JP2012109531A - 発光装置およびその製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】サイアロン系蛍光体を用いた高効率な発光装置を提供する。
【解決手段】実施の形態によれば、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子と、発光素子上に配置された蛍光体層を備え、蛍光体層が下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む発光装置である。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ≦０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
【選択図】図１

Description

本発明の実施の形態は、発光装置およびその製造方法に関する。
近年、青色の発光ダイオード（ＬＥＤ）にＹＡＧ：Ｃｅなどの黄色蛍光体を組合せ、単一のチップで白色光を発する、いわゆる白色ＬＥＤに注目が集まっている。従来、ＬＥＤは赤色、緑色、青色と単色で発光するものであり、白色または中間色を発するためには、単色の波長を発する複数のＬＥＤを用いてそれぞれ駆動しなければならなかった。しかし、現在では、発光ダイオードと、蛍光体とを組合せることにより、上述の煩わしさを排し、簡便な構造によって白色光を得ることができるようになっている。
発光ダイオードを用いたＬＥＤランプは、携帯機器、ＰＣ周辺機器、ＯＡ機器、各種スイッチ、バックライト用光源、および表示板などの各種表示装置に用いられている。これらＬＥＤランプは高効率化が強く望まれており、加えて一般照明用途には高演色化、バックライト用途には高色域化の要請がある。高効率化には、蛍光体の高効率化が必要であり、高演色化あるいは高色域化には、青色の励起光と青色で励起され緑色の発光を示す蛍光体および青色で励起され赤色の発光を示す蛍光体を組み合わせた白色光源が望ましい。
また、高負荷ＬＥＤは駆動により発熱し、蛍光体の温度が１００〜２００℃程度まで上昇することが一般的である。このような温度上昇が起こると蛍光体の発光強度は一般に低下する。このため蛍光体は、温度が上昇した場合であっても発光強度の低下（温度消光）が少ないことが望まれている。
かかるＬＥＤランプに用いるのに適当な、青色光で励起された場合に緑色の発光を示す蛍光体の例として、サイアロン系蛍光体がある。サイアロン系蛍光体によれば、高効率かつ温度消光の小さい発光が得られる。このため、サイアロン系蛍光体を用いることで、高効率、高演色かつ色ずれの小さな発光装置が実現される。
もっとも、サイアロン系蛍光体を用いた発光装置においても更なる高効率化が望まれる。
特開２０１０−３１２０１号公報 特開２０１０−１０６１２７号公報 特開２０１０−５６２７７号公報
本発明は、上記事情を考慮してなされたものであり、その目的とするところは、サイアロン系蛍光体を用いた高効率な発光装置を提供することにある。
実施の形態の発光装置は、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子と、発光素子上に配置された蛍光体層を備える。そして、この蛍光体層が下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含んでいる。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）

（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ＜０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
蛍光体の発光効率の粒径依存性を示す図である。 評価に用いた緑色蛍光体（Ｇ）の一例のＳＥＭ写真である。 第１の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 第１の実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。 第２の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 第２の実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。 第３の実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。 第４の実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。 第５の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 第５の実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。 第６の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 第６の実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。 第７の実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。 第８の実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。 第９の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 第１０の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 第１１の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 第１２の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 第１３の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 第１４の実施の形態の発光装置の模式断面図である。 実施例１のＬＥＤチップの配線図である。 実施例３の緑色蛍光体のＸＲＤプロファイルである。 実施例２５の緑色蛍光体のＸＲＤプロファイルである。 実施例２５の赤色蛍光体のＸＲＤプロファイルである。 実施例２７の赤色蛍光体のＸＲＤプロファイルである。
以下、図面を用いて実施の形態を説明する。
下記一般式（１）で表わされる組成を有するサイアロン系蛍光体は緑色蛍光体（Ｇ）であり、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光、すなわち、近紫外光もしくは青色光で励起した際、励起光よりも長波長であり、青緑色から黄緑色にわたる領域の発光、すなわち波長４９０〜５８０ｎｍの間にピークを有する発光を示す。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素である。Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ＜０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
また、下記一般式（２）で表わされる組成を有するサイアロン系蛍光体は赤色蛍光体（Ｒ）であり、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光、すなわち、近紫外光もしくは青色光で励起した際、励起光よりも長波長であり、橙色から赤色にわたる領域の発光、すなわち波長５８０〜７００ｎｍの間にピークを有する発光を示す。
（Ｍ’１−ｘ２Ｅｕｘ２）ａＳｉｂＡｌＯｃＮｄ （２）
（上記一般式（２）中、Ｍ’はＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ２、ａ、ｂ、ｃ、ｄは、次の関係を満たす。０＜ｘ≦１、０．５５＜a＜０．９５、２．０＜ｂ＜３．９、０＜c＜０．６、４＜ｄ＜５．７）
図１は、蛍光体の発光効率の粒径依存性を示す図である。上記緑色蛍光体（Ｇ）または上記赤色蛍光体（Ｒ）の平均粒径を変化させた蛍光体を含有する蛍光体層を備えたＬＥＤを作成し、積分球を用いて、全光束を測定し、この全光束を注入電流と印加電圧の積で割り、発光効率を評価している。
図２は、評価に用いた緑色蛍光体（Ｇ）の一例のＳＥＭ写真である。なお、本明細書中、平均粒径とは、ＳＥＭ写真の視野内の蛍光体粒子をランダムに複数個抽出し、個々に測定した粒子の最大径の平均値を意味するものとする。もっとも、平均値を算出する際、１μｍ未満の微細な粒子は除外するものとする。
蛍光体が樹脂等に分散されている場合には、その断面をＳＥＭ観察することにより、平均粒径を算出することが可能である。
図１から明らかなように、緑色蛍光体の場合は、発光効率に顕著な粒径依存性があるのに対し、赤色蛍光体の場合は明瞭な粒径依存性がないことが明らかになった。図１より、高い発光効率を得る観点から、上記緑色蛍光体においては、粒径が１２μｍ以上であることが望ましく、２０μｍ以上であることがより望ましく、５０μｍ以上であることがさらに望ましい。
なお、ここで用いた緑色蛍光体の組成は、（Ｓｒ０．９２Ｅｕ０．０８）Ｓｉ４．７５ＡｌＯＮ７．３３である。上記一般式（１）で表わされる緑色蛍光体は、Ｓｒ３Ａｌ３Ｓｉ１３Ｏ２Ｎ２１をベースとし、その構成元素であるＳｒ、Ｓｉ、Ａｌ、ＯまたはＮが他の元素で置き換わったり、Ｅｕなどの他の金属元素が固溶したりしたものであるといえる。したがって、実質的に同一の結晶構造を有する。よって、上記発光効率の粒径依存性についても、同様の特性を示すものと考えられる。
本発明は、発明者らによって見出された、上記一般式（１）で表わされる緑色蛍光体に固有の発光効率の粒径依存性に関する知見を基に完成されたものである。
なお、実施の形態で得られる上記一般式（１）で表される緑色蛍光体の結晶構造は、斜方晶であり、ＣｕＫα特性Ｘ線（波長１．５４０５６Å）を用いたＸ線回折において、図２２、２３に示すように、３０．５−３０．９°、２５．６−３０．０°、３１．８−３２．２°、３７．２−３７．６°、３７．０−３７．４°、２９．３−２９．７°、３４．０−３４．４°、２１．７―２２．１°、４８．９―４９．３°、４５．７−４６．１°、６２．８−６３．２°、１５．２−１５．６°、６１．３−６１．７°、４０．５−４０．９°、５５．８°−５６．２°の回折角度（２θ）、１５箇所のうち、少なくとも６箇所に同時に回折ピークを示す一成分を含有するものである。
さらに、実施の形態で得られる上記一般式（２）で表される赤色蛍光体の結晶構造は、斜方晶であり、ＣｕＫα特性Ｘ線（波長１．５４０５６Å）を用いたＸ線回折において、図２４、２５に示すように、３１．６−３１．８°、３０．９−３１．１°、２４．８５−２５．０５°、３５．２５−３５．４５°、１５．０−１５．２５°、５６．４−５６．６５°、３６．１−３６．２５°、３３．０―３３．２０°、２３．１―２３．２０°、２９．３−２９．６°、２６．９５−２６．１５°の回折角度（２θ）、１１箇所のうち、少なくとも９箇所に同時に回折ピークを示す一成分を含有するものである。
（第１の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、基板上に設けられ、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子と、発光素子上に配置された蛍光体層を備え、蛍光体層が下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ＜０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
図３は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。基板１０に実装された複数の励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を有している。各ＬＥＤチップ１２は、例えば金のワイヤ１４を介して図示しない配線に接続されている。そして、この配線を介して外部から駆動電流がＬＥＤチップ１２に供給されることにより、ＬＥＤチップ１２が励起用の青色光を発生する。
ＬＥＤチップ１２上には、半球形状の透明樹脂層１６が設けられている。さらに、この樹脂層１６を覆うように、ＬＥＤチップ１２から発生された青色光を吸収して赤色光に変換する赤色蛍光体が透明な樹脂中に分散された第１の蛍光体層１８が配置されている。
第１の蛍光体層１８中の赤色蛍光体は、例えば、下記一般式（２）で表わされる組成を有する蛍光体である。
（Ｍ’１−ｘ２Ｅｕｘ２）ａＳｉｂＡｌＯｃＮｄ （２）
（上記一般式（２）中、Ｍ’はＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＡ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは発光中心元素である。ｘ２、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ２＜１、０．５５＜a＜０．９５、２．０＜ｂ＜３．９、０＜c＜０．６、４＜ｄ＜５．７）
ここで、Ｍ’はＳｒ（ストロンチウム）であることが望ましい。また、Ｍ’は、Ｓｒに加え、Ｃａ（カルシウム）等の他の元素を約１０ｍｏｌ％以下の割合で混ぜても良い。
第１の蛍光体層１８を覆うように、ＬＥＤチップ１２から発生される青色光を吸収して緑色光に変換する緑色蛍光体が透明な樹脂中に分散された第２の蛍光体層２０が設けられている。
第２の蛍光体層中の緑色蛍光体は、下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体である。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ＜０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
ここで、ＭはＳｒであることが望ましい。また、Ｍは、Ｓｒに加え、Ｃａ（カルシウム）等の他の元素を約１０ｍｏｌ％以下の割合で混ぜても良い。
上述のように、第２の蛍光体層２０中の緑色蛍光体の平均粒径を１２μｍ以上することで、高い発光効率を得ることが可能となる。さらに、高い発光効率を得る観点から平均粒径は、２０μｍ以上であることが望ましく、５０μｍ以上であることがより望ましい。
また、蛍光体粒子と樹脂との比率については、蛍光体粒子が蛍光体層に対して、１０重量％以上であることが望ましく、２０重量％以上であることがより望ましく、３０重量％以上であることがさらに望ましい。これは、蛍光体層中の樹脂の比率が大きくなると、樹脂による光の吸収が大きくなるおそれがあるからである。
本実施の形態によれば、上記のように組成と平均粒径を限定した緑色蛍光体を用いることで高効率な発光装置が実現される。
さらに、第２の蛍光体層２０を覆うように、半球状の透明樹脂層２２が設けられている。この透明樹脂層２２の外表面は大気（空気）に接している。この透明樹脂層２２は、ＬＥＤチップ１２から発生される青色光および第１の蛍光体層１８からの赤色光、第２の蛍光体層２０からの緑色光が、大気との界面となる上記外表面で全反射されることを抑制する機能を有する。
透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０、透明樹脂層２２からなる４層構造の積層膜は半球の形状をしている。
本実施の形態の発光装置においては、ＬＥＤチップ１２に電流を流すと、透明樹脂層２２から出力される光は、ＬＥＤチップ１２から発生され、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を通過した青色光と、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０からの赤色光および緑色光が合わさった白色光となる。
上記のように構成された本実施の形態の発光装置においては、ＬＥＤチップ１２から発生される青色光を通過する透明樹脂層１６、この青色光を赤色光に変換する赤色蛍光体が透明樹脂中に分散された第１の蛍光体層１８、この青色光を緑色光に変換する緑色蛍光体透明樹脂中に分散された第１の蛍光体層２０、および大気との界面となる外表面で上記青色光、赤色光および緑色光が全反射されることを抑制する機能を有する透明樹脂層２２からなる積層構造が、半球状に形成されているため、発光色のばらつきや、見る角度による色合いが異なることを抑制することができる。また、ＬＥＤチップ１２からの励起光を集光することが可能となり、光取り出し効率を高めることが可能となる。また、各層間に空気層が介在することを抑制することが可能となり、樹脂の透過率および蛍光体の発光効率の劣化を抑制することが可能となる。
次に、本実施の形態の発光装置の製造方法について説明する。上述のように、本実施の形態で用いられる緑色蛍光体には、発光効率に粒径依存性があり、粒径が大きくなるほど、発光効率が向上する。一方、蛍光体の粒径が大きくなると、蛍光体層の形成の際に、ディスペンサ（液体定量吐出装置）を用いて発光素子上に蛍光体が分散された樹脂を滴下する手法を採用することが困難になる。なぜなら、ディスペンサのシリンジ（注射筒）の径が限定されているため、粒径が大きくなることで目詰まりが生ずるおそれがあるからである。
本実施の形態の半導体装置の製造方法は、基板の表面に、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子を実装し、基板上に発光素子が実装された領域が開口されたマスクを載置し、マスク上に下記一般式（１）で表わされる組成を有し、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む樹脂を塗布し、開口部を充填した樹脂以外の樹脂を、スキージを用いてマスク表面から除去し、マスクを基板上から除去し、樹脂を硬化させる熱処理を行う。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ＜０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
本実施の形態の発光装置の製造方法においては、上記構成により、ディスペンサを用いないで発光装置を製造する。よって、安定した製造方法で高効率の発光装置を製造することが可能になる。
図４は、本実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。まず、基板１０の表面に、励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を実装する。次に、基板１０上に青色ＬＥＤ１２が実装された領域が開口された例えば、金属のマスク２４を載置し、マスク２４上に透明樹脂２６を、ディスペンサを用いず、マスク２４上の広範囲に塗布する。透明樹脂１６は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、開口部を充填した透明樹脂２６以外の透明樹脂２６を、スキージ２８を用いてマスク２４表面から除去する（図４（ａ））。
その後、マスク２４を基板１０上から除去し、基板１０に対し透明樹脂２６を硬化させる熱処理を行い透明樹脂層１６を形成する（図４（ｂ））。
次に、基板１０上に青色ＬＥＤ１２が実装された領域に対応する開口部を有する金属のマスク３０を載置する。このマスク３０は、マスク２４よりも開口部が広く設計されている。マスク３０上に赤色蛍光体が分散されたバインダー樹脂３２を、ディスペンサを用いず、マスク３０上の広範囲に塗布する。バインダー樹脂３２は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、開口部を充填したバインダー樹脂３２以外のバインダー樹脂３２を、スキージ２８を用いてマスク３０表面から除去する（図４（ｃ））。
その後、マスク３０を基板１０上から除去し、バインダー樹脂３２を硬化させる熱処理を行い第１の蛍光体層１８を形成する（図４（ｄ））。
その後、同様のプロセスを繰り返し、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を形成し、図３に示す発光装置が製造される。
第２の蛍光体層に含まれる上記一般式（１）緑色蛍光体は、例えば、元素Ｍの窒化物、またはその他シアナミド等の炭化物、Ａｌなどの元素やＳｉなどの元素の、窒化物、酸化物、または炭化物、および発光中心元素Ｒの酸化物、窒化物、または炭酸塩を出発原料として用いて、合成することが可能である。
より具体的には、元素ＭとしてＳｒを含有し、発光中心元素としてＥｕを含有する蛍光体を目的とする場合には、Ｓｒ３Ｎ２、ＡｌＮ、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３およびＥｕＮを出発原料として用いることができる。Ｓｒ３Ｎ２の代わりにＣａ３Ｎ２、Ｂａ３Ｎ２、Ｓｒ３Ｎ２の代わりにＣａ３Ｎ２、Ｂａ３Ｎ２、Ｓｒ２ＮあるいはＳｒＮ等、もしくはこれらの混合物を用いても良い。
これらの出発原料を所望の組成になるよう秤量混合し、得られた混合粉末を焼成することにより、目的の蛍光体を得ることできる。混合にあたっては、例えば、グローブボックス中で乳鉢混合するといった手法が上げられる。また、るつぼの材質は、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、カーボン、窒化アルミニウム、サイアロン、酸化アルミ、モリブデンあるいはタングステン等を用いることが可能である。
（第２の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、透明樹脂層、第１の蛍光体層、第２の蛍光体層、透明樹脂層からなる積層膜が、個々のＬＥＤチップ上に個別に形成されるのではなく、複数のＬＥＤチップを一括して覆うシート状に形成される点以外は、第１の実施の形態と同様である。したがって、第１の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。
図５は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０、透明樹脂層２２からなる積層膜が、ＬＥＤチップ１０を一括して覆う平面的なシート状に形成される。
図６は、本実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。まず、基板１０の表面に、励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を実装する。次に、基板１０上に青色ＬＥＤ１２が実装された領域が一括して開口された例えば、金属のマスク３４を載置し、マスク３４上に透明樹脂２６を、ディスペンサを用いず、マスク３４上の広範囲に塗布する。透明樹脂１６は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、開口部を充填した透明樹脂２６以外の透明樹脂２６を、スキージ２８を用いてマスク３４表面から除去する（図６（ａ））。
その後、マスク２４を基板１０上から除去し、基板１０に対し、透明樹脂２６を硬化させる熱処理を行い、透明樹脂層１６を形成する（図６（ｂ））。
次に、基板１０上に青色ＬＥＤ１２が実装された領域に対応する開口部を有する金属のマスク３６を載置する。このマスク３６は、マスク３４よりも開口部が広く設計されている。マスク２８上に赤色蛍光体が分散されたバインダー樹脂３２を、ディスペンサを用いず、マスク２８上の広範囲に塗布する。バインダー樹脂３２は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、開口部を充填したバインダー樹脂３２以外のバインダー樹脂３２を、スキージ２８を用いてマスク３６表面から除去する（図６（ｃ））。
その後、マスク３６を基板１０上から除去し、バインダー樹脂３２を硬化させる熱処理を行い第１の蛍光体層１８を形成する（図６（ｄ））。
その後、同様のプロセスを繰り返し、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を形成し、図５に示す発光装置が製造される。
本実施の形態によれば、基板に対するマスクの合わせ精度を緩和することが可能である。したがって、発光装置の生産性および歩留まりが向上するという効果が得られる。
（第３の実施の形態）
本実施の形態の発光装置の製造方法は、図３に示す第１の実施の形態の発光装置を製造する別の製造方法である。
本実施の形態の発光装置の製造方法は、基板の表面に、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子を実装し、発光素子より大きな径の凹部を有する金型上に、下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む樹脂を塗布し、基板と金型を、発光素子が凹部に嵌め込まれるように重ねて押し合わせ、凹部以外の樹脂を基板および金型の表面上から除去し、基板と金型を凹部の樹脂が発光素子上に残存するよう引き離し、基板に対し樹脂を硬化させる熱処理を行う。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ＜０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
図７は、本実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。まず、基板１０の表面に、励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を実装する（図７（ａ））。次に、青色ＬＥＤチップ１２より大きな径の凹部を有する金型３８を準備する（図７（ｂ））。
次に、金型３８上に、透明樹脂２６を、ディスペンサを用いず、金型３８上の広範囲に塗布する（図７（ｃ））。透明樹脂２６は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、基板１０と金型３８を、ＬＥＤチップ１２が凹部に嵌め込まれるように重ねて押し合わせ、凹部以外の透明樹脂２６を基板１０および金型３８の表面上から除去する（図７（ｄ））。
その後、基板１０と金型３８を透明樹脂１６がＬＥＤチップ１２上に残存するよう引き離し、基板１０に対し樹脂を硬化させる熱処理を行い、透明樹脂層１６を形成する。
次に、青色ＬＥＤチップ１２より大きな径の凹部を有する金型４０を準備する。この金型４０の凹部の径および深さは、金型３８よりも大きくなるよう設計されている。そして、金型４０上に、赤色蛍光体が分散されたバインダー樹脂３２を、ディスペンサを用いず、金型４０上の広範囲に塗布する（図７（ｅ））。バインダー樹脂３２は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、基板１０と金型４０を、ＬＥＤチップ１２が凹部に嵌め込まれるように重ねて押し合わせ、凹部以外のバインダー樹脂３２を基板１０および金型４０の表面上から除去する。
その後、基板１０と金型４０をバインダー樹脂３２がＬＥＤチップ１２上に残存するよう引き離し、基板に対し樹脂を硬化させる熱処理を行い、図３の第１の蛍光体層１８を形成する。
その後、同様のプロセスを繰り返し、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を形成し、図３に示す発光装置が製造される。
本実施の形態の発光装置の製造方法においても、上記構成により、ディスペンサを用いないで発光装置を製造する。よって、安定した製造方法で高効率の発光装置を製造することが可能になる。
（第４の実施の形態）
本実施の形態の発光装置の製造方法は、図５に示す第２の実施の形態の発光装置を製造する別の製造方法である。
図８は、本実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。まず、基板１０の表面に、励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を実装する（図８（ａ））。次に、青色ＬＥＤチップ１２より大きな径であり、複数のＬＥＤチップ１２が一括して包含されるような凹部を有する金型４２を準備する（図８（ｂ））。
次に、金型４２上に、透明樹脂２６を、ディスペンサを用いず、金型４２上の広範囲に塗布する（８（ｃ））。透明樹脂２６は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、基板１０と金型４２を、複数のＬＥＤチップ１２が凹部に嵌め込まれるように重ねて押し合わせ、凹部以外の透明樹脂２６を基板１０および金型４２の表面上から除去する（図８（ｄ））。
その後、基板１０と金型４２を透明樹脂２６がＬＥＤチップ１２上に残存するよう引き離し、基板１０に対し透明樹脂２６を硬化させる熱処理を行い、透明樹脂層１６を形成する。
次に、青色ＬＥＤチップ１２より大きな径の凹部を有する金型４４を準備する。この金型４４の凹部の径および深さは、金型４２よりも大きくなるよう設計されている。そして、金型４４上に、赤色蛍光体が分散されたバインダー樹脂３２を、ディスペンサを用いず、金型４４上の広範囲に塗布する（図８（ｅ））。バインダー樹脂３２は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、基板１０と金型４４を、ＬＥＤチップ１２が凹部に嵌め込まれるように重ねて押し合わせ、凹部以外のバインダー樹脂３２を基板１０および金型４４の表面上から除去する。
その後、基板１０と金型４４をバインダー樹脂３２がＬＥＤチップ１２上に残存するよう引き離し、基板に対し樹脂を硬化させる熱処理を行い、図５の第１の蛍光体層１８を形成する。
その後、同様のプロセスを繰り返し、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を形成し、図５に示す発光装置が製造される。
（第５の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、半球の形状をしている透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０、透明樹脂層２２からなる４層構造の積層膜が変形可能な樹脂シート上に形成される点で、第１の実施の形態の発光装置と異なっている。第１の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。
図９は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。基板１０に実装された複数の励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を有している。基板１０には複数の凹部４６が設けられる。各ＬＥＤチップ１０は、凹部４６内に配置される。凹部４６内のＬＥＤチップ１０は、例えば金のワイヤ１４を介して図示しない配線に接続されている。そして、この配線を介して外部から駆動電流がＬＥＤチップ１２に供給されることにより、ＬＥＤチップ１２が励起用の青色光を発生する。
ＬＥＤチップ１０は、凹部４６内に透明樹脂層４８で封止されている。そして、ＬＥＤチップ１０の真上の透明樹脂層４８を覆うように変形可能な透明な樹脂シート５０が設けられている。
樹脂シート５０の凹部４６上の領域以外には、Ａｇ微粒子もしくは酸化チタン微粒子などの近紫外から可視域の光を反射する材料が樹脂に分散された反射層５２が設けられている。
また、樹脂シート５０のＬＥＤチップ１２上には、半球形状の透明樹脂層１６が設けられている。さらに、この樹脂層１６を覆うように、ＬＥＤチップ１２から発生された青色光を吸収して赤色光に変換する赤色蛍光体が透明な樹脂中に分散された第１の蛍光体層１８が設けられている。
第１の蛍光体層１８中の赤色蛍光体は、例えば、下記一般式（２）で表わされる組成を有する蛍光体である。
（Ｍ’１−ｘ２Ｅｕｘ２）ａＳｉｂＡｌＯｃＮｄ （２）
（上記一般式（２）中、Ｍ’はＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ２、ａ、ｂ、ｃ、ｄは、次の関係を満たす。０＜ｘ２＜１、０．５５＜a＜０．９５、２．０＜ｂ＜３．９、０＜c＜０．６、４＜ｄ＜５．７）
ここで、Ｍ’はＳｒであることが望ましい。
第１の蛍光体層１８を覆うように、ＬＥＤチップ１２から発生される青色光を吸収して緑色光に変換する緑色蛍光体が透明な樹脂中に分散された第２の蛍光体層２０が設けられている。
第２の蛍光体層中の緑色蛍光体は、下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体である。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＡ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ＜０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
ここで、ＭはＳｒであることが望ましい。
上述のように、第２の蛍光体層２０中の緑色蛍光体の平均粒径を１２μｍ以上することで、高い発光効率を得ることが可能となる。さらに、高い発光効率を得る観点から平均粒径は、２０μｍ以上であることが望ましく、５０μｍ以上であることがより望ましい。
本実施の形態によれば、上記のように組成と粒径を限定した緑色蛍光体を用いることで高効率な発光装置が実現される。
さらに、第２の蛍光体層２０を覆うように、半球状の透明樹脂層２２が設けられている。この透明樹脂層２２の外表面は大気（空気）に接している。この透明樹脂層２２は、ＬＥＤチップ１２から発生される青色光および第１の蛍光体層１８からの赤色光、第２の蛍光体層２０からの緑色光が、大気との界面となる上記外表面で全反射されることを抑制する機能を有する。
透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０、透明樹脂層２２からなる４層構造の半球の形状をしている。
本実施の形態の発光装置においては、ＬＥＤチップ１２に電流を流すと、樹脂層２２から出力される光は、ＬＥＤチップ１２から発生され、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を通過した青色光と、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０からの赤色光および緑色光が合わさった白色光となる。
上記のように構成された本実施の形態の発光装置においては、ＬＥＤチップ１２から発生される青色光を通過する透明樹脂層１６、この青色光を赤色光に変換する赤色蛍光体が透明樹脂中に分散された第１の蛍光体層１８、この青色光を緑色光に変換する緑色蛍光体透明樹脂中に分散された第１の蛍光体層２０、および大気との界面となる外表面で上記青色光、赤色光および緑色光が全反射されることを抑制する機能を有する透明樹脂層２２からなる積層構造が、樹脂シート５０上に半球状に形成されているため、発光色のばらつきや、見る角度による色合いが異なることを抑制することができる。また、ＬＥＤチップ１２からの励起光を集光することが可能となり、光取り出し効率を高めることが可能となる。また、各層間に空気層が介在することを抑制することが可能となり、樹脂の透過率および蛍光体の発光効率の劣化を抑制することが可能となる。
そして、本実施形態の発光装置においては、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０、透明樹脂層２２からなる半球状の積層構造が形成された以外の領域には、近紫外から可視域の光を反射する材料が樹脂に分散された反射層５２が設けられていること、および透明樹脂層２２が大気との界面となる外表面で上記青色光、赤色光および緑色光が全反射されるのを抑制する機能を有していることにより、高輝度の光を可及的に高い発光効率で出力することが可能となる。なお、反射層５２に更に放熱フィラーを分散させれば、放熱性を向上させることができる。
次に、本実施の形態の発光装置の製造方法について説明する。上述のように、本実施の形態で用いられる緑色蛍光体には、発光効率に粒径依存性があり、粒径が大きくなるほど、発光効率が向上する。一方、蛍光体の粒径が大きくなると、蛍光体層の形成の際に、ディスペンサ（液体定量吐出装置）を用いて発光素子上に蛍光体が分散された樹脂を滴下する手法を採用することが困難になる。なぜなら、ディスペンサのシリンジ（注射筒）の径が限定されているため、粒径が大きくなることで目詰まりが生ずるおそれがあるからである。
本実施の形態の半導体装置の製造方法は、基板の表面に、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子を実装し、発光素子が発する光を透過する領域を有し、かつ、変形可能な樹脂シートを準備し、樹脂シート上に領域が開口されたマスクを載置し、マスク上に下記一般式（１）で表わされる組成を有し、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む樹脂を塗布し、開口部を充填した樹脂以外の樹脂を、スキージを用いてマスク表面から除去し、マスクを樹脂シート上から除去し、樹脂を硬化させる熱処理を行い、樹脂シートを、上記領域が発光素子上に位置するよう貼り合わせる。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ＜０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
本実施の形態の発光装置の製造方法においては、上記構成により、ディスペンサを用いないで発光装置を製造する。よって、安定した製造方法で高効率の発光装置を製造することが可能になる。
図１０は、本実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。まず、基板１０の凹部４６に、励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を透明樹脂層４８で封止して実装する（図１０（ａ））。
次に、ＬＥＤチップ１２が発する光を透過する領域を有し、かつ、変形可能な樹脂シート５０を準備する。ここで、光を透過する領域とは、樹脂シート５０の反射層５２以外の領域である。
次に、樹脂シート５０上に上記領域が開口された例えば、金属のマスク５４を載置し、マスク５４上に透明樹脂２６を、ディスペンサを用いず、マスク５４上の広範囲に塗布する。透明樹脂２６は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、開口部を充填した透明樹脂２６以外の透明樹脂２６を、スキージ２８を用いてマスク５４表面から除去する（図１０（ｂ））。
その後、マスク５４を樹脂シート５０上から除去し、樹脂シート５０に対し、透明樹脂２６を硬化させる熱処理を行い透明樹脂層１６を形成する（図１０（ｃ））。
次に、樹脂シート５０上に上記領域が開口された金属のマスク５６を載置する。このマスク５６は、マスク５４よりも開口部が広く設計されている。マスク５６上に赤色蛍光体が分散されたバインダー樹脂３２を、ディスペンサを用いず、マスク５６上の広範囲に塗布する。バインダー樹脂３２は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、開口部を充填したバインダー樹脂３２以外のバインダー樹脂３２を、スキージ２８を用いて樹脂シート５０表面から除去する（図１０（ｄ））。
その後、マスク５６を樹脂シート５０上から除去し、バインダー樹脂３２を硬化させる熱処理を行い第１の蛍光体層１８を形成する（図１０（ｅ））。
その後、同様のプロセスを繰り返し、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を樹脂シート５０上に形成する。その後、基板１０と樹脂シート５０を、光を透過する領域が、ＬＥＤチップ１２上に位置するよう張り合わせる（図１０（ｆ））。このようにして、図９に示す発光装置が製造される。
第２の蛍光体層に含まれる上記一般式（１）の緑色蛍光体は、例えば、元素Ｍの窒化物、またはその他シアナミド等の炭化物、Ａｌなどの元素やＳｉなどの元素の、窒化物、酸化物、または炭化物、および発光中心元素Ｒの酸化物、窒化物、または炭酸塩を出発原料として用いて、合成することが可能である。
より具体的には、元素ＭとしてＳｒを含有し、発光中心元素ＲとしてＥｕを含有する蛍光体を目的とする場合には、Ｓｒ３Ｎ２、ＡｌＮ、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３およびＥｕＮを出発原料として用いることができる。Ｓｒ３Ｎ２の代わりにＣａ３Ｎ２、Ｂａ３Ｎ２、Ｓｒ３Ｎ２の代わりにＣａ３Ｎ２、Ｂａ３Ｎ２、Ｓｒ２ＮあるいはＳｒＮ等、もしくはこれらの混合物を用いても良い。
これらの出発原料を所望の組成になるよう秤量混合し、得られた混合粉末を焼成することにより、目的の蛍光体を得ることできる。混合にあたっては、例えば、グローブボックス中で乳鉢混合するといった手法が上げられる。また、るつぼの材質は、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、カーボン、窒化アルミニウム、サイアロン、酸化アルミ、モリブデンあるいはタングステン等を用いることが可能である。
（第６の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、透明樹脂層、第１の蛍光体層、第２の蛍光体層、透明樹脂層からなる積層膜が、個々のＬＥＤチップ上に個別に形成されるのではなく、複数のＬＥＤチップを一括して覆うシート状に形成される点以外は、第５の実施の形態と同様である。したがって、第５の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。
図１１は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０、透明樹脂層２２からなる積層膜が、ＬＥＤチップ１０を一括して覆うシート状に形成される。
図１２は、本実施の形態の半導体装置の製造方法を示す模式断面図である。まず、基板１０の凹部４６に、励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を透明樹脂層４８で封止して実装する。（図１２（ａ））。
次に、ＬＥＤチップ１２が発する光を透過する領域を有し、かつ、変形可能な樹脂シート５０を準備する。次に、樹脂シート５０上に、上記領域が開口された例えば、金属のマスク５８を載置し、マスク５８上に透明樹脂２６を、ディスペンサを用いず、マスク５４上の広範囲に塗布する。透明樹脂２６は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、開口部を充填した透明樹脂２６以外の透明樹脂２６を、スキージ２８を用いてマスク５４表面から除去する（図１２（ｂ））。
その後、マスク５８を樹脂シート５０上から除去し、透明樹脂２６を硬化させる熱処理を行い透明樹脂層１６を形成する（図１２（ｃ））。
次に、樹脂シート５０上に上記領域が開口された金属のマスク６０を載置する。このマスク６０は、マスク５８よりも開口部が広く設計されている。マスク６０上に赤色蛍光体が分散されたバインダー樹脂３２を、ディスペンサを用いず、マスク６０上の広範囲に塗布する。バインダー樹脂３２は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、開口部を充填したバインダー樹脂３２以外のバインダー樹脂３２を、スキージ２８を用いて樹脂シート５０表面から除去する（図１２（ｄ））。
その後、マスク６０を樹脂シート５０上から除去し、樹脂シート５０に対し、バインダー樹脂３２を硬化させる熱処理を行い第１の蛍光体層１８を形成する（図１２（ｅ））。
その後、同様のプロセスを繰り返し、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を形成し、図１１に示す発光装置が製造される。
本実施の形態によれば、基板に対するマスクの合わせ精度を緩和することが可能である。したがって、発光装置の生産性および歩留まりが向上するという効果が得られる。
（第７の実施の形態）
本実施の形態の発光装置の製造方法は、図９に示す第５の実施の形態の発光装置を製造する別の製造方法である。
本実施の形態の発光装置の製造方法は、基板の表面に、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子を実装し、発光素子が発する光を透過する領域を有し、かつ、変形可能な樹脂シートを準備し、発光素子より大きな径の凹部を有する金型上に、下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む樹脂を塗布し、樹脂シートと金型を、重ねて押し合わせ、凹部以外の樹脂を樹脂シートおよび金型の表面上から除去し、樹脂シートと金型を凹部の樹脂が残存するよう引き離し、樹脂シートに対し樹脂を硬化させる熱処理を行い、樹脂シートを、上記樹脂が発光素子上に位置するよう貼り合わせる。
（Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
（上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素であり、Ｅｕは、発光中心元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。０＜ｘ１＜１、−０．１＜ｙ＜０．３、−３＜ｚ≦１、−３＜ｕ−ｗ≦１.５）
図１３は、本実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。まず、基板１０の凹部４６に、励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を透明樹脂層４８で封止して実装する（図１３（ａ））。次に、青色ＬＥＤチップ１２より大きな径の凹部を有する金型３８を準備する（図１３（ｂ））。
次に、ＬＥＤチップ１２が発する光を透過する領域を有し、かつ、変形可能な樹脂シート５０を準備する。ここで、光を透過する領域とは、樹脂シート５０の反射層５２が設けられた以外の領域を意味する。
次に、金型３８上に、透明樹脂２６を、ディスペンサを用いず、金型３８上の広範囲に塗布する（図１３（ｃ））。透明樹脂２６は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、樹脂シート５０と金型３８を、上記領域が凹部に対応する位置にくるように重ねて押し合わせ、凹部以外の透明樹脂２６を樹脂シート５０および金型３８の表面上から除去する（図１３（ｄ））。
その後、樹脂シート５０と金型３８を金型３８部分の透明樹脂２６が樹脂シート５０上に残存するよう引き離し、樹脂シート５０に対し樹脂を硬化させる熱処理を行い、透明樹脂層１６を形成する。
次に、透明樹脂層１６より大きな径の凹部を有する金型４０を準備する。この金型４０の凹部の径は、金型３８よりも大きくなるよう設計されている。そして、金型４０上に、赤色蛍光体が分散されたバインダー樹脂３２を、ディスペンサを用いず、金型４０上の広範囲に塗布する。バインダー樹脂３２は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、樹脂シート５０と金型４０を、透明樹脂層１６が凹部に嵌め込まれるように重ねて押し合わせ、凹部以外のバインダー樹脂３２を樹脂シート５０および金型４０の表面上から除去する（図１３（ｅ））。
その後、樹脂シート５０と金型４０をバインダー樹脂３２が透明樹脂層１６上に残存するよう引き離し、基板に対し樹脂を硬化させる熱処理を行い、第１の蛍光体層１８を形成する。
その後、同様のプロセスを繰り返し、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を樹脂シート５０上に形成する。その後、基板１０と樹脂シート５０を、光を透過する領域が、ＬＥＤチップ１２上に位置するよう張り合わせる（図１３（ｆ））。このようにして、図９に示す発光装置が製造される。
本実施の形態の発光装置の製造方法においても、上記構成により、ディスペンサを用いないで発光装置を製造する。よって、安定した製造方法で高効率の発光装置を製造することが可能になる。
（第８の実施の形態）
本実施の形態の発光装置の製造方法は、図１１に示す第６の実施の形態の発光装置を製造する別の製造方法である。
図１４は、本実施の形態の発光装置の製造方法を示す模式断面図である。まず、基板１０の凹部４６に、励起光源用青色ＬＥＤチップ１２を透明樹脂層４８で封止して実装する（図１４（ａ））。次に、青色ＬＥＤチップ１２より大きな径であり、複数のＬＥＤチップ１２が一括して包含されるような凹部を有する金型４２を準備する（図１４（ｂ））。
次に、ＬＥＤチップ１２が発する光を透過し、かつ、変形可能な樹脂シート５０を準備する。
次に、金型４２上に、透明樹脂２６を、ディスペンサを用いず、金型４２上の広範囲に塗布する（図１４（ｃ））。透明樹脂２６は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、樹脂シート５０と金型４２を、重ねて押し合わせ、凹部以外の透明樹脂２６を樹脂シート５０および金型４２の表面上から除去する（図１４（ｄ））。
その後、樹脂シート５０と金型４２を金型４２部分の透明樹脂２６が樹脂シート５０上に残存するよう引き離し、樹脂シート５０に対し樹脂を硬化させる熱処理を行い、透明樹脂層１６を形成する。
次に、透明樹脂層１６より大きな径の凹部を有する金型４４を準備する。この金型４４の凹部の径は、金型４２よりも大きく深くなるよう設計されている。そして、金型４２上に、赤色蛍光体が分散されたバインダー樹脂３２を、ディスペンサを用いず、金型４４上の広範囲に塗布する。バインダー樹脂３２は、例えば、シリコーン樹脂である。
次に、樹脂シート５０と金型４４を、透明樹脂層１６が凹部に嵌め込まれるように重ねて押し合わせ、凹部以外のバインダー樹脂３２を樹脂シート５０および金型４４の表面上から除去する（図１４（ｅ））。
その後、樹脂シート５０と金型４４をバインダー樹脂３２が透明樹脂層１６上に残存するよう引き離し、基板に対し樹脂を硬化させる熱処理を行い、第１の蛍光体層１８を形成する。
その後、同様のプロセスを繰り返し、第２の蛍光体層２０および透明樹脂層２２を樹脂シート５０上に形成する。その後、基板１０と樹脂シート５０を、ＬＥＤチップ１２上に位置するよう張り合わせる（図１４（ｆ））。このようにして、図１１に示す発光装置が製造される。
本実施の形態の発光装置の製造方法においても、上記構成により、ディスペンサを用いないで発光装置を製造する。よって、安定した製造方法で高効率の発光装置を製造することが可能になる。
（第９の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、基板が凹曲面型であること以外は第５の実施の形態と同様である。したがって、第５の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。
図１５は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。凹曲面型の基板６２上にＬＥＤチップ１２が実装されている。変形可能な樹脂シート５０を用いることで、このような凹曲面型の基板６２を有する高効率な発光装置が実現可能である。
（第１０の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、透明樹脂層、第１の蛍光体層、第２の蛍光体層、透明樹脂層からなる積層膜が、個々のＬＥＤチップ上に個別に形成されるのではなく、複数のＬＥＤチップを一括して覆うシート状に形成される点以外は、第９の実施の形態と同様である。したがって、第９の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。
図１６は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。凹曲面型の基板６２上にＬＥＤチップ１２が実装されている。そして、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０、透明樹脂層２２からなる積層膜が、ＬＥＤチップ１２を一括して覆うシート状に形成される。変形可能な樹脂シート５０を用いることで、このような凹曲面型の基板６２を有する高効率な発光装置が実現可能である。
（第１１の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、基板が凸曲面型であること以外は第５の実施の形態と同様である。したがって、第５の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。
図１７は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。凸曲面型の基板６４上にＬＥＤチップ１２が実装されている。変形可能な樹脂シート５０を用いることで、このような凸曲面型の基板６４を有する高効率な発光装置が実現可能である。
（第１２の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、透明樹脂層、第１の蛍光体層、第２の蛍光体層、透明樹脂層からなる積層膜が、個々のＬＥＤチップ上に個別に形成されるのではなく、複数のＬＥＤチップを一括して覆うシート状に形成される点以外は、第１１の実施の形態と同様である。したがって、第１１の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。
図１８は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。凸曲面型の基板６４上にＬＥＤチップ１２が実装されている。そして、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０、透明樹脂層２２からなる積層膜が、ＬＥＤチップ１２を一括して覆うシート状に形成される。変形可能な樹脂シート５０を用いることで、このような凸曲面型の基板６４を有する高効率な発光装置が実現可能である。
（第１３の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、基板が円筒型であること以外は第５の実施の形態と同様である。したがって、第５の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。
図１９は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。円筒型の基板７０上にＬＥＤチップ１２が実装されている。変形可能な樹脂シート５０を用いることで、このような円筒型の基板７０を有する高効率な発光装置が実現可能である。
（第１４の実施の形態）
本実施の形態の発光装置は、透明樹脂層、第１の蛍光体層、第２の蛍光体層、透明樹脂層からなる積層膜が、個々のＬＥＤチップ上に個別に形成されるのではなく、複数のＬＥＤチップを一括して覆うシート状に形成される点以外は、第１３の実施の形態と同様である。したがって、第１３の実施の形態と重複する内容については記載を省略する。
図２０は、本実施の形態の発光装置の模式断面図である。円筒型の基板７０上にＬＥＤチップ１２が実装されている。そして、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層２０、透明樹脂層２２からなる積層膜が、ＬＥＤチップ１２を一括して覆うシート状に形成される。
以上、具体例を参照しつつ本発明の実施の形態について説明した。上記、実施の形態はあくまで、例として挙げられているだけであり、本発明を限定するものではない。また、各実施の形態の構成要素を適宜組み合わせてもかまわない。
例えば、発光装置に使用する励起光を発生する発光素子は、紫外領域または青色の発光をする半導体発光素子であれば足りる。窒化ガリウム系化合物半導体を用いたＬＥＤについて、実施形態および実施例で説明したが、これに限られるものではない。
また、蛍光体は、発光素子として青色ＬＥＤが用いられた場合は、黄色発光蛍光体、黄色蛍光体と赤色蛍光体との組み合わせ、赤色蛍光体と緑色蛍光体との組み合わせ、赤色蛍光体と黄色蛍光体と緑色蛍光体との組み合わせに限られず、橙色蛍光体と緑色蛍光体との組み合わせ、赤色蛍光体と青緑色蛍光体との組み合わせ、橙色蛍光体と青緑色蛍光体との組み合わせも考えられる。さらに、発光素子として近紫外ＬＥＤが用いられた場合は、赤色蛍光体と緑色蛍光体と青色蛍光体との組み合わせ、赤色蛍光体と黄色蛍光体と緑色蛍光体と青色蛍光体との組み合わせなどが考えられる。２種類以上の蛍光体を用いる場合には、蛍光体間の再吸収を防ぐため、より長波長発光する蛍光体を内側に、短波長発光する蛍光体を外側に塗布した多層構造塗布が好ましい。加えて、長波長発光蛍光体と短波長発光の蛍光体の間に透明樹脂層を挟む構造の多層塗布とすることがより好ましい。
また、実施の形態においては、赤色蛍光体と緑色蛍光体とが異なる蛍光体層に含有される場合を例に説明したが、２つの蛍光体が混合され同一の蛍光体層に含有されても構わない。
また、実施の形態においては、赤色蛍光体にサイアロン系蛍光体を適用する場合を例に説明した。温度消光を抑制する観点からはサイアロン系蛍光体、特に上記一般式（２）で表される蛍光体を適用することが望ましいが、その他の赤色蛍光体を適用するものであっても構わない。
さらに、封止樹脂の基材となるバインダー樹脂は、発光素子（励起素子）のピーク波長近傍およびこれよりも長波長領域で実質的に透明であれば、その種類を問わず用いることができる。一般的なものとしては、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、またはエポキシ基を有するポリジメチルシロキサン誘導体、またはオキセタン樹脂、またはアクリル樹脂、またはシクロオレフィン樹脂、またはユリア樹脂、またはフッ素樹脂、またはポリイミド樹脂などが考えられる。
そして、実施の形態の説明においては、発光装置、発光装置の製造方法等で、本発明の説明に直接必要としない部分等については記載を省略したが、必要とされる発光装置、発光装置の製造方法に関わる要素を適宜選択して用いることができる。
その他、本発明の要素を具備し、当業者が適宜設計変更しうる全ての発光装置、発光装置の製造方法は、本発明の範囲に包含される。本発明の範囲は、特許請求の範囲およびその均等物の範囲によって定義されるものである。
（実施例１）
図９に示した第５の実施の形態の発光装置を、図１０を用いて説明した第５の実施の形態の発光装置の製造方法を用いて製造した。この際、表１の実施例１の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用した。また、表２の実施例１の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に提供した。このようにして得られた、実施例１の発光装置を８００ｍＡで駆動したときに得られた全光束を、積分球を用いて評価を行った。結果を表３に示す。なお、ピーク波長の評価は蛍光体単体に青色ＬＥＤによる励起光を照射し、発光する光の波長を測定した。
なお、表１には、上記一般式（１）におけるｘ１、ｙ、ｚ、ｕおよびｗの値を示した。また、表２には、上記一般式（２）におけるｘ２、ａ、ｂ、ｃおよびｄの値を示した
以下、実施例１の発光装置の製造方法を図９および図１０を参照しつつ説明する。
まず、ＩｎＧａＮ系化合物半導体を活性層として用い、ｐ側／ｎ側電極が形成された１６個の青色ＬＥＤチップ１２（図１０）を準備した。引き出し電極となるパターニングされたＣｕメタルと絶縁層との積層基板である平面型の実装基板１０の複数の凹部４６のそれぞれに青色ＬＥＤチップ１０をＳｎ−Ａｇ−Ｃｕペーストを用いて固定する。
図２１は、実施例１のＬＥＤチップの配線図である。図２１に示すように、固定された複数のＬＥＤチップ１０を、４直列４並列となるように接続し、アノード電極６０とカソード電極６２を形成する。このとき、アノード側の引き出し電極と青色ＬＥＤチップ１０のｐ側電極とはＡｕワイヤ１４（図１０）を用いて電気的接続を行い、カソード側の引き出し電極と、青色ＬＥＤチップ１０のｎ側電極とはＳｎ−Ａｇ−Ｃｕペーストを介して電気的接続を確保した。その後、これらのＬＥＤチップ１０は、シリコーン樹脂を塗布して封止し、Ａｕワイヤ１４を保護する。
一方、これらのＬＥＤチップ１０が位置することになる領域部分は透明で、それ以外の部分にはＡｇの微粒子が分散された反射層５２が形成されているシリコーン系薄膜樹脂シート５０を真空印刷装置に装填する。この樹脂シート５０は、厚さが０．１ｍｍであって、片側のみ接着剤が塗布されている。
マスクの開口径がφ１ｍｍ〜φ３ｍｍであるメタルマスク５４を用いて、上記樹脂シート５０上にシリコーン系透明樹脂２６を半球状となるように、低圧下で、シリコーン系透明樹脂中の気泡を脱砲しながら、１回目の印刷工程により形成する。その後、透明樹脂２６が形成された樹脂シート５０を、大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、透明樹脂層１６を形成する。
次に、バインダー樹脂であるシリコーン樹脂に、表２の実施例１の欄に示す赤色蛍光体が分散された樹脂３２を、マスク開口径を１回目印刷時よりもやや大きくしたメタルマスク５６を用いて、１回目の印刷工程で形成した半球状の透明樹脂層１６の全てを覆うように均一な層厚で半球状に２回目の印刷工程により形成する。その後、樹脂シート５０を大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、第１の蛍光体層１８を形成する。
さらに、表１の実施例１の欄に示す緑色蛍光体が分散された樹脂を、マスク開口径を２回目印刷時よりもやや大きくしたメタルマスクを用いて、２回目の印刷工程で形成した半球状の第１の蛍光体層１８の全てを覆うように均一な層厚で半球状に３回目の印刷工程により形成する。その後、樹脂シート５０を大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、第２の蛍光体層層２０を形成する。これにより、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層層２０の積層膜の形状は半球状となっている。
次に、マスクの開口径が３回目の印刷工程時よりもやや大きくしたメタルマスクを用いて、シリコーン系透明樹脂を、３回目の印刷工程で塗布された第２の蛍光体層層２０を均一な層厚で覆うように、４回目の印刷工程により形成する。この印刷工程により、ＬＥＤチップの真上方向の層厚ａと真横方向の層厚ｂとの比（＝ａ／ｂ）が１．０になるように、透明樹脂が形成される。
その後、１５０℃で３０分保持することにより、常圧で乾燥させて、４回目の印刷工程で塗布された透明樹脂を硬化させ、透明樹脂層２２を形成し、多層構造の蛍光体塗布シートを作製した。これにより、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層層２０および透明樹脂層２２の積層膜の形状は半球状となっている。
この蛍光体塗布シート（樹脂シート）を、減圧チャンバー内で、残留大気を除去した後、上記平面型の実装基板１０と張り合わせて、図９に示す発光装置を作製した。
（実施例２〜６）
表１の実施例２〜６の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、表２の実施例２〜６の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に提供すること以外は、実施例１と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例１と同様の評価を行った。結果を表３に示す。
（比較例１、２）
表１の比較例１、２の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、表２の比較例１、２の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用すること以外は、実施例１と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例１と同様の評価を行った。結果を表３に示す。
平均粒径が１２μｍ以上の実施例１〜６は比較例１、２に比べて、高光束であることが確認された。実施例によって、高輝度の平面型の発光装置が得られた。本実施例の発光装置をヒートシンクに接合させて、連続点灯試験を行ったところ、蓄熱からくる光束の低下も抑えることができた。したがって、本実施例の発光装置は、色ずれが少なく、高輝度、高効率で放熱性の優れたものであった。
（実施例７）
図９に示した第５の実施の形態の発光装置を、図１３を用いて説明した第７の実施の形態の発光装置の製造方法を用いて製造した。この際、表４の実施例７の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用した。また、表５の実施例７の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用した。
このようにして得られた、実施例７の発光装置を８００ｍＡで駆動したときに得られた全光束を、積分球を用いて評価を行った。結果を表６に示す。なお、ピーク波長の評価は蛍光体単体に青色ＬＥＤによる励起光を照射し、発光する光の波長を測定した。
なお、表１には、上記一般式（１）におけるｘ１、ｙ、ｚ、ｕおよびｗの値を示した。また、表２には、上記一般式（２）におけるｘ２、ａ、ｂ、ｃおよびｄの値を示した。
次に、実施例７の発光装置の製造方法を図９および図１３を参照しつつ説明する。
まず、ＩｎＧａＮ系化合物半導体を活性層として用い、ｐ側／ｎ側電極が形成された１６個の青色ＬＥＤチップ１２（図１３）を準備した。引き出し電極となるパターニングされたＣｕメタルと絶縁層との積層基板である平面型の実装基板１０の複数の凹部４６のそれぞれに青色ＬＥＤチップ１０をＳｎ−Ａｇ−Ｃｕペーストを用いて固定する。
実施例１の場合と同様、図２１に示すように、固定された複数のＬＥＤチップ１０を、４直列４並列となるように接続し、アノード電極６０とカソード電極６２を形成する。このとき、アノード側の引き出し電極と青色ＬＥＤチップ１０のｐ側電極とはＡｕワイヤ１４（図１３）を用いて電気的接続を行い、カソード側の引き出し電極と、青色ＬＥＤチップ１０のｎ側電極とはＳｎ−Ａｇ−Ｃｕペーストを介して電気的接続を確保した。その後、これらのＬＥＤチップ１０は、シリコーン樹脂を塗布して封止し、Ａｕワイヤ１４を保護する。
一方、これらのＬＥＤチップ１０が位置することになる領域部分は透明で、それ以外の部分にはＡｇの微粒子が分散された反射層５２が形成されているシリコーン系薄膜樹脂シート５０をモールド成型装置に装填する。この樹脂シート５０は、厚さが０．１ｍｍであって、片側のみ接着剤が塗布されている。
φ１ｍｍ〜φ３ｍｍの半球状の金型３８を用いて、上記樹脂シート５０上にシリコーン系透明樹脂２６を半球状となるように、低圧下で、シリコーン系透明樹脂中の気泡を脱砲しながら、１回目の成型工程により形成する。その後、透明樹脂２６が形成された樹脂シート５０を、大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、透明樹脂層１６を形成する。
次に、バインダー樹脂であるシリコーン樹脂に表５の実施例７の欄に示す赤色蛍光体が分散された樹脂３２を、開口径を１回目印刷時よりもやや大きく深くした金型４０を用いて、１回目の成型工程で形成した半球状の透明樹脂層１６の全てを覆うように均一な層厚で半球状に２回目の成型工程により形成する。その後、樹脂シート５０を大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、第１の蛍光体層１８を形成する。
さらに、表４の実施例７の欄に示す緑色蛍光体が分散された樹脂を、開口径を２回目成型時よりもやや大きく深くした金型を用いて、２回目の成型工程で形成した半球状の第１の蛍光体層１８の全てを覆うように均一な層厚で半球状に３回目の成型工程により形成する。その後、樹脂シート５０を大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、第２の蛍光体層層２０を形成する。これにより、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層層２０の積層膜の形状は半球状となっている。
次に、開口径が３回目の成型工程時よりもやや大きく深くした金型を用いて、シリコーン系透明樹脂を、３回目の成型工程で塗布された第２の蛍光体層層２０を均一な層厚で覆うように、４回目の成型工程により形成する。この成型工程により、ＬＥＤチップの真上方向の層厚ａと真横方向の層厚ｂとの比（＝ａ／ｂ）が１．０になるように、透明樹脂が形成される。
その後、１５０℃で３０分保持することにより、常圧で乾燥させて、４回目の成型工程で塗布された透明樹脂を硬化させ、透明樹脂層２２を形成し、多層構造の蛍光体塗布シートを作製した。これにより、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層層２０および透明樹脂層２２の積層膜の形状は半球状となっている。
この蛍光体塗布シート（樹脂シート）を、減圧チャンバー内で、残留大気を除去した後、上記平面型の実装基板１０と張り合わせて、図９に示す発光装置を作製した。
（実施例８〜１２）
表４の実施例８〜１２の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、および、表５の実施例８〜１２の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用すること以外は、実施例７と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例７と同様の評価を行った。結果を表６に示す。
（比較例３）
表４の比較例３の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、表５の比較例３の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用すること以外は、実施例７と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例７と同様の評価を行った。結果を表６に示す。
平均粒径が１２μｍ以上の実施例７〜１２は比較例３に比べて、高光束であることが確認された。実施例によって、高輝度の平面型の発光装置が得られた。本実施例の発光装置をヒートシンクに接合させて、連続点灯試験を行ったところ、蓄熱からくる光束の低下も抑えることができた。したがって、本実施例の発光装置は、色ずれが少なく、高輝度、高効率で放熱性の優れたものであった。
（比較例４〜６）
図９に示した第５の実施の形態の発光装置を、図１３を用いて説明した第７の実施の形態の発光装置の製造方法を用いて製造することを試みた。この際、表７の比較例４〜６の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用することを試みた。また、表８の比較例４〜６の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用することを試みた。
なお、表７には、上記一般式（１）におけるｘ１、ｙ、ｚ、ｕおよびｗの値を示した。また、表８には、上記一般式（２）におけるｘ２、ａ、ｂ、ｃおよびｄの値を示した。
表７の比較例４、５、６の蛍光体、表８の比較例４，５の蛍光体はサイアロン系化合物を母体とするものの、一般式（１）、（２）の条件を満たさない。また、表８の比較例６はサイアロン系化合物を母体とするものではない。
表７、８に示すように、いずれの蛍光体も単体で発光が微弱で発光装置を作製するためには、不十分な特性であったため発光装置をつくるにいたらなかった。
（実施例１３）
図１１に示した第６の実施の形態の発光装置を、図１２を用いて説明した第６の実施の形態の発光装置の製造方法を用いて製造した。この際、表９の実施例１３の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用した。また、表１０の実施例１３の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用した。
このようにして得られた、実施例１３の発光装置を８００ｍＡで駆動したときに得られた全光束を、積分球を用いて評価を行った。結果を表１１に示す。なお、ピーク波長の評価は蛍光体単体に青色ＬＥＤによる励起光を照射し、発光する光の波長を測定した。
なお、表１には、上記一般式（１）におけるｘ１、ｙ、ｚ、ｕおよびｗの値を示した。また、表２には、上記一般式（２）におけるｘ２、ａ、ｂ、ｃおよびｄの値を示した
以下、実施例１３の発光装置の製造方法を図１１および図１２を参照しつつ説明する。
まず、ＩｎＧａＮ系化合物半導体を活性層として用い、ｐ側／ｎ側電極が形成された１６個の青色ＬＥＤチップ１２（図１２）を準備した。引き出し電極となるパターニングされたＣｕメタルと絶縁層との積層基板である平面型の実装基板１０の複数の凹部４６のそれぞれに青色ＬＥＤチップ１０をＳｎ−Ａｇ−Ｃｕペーストを用いて固定する。
そして、図２１に示すように、固定された複数のＬＥＤチップ１０を、４直列４並列となるように接続し、アノード電極６０とカソード電極６２を形成する。このとき、アノード側の引き出し電極と青色ＬＥＤチップ１０のｐ側電極とはＡｕワイヤ１４（図１１）を用いて電気的接続を行い、カソード側の引き出し電極と、青色ＬＥＤチップ１０のｎ側電極とはＳｎ−Ａｇ−Ｃｕペーストを介して電気的接続を確保した。その後、これらのＬＥＤチップ１０は、シリコーン樹脂を塗布して封止し、Ａｕワイヤ１４を保護する。
一方、これらのＬＥＤチップ１０が位置することになる領域部分は透明で、それ以外の部分にはＡｇの微粒子が分散された反射層５２が形成されているシリコーン系薄膜樹脂シート５０を真空印刷装置に装填する。この樹脂シート５０は、厚さが０．１ｍｍであって、片側のみ接着剤が塗布されている。
マスクの開口径が２５ｍｍ〜３０ｍｍ□であるメタルマスク５８を用いて、上記樹脂シート５０上にシリコーン系透明樹脂２６を平面状となるように、低圧下で、シリコーン系透明樹脂中の気泡を脱砲しながら、１回目の印刷工程により形成する。その後、透明樹脂２６が形成された樹脂シート５０を、大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、透明樹脂層１６を形成する。
次に、バインダー樹脂であるシリコーン樹脂に表１０の実施例１３の欄に示す赤色蛍光体が分散された樹脂３２を、マスク開口径を１回目印刷時よりもやや大きくしたメタルマスク６０を用いて、１回目の印刷工程で形成した平面状の透明樹脂層１６の全てを覆うように均一な層厚で平面状に２回目の印刷工程により形成する。その後、樹脂シート５０を大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、第１の蛍光体層１８を形成する。
さらに、表９の実施例１３の欄に示す緑色蛍光体が分散された樹脂を、マスク開口径を２回目印刷時よりもやや大きくしたメタルマスクを用いて、２回目の印刷工程で形成した平面状の第１の蛍光体層１８の全てを覆うように均一な層厚で平面状に３回目の印刷工程
により形成する。その後、樹脂シート５０を大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、第２の蛍光体層層２０を形成する。これにより、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層層２０の積層膜の形状は平面状となっている。
次に、マスクの開口径が３回目の印刷工程時よりもやや大きくしたメタルマスクを用いて、シリコーン系透明樹脂を、３回目の印刷工程で塗布された第２の蛍光体層層２０を均一な層厚で覆うように、４回目の印刷工程により形成する。この印刷工程により、ＬＥＤチップの真上方向の層厚ａと真横方向の層厚ｂとの比（＝ａ／ｂ）が１．０になるように、透明樹脂が形成される。
その後、１５０℃で３０分保持することにより、常圧で乾燥させて、４回目の印刷工程で塗布された透明樹脂を硬化させ、透明樹脂層２２を形成し、多層構造の蛍光体塗布シートを作製した。これにより、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層層２０および透明樹脂層２２の積層膜の形状は平面状となっている。
この蛍光体塗布シート（樹脂シート）を、減圧チャンバー内で、残留大気を除去した後、上記平面型の実装基板１０と張り合わせて、図１１に示す発光装置を作製した。
（実施例１４〜１８）
表９の実施例１４〜１８の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、表１０の実施例１４〜１８の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用すること以外は、実施例１９と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例１３と同様の評価を行った。結果を表１１に示す。
（比較例７）
表９の比較例７の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、表１０の比較例７の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用すること以外は、実施例１３と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例１３と同様の評価を行った。結果を表１１に示す。
平均粒径が１２μｍ以上の実施例１３〜１８は比較例７に比べて、高光束であることが確認された。実施例によって、高輝度の平面型の発光装置が得られた。本実施例の発光装置をヒートシンクに接合させて、連続点灯試験を行ったところ、蓄熱からくる光束の低下も抑えることができた。したがって、本実施例の発光装置は、色ずれが少なく、高輝度、高効率で放熱性の優れたものであった。
（実施例１９）
図１１に示した第６の実施の形態の発光装置を、図１４を用いて説明した第８の実施の形態の発光装置の製造方法を用いて製造した。この際、表１２の実施例１９の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用した。また、表１３の実施例１９の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用した。
このようにして得られた、実施例１９の発光装置を８００ｍＡで駆動したときに得られた全光束を、積分球を用いて評価を行った。結果を表１４に示す。なお、ピーク波長の評価は蛍光体単体に青色ＬＥＤによる励起光を照射し、発光する光の波長を測定した。
なお、表１には、上記一般式（１）におけるｘ１、ｙ、ｚ、ｕおよびｗの値を示した。また、表２には、上記一般式（２）におけるｘ２、ａ、ｂ、ｃおよびｄの値を示した。
次に、実施例１９による発光装置の製造方法を図１１および図１４を参照しつつ説明する。
まず、ＩｎＧａＮ系化合物半導体を活性層として用い、ｐ側／ｎ側電極が形成された１６個の青色ＬＥＤチップ１２（図１４）を準備した。引き出し電極となるパターニングされたＣｕメタルと絶縁層との積層基板である平面型の実装基板１０の複数の凹部４６のそれぞれに青色ＬＥＤチップ１０をＳｎ−Ａｇ−Ｃｕペーストを用いて固定する。
実施例１３の場合と同様、図２１に示すように、固定された複数のＬＥＤチップ１０を、４直列４並列となるように接続し、アノード電極６０とカソード電極６２を形成する。このとき、アノード側の引き出し電極と青色ＬＥＤチップ１０のｐ側電極とはＡｕワイヤ１４（図１３）を用いて電気的接続を行い、カソード側の引き出し電極と、青色ＬＥＤチップ１０のｎ側電極とはＳｎ−Ａｇ−Ｃｕペーストを介して電気的接続を確保した。その後、これらのＬＥＤチップ１０は、シリコーン樹脂を塗布して封止し、Ａｕワイヤ１４を保護する。
一方、これらのＬＥＤチップ１０が位置することになる領域部分は透明で、それ以外の部分にはＡｇの微粒子が分散された反射層５２が形成されているシリコーン系薄膜樹脂シート５０をモールド成型装置に装填する。この樹脂シート５０は、厚さが０．１ｍｍであって、片側のみ接着剤が塗布されている。
２５ｍｍ〜３０ｍｍ□、深さ０．３ｍｍ〜１．０ｍｍの角型の金型４２を用いて、上記樹脂シート５０上にシリコーン系透明樹脂２６を平面状となるように、低圧下で、シリコーン系透明樹脂中の気泡を脱砲しながら、１回目の成型工程により形成する。その後、透明樹脂２６が形成された樹脂シート５０を、大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、透明樹脂層１６を形成する。
次に、バインダー樹脂であるシリコーン樹脂に表１３の実施例１９の欄に示す赤色蛍光体が分散された樹脂３２を、開口径を１回目成型時よりもやや大きく深くした金型４４を用いて、１回目の成型工程で形成した平面状の透明樹脂層１６の全てを覆うように均一な層厚で平面状に２回目の成型工程により形成する。その後、樹脂シート５０を大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、第１の蛍光体層１８を形成する。
さらに、表１２の実施例１９の欄に示す緑色蛍光体が分散された樹脂を、開口径を２回目成型時よりもやや大きく深くした金型を用いて、２回目の成型工程で形成した平面状の第１の蛍光体層１８の全てを覆うように均一な層厚で平面状に３回目の成型工程により形成する。その後、樹脂シート５０を大気中、常圧で、１５０℃で３０分保持することにより硬化させ、第２の蛍光体層層２０を形成する。これにより、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層層２０の積層膜の形状は平面状となっている。
次に、マスクの開口径が３回目の成型工程時よりもやや大きく、深くした金型を用いて、シリコーン系透明樹脂を、３回目の成型工程で塗布された第２の蛍光体層層２０を均一な層厚で覆うように、４回目の成型工程により形成する。この成型工程により、ＬＥＤチップの真上方向の層厚ａと真横方向の層厚ｂとの比（＝ａ／ｂ）が１．０になるように、透明樹脂が形成される。
その後、１５０℃で３０分保持することにより、常圧で乾燥させて、４回目の成型工程で塗布された透明樹脂を硬化させ、透明樹脂層２２を形成し、多層構造の蛍光体塗布シートを作製した。これにより、透明樹脂層１６、第１の蛍光体層１８、第２の蛍光体層層２０および透明樹脂層２２の積層膜の形状は平面状となっている。
この蛍光体塗布シート（樹脂シート）を、減圧チャンバー内で、残留大気を除去した後、上記平面型の実装基板１０と張り合わせて、図１１に示す発光装置を作製した。
（実施例２０〜２４）
表１２の実施例２０〜２４の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、表１３の実施例２０〜２４の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用すること以外は、実施例１９と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例１９と同様の評価を行った。結果を表１４に示す。
（比較例８）
表１２の比較例８の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、表１３の比較例８の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用すること以外は、実施例１９と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例１９と同様の評価を行った。結果を表１４に示す。
平均粒径が１２μｍ以上の実施例１９〜２４は比較例８に比べて、高光束であることが確認された。実施例によって、高輝度の平面型の発光装置が得られた。本実施例の発光装置をヒートシンクに接合させて、連続点灯試験を行ったところ、蓄熱からくる光束の低下も抑えることができた。したがって、本実施例の発光装置は、色ずれが少なく、高輝度、高効率で放熱性の優れたものであった。
（比較例９〜１１）
図１１に示した第６の実施の形態の発光装置を、図１４を用いて説明した第８の実施の形態の発光装置の製造方法を用いて製造することを試みた。この際、表１５の比較例９〜１１の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用することを試みた。また、表１６の比較例９〜１１の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用することを試みた。
なお、表１５には、上記一般式（１）におけるｘ１、ｙ、ｚ、ｕおよびｗの値を示した。また、表１６には、上記一般式（２）におけるｘ２、ａ、ｂ、ｃおよびｄの値を示した。
比較例９、１０の蛍光体はサイアロン系化合物を母体とするものの、一般式（１）、（２）の条件を満たさない。また、表１６中の比較例１１はサイアロン系化合物を母体とするものではない。
表１５、１６に示すように、いずれの蛍光体も単体で発光が微弱で発光装置を作製するためには、不十分な特性であったため発光装置をつくるにいたらなかった。
（実施例２５〜２９）
表１７の実施例２５〜２９の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、表１８の実施例２５〜２９の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用すること以外は、実施例１と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例１と同様の評価を行った。結果を表１９に示す。
（比較例１２、１３）
表１７の比較例１２、１３の欄に示した組成、ピーク波長、平均粒径を有する緑色蛍光体を第２の蛍光体層に適用し、表１８の比較例１２、１３の欄に示した組成、ピーク波長を有する赤色蛍光体を第１の蛍光体層に適用すること以外は、実施例１と同様の方法で発光装置を製造した。また、実施例１と同様の評価を行った。結果を表１９に示す。
平均粒径が１２μｍ以上の実施例２５〜２９は比較例１２、１３に比べて、高光束であることが確認された。実施例によって、高輝度の平面型の発光装置が得られた。本実施例の発光装置をヒートシンクに接合させて、連続点灯試験を行ったところ、蓄熱からくる光束の低下も抑えることができた。したがって、本実施例の発光装置は、色ずれが少なく、高輝度、高効率で放熱性の優れたものであった。特に実施例２５〜２９は材料組成の点で改良されたもので、比較例１２、１３に比べて蓄熱からくる光束の低下が少なく温度特性の優れた発光装置が得られた。
１０ 基板
１２ ＬＥＤチップ
１４ ワイヤ
１６ 透明樹脂層
１８ 第１の蛍光体層
２０ 第２の蛍光体層
２２ 透明樹脂層

Claims (9)

  1. 波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子と、
    前記発光素子上に配置された蛍光体層を備え、
    前記蛍光体層が下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含むことを特徴とする発光装置。
    （Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
    （上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。
    ０＜ｘ１＜１、
    −０．１＜ｙ＜０．３、
    −３＜ｚ≦１、
    −３＜ｕ−ｗ≦１.５）
  2. 前記平均粒径が５０μｍ以上であることを特徴とする請求項１記載の発光装置。
  3. 前記発光素子上に、下記一般式（２）で表わされる組成を有する蛍光体を含む蛍光体層が配置されることを特徴とする請求項１または請求項２記載の発光装置。
    （Ｍ’１−ｘ２Ｅｕｘ２）ａＳｉｂＡｌＯｃＮｄ （２）
    （上記一般式（２）中、Ｍ’はＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素である。ｘ２、ａ、ｂ、ｃ、ｄは、次の関係を満たす。
    ０＜ｘ２＜１、
    ０．５５＜a＜０．９５
    ２．０＜ｂ＜３．９、
    ０＜c＜０．６、
    ４＜ｄ＜５．７）
  4. 基板の表面に、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子を実装し、
    前記基板上に前記発光素子が実装された領域が開口されたマスクを載置し、
    前記マスク上に下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む樹脂を塗布し、
    前記開口部を充填した前記樹脂以外の前記樹脂を、スキージを用いて前記マスク表面から除去し、
    前記マスクを前記基板上から除去し、
    前記樹脂を硬化させる熱処理を行うことを特徴とする発光装置の製造方法。
    （Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
    （上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。
    ０＜ｘ１＜１、
    −０．１＜ｙ＜０．３、
    −３＜ｚ≦１、
    −３＜ｕ−ｗ≦１.５）
  5. 基板の表面に、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子を実装し、
    前記発光素子より大きな径の凹部を有する金型上に、下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む樹脂を塗布し、
    前記基板と前記金型を、前記発光素子が前記凹部に嵌め込まれるように重ねて押し合わせ、前記凹部以外の前記樹脂を前記基板および前記金型の表面上から除去し、
    前記基板と前記金型を前記樹脂が前記発光素子上に残存するよう引き離し、
    前記基板に対し前記樹脂を硬化させる熱処理を行うことを特徴とする発光装置の製造方法。
    （Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
    （上記一般式（１）中、ＭはＩＡ族元素、ＩＩＡ族元素、ＩＩＩＡ族元素、Ａｌを除くＩＩＩＢ族元素、希土類元素、およびＩＶＢ族元素から選択される元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。
    ０＜ｘ１＜１、
    −０．１＜ｙ＜０．３、
    −３＜ｚ≦１、
    −３＜ｕ−ｗ≦１.５
  6. 基板の表面に、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子を実装し、
    前記発光素子が発する光を透過する領域を有し、かつ、変形可能な樹脂シートを準備し、
    前記樹脂シート上に前記領域に対応する開口部を有するマスクを載置し、
    前記マスク上に下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む樹脂を塗布し、
    前記開口部を充填した前記樹脂以外の前記樹脂を、スキージを用いて前記マスク表面から除去し、
    前記マスクを前記樹脂シート上から除去し、
    前記樹脂シートに対し前記樹脂を硬化させる熱処理を行い、
    前記樹脂シートを、前記領域が前記発光素子上に位置するよう貼り合わせることを特徴とする発光装置の製造方法。
    （Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
    （上記一般式（１）中、ＭはＳｒ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇから選択される元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。
    ０＜ｘ１＜１、
    −０．１＜ｙ＜０．３、
    −３＜ｚ≦１、
    −３＜ｕ−ｗ≦１.５）
  7. 基板の表面に、波長２５０ｎｍ乃至５００ｎｍの光を発する発光素子を実装し、
    前記発光素子が発する光を透過する領域を有し、かつ、変形可能な樹脂シートを準備し、
    前記発光素子より大きな径の凹部を有する金型上に、下記一般式（１）で表わされる組成を有し、かつ、平均粒径が１２μｍ以上の蛍光体を含む樹脂を塗布し、
    前記樹脂シートと前記金型を、重ねて押し合わせ、前記凹部以外の前記樹脂を前記樹脂シートおよび前記金型の表面上から除去し、
    前記樹脂シートと前記金型を、前記凹部の前記樹脂が前記樹脂シート上に残存するよう引き離し、
    前記樹脂シートに対し前記樹脂を硬化させる熱処理を行い、
    前記樹脂シートを、前記樹脂が前記発光素子上に位置するよう貼り合わせることを特徴とする発光装置の製造方法。
    （Ｍ１−ｘ１Ｅｕｘ１）３−ｙＳｉ１３−ｚＡｌ３＋ｚＯ２＋ｕＮ２１−ｗ （１）
    （上記一般式（１）中、ＭはＳｒ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇから選択される元素である。ｘ１、ｙ、ｚ、ｕ、ｗは、次の関係を満たす。
    ０＜ｘ１＜１、
    −０．１＜ｙ＜０．３、
    −３＜ｚ≦１、
    −３＜ｕ−ｗ≦１.５）
  8. 前記基板に設けられた凹部に、前記発光素子を透明樹脂で封止することによって実装することを特徴とする請求項６または請求項７記載の発光装置の製造方法。
  9. 前記平均粒径が５０μｍ以上であることを特徴とする請求項４ないし請求項８いずれか一項記載の発光装置の製造方法。
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