JP2010530629A

JP2010530629A - ポリマーフィルムを備える太陽電池モジュールおよびその製造方法

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Publication number: JP2010530629A
Application number: JP2010512730A
Authority: JP
Inventors: ユベール、ロブレ; クラウス、バンベルク
Original assignee: Apollon Solar SAS
Current assignee: Apollon Solar SAS
Priority date: 2007-06-21
Filing date: 2008-06-03
Publication date: 2010-09-09
Also published as: FR2917899A1; CN101681947B; AU2008270131A1; CA2690584A1; EP2158615A2; WO2009004178A2; CN101681947A; FR2917899B1; US20100126560A1; WO2009004178A3

Abstract

【課題】ポリマーフィルムを備える太陽電池モジュールおよびその製造方法を提供する。
【解決手段】太陽電池モジュールは、それぞれ内面（２ａ）および外面（３ａ）を有する前面（２）および背面（３）シートと、前記前面（２）および背面（３）シートの間に並んで配置され、それぞれが反射防止層を有する複数の太陽電池セル（４）と、前記太陽電池セル（４）の周囲に、前記前面（２）および背面（３）シートの間に配置される周辺シール（５）と、を備える。前記シール（５）により画定される前面シート（２）の内面（２ａ）の一部は、前記前面シート（２）と前記太陽電池セル（４）の前記反射防止層との間の屈折率を示すポリマーフィルム（７）で覆われ、前記フィルム（７）は前記太陽電池セル（４）と接触している。

Description

本発明は、それぞれ内面および外面を有する前面プレートおよび背面プレートと、前面プレートと背面プレートとの間に並んで配置され、反射防止層を有する複数の太陽電池（photovoltaic）セルと、太陽電池セルの周囲に、前面プレートと背面プレートとの間に配置される周辺シール（peripheral seal）とを備える太陽電池モジュールに関する。

また、本発明はそのような太陽電池モジュールの製造方法にも関する。

従来では、太陽電池セルは厚さ数百ミクロンのウエハにカットされたバルクシリコン基板上に形成される。基板は、単結晶シリコン、多結晶シリコンまたは別の半導体材料により形成され得る。基板の表面は、１〜数ミリメートル幅の１または２以上の主電極に電流を流すよう設計される、一般的に銀またはアルミニウム製の１セットの狭い電極を有する。主電極も銀またはアルミニウム製である。

各セルは、半導体の種類に応じた電圧下で、光に応じた電流を供給する。この電圧は、結晶シリコンの場合、通常０．４５〜０．６５Ｖである。通常、電子機器を動作させるには、６〜数十Ｖの電圧が必要なので、一般的には、太陽電池モジュールは複数のセルを電気的に直列接続することにより形成される。例えば、４０セルのモジュールは約２４Ｖを供給する。必要とされる電流に応じて、いくつかのセルが並列にも配置され得る。そして、必要に応じて蓄電池および電圧レギュレータ等を追加することにより、発電器を実現できる。

太陽電池モジュールを製造するために、特許文献１では、例えばガラス製の前面および背面プレートの間に太陽電池セルを組み立て（assembling）、この前面および背面プレートを周辺有機シールで密封をすることを提案している。これにより、周辺有機シールは、内部に太陽電池セルが並んで配置され、強固に密封される内部空間（inner volume）を画定（delineate）する。その後、このアセンブリは圧縮され、内部空間内の圧力は、大気圧より低い圧力にまで下げられる。このような太陽電池モジュールは優れた長期間の強固さを示し、かつ、錫、鉛および亜鉛ベースのはんだペーストを用いる従来の太陽電池モジュールに比べ、製造するのが簡単かつ低コストである。しかしながら、前面プレートと、セルの外部から受光する各太陽電池セルの反射層との間に存在する光の不連続を改善するために、この太陽電池モジュール構成は前面プレートの両方の表面に１または２以上の反射防止層を堆積する必要がある。さらに、周辺有機シールにより密封されるこのようなモジュールは、衝撃への耐性は十分に強くはない。

国際公開第２００４／０９５５８６号

本発明の目的は、これらの欠点を改善するものであり、特に、向上した衝撃耐性を示し、前面プレートから太陽電池セルまで、より具体的には、セルの反射防止層まで、光の連続性を提供する太陽電池モジュールを提案することである。

本発明のさらなる目的は、容易に実現できて追加コストを生じない、このような太陽電池モジュールの製造方法を提案することである。

本発明によると、この目的は添付の特許請求の範囲により達成される。

本発明の他の利点および特徴は、以下の、限定的でない例示のみを目的として示され、添付図面で示される本発明の特有な実施形態の記載からより明らかにされる。

本発明に係る太陽電池モジュールの特有な実施形態の断面を概略的に示す図。図１のモジュールを製造する特有な実施形態を示す図。図１の太陽電池モジュールの別の実施形態の断面を概略的に示す図。

図１に示す特有な実施形態によると、太陽電池モジュール１は、前面プレート２と背面プレート３とを備え、それぞれのプレートは、内面２ａまたは３ａと、外面２ｂまたは３ｂとを有する。好ましくは、前面プレート２はガラス製であり、背面プレート３はガラス製でもよいし、金属箔製でもよい。

複数の太陽電池セル４は、前面プレート２および背面プレート３の間に並んで配置される。これらのそれぞれは、さらに、予め設定された屈折率の反射防止層（図１には不図示）を備えている。図１には３つの太陽電池セル４が図示されている。従来の手法では、モジュール１は、さらに、対応する電気配線導体を備え、この電気配線導体はセルに対応づけられる（図１には不図示）。この導体は、一般的に、太陽電池セル４の２つの面、すなわち、前面４ａまたは背面４ｂのうちの１つから突き出して配置される。

好ましくは、有機周辺シール５は、複数の太陽電池セル４により形成されるアセンブリの周囲に、前面プレート２と背面プレート３との間に配置される。このように、このシール５は、内部に太陽電池セル４が配置される、密封された空間（volume）６を画定（delineate）する。さらに、国際公開第２００４／０９５５８６号と同様に、好ましくは、内部空間６内の圧力は大気圧より低い圧力に維持され得る。

最後に、太陽電池モジュールは、太陽電池セル４および前面プレート２の両方に接触した状態のポリマーフィルム７を備えている。ポリマーフィルムが意味するのは、少なくとも１または２以上のポリマーを備えるフィルムである。より具体的には、ポリマーフィルム７は、シール５により画定される部分に対応する前面プレートの内面の一部分、すなわち、シール５および対応する背面プレート３の内面３ａの一部分とともに密封された内部空間６を形成する前面プレート２の内面２ａの部分に配置される。図１では、シール５は、前面プレート２の内面２ａおよび背面プレート３の内面３ａに、直接接触している。

一般的に、前面プレート２および背面プレート３のそれぞれの厚さは、前面プレート２の場合は３〜４ｍｍであり、背面プレート３の場合は０．１〜４ｍｍである。シール５の厚さは太陽電池セル４の厚さに依存するが、一般的には０．２〜１ｍｍであり、より典型的には０．７ｍｍである。電気配線導体が太陽電池セル４の背面４ｂに設けられる場合、好ましくは、ポリマーフィルム７の厚さは約１０μｍであり、後者（電気配線導体）がセル４の前面４ａおよび背面４ｂに設けられる場合、ポリマーフィルム７の厚さは、ほぼこの導体の厚さであり、典型的には２００μｍである。

ポリマーフィルム７は、ポリマーマトリクスを有する１または２以上の薄層により形成され得る。ポリマーマトリクスは、例えば、少なくとも１つのポリアクリル酸ポリマー、または、少なくとも１つのポリウレタンポリマーにより形成され、好ましくは、いかなる溶媒も含まない。たとえば、ポリマーマトリクスは、ポリアクリル酸塩ポリマー、または、少なくとも５０％の一般式ＣＲ１Ｒ２で表されるアクリル単量体を含む共重合体の混合でもよい。ここで、Ｒ１基は水素またはメチル基であり、Ｒ２基は水素または炭素原子数１〜３０の飽和炭化水素鎖（hydrocarbonaceous chain）である。飽和炭化水素鎖は分岐があってもよいし、なくてもよい。

ポリマーフィルム７は、さらに、前面プレート２の屈折率と太陽電池セル４の反射防止層の屈折率との間の屈折率を示す。実際には、ポリマーフィルム７の構造および／または組成は、ポリマーフィルムが中間の屈折率を示すよう選択されるのが好ましく、これにより太陽電池モジュール１において、前面プレート２と太陽電池セル４との間で光の連続性を実現でき、光の損失を抑制できる。さらに好ましくは、ポリマーフィルム７は少なくとも一部が架橋結合（cross-linked）している。

例えば、太陽電池セル４は屈折率が約２．３の窒化シリコン反射防止コーティングを備え得るのに対し、ガラスプレートは約１．５の屈折率を示す。この場合、ポリマーフィルム７の屈折率はこれら２つの値の間であり、好ましくは１．９である。別の実施形態では、酸化シリコン（屈折率＜２）製の最上層を有する太陽電池セル４に対しては、ポリマーフィルム７は屈折率が約１．７６であるのが好ましい。

しかしながら、ポリマーの屈折率は、一般的には１．７または１．８を超えない。ガラスの前面プレート２および酸化シリコンの最上層を有する太陽電池セル４を備えるモジュールの場合、このようなポリマーフィルム７に対する屈折率は、このモジュールにおける光の連続性を確保するのに十分である。この場合、ポリマーフィルムは、屈折率が約１．７または１．８を示すポリマーマトリクス、例えば、ポリアクリル酸またはポリウレタンのポリマーマトリクスにより形成され得る。

一方、窒化シリコンの反射防止コーティングを有する太陽電池セル４の場合、および、より一般的には、ポリマーマトリクスの屈折率は、ポリマーフィルム７が前面プレート２の屈折率と太陽電池セル４の屈折率との中間の屈折率を示すよう、調整され得る。例えば、薄層、もしくは、ポリマーフィルムが多層構造の形状の場合は薄層のうちの少なくとも１つのポリマーマトリクスに、所定量の少なくとも１つの金属酸化物のナノ粒子を分散させることにより、ポリマーフィルム７の屈折率は１．９に達し得る。さらに、この金属酸化物ナノ粒子は光に対して透明であり、好ましくは、半径が１０ｎｍ以下を示す。金属酸化物は、例えば、酸化チタンまたは酸化ジルコニウムである。

例えば、酸化チタンナノ粒子は、特に、アルコキシル−オルガノシラン（alkoxy-organosilane）、アルコール、ポリエチレングリコール誘導体、または、カルボン酸のような、チタンを４価の状態から６価の状態（より安定状態）にする有機化合物中の酸化チタンキレートから取得できる。ナノ粒子が凝集するのを防ぐために、分散剤を用いてもよい。さらに、ナノ粒子の量に対して線形に変化する所望の屈折率、および、粒子の存在により必然的に生じるポリマーフィルム内の光透過率の減衰との間のトレードオフを見出すよう、ポリマーマトリクス中の金属酸化物のナノ粒子の割合を選択するのが好ましい。例えば、ポリマーマトリクスにおける酸化チタンナノ粒子の割合は１０〜５０質量％がよく、好ましくは２５〜３０質量％である。

さらに、薄層、もしくは、多層コーティングの場合は薄層のうちの少なくとも１つのポリマーマトリクスに、例えばランタニド系列の金属のような、少なくとも１つの希土類元素の粒子を分散させてもよい。このような粒子を追加することで、入射光のスペクトルをセルのスペクトル感度に調整または変調できる。ポリマーフィルム７は、当然、希土類粒子および金属酸化物のナノ粒子の両方を含んでいてもよい。

このように、太陽電池モジュール１におけるこのようなポリマーフィルム７の存在により、前面プレート２から太陽電池セル４まで光の連続性を確保できる。もはや、前面プレート２の内面２ａ上に反射防止層を堆積する必要はない。さらに、ポリマーフィルム７は太陽電池モジュール１の衝撃耐性を向上する。機械的な衝撃が発生すると、実際は、ガラスの前面プレート２は割れるだろう。ポリマーフィルム７は、ガラスの前面プレートを粉砕する大きな亀裂の伝播を防ぐ衝撃吸収剤としての役割を果たす。ガラスはポリマーフィルム７により安全に保持される。さらに、ポリマーフィルム７の存在により、内部空間６の強固さにとって不利になり得るさらなるガス抜け（outgasing）の増加は生じなかったことが、試験により示されている。

図１に示されるような太陽電池モジュール１は、反射防止層の存在を必要とするモジュールよりも製造が簡単かつ低コストであるという有利な点をも示す。実際、太陽電池セルおよび周辺シールの組み立てを行う前に、前面プレート２の内面２ａの一部上にポリマーフィルム７が堆積される。さらに好ましくは、前面プレート２上に堆積されたポリマーフィルム７は、組み立ての間、一時的に太陽電池セルを前面プレート２に固定する十分な粘着性を示すことができる状態である。

例示のために、図２は、図１に示される太陽電池モジュール１の特有な実施形態を示す。まず、図２に示されるように、ポリマーフィルム７は約４０℃で、前面プレート２の内面２ａ上に堆積される。さらに、このポリマーフィルム７は、４０℃で約１０^３ＰＩ（ポアズイユまたはパスカル秒（Poiseuille or pascal second））つまり１０^４ＰｏまたはＰ（ポイズ）〜５＊１０^３ＰＩつまり５＊１０^４ＰｏまたはＰの動的粘性係数を示す。実際、このような粘性係数の範囲であるため、前面プレート２の内面２ａに沿ってポリマーが流れることなく、フィルム７は好ましくは垂直な位置に配置される前面プレート２に堆積され得る。そして、大気温度（ambient temperature）、つまり約２０℃に冷やした後、フィルム７の動的粘性係数は約２＊１０^３ＰＩ（つまり２＊１０^４Ｐｏ）〜１＊１０^４ＰＩ（つまり１＊１０^５ＰＩ）の動的粘性係数に達する。これにより、フィルム７は粘着性を生じ、組み立ての間、太陽電池セル４は前面プレート２に対して確実に保持される。特に、前面プレート２が垂直な位置にあるとき、このような範囲の動的粘度係数により、太陽電池セル４は、少なくとも１０分間は全く移動することなく、確実に前面プレート２に保持される。

図２に示すように、ポリマーフィルム７の堆積後に、太陽電池モジュール、具体的には、ポリマーフィルム７で覆われた前面プレート２、太陽電池セル４、周辺シール５および背面プレート３を組み立てる。好ましくは、特許文献国際公開２００４／０９５８６号に記載された方法に従い、太陽電池モジュールの種々の構成部材が組み立てられる。このように、図２では、前面プレート２および背面プレート３は垂直な位置に、互いに平行に置かれ、ポリマーフィルム７は背面プレート３の内面３ａに向かって配置される。太陽電池セル４および周辺シール５はさらに２つのプレート２，３の間に配置される。特に、セル４は並んで配置されるが、シール５はこのセルの周辺に取り付けられる。その後、
・太陽電池セル４がポリマーフィルム７と接触し、
・シール５が前面プレート２の内面２ａと接触し、
・背面プレート３が太陽電池セル４および周辺シール５と接触する
まで、太陽電池セル４、シール５および背面プレート３は、前面プレート２に向かって（矢印Ｆ）導かれる。

その後、このアセンブリは２つのプレート２，３の間に圧力を加えることにより圧縮される。その後、シール５は、内部に太陽電池セル４が配置される、強固な内部空間６を画定する。好ましくは、この空間６の内部に負の圧力が生成され、好ましくは、吸引力により、モジュールの正常動作に必要な電気的接触を確保するための十分な接触圧力を達成する。

好ましくは、前面プレートの内面２a上に堆積されるポリマーフィルム７は架橋結合可能（cross-linkable）なポリマーフィルムでもよい。架橋結合可能なポリマーフィルムとは、無秩序な状態であって、より秩序ある状態に発展可能なポリマーフィルムを意味する。このように、組み立て工程の後、ガス抜け現象が発生するのを防ぐよう、ポリマーフィルムは架橋結合されてもよい。ポリマーを架橋結合する方法は使用されるポリマーに依存する。しかしながら、多くのポリマーは紫外線照射にさらすことにより架橋結合され得る。このように、太陽電池モジュールが組み立てられると、好ましくは、ポリマーフィルム７は前面プレート２を通してこの照射にさらされ得る（図２の矢印Ｆ’）。

別の実施形態では、紫外線照射にさらすことは組み立て中に行われてもよい。この場合、太陽電池セル４はポリマーフィルム７に接触して配置され、太陽電池セル４に覆われていないポリマーフィルム７の一部は、直接紫外線照射にさらされる。ポリマーフィルム７の太陽電池セル４により覆われていない部分のみが架橋結合されるように、太陽電池セル４に取り付けられるポリマーフィルム７は、前面プレート２の内面２ａが配置される側で直接紫外線照射にさらされ、プレート２を通してはさらされない（no longer though said plate 2）。その後、アセンブリが圧縮される前に、周辺シール５および背面プレート３は連続して前面プレート２の内面２ａと接触して配置される。このような別の実施形態では、太陽電池セル４の前面プレート２に対する固定を向上する。必要に応じて、前面プレート２を通して紫外線を照射することにより、引き続く架橋結合が行われ得る。この、引き続く架橋結合は意図的に行われてもよいし、太陽電池モジュールを使用する過程で徐々に行われてもよい。

好ましくは、ポリマーフィルム７の製造は、特許文献国際公開２００４／０９５８６号に記載されるような太陽電池モジュールの製造工程に一体化され、追加の製造コストが発生せず、精巧かつコストがかかる引き続く反射防止層の堆積工程に取って代わる。

別の実施形態および図３に表されるように、太陽電池モジュール１は、背面プレート３の内面３ａの少なくとも一部を覆う追加のポリマーフィルム８を備えていてもよい。ガラスの背面プレート３の場合、背面プレート３に堆積されたこのような追加のポリマーフィルム８は、実際に、モジュールの衝撃耐性を向上させることができる。このフィルム８を構成する１または２以上の材料は、ポリマーフィルム７を形成するために堆積される１または２以上の材料と同一でもよいし、異なる材料でもよい。しかしながら、それ（フィルム８）はモジュールが組み立てられる前に架橋結合されなければならない。

太陽電池セルを製造する際にポリマー材料の膜を使用することは、既に従来技術で提案されている。しかしながら、従来技術では、これらのポリマー材料の膜は太陽電池モジュールを密封するために使用される。例えば、米国特許ＵＳ６４１４２３６号では、間に太陽電池部材が配置される前面および背面プレートを備える太陽電池モジュールは、ポリマー樹脂密封材料により密封される。いったんモジュールの製造が完了すると、この密封材料は前面および背面プレートの間の利用可能な空間を占有する。このように、太陽電池部材は密封材料の中に沈められる。このようなモジュールは、例えばラミレート加工により製造される。第１のポリマー樹脂膜および前面プレートを形成するよう設計された膜は、太陽電池セルの前面上に重ねられ（laminated）、第２のポリマー樹脂膜および背面プレートを形成するよう設計された膜は、太陽電池セルの背面にそれぞれ重ねられる。その後、ラミネートは１５０℃まで３０分間加熱される。その後、第１および第２のポリマー樹脂膜は密封材料を形成する。多くの他の従来技術の文献には類似する教示がある。例えば、密封材料として用いられるポリマー材料が、ＥＶＡの名で知られるエチレン／ビニルアセテート（ethylene/vinyl acetate）である特許文献ＷＯ−Ａ２００４−０３８４６２およびＥＰ−Ａ−１７２２６１９を引用することができる。

しかしながら、本発明によれば、太陽電池モジュールで使用されるポリマーフィルムは前面および背面プレートの間の密封を行う機能を有さない。実際は、この機能は周辺シール５により行われる。そのため、この周辺シールは太陽電池セル４が配置される強固な内部空間６を画定する。結果として、太陽電池セル４は特有の材料の中に沈められない。このように、図１および図３では、太陽電池セル４の側壁は開放されている（free）。前面および背面プレート間でセルおよびシールの組み立てが行われるとき、ポリマーフィルム７は太陽電池セル４を前面プレートに対して固定する。これにより、前面プレート２および太陽電池セル４の間で光の連続性を達成することもでき、かつ、優れた衝撃耐性が得られる。さらに、ポリマーフィルム７はラミネートでなくてもよい。

Claims

それぞれ内面（２ａ，３ａ）および外面（２ｂ，３ｂ）を有する前面プレート（２）および背面プレート（３）と、
前記前面プレート（２）と背面プレート（３）との間に並んで配置され、それぞれが反射防止層を有する複数の太陽電池セル（４）と、
前記太陽電池セル（４）の周囲に、前記前面プレート（２）と背面プレート（３）との間に配置される周辺シール（５）と、を備え、
前記シール（５）により画定される前面プレート（２）の前記内面（２ａ）の一部は、前記前面プレート（２）の屈折率と前記太陽電池セル（４）の前記反射防止層の屈折率との間の屈折率を示すポリマーフィルム（７）で覆われ、
前記フィルム（７）は前記太陽電池セル（４）と接触していることを特徴とする太陽電池モジュール。
前記ポリマーフィルム（７）は、少なくとも一部が架橋結合されることを特徴とする請求項１に記載の太陽電池モジュール。
前記周辺シール（５）は、前記太陽電池セル（４）が内部に配置され、大気圧より低い圧力に維持される、強固な内部空間（６）を画定することを特徴とする請求項１または２に記載の太陽電池モジュール。
前記ポリマーフィルム（７）は、ポリマーマトリクスを有する少なくとも１つの薄層により形成されることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の太陽電池モジュール。
少なくとも１つの金属酸化物のナノ粒子が前記マトリクスに分散していることを特徴とする請求項４に記載の太陽電池モジュール。
前記金属酸化物は、チタン酸化物およびジルコニウム酸化物から選択されることを特徴とする請求項５に記載の太陽電池モジュール。
少なくとも１つの希土類の粒子が前記マトリクスに分散していることを特徴とする請求項４乃至６のいずれかに記載の太陽電池モジュール。
前記ポリマーマトリクスは、少なくとも１つのポリアクリル酸ポリマーまたは少なくとも１つのポリウレタンポリマーにより形成されることを特徴とする請求項１乃至７のいずれかに記載の太陽電池モジュール。
前記ポリマーマトリクスは、ポリアクリル酸塩ポリマー、または、少なくとも５０％の一般式ＣＲ１Ｒ２で表されるアクリル単量体を含む共重合体の混合であり、
前記Ｒ１基は水素またはメチル基であり、前記Ｒ２基は水素または炭素原子数１〜３０の飽和炭化水素鎖であることを特徴とする請求項８に記載の太陽電池モジュール。
前記背面プレート（３）の前記内面（３ａ）の少なくとも一部は、追加のポリマーフィルム（８）により覆われていることを特徴とする請求項１乃至９のいずれかに記載の太陽電池モジュール。
前記ポリマーフィルム（７）が前記前面プレート（２）の前記内面（２ａ）の前記一部に堆積され、
前記太陽電池セル（４）および周辺シール（５）が前記前面プレート（２）および背面プレート（２）の間に組み付けられる前に、前記ポリマーフィルム（７）は、この組み付けの間、前記太陽電池セル（４）を前記前面プレート（２）に保持する粘着性を示す状態であることを特徴とする、請求項１乃至１０のいずれかに記載のモジュール（１）の製造方法。
前記ポリマーフィルム（７）の堆積は約４０℃で行われ、
前記フィルムの動的粘性係数は、４０℃で約１０^３ＰＩ乃至約５＊１０^３ＰＩであることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
前記太陽電池セル（４）およびシール（５）の組み付けは大気温度（ambient temperature）で行われ、
前記ポリマーフィルム（７）の前記動的粘性係数は、大気温度で約２＊１０^３ＰＩ乃至約１０^４ＰＩであることを特徴とする請求項１１または１２に記載の方法。
前記前面プレート（２）の前記内面（２ａ）の前記一部に堆積される前記ポリマーフィルム（７）は架橋結合可能であることを特徴とする請求項１１乃至１３のいずれかに記載の方法。
前記太陽電池セル（４）およびシール（５）が組み付けられた後、前記前面プレート（２）を通して前記フィルム（７）を紫外線照射にさらすことにより、前記ポリマーフィルム（７）は架橋結合されることを特徴とする請求項１４に記載の方法。
前記太陽電池セル（４）およびシール（５）を前記前面プレート（２）および背面プレート（３）の間に組み付ける間、前記太陽電池セル（４）が前記ポリマーフィルム（７）に接触した後、前記フィルム（７）の前記太陽電池セルにより覆われていない部分を、紫外線照射に直接さらすことにより、前記ポリマーフィルム（７）は架橋結合されることを特徴とする請求項１４または１５に記載の方法。
追加のポリマーフィルム（８）は前記背面プレート（３）の前記内面（３ａ）の少なくとも一部に堆積され、組み付けの前に架橋結合されることを特徴とする請求項１１乃至１６のいずれかに記載の方法。