JP2012028338A - 有機エレクトロルミネッセンス素子およびその製造方法 - Google Patents
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- Electroluminescent Light Sources (AREA)
Abstract
【解決手段】基板1上に、下部反射電極2、有機発光層4、および上部透明電極5がこの順に積層されてなり、前記有機発光層にて発生した光が前記基板とは逆の方向に向けて出力されるトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記上部透明電極の表面に複数の凹凸が形成されており、複数の凹凸は、前記上部透明電極の表面に塗布されてナノプリント用モールド12から凹凸形状を転写された樹脂層11をマスクとして用いてドライエッチングすることにより形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【選択図】図4−3
Description
図1は本発明の実施の形態1の有機EL素子の断面図である。図2は上部透明電極の表面の凹凸の様子を示す斜視図である。図1に示すトップエミッション型の高分子有機EL素子50は、以下の構成を有している。すなわち、ガラス基板1の上に、複数の下部反射電極2が形成され、隣接する下部反射電極2の間には、それぞれ下部反射電極2を囲むようにバンク3が設けられている。バンク3は隣接する下部反射電極2のそれぞれの周縁部の上に堤状に形成されている。バンク3の開口部には、図示しない有機発光層を含む有機EL層4が形成されている。そして、有機EL層4の上面に上部透明電極5が形成されている。上部透明電極5と下部反射電極2とは、対向する一対の電極を構成している。
<ガラス基板>
ガラス基板1は、有機EL素子50が形成される支持基板である。本実施の形態にかかる有機EL装置に用いるガラス基板1は、電極を形成し、有機物の層を形成する際に変化しないものであればよく、例えばガラス、プラスチック、高分子フィルム、シリコン基板、これらを積層したものなどが用いられる。
本実施の形態にかかる有機EL素子50の構造としては、少なくとも陰極が光透過性を有する透明又は半透明である一対の陽極(第1電極(下部反射電極))及び陰極(第2電極(上部透明電極))からなる電極間に、少なくとも1つの発光層を有するものであり、発光層には低分子及び/又は高分子の有機発光材料が用いられる。
a)陽極/発光層/陰極
b)陽極/正孔輸送層/発光層/陰極
c)陽極/発光層/電子輸送層/陰極
d)陽極/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/陰極
(ここで、/は各層が隣接して積層されていることを示す。以下同じ。)
e)陽極/電荷注入層/発光層/陰極
f)陽極/発光層/電荷注入層/陰極
g)陽極/電荷注入層/発光層/電荷注入層/陰極
h)陽極/電荷注入層/正孔輸送層/発光層/陰極
i)陽極/正孔輸送層/発光層/電荷注入層/陰極
j)陽極/電荷注入層/正孔輸送層/発光層/電荷注入層/陰極
k)陽極/電荷注入層/発光層/電荷輸送層/陰極
l)陽極/発光層/電子輸送層/電荷注入層/陰極
m)陽極/電荷注入層/発光層/電子輸送層/電荷注入層/陰極
n)陽極/電荷注入層/正孔輸送層/発光層/電荷輸送層/陰極
o)陽極/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/電荷注入層/陰極
p)陽極/電荷注入層/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/電荷注入層/陰極
本実施の形態にかかる有機EL素子の第1電極である陽極には、たとえば透明電極または半透明電極として、電気伝導度の高い金属酸化物、金属硫化物や金属の薄膜を用いることができ、透過率が高いものが好適に利用でき、用いる有機層により適宜、選択して用いる。具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、およびそれらの複合体であるインジウム・スズ・オキサイド(ITO)、インジウム・亜鉛・オキサイド等からなる導電性ガラスを用いて作製された膜(NESAなど)や、金、白金、銀、銅等が用いられ、ITO、インジウム・亜鉛・オキサイド、酸化スズが好ましい。作製方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法等が挙げられる。また、該陽極として、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体などの有機の透明導電膜を用いてもよい。
正孔注入層は、陽極と正孔輸送層との間、または陽極と発光層との間に設けることができる。正孔注入層を形成する材料としては、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン誘導体等が挙げられる。
正孔輸送材料としては、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリピロール若しくはその誘導体、ポリ(p−フェニレンビニレン)若しくはその誘導体、又はポリ(2,5−チエニレンビニレン)若しくはその誘導体などが例示される。
発光層は、本発明においては有機発光層であり、通常、主として蛍光またはりん光を発光する有機物化合物(低分子化合物または高分子化合物)を有する。なお、さらにドーパント材料を含んでいても良い。本発明において用いることができる発光層を形成する材料としては、例えば以下のものが挙げられる。
色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマーなどが挙げられる。
金属錯体系材料としては、例えば、イリジウム錯体、白金錯体等の三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロピウム錯体など、中心金属に、Al、Zn、BeなどまたはTb、Eu、Dyなどの希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを有する金属錯体などを挙げることができる。
高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素体や金属錯体系発光材料を高分子化したものなどが挙げられる。
発光層中に発光効率の向上や発光波長を変化させるなどの目的で、ドーパントを添加することができる。このようなドーパントとしては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾンなどを挙げることができる。
電子輸送材料としては公知のものが使用でき、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン若しくはその誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、ナフトキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタン若しくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレン若しくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、又は8−ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体等が例示される。
電子注入層は、電子輸送層と陰極との間、または発光層と陰極との間に設けられる。電子注入層としては、発光層の種類に応じて、Ca層の単層構造からなる電子注入層、または、Caを除いた周期律表IA族とIIA族の金属であり且つ仕事関数が1.5〜3.0eVの金属およびその金属の酸化物、ハロゲン化物および炭酸化物の何れか1種または2種以上で形成された層とCa層との積層構造からなる電子注入層を設けることができる。仕事関数が1.5〜3.0eVの、周期律表IA族の金属またはその酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物の例としては、リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、酸化リチウム、炭酸リチウム等が挙げられる。また、仕事関数が1.5〜3.0eVの、Caを除いた周期律表IIA族の金属またはその酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物の例としては、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、炭酸マグネシウム等が挙げられる。
本実施の形態にかかる有機EL素子の第2電極である陰極には、透明電極、または、半透明電極として、金属、グラファイトまたはグラファイト層間化合物、ZnO(亜鉛オキサイド)等の無機半導体、ITO(インジウム・スズ・オキサイド)やIZO(インジウム・亜鉛・オキサイド)などの導電性透明電極、酸化ストロンチウム、酸化バリウム等の金属酸化物などが挙げられる。金属としては、例えば、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム等のアルカリ金属;ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等のアルカリ土類金属、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン等の遷移金属;錫、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウム;およびそれらのうち2つ以上の合金等があげられる。合金の例としては、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金などが挙げられる。また、陰極を2層以上の積層構造としてもよい。この例としては、上記の金属、金属酸化物、フッ化物、これらの合金と、アルミニウム、銀、クロム等の金属との積層構造などが挙げられる。
(トップエミッション型素子の作製)
スパッタ法にて成膜されたITO/Ag/ITO積層膜(厚さ250nm/150nm/250nm)からなる反射電極がパターニングされたガラス基板を有機溶媒、アルカリ洗剤、超純水で洗浄して、その後乾燥させたものに、UV/03装置にてUV/03処理を行う。
次に、FTS社製対向ターゲットストッパ装置に基板を移動し、マスクとアライメントをして、ITOターゲットとArガスを用いてBa/Al電子注入層を含む領域に、上部透明電極となるITO膜を0.4μm成膜して、高分子有機EL素子を得る。
(球状シリカを用いて上部透明電極に凹凸パターン形成する工程)
無機粒子として球状シリカ(ハイブレシカ(平均粒径1μm):宇部日東化成(株)社製)を用い、これをエタノールに分散させた4重量%スラリーを用いる。このスラリーを停止しているスピナー上で、上記高分子有機EL素子が形成された基板上のITO形成領域に塗布した後、スピナーを回転して基板を乾燥させ、基板表面にシリカ粒子が分散した状態をつくる。続いて、この基板表面を深さ0.5μmまでドライエッチングすることにより、シリカ粒子をマスクとして、ITOをエッチングしITO表面に凸部を形成する。
(トップエミッション型の高分子有機EL素子の作製をする)
ITO/Ag/ITO(厚さ250nm/150nm/250nm)がパターニングされ、その上に厚さ3μmのポリイミド系樹脂膜をパターニングして形成されたバンクを有するガラス基板を準備し、これを洗浄し、乾燥させた後に、UV/03装置にて基板表面処理を行う。その後は、実施例1と同様の工程を行って実施例1と同様に高分子有機EL素子を得る。
(ナノインプリント技術を利用して上部透明電極に凹凸を形成する工程)
図4−1から図4−6はナノインプリント技術を利用して上部透明導電膜に凹凸を形成するそれぞれの工程を示す断面図である。
図4−1に示すように、まず、ナノインプリント用樹脂膜(マスク)である光硬化性樹脂層11を、スピンコート塗布により上部透明電極5の表面に形成し、画素内部の厚さ0.5μmとなるようにする。次にナノインプリント装置に、基板をセットし、石英製ガラス上に、光硬化性樹脂層11に凹凸を形成するパターンが形成されたナノプリント用モールド12を用い、基板とモールド12の位置合わせを行った後、圧着する。
こうして得られた高分子有機EL素子の上部透明電極5と下部反射電極2に電圧を印加したところ、明瞭な発光が認められた。比較のために同じ条件で作製した上部透明電極5に凹凸加工を行わなかった素子に比べて、同一電流において高い精度を示す。
2 下部反射電極
3 バンク
4 有機発光層を含む有機EL層
5,15 上部透明電極(ITO)
5b,15b 突起
11 光硬化性樹脂層
12 ナノプリント用モールド
50 有機EL素子
Claims (6)
- 基板上に、下部反射電極、有機発光層、および上部透明電極がこの順に積層されてなり、前記有機発光層にて発生した光が前記基板とは逆の方向に向けて出力されるトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記上部透明電極の表面に複数の凹凸が形成されており、複数の凹凸は、前記上部透明電極の表面に塗布されてナノプリント用モールドから凹凸形状を転写された樹脂層をマスクとして用いてドライエッチングすることにより形成されている
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 前記樹脂層が光硬化性樹脂層であり、当該光硬化性樹脂層は前記ナノプリント用モールドを圧着した状態で紫外線を照射されて硬化する
ことを特徴とする請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 紫外線を照射されて硬化した前記光硬化性樹脂層は、酸素を含むガス中でドライエッチングされて膜厚を減少されることにより凹部の底面に前記上部透明電極を露出させる
ことを特徴とする請求項2に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 基板上に、下部反射電極、有機発光層、および上部透明電極がこの順に積層されてなり、前記有機発光層にて発生した光が前記基板とは逆の方向に向けて出力されるトップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子の前記上部透明電極の表面に複数の凹凸を形成する方法であって、
前記凹凸は、前記上部透明電極の表面に塗布されてナノプリント用モールドから凹凸形状を転写された樹脂層をマスクとして用いてドライエッチングすることにより形成する
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。 - 前記樹脂層が光硬化性樹脂層であり、当該光硬化性樹脂層を前記ナノプリント用モールドを圧着させた状態で紫外線を照射して硬化させる
ことを特徴とする請求項4に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。 - 紫外線を照射されて硬化した前記光硬化性樹脂層を、酸素を含むガス中でドライエッチングして膜厚を減少させることにより凹部の底面に前記上部透明電極を露出させる
ことを特徴とする請求項5に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
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