JP2011032319A

JP2011032319A - ポリアリーレンスルフィド樹脂の伸びを高める方法、及びポリアリーレンスルフィド成形体

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Publication number: JP2011032319A
Application number: JP2009177688A
Authority: JP
Inventors: Fumiaki Abe; 文明阿部; Michiya Nakajima; 道也中嶋; Shifumi Aizawa; 志文相澤; Hirokiyo Nakase; 広清中瀬
Original assignee: DIC Corp; Dainippon Ink and Chemicals Co Ltd
Current assignee: DIC Corp
Priority date: 2009-07-30
Filing date: 2009-07-30
Publication date: 2011-02-17
Anticipated expiration: 2029-07-30
Also published as: JP5446555B2

Abstract

【課題】高温領域において弾性率を低下させずに著しい靭性を付与できるポリアリーレンスルフィド樹脂の伸びを高める方法、及び、高温領域において靭性と剛性とのバランスに優れ、特に著しい靭性を持つポリアリーレンスルフィド樹脂の成形体を提供する。
【解決手段】ポリアリーレンスルフィド樹脂相にカーボンブラックを分散させることを特徴とする、ポリアリーレンスルフィド樹脂の伸び率を高める方法、及び、ポリアリーレンスルフィド樹脂相にカーボンブラックが分散されてなる組成物Ａの成形体であって、１２０℃〜２２０℃における引き裂き破断伸び変化率が１２０％以上であり、且つ１２０℃〜２２０℃における弾性率の変化率が１００％以上であることを特徴とする成形体。
【選択図】なし

Description

本発明は、ポリアリーレンスルフィド樹脂（以下、ＰＡＳ樹脂という）用の伸び率を高める方法に関し、該手法により伸びを高めたＰＡＳ樹脂組成物及び、その成形体に関する。

ＰＡＳ樹脂は、優れた耐熱性、耐薬品性、難燃性、剛性、機械的特性を有しており、いわゆるエンジニアリングプラスチックとして、電気・電子部品、自動車部品、機械部品、構造部品等に広く使用されている。これらのＰＡＳ樹脂特性のうち耐熱性に優れた点を利用した、１００℃以上の使用環境下での用途は自動車部品、プラント配管部材等を中心に非常に多い。
従来ＰＡＳ樹脂は、靭性特に延性に乏しく脆弱であるという欠点を補う目的で無機フィラー等の繊維状強化剤を添加して使用されていたが、これは特に柔軟性が要求される用途や応力歪がかかる用途に対しては不向きであった。柔軟性を付与する目的で柔軟性ポリマーとのポリマーブレンドも検討されているが、柔軟でかつ耐熱性、耐薬品性に優れるポリマーが少ないことやＰＡＳ樹脂との相溶性が不十分なため、耐熱性、耐薬品性、剛性等のＰＡＳ樹脂自体の特徴を損なうことが多い。これに対し、ＰＡＳ樹脂に熱可塑性エラストマーを添加する方法が検討されている（例えば特許文献１〜３参照）。

例えば特許文献１には、ＰＡＳ樹脂と熱可塑性エラストマーとの組成物が、ＰＡＳ樹脂の耐熱性、耐薬品性に優れるという特徴を生かしたまま耐衝撃性、柔軟性、成形時の応力歪の緩和等の機械的性質が改善されていることが記載されている。
また特許文献２には、熱可塑性エラストマー、芳香族マレイミド化合物、及び二硫化モリブデンを特定量添加したＰＡＳ樹脂が、靭性、耐熱性、耐衝撃性に優れることが記載されている。
また特許文献３には、特定の官能基を有するＰＡＳ樹脂と特定のエポキシ基を含有する熱可塑性エラストマーとを含有する熱可塑性樹脂組成物が、靭性、衝撃強度などの機械的特性に優れることが記載されている。

しかし熱可塑性エラストマーは添加量に比例してＰＡＳ樹脂の弾性率（即ち剛性）を下げる傾向にある。具体的には、ＰＡＳ樹脂に熱可塑性エラストマーを溶融混練することで、引張弾性率が幅広い温度領域において低下し、ＰＡＳ樹脂そのものの剛性を低下させてしまう。従って、ＰＡＳ樹脂に熱可塑性エラストマーを添加する方法は、所望の靭性と剛性とのバランスを得るのが難しく、靭性向上と引き換えに剛性を大きく低下させていた。加えて、一般に熱可塑性エラストマーはＰＡＳ樹脂に比して耐熱性に劣るため、特に１００℃以上の高温下での柔軟性発現が乏しい問題や、エラストマー成分が劣化し高温下での経時使用とともにＰＡＳ樹脂組成物の柔軟性を損ねてしまう問題があった。

特開昭６０−４７８４５号公報特開平６−８０８７５号公報特開２００１−１７２４９９号公報特開２００１−３４８４７８号公報

本発明の課題は、高い環境温度、具体的には１２０℃〜２２０℃の範囲において、弾性率を低下させずに著しい靭性を付与できるＰＡＳ樹脂の伸びを高める方法を提供することにある。本発明の他の課題は、高温領域、具体的には１２０℃〜２２０℃の範囲において、靭性と剛性とのバランスに優れ、特に著しい靭性を持つＰＡＳ樹脂の成形体を提供することにある。

本発明者らは、カーボンブラックをＰＡＳ樹脂に添加することにより、１２０℃〜２２０℃の高温条件下でＰＡＳ樹脂の伸びを著しく向上させ、且つ弾性率を低下させない事を見出した。

即ち本発明は、ポリアリーレンスルフィド樹脂相にカーボンブラックを分散させることを特徴とする、ポリアリーレンスルフィド樹脂の伸び率を高める方法を提供する。

また、本発明はカーボンブラックのポリアリーレンスルフィド樹脂用可塑剤としての使用を提供する。

また、本発明はポリアリーレンスルフィド樹脂相にカーボンブラックが分散された組成物Ａの成形体であって、式（１）における１２０℃〜２２０℃における引き裂き破断伸び変化率が１２０％以上であり、且つ、式（２）における１２０℃〜２２０℃における弾性率の変化率が１００％以上である成形体を提供する。

式（１）
（但し前記式（１）における引き裂き破断伸びは、１２０℃〜２２０℃の範囲で同一温度において測定した引き裂き破断伸びとする）

式（２）
（但し前記式（２）における引張弾性率は、１２０℃〜２２０℃の範囲で同一温度において測定した引張弾性率とする）

また本発明は、カーボンブラックのポリアリーレンスルフィド樹脂用可塑剤としての使用方法を提供する。

ところでＰＡＳ樹脂にカーボンブラックを添加した組成物が知られている（特許文献４参照）。特許文献４においては、ＰＡＳ樹脂にカーボンブラックを添加することで、熱による寸法変化抑制効果と高い剛性の付与ができる旨が記載されている。しかし、この文献で述べられている効果は一般の無機フィラーを添加した際に発現する効果と概ね同様である。本発明はこれとは全く異なり、カーボンブラックを、ＰＡＳ樹脂の高温用可塑剤的に使用することが特徴である。今までに、カーボンブラックを添加することで、高温を中心とした幅広い温度範囲においてＰＡＳ樹脂の弾性率を全く下げることなく、靭性特に引き裂き破断伸びを増大することは全く知られていない。

本発明により、少なくとも１２０℃〜２２０℃の温度範囲内で、ＰＡＳ樹脂に著しい靭性をＰＡＳ樹脂に付与する方法を提供することができる。さらに本発明では、著しい靭性と高い剛性とのバランスに優れた、ＰＡＳ樹脂の成形体を提供することができる。
本発明のＰＡＳ樹脂の伸び率を高める方法は、弾性率を低下させずに引き裂き破断伸び率を向上させることが可能である。また、本発明のＰＡＳ樹脂成形体は、式（１）における１２０℃〜２２０℃における引き裂き破断伸び変化率が１２０％以上であり、且つ、式（２）における１２０℃〜２２０℃における引張り弾性率の変化率が１００％以上であり、高温を中心とした幅広い温度範囲内で著しい靭性と良好な剛性とをバランス良く持つ材料である。

（ＰＡＳ樹脂の伸びを高める方法）
本発明はＰＡＳ樹脂の伸びを高める方法は、ＰＡＳ樹脂相にカーボンブラックを分散させることによる。

（カーボンブラック）
本発明でＰＡＳ樹脂の伸びを高めるために用いるカーボンブラックは、ゴム添加剤、黒インキ用着色剤、電池部材等に広く用いられている公知慣用の材料を用いることができる。カーボンブラックの種類は製法及び、原料により分類されるのが一般である。製法での分類としては、チャンネルブラック、ファーネスブラック、サーマルブラック、ランプブラックが例示できる。また、原料による分類としては、ガスブラック、ナフタレンブラック、アントラセンブラック、オイルファーネスブラック、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、松煙、油煙、アニマルブラック、ベジタブルブラックを例示することができる。

（カーボンブラックの各種物性）
これらカーボンブラックの物性を示す指標として、一次粒子径、比表面積、ヨウ素吸着量、吸油量、揮発分が一般的に挙げられるが、本発明に用いるにはこれらの数値範囲には特に制限はない。しかしながら、伸びを高める効果はカーボンブラック特有のストラクチャー（一次粒子の連結構造）が大きい程好ましいため、これの指標となる吸油量が大きい事が好ましく、５０ｍｌ／１００ｇ以上、更に好ましくは、７０ｍｌ/１００ｇ以上である。その他の物性としては、混練したカーボンブラックがＰＡＳ樹脂と均一に相溶し破断起点となりにくく伸びの向上を妨げない観点より、一次粒径が小さいことが好ましい。好ましい一次粒径としては１００ｎｍ以下であり、特に好ましくは２０ｎｍ以下である。また、粒子一次粒径と、ストラクチャーの構造の両方の影響を受ける物性値である比表面積は大きい方が一次粒径が小さく、且つストラクチャーが発達していることを意味するため好ましい。好ましい比表面積としては５０ｍ^２／ｇ以上であり、特に好ましくは１００ｍ^２／ｇ以上である。

(カーボンブラックの含有量)
前記カーボンブラックのＰＡＳ樹脂に対する含有率の上限は厳密な制限はないが、ＰＡＳ樹脂が持つ加工性、成形性、樹脂流動性を損なわない範囲である必要がある。そのため、好ましい含有率は４０質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下で最も好ましくは２０質量％以下である。一方、含有率の下限にも厳密な制限はないが可塑剤の効果を十分に発現させるために一定以上の量が含まれていることが好ましく、好ましくは０．５質量％以上、更に好ましくは１質量％以上、最も好ましくは２質量％以上である。

（ＰＡＳ樹脂）
本発明に使用するＰＡＳ樹脂としては、特に限定されず、公知のＰＡＳ樹脂が使用できる。
例えば置換基を有してもよい芳香族環と硫黄原子が結合した構造の繰り返し単位を含むランダム共重合体、ブロック共重合体、およびそれらの混合物あるいは単独重合体との混合物等が挙げられる。
これらのＰＡＳ樹脂の代表的なものとしては、ポリフェニレンスルフィド（以下、ＰＰＳ樹脂という）が挙げられる。該ＰＰＳ樹脂の中でも、上記繰り返し単位の芳香環への結合がパラ位である構造を有するものが耐熱性や結晶性の面で好ましい。

また、ＰＡＳ樹脂には、メタ結合、エーテル結合、スルホン結合、スルフィドケトン結合、ビフェニル結合、フェニルスルフィド結合、ナフチル結合を1０モル％未満を上限とし（但し３官能以上の結合を含む成分を共重合させる場合は５モル％を上限として）含有させても良い。本発明ではスルフィド（−S−）が機能発現に寄与していると考えられるため、これらの密度が共重合により大幅に低下したＰＡＳ樹脂を用いることは適さない。

本発明に使用するＰＡＳ樹脂は、１−クロロナフタレンを溶媒とするゲル浸透クロマトグラフィーにより求められる分子量分布のピーク分子量が３５，０００以上であることが好ましく、更に、該ピーク分子量が３８，０００以上であることがより好ましく、該ピーク分子量が４０，０００〜４５，０００であることが最も好ましい。ＰＡＳ樹脂のピーク分子量が該範囲であると、カーボンブラックを分散したときの成形体の伸びが最もよく向上し好ましい。

なお本発明におけるピーク分子量は、後記実施例のゲル浸透クロマトグラフ測定において、標準物質としてポリスチレンを用いて、ポリスチレン換算量として求められる数値に基づくものである。数平均分子量や重量平均分子量が、ゲル浸透クロマトグラフィーの分子量分布曲線のベースラインの取り方次第で値が変化するのに対し、ピーク分子量は、値が分子量分布曲線のベースラインの取り方に左右されないものである。

本発明に使用するＰＡＳ樹脂の溶融粘度は、キャビラリーレオメーターを用いて測定した、３００℃、せん断速度５００ｓｅｃ^−１での粘度が１００〜１０００Ｐａ・ｓであることが好ましく、特に２００〜５００Ｐａ・ｓであることが好ましい。溶融粘度が該範囲であると、カーボンブラックを分散したときの成形体の成形体の伸びが最もよく向上し好ましい。

ＰＡＳ樹脂の製造方法としては、特に限定されないが、例えば１）ジハロゲノ芳香族化合物と、更に必要ならばその他の共重合成分とを、硫黄と炭酸ソーダの存在下で重合させる方法、２）ジハロゲノ芳香族化合物と、更に必要ならばその他の共重合成分とを、極性溶媒中でスルフィド化剤等の存在下に、重合させる方法、３）ｐ−クロルチオフェノールと、更に必要ならばその他の共重合成分とを自己縮合させる方法、４）有機極性溶媒中で、スルフィド化剤とジハロゲノ芳香族化合物と、更に必要ならばその他の共重合成分とを反応させる方法等が挙げられる。
これらの方法のなかでも、４）の方法が汎用的であり好ましい。反応の際に、重合度を調節するためにカルボン酸やスルホン酸のアルカリ金属塩を添加したり、水酸化アルカリを添加しても良い。
上記４）方法のなかでも、加熱した有機極性溶媒とジハロゲノ芳香族化合物を含む混合物に含水スルフィド化剤を水が反応混合物から除去され得る速度で導入し、有機極性溶媒中でジハロゲノ芳香族化合物とスルフィド化剤とを反応させること、及び反応系内の水分量を該有機極性溶媒１モルに対して０．０２〜０．５モルの範囲にコントロールすることによりＰＡＳ樹脂を製造する方法（特開平０７−２２８６９９号公報参照。）で得られるものが特に好ましい。

（組成物Ａ）
本発明で使用するポリアリーレンスルフィド樹脂相に前記カーボンブラックが分散されてなる組成物Ａ（以下単に組成物Ａと略す）は、前記ＰＡＳ樹脂に前記カーボンブラックを分散して得る。分散方法は特に限定されないが、例えば前記ＰＡＳ樹脂粉末と前記カーボンブラックとを例えばタンブラー又はヘンシェルミキサーのような混合機で均一にドライブレンドした後、一軸又は二軸の押出機で溶融混練してペレットとして得る方法が一般的である。

（組成物Ａの成形体）
また、前記組成物Ａのペレットを、射出成形、圧縮成形、押出成形、中空成形、発泡成形、トランスファー成形等の各種成形機で成形することで、本発明の成形体が得られる。

本発明の成形体は、式（１）における１２０℃〜２２０℃における引き裂き破断伸び変化率が１２０％以上であり、且つ、式（２）における１２０℃〜２２０℃における弾性率の変化率が１００％以上であることが特徴である。

前記式（１）による変化率は即ち、前記カーボンブラックを分散させた組成物Ａの成形体でのＪＩＳＫ７１２８−３による引き裂き破断伸びがどのくらい変化したかを示し、値が大きいほど伸びることを示す。なおＰＡＳ樹脂単独は１００％である。一方前記式（２）よる変化率は即ち、前記カーボンブラックを分散させた組成物Ａの成形体のＩＳＯ５２７−１による引張弾性率がどのくらい変化したかを示し、値が大きいほど弾性率が向上することを示す。なおＰＡＳ樹脂単独では１００％である。

（その他成分）
本発明においては、本発明の目的を損なわない範囲で、機械的特性の向上や成形加工性の向上を図る等の目的で、各種の添加剤を添加しても良い。

（添加剤：無機充填材）
本発明では本発明により得られる成型体の弾性率を更に向上させることを目的として無機充填剤を併用することができる。具体例としてはガラス繊維、炭素繊維、チタン酸カルシウム、チタン酸カリウム、炭化珪素、アラミド繊維、セラミック繊維、金属繊維、窒化珪素、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、カオリン、クレー、ベントナイト、セリサイト、ゼオライト、マイカ、雲母、タルク、ウオラストナイト、フェライト、珪酸アルミニウム、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、ドロマイト、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、三酸化アンチモン、酸化チタン、酸化鉄、ミルドガラス、ガラスビーズ、ガラスバルーン等がある。

これら無機充填剤の量は、多すぎると引き裂き破断伸びを低下させる傾向にあり本発明の効果を損なう原因となるため、添加量は組成物中５質量％以下であることが好ましく、特に好ましい範囲は１質量％以下である。

（添加剤：熱可塑性エラストマー）
本発明でカーボンブラックを分散することで生じた弾性率を過剰に低下させない範囲で、さらに伸び特性を高めるために熱可塑性エラストマーを併用してもよい。これらエラストマーの量は、組成物中５質量％以下であることが好ましく、特に好ましい範囲は１質量％以下である。熱可塑性エラストマーの量が少ない方が、得られる組成物Ａの弾性率の低下が小さくなり、耐熱性に優れる傾向にある。

以下に実施例を挙げて本発明を更に説明する。

（実施例１〜１１カーボンブラックとＰＡＳ樹脂との溶融混練）
カーボンブラック及びＰＡＳ樹脂粉末を均一にドライブレンドした後、３５ｍｍΦの２軸押し出し器にて２９０〜３３０℃で溶融混練して、組成物のペレットを得た。
カーボンブラックとして同一材料を用い組成物中のカーボンブラックの割合を１〜２０質量％の間で変化させた実施例１〜５の組成及び、これらの実施例で用いたのとは別種のカーボンブラックを２．５〜５質量％で用いた実施例６〜１１の組成を表１に示す。

表中１の記号の材料の詳細は以下の通りである。
ＰＡＳ樹脂：ＰＰＳ品番ＭＬ−３２０；ＤＩＣ（株）製；ピーク分子量４５，０００
ＣＢ−１：カーボンブラック品番ＢＰ−８８０；キャボットジャパン（株）製；一次粒径１６ｎｍ、比表面積２２０ｍ^２／ｇ、吸油量１０５ｍＬ／１００ｇ
ＣＢ−２：カーボンブラック品番ＢＰ−２０００；キャボットジャパン（株）製；一次粒径１２ｎｍ、比表面積１５００ｍ^２／ｇ、吸油量３３０ｍＬ／１００ｇ
ＣＢ−３：カーボンブラック品番ＭＯＮＡＲＣＨ―１２０；キャボットジャパン（株）製；一次粒径７５ｎｍ、比表面積２５ｍ^２／ｇ、吸油量７２ｍＬ／１００ｇ
ＣＢ−４：カーボンブラック品番＃９９５Ｂ；三菱化学（株）製；一次粒径１６ｎｍ、比表面積２５０ｍ^２／ｇ、吸油量１１０ｍＬ／１００ｇ
ＣＢ−５：品番＃２６００；三菱化学（株）製；一次粒径１３ｎｍ、比表面積３７０ｍ^２／ｇ、吸油量７７ｍＬ／１００ｇ

（参考例ＰＡＳ樹脂単独での溶融混練）
ＰＡＳ樹脂粉末を３５ｍｍΦの２軸押し出し器にて２９０〜３３０℃で溶融混練して、ＰＡＳ樹脂組成物のペレットを得た。組成を表２に示す。

（比較例１〜３熱可塑性エラストマーとＰＡＳ樹脂との溶融混練）
熱可塑性エラストマーとＰＡＳ樹脂粉末を均一にドライブレンドした後、３５ｍｍΦの２軸押し出し器にて２９０〜３３０℃で溶融混練して、ＰＡＳ樹脂組成物のペレットを得た。組成を表２に示す。

（比較例４グラスファイバーとＰＡＳ樹脂との溶融混練）
グラスファイバーとＰＡＳ樹脂粉末を均一にドライブレンドした後、３５ｍｍΦの２軸押し出し器にて２９０〜３３０℃で溶融混練して、ＰＡＳ樹脂組成物のペレットを得た。組成を表２に示す。

表２中の記号で既出でない材料の詳細は以下の通りである。
ＥＬＡ−１：熱可塑性エラストマー；住友化学（株）製；ボンドファースト７Ｍ
ＥＬＡ−２：熱可塑性エラストマー；三井化学；タフマーＭＨ-７０２０
ＥＬＡ−３：熱可塑性エラストマー；三井化学タフマーＡ−４０８５Ｓ
ＧＦ：グラスファイバー；ＥＣＳ−０３−Ｔ−７１７Ｈ（日本電気硝子（株）、直径１０μｍ）

（成形体の引き裂き破断伸び変化率弾性率の変化率測定結果）
（試験片の作製-1；引き裂き試験用試験片）
前記実施例１〜１１、及び比較例１〜４で得られた組成物のペレット、参考例で得たＰＡＳ樹脂のペレットを使用し、ＪＩＳＫ７１２８−３準拠した引き裂き試験片を射出成形により成型した。

（試験片の作製-2；引張り試験用試験片）
前記実施例１〜１１、及び比較例１〜４で得られた組成物のペレット、参考例で得たＰＡＳ樹脂のペレットを使用し、ＩＳＯ５２７−１に準拠したダンベル型試験片を射出成形により成型した。

（引き裂き試験）
前記引き裂き試験片を用いて引き裂き試験を実施した。本試験により試験片が破断した点を伸び（引き裂き破断伸び）とした。尚、試験値は５回の引張り試験の平均値とした。試験条件は以下の通りである。
測定温度：１２０℃、１５０℃、１８０℃、２２０℃
引張り速度：各温度で５０ｍｍ／分とした。引き裂き試験により得られた応力歪み線図から、各温度での引張り破断伸びを読み取った。

（引張試験）
前記引張り試験片を用いて引張試験を実施した。尚、試験値は５回の引張り試験の平均値とした。試験条件は以下の通りである。
測定温度：１２０℃、１５０℃、１８０℃、２２０℃
引張り速度：各温度で５０ｍｍ／分とした。引張試験により得られた応力歪み線図から、各温度での引張り弾性率を算出した。

（引張試験からのデータ比較）
前記引張試験で得た引張り弾性率、引張り破断伸びの実測値を式（１）、式（２）に挿入し、引き裂き破断伸び変化率、引張弾性率の変化率を算出した。

以上の結果を表３〜表５に示す。

以上の結果から、カーボンブラックを添加した実施例１〜１１の組成物の成形体は、１２０℃〜２２０℃の範囲におけるＰＡＳ樹脂の弾性率をやや増加させた上に（最小値１０１％〜最大値１１５％）、測定各温度において１２０％以上の良好な引き裂き破断伸びを示した。中でもＰＡＳ樹脂単独と比較して４００％を超えるも高い伸びを持つ材料があることが示された。特に比表面積、吸油量ともに高いカーボンブラックを添加した実施例６、７では各温度での引き裂き破断伸びは３２０〜４５０％という著しく高い値を示した。

一方、比較例１〜３の熱可塑性エラストマーを添加した組成物では、引き裂き破断伸び変化率は１００％以上が多いものの、カーボンブラックを添加した組成物に比べると値が小さく、本温度領域での靭性は各実施例よりも劣る結果となった。特に、高温領域で靭性が向上しにくくなる傾向が見られた。加えて引張弾性率の変化率がＰＡＳ樹脂単独と比較して８３％以下と非常に下がり弾性率を損ねて、高温下で靭性と剛性を両方とも必要とする用途には不向きであることが明らかとなった。

一方、グラスファイバーを２０質量％添加した比較例４では、弾性率は１６０％以上と高いものの、引き裂き破断伸びの変化率は４８％以下と低く靭性を必要とする用途には用いられないことが明らかとなった。

本発明による伸び率を高める方法を応用したＰＡＳ成形体は１２０〜１８０℃での靭性が良好で、さらに剛性も低下させないため、特に自動車部品やプラント配管類の高温下で使用される部品に使用できる。具体的には、各種ケース類、各種配管部材・継手類、各種樹脂ギヤ、各種ガスケット等が挙げられる。

Claims

ポリアリーレンスルフィド樹脂相にカーボンブラックを分散させることを特徴とする、ポリアリーレンスルフィド樹脂の伸び率を高める方法。
前記伸び率が、ポリアリーレンスルフィド樹脂相に、カーボンブラックを分散させてなる組成物Ａの成形体の、式（１）で算出した１２０℃〜２２０℃における引き裂き破断伸び変化率であり、該伸び率を１２０％以上高める請求項１に記載のポリアリーレンスルフィド樹脂の伸び率を高める方法。

式（１）
（但し前記式（１）における引き裂き破断伸びは、１２０℃〜２２０℃の範囲で同一温度において測定した引き裂き破断伸びとする）
前記成形体の、式（１）で算出した１２０℃〜２２０℃における引き裂き破断伸び変化率が２５０％以上である請求項２に記載のポリアリーレンスルフィド樹脂の伸び率を高める方法。
カーボンブラックのポリアリーレンスルフィド樹脂用可塑剤としての使用。
ポリアリーレンスルフィド樹脂相にカーボンブラックが分散されてなる組成物Ａの成形体であって、式（１）における１２０℃〜２２０℃における引き裂き破断伸び変化率が１２０％以上であり、且つ、式（２）における１２０℃〜２２０℃における弾性率の変化率が１００％以上であることを特徴とする成形体。

式（１）
（但し前記式（１）における引き裂き破断伸びは、１２０℃〜２２０℃の範囲で同一温度において測定した引き裂き破断伸びとする）

式（２）
（但し前記式（２）における引張弾性率は、１２０℃〜２２０℃の範囲で同一温度において測定した引張弾性率とする）
前記式（１）で算出した１２０℃〜２２０℃における引き裂き破断伸び変化率が２５０％以上である請求項５に記載の成形体。