用いて、セシウムの吸着効率を確認する既存の室内実験は、体積が小さい50mL vialを用いて持続的に撹拌することによって、vial内のゼオライトとセシウムができる限り均質に反応するようにした。このような方式は、理論的な最大セシウム吸着性能(Qm、単一平面最大吸着量、Langmuir model)と吸着効率を求めることができるというメリットがある。しかし、ゼオライトのような除染剤が散布される実際の現場では、実験環境のように、100%の接触が不可能であるため、このように規模に対する効率を確認するために、1トン規模の透明大型水槽を製作して実験した。図3は、大型カラム水槽を示した模式図である。図3を参照すると、水槽内で散布地域での距離別、深さ別の除染剤の分散度とセシウム除去効率を確認するために、アクリルで試料採取用パイプを製作して設けた。試料採取用パイプの直径は20mm(内径14mm)であり、総延長の長さは1.7mである。水質試料が30cm単位で流入できるように底から5cmを離隔した後、5cmの長さのスクリーンを30cm間隔で総4つの区間を打孔した後に設けた。水槽に1トンの水を満たした後、実際の現場で発生し得る競争イオン効果を反映するために、主陽イオン(Ca、Mg、Na and K)と主陰イオン(Cl、SO4、HCO3)を追加して模写対象現場である八堂湖の水質と類似するように調整し、低濃度セシウム(約50μg/L)で均質に合わせた。その後、除染剤を投入して濁度およびセシウム除去効率を確認した。
1トン規模の大型水槽実験に先立ち、水中の放射性セシウムを除去するために必要なゼオライトの適正量を算定するために、40L規模の水槽で予備実験を行った。予備実験の結果、濁度およびセシウム除去率をいずれも考慮すると、40Lでは2gのゼオライトを投入した場合が最も効率的にセシウムを除去しているため、これを基礎設計数量に選定した。図4は、40L水槽の予備実験の結果を示したグラフである。これに基づいて算定した1トン規模の水槽のゼオライト所要量は50gであった。
前述の粉末形態のゼオライトを水槽に投入したとき、投入初期の沈降により垂直分散が優勢であり、水平分散がほとんどなされなかったことを確認した。広い地域に除染剤を散布するとき、除染剤の水平分散が低いと、投入支点をより多く有しなければならないディメリットが生じる。発泡のための成分として、炭酸水素ナトリウム(NaHCO3)とクエン酸(C6H8O7)は、水平分散を増加させて発泡速度を調節することによって、除染成分であるゼオライトの発現を調節することができる成分である。
発泡型除染剤は、主な添加物である炭酸水素ナトリウムとクエン酸、ゼオライトの配合比率を表4に示すような含量で混合し、これらを成形するためにエタノール(C2H5OH)を使用した。1トンを基準に投入されるゼオライトの量は、前記予備実験の結果のように、50gにして同様に適用した。ゼオライトとその他の付随材料を混合して成形するためのエタノールは、全体の除染剤質量の20%内外を注入しており、製造枠に入れて40℃に設定したオーブンで2日以上乾燥させて除染剤を製造した。最終的に製作された除染剤の重量を比較した結果、製作および乾燥の過程で約20%内外の質量損失が発生した。最終的な剤形は、ペレットまたは錠剤の形態を有するようにした。
実施例1と同一の方法で除染剤を製造するが、下記の表4に示された組成比率により、それぞれ比較例1~5の除染剤を製造した。
水中のセシウムを除去するために、前記配合比率を異にして製造した除染剤(実施例1、比較例1~5)を水槽に入れた後、沈降および分散傾向を観察し、その中で分散傾向が最も優れた実施例1の除染剤の位置別、深度別の濁度とセシウムの濃度などを測定して示した。
発泡型除染剤は、主な添加物である炭酸水素ナトリウムとクエン酸、ゼオライトの配合比率を表5に示すような含量で混合し、これらを成形するためにエタノール(C2H5OH)を使用した。1トンを基準に投入されるゼオライトの量は、前記予備実験の結果のように、50gにして同様に適用した。ゼオライトとその他の付随材料を混合して成形するためのエタノールは、全体の除染剤質量の20%内外を注入しており、製造枠に入れて40℃に設定したオーブンで2日以上乾燥させて除染剤を製造した。最終的に製作された除染剤の重量を比較した結果、製作および乾燥の過程で約20%内外の質量損失が発生した。最終的な剤形は、ペレットまたは錠剤の形態を有するようにした。
実施例2と同一の方法で除染剤を製造するが、下記の表5に示された組成比率により、それぞれ比較例6~10の除染剤を製造した。
水中のセシウムを除去するために、前記配合比率を異にして製造した除染剤(実施例2、比較例6~10)を水槽に入れた後、沈降および分散傾向を観察し、その中で分散傾向が最も優れた実施例2の除染剤の位置別、深度別の濁度とセシウムの濃度などを測定して示した。
実施例3の発泡型除染剤製造過程でトウモロコシ澱粉(corn-starch)を追加で配合して結合力の強化を図った。除染剤にトウモロコシ澱粉を追加で含むと、吸着剤の剤形を一定に調節することができ、強度も増加することに伴い、深度の調節においてもっと容易である。トウモロコシ澱粉を追加しない場合、除染剤の形態は、図11aと同一であり、トウモロコシ澱粉を追加して得た除染剤の形態は、図11bと同一である。実施例3は、中層用に製作された。実施例3の組成比率は、表6のとおりである。
実施例4は、実施例3の発泡型除染剤製造過程で、組成比率を変更して製作した中層外の用途の除染剤である。実施例4の組成比率は、表6のとおりである。
比較例11~13は、発泡型除染剤製造過程で、組成比率を変更して製作した除染剤である。比較例11~13の組成比率は、表6のとおりである。
水中のセシウムを除去するために、前記配合比率を異にして製造した除染剤(実施例3、実施例4、比較例11~13)を、図12~図17と同様な40L(縦30cm、横30cm、深さ50cm)水槽に水温20℃の水を45cmの深さまで満たした後、水面上の5cmで吸着剤を投下して沈降および分散傾向を観察した。吸着剤の剤形は、図11aおよび図11bのように、直径3cm、高さ1cm、質量約10gの円柱形態に製作した。
温度および吸着剤の剤形の質量による分散性能を調べるために、追加の実験を実施した。図17aおよび図17bは、温度および吸着剤の剤形の質量による除染剤の分散様態を示したものである。
Claims (20)
- 汚染水に含まれた放射性物質を除去するための除染剤であって、
ゼオライト40~60重量%;炭酸水素ナトリウム20~40重量%;およびクエン酸10~20重量%を含み、
中層水系に含まれた放射性物質を除去するためのものである、除染剤。 - 汚染水に含まれた放射性物質を除去するための除染剤であって、
ゼオライト30~40重量%;炭酸水素ナトリウム30~40重量%;およびクエン酸20~40重量%を含み、
深層水系に含まれた放射性物質を除去するためのものである、除染剤。 - 前記除染剤は、トウモロコシ澱粉をさらに含むものである、請求項1又は2に記載の除染剤。
- 前記除染剤は、トウモロコシ澱粉5~20重量%を含むものである、請求項3に記載の除染剤。
- 前記除染剤は、ゼオライト、炭酸水素ナトリウム、クエン酸およびトウモロコシ澱粉が2:1~2:0.5~1:0.25~1の重量比である、請求項4に記載の除染剤。
- 前記除染剤は、ゼオライト、炭酸水素ナトリウム、クエン酸およびトウモロコシ澱粉が2:1:0.5:0.5の重量比であり、前記除染剤は、中層水系に含まれた放射性物質を除去するためのものである、請求項5に記載の除染剤。
- 前記除染剤は、ゼオライト、炭酸水素ナトリウム、クエン酸およびトウモロコシ澱粉が2:1:0.5:0.25の重量比であり、前記除染剤は、深層水系に含まれた放射性物質を除去するためのものである、請求項5に記載の除染剤。
- 前記ゼオライトは、輝沸石50~60重量%およびモルデン沸石40~50重量%である、請求項1又は2に記載の除染剤。
- 前記ゼオライトは、比表面積が50~70m2/gであるか、平均空隙体積が0.1~0.15ml/gであるか、平均空隙大きさが5~15nmであるか、陽イオン交換能が60~120meq/100gである、請求項1又は2に記載の除染剤。
- 前記放射性物質は、ヨウ素、セシウム、セリウム、ロジウム、コバルト、ストロンチウム、ラジウム、ウラン、プルトニウムからなる群より選択される、請求項1又は2に記載の除染剤。
- 汚染水に含まれた放射性物質を除去するために、
ゼオライト40~60重量%;炭酸水素ナトリウム20~40重量%;およびクエン酸10~20重量%を混合して放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法であって、
中層水系に含まれた放射性物質を除去するためのものである、放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。 - 汚染水に含まれた放射性物質を除去するために、
ゼオライト30~40重量%;炭酸水素ナトリウム30~40重量%;およびクエン酸20~40重量%を混合して放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法であって、
深層水系に含まれた放射性物質を除去するためのものである、放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。 - 前記除染剤は、トウモロコシ澱粉をさらに含む、請求項11又は12に記載の放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。
- 前記除染剤は、トウモロコシ澱粉5~20重量%を含むものである、請求項13に記載の放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。
- 前記除染剤は、ゼオライト、炭酸水素ナトリウム、クエン酸およびトウモロコシ澱粉が2:1~2:0.5~1:0.25~1の重量比である、請求項14に記載の放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。
- 前記除染剤は、ゼオライト、炭酸水素ナトリウム、クエン酸およびトウモロコシ澱粉が2:1:0.5:0.5の重量比であるものであり、前記除染剤は、中層水系に含まれた放射性物質を除去するためのものである、請求項15に記載の放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。
- 前記除染剤は、ゼオライト、炭酸水素ナトリウム、クエン酸およびトウモロコシ澱粉が2:1:0.5:0.25の重量比であるものであり、前記除染剤は、深層水系に含まれた放射性物質を除去するためのものである、請求項15に記載の放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。
- 前記ゼオライトは、輝沸石50~60重量%およびモルデン沸石40~50重量%である、請求項11又は12に記載の放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。
- 前記ゼオライトは、比表面積が50~70m2/gであるか、平均空隙体積が0.1~0.15ml/gであるか、平均空隙大きさが5~15nmであるか、陽イオン交換能が60~120meq/100gである、請求項11又は12に記載の放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。
- 前記放射性物質は、ヨウ素、セシウム、セリウム、ロジウム、コバルト、ストロンチウム、ラジウム、ウラン、プルトニウムからなる群より選択される、請求項11又は12に記載の放射性汚染物質に対する除染剤を製造する方法。
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