JP2011134628A - リチウム−空気電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】負極、負極用の有機電解液、陽イオン交換膜、電解液で満たされたセパレータ空間、陰イオン交換膜、空気極用の水溶性電解液および空気極がその順に設けられたリチウム−空気電池であって、負極にはリチウム金属、リチウムカーボン、リチウムシリコン、リチウムシリコン、リチウムアルミニウム、リチウムインジウム、リチウム錫、窒化リチウムの中から選ばれた負極材料を用いる。
【選択図】図2
Description
当該リチウムイオンの伝導率の、室温25℃で1×10-4S/cmという数値は、有機電解液の10-2S/cm、水溶性電解液の10-1S/cmという値より、遥かに小さい。固体電解質の、この小さいリチウムイオンの伝導率は、リチウム−空気電池の充放電性能に大きな影響を及ぼしている。
〈1〉リチウムイオン電池、或いはリチウム二次電池の負極材料を用いた負極、負極用の電解液、陽イオン交換膜、電解液で満たされたセパレータ空間、陰イオン交換膜、空気極用の電解液および空気極がその順に設けられることを特徴とする、リチウム−空気電池。
〈2〉リチウムイオン電池、或いはリチウム二次電池の負極材料を用いた負極/有機電解液/陽イオン交換膜/有機電解液或いは水溶性電解液/陰イオン交換膜/水溶性電解液/空気極がその順に設けられることを特徴とする、〈1〉に記載のリチウム−空気電池。
〈3〉負極として、リチウム金属、リチウムカーボン、リチウムシリコン、リチウムアルミニウム、リチウムインジウム、リチウム錫、窒化リチウムの中から選ばれた負極材料を用い、負極用電解液が有機電解液であることを特徴とする、〈1〉または〈2〉に記載のリチウム−空気電池。
〈4〉空気極が、白金、貴金属、ペロブスカイト酸化物、マンガン酸化物、コバルト酸化物、酸化ニッケル、酸化鉄、酸化銅の中から選ばれた触媒が担持された多孔質カーボン或いは微細化カーボンであり、充電可能であることを特徴とする、〈1〉〜〈3〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈5〉〈1〉〜〈4〉のいずれかに記載したリチウム−空気電池の空気極用の電解液に充電専用の正極を配置していることを特徴とする、充電可能なリチウム−空気電池。
〈6〉空気極用電解液が水溶性電解液であり、当該水溶性電解液はアルカリ性(弱アルカリ性或いは強アルカリ性)であることを特徴とする、〈1〉〜〈5〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈7〉空気極用電解液がアルカリ性或いは強アルカリ性水を含むゲルであることを特徴とする、〈1〉〜〈6〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈8〉放電時に、負極から溶出するリチウムイオンが陽イオン交換膜を通過し、陰イオン交換膜にブロックされ、陽イオン交換膜と陰イオン交換膜に囲まれる空間にとどまり、一方、空気極において生成したOH-陰イオンが空気極側から陰イオン交換膜を通過し、陽イオン交換膜にブロックされ、陽イオン交換膜と陰イオン交換膜に囲まれる空間にとどまることを特徴とする、〈1〉〜〈7〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈9〉放電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li => Li+ + e-となる溶解反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面には、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- なる酸素の溶解反応があり、充電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li+ + e- => Li なる析出反応が、空気極には、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- なる反応が生じることを特徴とする、〈1〉〜〈4〉および〈6〉〜〈8〉のいずれかに記載の充電可能なリチウム−空気電池。
〈10〉放電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li => Li+ + e-となる溶解反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面には、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- なる酸素の溶解反応があり、充電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li+ + e- => Li なる析出反応が、充電専用の正極電極には、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- なる反応が生じることを特徴とする、〈5〉〜〈8〉のいずれかに記載の充電可能なリチウム−空気電池。
〈11〉負極側のリチウム金属が溶解反応により全部消耗するまでは、連続放電可能であることを特徴とする、〈1〉〜〈10〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈12〉負極側にリチウム金属を燃料として適時に添加し、陽イオン交換膜と陰イオン交換膜に囲まれた領域に生成したLiOHの沈殿を電解液から分離することにより、充電せず、連続放電可能であることを特徴とする、〈1〉〜〈11〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池或いはリチウム燃料電池。
〈13〉放電することにより陽イオン交換膜と陰イオン交換膜に囲まれる空間においてリチウムイオンと水酸化イオンとから生じた水酸化リチウムを回収し、当該水酸化リチウムから金属リチウムを再生して、その金属リチウムを負極の活物質として再使用することを特徴とする〈1〉〜〈12〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池或いはリチウム燃料電池。
〈14〉陽イオン交換膜の有機電解液側にワックスを被覆することを特徴とする、〈1〉〜〈13〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
図2において、1は負極であるリチウム金属、2は負極側用の有機電解液、3は陽イオン交換膜、4は陽イオン交換膜と陰イオン交換膜に囲まれるセパレータ空間、5は陰イオン交換膜、6は空気極側の水溶性電解液、7は多孔質担体、触媒、およびバインダーからなる空気極を示す。
電解液に含有させる電解質としては、電解液中でリチウムイオンを形成するものであれば特に限定されない。例えば、LiPF6、LiClO4、LiBF4、LiAsF6、LiAlCl4、LiCF3 SO3、LiSbF6 等が挙げられる。これら電解質は、単独でもよいが、組み合わせて使用してもよい。
また、電解液の溶媒としては、この種の有機溶媒として公知のものがすべて使用できる。例えば、プロピレンカーボネート、テトラヒドロフラン、ジメチルスルホキシド、γ−ブチロラクトン、1,3−ジオキソラン、4−メチル−1,3−ジオキソラン、1,2−ジメトキシエタン、2−メチルテトラヒドロフラン、スルホラン、ジエチルカーボネート、ジメチルホルムアミド、アセトニトリル、ジメチルカーボネート、エチレンカーボネート等が挙げられる。これら有機溶媒は、単独でもよいが、組み合わせて使用してもよい。
図1において、1は負極であるリチウム金属、2は負極側用の有機電解液、3は固体電解質セパレータ(或いは耐強アルカリ性高分子イオン交換膜つけた固体電解質セパレータ)、4は空気極用の水溶性電解液、5は多孔質担体、触媒、およびバインダーからなる空気極を示す。
すなわち、放電時、負極から負極区域溶液に溶出したLi+は固体電解質を通過して、空気極区域へ移動し、充電時、空気極区域溶液中のLi+は固体電解質を通過して、負極区域へ移動し、負極にリチウムが析出する。
1)陽イオン交換膜/セパレータ区間/陰イオン交換膜のイオンの電導率は約10-1〜10-2S/cmになり、従来の固体電解質のリチウムイオンの電導率の約1×10-4S/cmに比べて遙かに高い。
これにより、本発明のリチウム−空気電池は、従来のリチウム−空気電池の低いイオンの電導率の問題を解決することができ、優れた充放電性能を得ることができる。
2)陽イオン交換膜と陰イオン交換膜はフレキシブルであり、加工しやすく、かつ、固体電解質のように割れることがない。
3)セパレータ空間にLiOHが集中するので、リチウムを回収しやすく、リチウム燃料電池に展開しやすい。
すなわち、本発明のリチウム−空気電池は、負極側にリチウム金属を燃料として適宜添加し、セパレータ空間に生成したLiOHの沈殿を電解液から分離すれば、燃料電池のように連続放電させることが可能である。
リチウム燃料電池においては、負極側のリチウム金属が溶解反応により全部消耗するまで、連続放電可能である。
図3に示される装置において、1の負極として金属リチウムリボンを、2の負極用有機電解液として、1MのLiClO4を溶解した有機電解液(EC/DEC)を、3の陽イオン交換膜としてCMV(旭硝子株式会社製)を、4のセパレータ空間の電解液として、0.5MのLi2SO4と0.5MのLiOH水溶液の混合電解液を、5の陰イオン交換膜としてAMV(旭硝子株式会社製)を、6の空気極用の電解液として、0.5MのLi2SO4と0.5MのLiOH水溶液の混合電解液を、7の空気極として多孔質カーボンに触媒としてMn3O4を担持させ、バインダーとしてPolytetrafluoroethylene (PTFE)を用いて作製した電極を、それぞれ用いて、リチウム−空気電池を作製し、充放電試験を行った。
放電時には、Li => Li+ + e- (負極)、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- (空気極)の電極反応が起こり、負極区域の有機電解液中のLi+が陽イオン交換膜を通過して、セパレータ空間へ移動し、一方で、空気極水溶性電解液中のOH-が陰イオン交換膜を通過して、セパレータ空間へ移動する。
充電時には、Li+ + e- => Li (負極)、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- (空気極)、の電極反応が起こり、セパレータ空間のLi+が陽イオン交換膜を通過して、負極区域へ移動し、一方、セパレータ空間のOH-は陰イオン交換膜を通過して、空気極区域へ移動する。
実施例1のリチウム−空気電池の放電のプロファイルを図4に示す。図4に示すように、OCV(=開路電圧)は3.4V(vs Li/Li+)であり、0.5mA/cm2で放電すると、空気電極の重さあたりの容量で、1000mAh/gまでの放電ができることがわかった。
図5に示される装置において、1の負極として金属リチウムリボンを、2の負極用有機電解液として、1MのLiClO4を溶解した有機電解液(EC/DEC)を、3の陽イオン交換膜としてCMV(旭硝子株式会社製)を、4のセパレータ空間の有機電解液として、1MのLiClO4を溶解した有機電解液(EC/DEC)を、5の陰イオン交換膜としてAMV(旭硝子株式会社製)を、6の空気極用の電解液として、0.5MのLi2SO4と0.5MのLiOH水溶液の混合電解液を、7の空気極として多孔質カーボンに触媒としてMn3O4を担持させ、バインダーとしてPolytetrafluoroethylene (PTFE)を用いて作製した電極を、それぞれ用いて、リチウム−空気電池を作製し、充放電試験を行った。
実施例2のリチウム−空気電池の放電のプロファイルを図6に示す。図6に示すように、OCV(=開路電圧)は3.4V(vs Li/Li+)であり、0.5mA/cm2で放電すると、空気電極の重さあたりの容量で、2500mAh/gまでの放電ができることがわかった。セパレータ空間に有機電解液を用いているため、陽イオン交換膜を通しての僅かの水の浸透もないので、陽イオン交換膜の耐久性が実施例1より良好となる。
図7に示される装置において、1の負極として金属リチウムリボンを、2の負極用有機電解液として、1MのLiClO4を溶解した有機電解液(EC/DEC)を、3の陽イオン交換膜として、その有機電解液側にパラフィンワックスを塗布してワックス膜を形成させたCMV(旭硝子株式会社製)を、4のセパレータ空間の電解液として、0.5MのLi2SO4と0.5MのLiOH水溶液の混合電解液を、5の陰イオン交換膜としてAMV(旭硝子株式会社製)を、6の空気極用の電解液として、0.5MのLi2SO4と0.5MのLiOH水溶液の混合電解液を、7の空気極として多孔質カーボンに触媒としてMn3O4を担持させ、バインダーとしてPolytetrafluoroethylene (PTFE)を用いて作製した電極を、それぞれ用いて、リチウム−空気電池を作製し、充放電試験を行った。
実施例3のリチウム−空気電池の放電のプロファイルを図6に示す。図8に示すように、OCV(=開路電圧)は3.4V(vs Li/Li+)であり、0.5mA/cm2で放電すると、空気電極の重さあたりの容量で、1500mAh/gまでの放電ができることがわかった。図9に実施例3の電池の充電・放電のサイクル特性を示す。
陽イオン交換膜の有機電解液側にワックス膜を付着させているため、陽イオン交換膜を通しての僅かの水の浸透もないことにより、放電電位が放電時間と共に、徐徐に下がることが改善されるようである。
負極側のリチウム金属を燃料として随時添加するとともに、セパレータ空間に生成したLiOHの沈殿をセパレータ空間の電解液から分離・回収すれば、図10に示すように、充電せず、燃料電池のように連続放電が可能なリチウム−空気電池(或いはリチウム燃料電池)を構成することができる。
すなわち、図10に示すように、セパレータ空間の電解液から分離したLiOHからリチウム金属を精製して、燃料として負極側のリチウム金属に加えれば、燃料電池のように連続放電が可能なリチウム−空気電池(或いはリチウム燃料電池)を構成することができる。
Claims (14)
- リチウムイオン電池、或いはリチウム二次電池の負極材料を用いた負極、負極用の電解液、陽イオン交換膜、電解液で満たされたセパレータ空間、陰イオン交換膜、空気極用の電解液および空気極がその順に設けられることを特徴とする、リチウム−空気電池。
- リチウムイオン電池、或いはリチウム二次電池の負極材料を用いた負極/有機電解液/陽イオン交換膜/有機電解液或いは水溶性電解液/陰イオン交換膜/水溶性電解液/空気極がその順に設けられることを特徴とする、請求項1に記載のリチウム−空気電池。
- 負極として、リチウム金属、リチウムカーボン、リチウムシリコン、リチウムアルミニウム、リチウムインジウム、リチウム錫、窒化リチウムの中から選ばれた負極材料を用い、負極用電解液が有機電解液であることを特徴とする、請求項1または2に記載のリチウム−空気電池。
- 空気極が、白金、貴金属、ペロブスカイト酸化物、マンガン酸化物、コバルト酸化物、酸化ニッケル、酸化鉄、酸化銅の中から選ばれた触媒が担持された多孔質カーボン或いは微細化カーボンであり、充電可能であることを特徴とする、請求項1〜3のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 請求項1〜4のいずれかに記載したリチウム−空気電池の空気極用の電解液に充電専用の正極を配置していることを特徴とする、充電可能なリチウム−空気電池。
- 空気極用電解液が水溶性電解液であり、当該水溶性電解液はアルカリ性(弱アルカリ性或いは強アルカリ性)であることを特徴とする、請求項1〜5のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 空気極用電解液がアルカリ性或いは強アルカリ性水を含むゲルであることを特徴とする、請求項1〜6のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 放電時に、負極から溶出するリチウムイオンが陽イオン交換膜を通過し、陰イオン交換膜にブロックされ、陽イオン交換膜と陰イオン交換膜に囲まれる空間にとどまり、一方、空気極において生成したOH-陰イオンが空気極側から陰イオン交換膜を通過し、陽イオン交換膜にブロックされ、陽イオン交換膜と陰イオン交換膜に囲まれる空間にとどまることを特徴とする、請求項1〜7のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 放電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li => Li+ + e-となる溶解反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面には、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- なる酸素の溶解反応があり、充電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li+ + e- => Li なる析出反応が、空気極には、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- なる反応が生じることを特徴とする、請求項1〜4および6〜8のいずれかに記載の充電可能なリチウム−空気電池。
- 放電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li => Li+ + e-となる溶解反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面には、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- なる酸素の溶解反応があり、充電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li+ + e- => Li なる析出反応が、充電専用の正極電極には、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- なる反応が生じることを特徴とする、請求項5〜8のいずれかに記載の充電可能なリチウム−空気電池。
- 負極側のリチウム金属が溶解反応により全部消耗するまでは、連続放電可能であることを特徴とする、請求項1〜10のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 負極側にリチウム金属を燃料として適時に添加し、陽イオン交換膜と陰イオン交換膜に囲まれた領域に生成したLiOHの沈殿を電解液から分離することにより、充電せず、連続放電可能であることを特徴とする、請求項1〜11のいずれかに記載のリチウム−空気電池或いはリチウム燃料電池。
- 放電することにより陽イオン交換膜と陰イオン交換膜に囲まれる空間においてリチウムイオンと水酸化イオンとから生じた水酸化リチウムを回収し、当該水酸化リチウムから金属リチウムを再生して、その金属リチウムを負極の活物質として再使用することを特徴とする請求項1〜12のいずれかに記載のリチウム−空気電池或いはリチウム燃料電池。
- 陽イオン交換膜の有機電解液側にワックスを被覆することを特徴とする、請求項1〜13のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
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