JP2010284584A - 排ガス浄化用酸化触媒 - Google Patents
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Abstract
【課題】内燃機関の排ガス中の含有物に対して、より低温で優れた触媒活性を得ることができる排ガス浄化用酸化触媒を提供する。
【解決手段】排ガス浄化用酸化触媒は、内燃機関の排ガス中の含有物を酸化して浄化するものであり、一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3で表され、0.01≦x≦0.30かつ0.01≦y≦0.50である複合金属酸化物を含んでいる。前記複合金属酸化物は、六方晶構造を含むことが好ましく、前記複合金属酸化物に対して5〜20質量%の範囲の酸化ジルコニウムをさらに含むことが好ましい。
【選択図】 図2
【解決手段】排ガス浄化用酸化触媒は、内燃機関の排ガス中の含有物を酸化して浄化するものであり、一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3で表され、0.01≦x≦0.30かつ0.01≦y≦0.50である複合金属酸化物を含んでいる。前記複合金属酸化物は、六方晶構造を含むことが好ましく、前記複合金属酸化物に対して5〜20質量%の範囲の酸化ジルコニウムをさらに含むことが好ましい。
【選択図】 図2
Description
本発明は、内燃機関の排ガス中の含有物を酸化して浄化する排ガス浄化用酸化触媒に関するものである。
従来、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、炭化水素等の含有物を酸化して浄化するために、ペロブスカイト型複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒が知られている。
前記排ガス浄化用酸化触媒として用いられるペロブスカイト型複合金属酸化物として、例えば、一般式AB1−xCxO3で表され、AはLa,Sr,Ce,Ba,Caからなる群から選択される少なくとも1種の金属であり、BはCo,Fe,Ni,Cr,Mn,Mgからなる群から選択される少なくとも1種の金属であり、CはPtまたはPdである複合金属酸化物が知られている(例えば特許文献1参照)。
また、前記排ガス浄化用酸化触媒として用いられるペロブスカイト型複合金属酸化物として、例えば、一般式CexM1−xZrO3で表され、MはLa,Sm,Nd,Gd,Sc,Yからなる群から選択される少なくとも1種の金属であり、0.001≦x≦0.2である複合金属酸化物が知られている(例えば特許文献2参照)。
しかしながら、前記従来のペロブスカイト型複合金属酸化物では、内燃機関の排ガス中の前記含有物に対して酸化温度が高い上に、十分な触媒活性が得られないという不都合がある。
本発明は、かかる不都合を解消して、内燃機関の排ガス中の含有物に対して、より低温で優れた触媒活性を得ることができる排ガス浄化用酸化触媒を提供することを目的とする。
かかる目的を達成するために、本発明の排ガス浄化用酸化触媒は、内燃機関の排ガス中の含有物を酸化して浄化する排ガス浄化用酸化触媒において、一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3で表され、0.01≦x≦0.30かつ0.01≦y≦0.50である複合金属酸化物を含むことを特徴とする。
前記一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3で表される前記複合金属酸化物は、化学式YMnO3で表される複合金属酸化物において、第1の金属であるYの一部を第3の金属であるAgで置換するとともに、第2の金属であるMnの一部を第4の金属であるFeで置換したものである。
この置換により、Y1−xAgxMn1−yFeyO3は、結晶格子内に酸素欠陥が生じるとともに、結晶格子に歪みが生じることとなる。これにより、Y1−xAgxMn1−yFeyO3は、結晶格子内の酸素の結合エネルギーが低下し、結晶格子表面の酸素と大気中の酸素との置換反応が活発化して結晶格子表面の酸素が解離しやすくなり、より低温で酸素を吸放出することができるようになる。この結果、Y1−xAgxMn1−yFeyO3は、YMnO3と比較して、高い触媒活性を有することができる。
したがって、本発明の排ガス浄化用酸化触媒は、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、炭化水素等の含有物に対して、低温で優れた触媒活性を得ることができる。
前記複合金属酸化物の一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3において、xが0.01未満では、触媒活性を高める効果が不十分であり、xが0.30を超えると、排ガス浄化用酸化触媒の耐熱性が低下し十分な性能を得ることができない。また、yが0.01未満では、触媒活性を高める効果が不十分であり、yが0.50を超えると、排ガス浄化用酸化触媒の酸化能が低下し十分な性能を得ることができない。
前記複合金属酸化物は、結晶構造の一部に六方晶構造を含んでいることが好ましい。前記複合金属酸化物が六方晶構造を含むことにより、優れた酸素放出性能を得ることができるため、本発明の排ガス浄化用酸化触媒は、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、炭化水素等の含有物に対して、低温で優れた触媒活性を確実に得ることができる。
また、本発明の排ガス浄化用酸化触媒は、酸化ジルコニウムをさらに含むことが好ましい。前記複合金属酸化物に酸化ジルコニウムを加えることにより、該複合金属酸化物の六方晶化を促進することができる。この結果、酸化ジルコニウムをさらに含む本発明の排ガス浄化用酸化触媒は、酸化ジルコニウムを含んでいない排ガス浄化用酸化触媒と比較して、内燃機関の排ガス中の含有物を酸化する温度をさらに下げることができる。
また、酸化ジルコニウムをさらに含む本発明の排ガス浄化用酸化触媒は、前記複合金属酸化物に対して5〜20質量%の範囲の酸化ジルコニウムを含むことが好ましい。前記酸化ジルコニウムの含有量が5質量%未満の場合には、内燃機関の排ガス中の含有物を酸化する温度を十分に下げることができないことがあり、該酸化ジルコニウムの含有量が20質量%を超えても、それ以上の効果を得ることができないことがある。
次に、添付の図面を参照しながら本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。本実施形態の第1の態様の排ガス浄化用酸化触媒は、一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3で表され、0.01≦x≦0.30かつ0.01≦y≦0.50である複合金属酸化物からなる。
前記一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3で表される前記複合金属酸化物は、化学式YMnO3で表される複合金属酸化物において、第1の金属であるYの一部を第3の金属であるAgで置換するとともに、第2の金属であるMnの一部を第4の金属であるFeで置換したものである。前記置換で+3価のYの一部が+1価のAgに置換することにより、結晶格子における電気的中性を保つために、第2の金属であるMnの一部が+3価から酸化活性の高い+4価に変化する。さらに、結晶格子内に酸素欠陥が生じるとともに、結晶格子に歪みが生じることとなる。
これにより、Y1−xAgxMn1−yFeyO3は、結晶格子内の酸素の結合エネルギーが低下し、結晶格子表面の酸素と大気中の酸素との置換反応が活発化して結晶格子表面の酸素が解離しやすくなり、より低温で酸素を吸放出することができるようになる。この結果、Y1−xAgxMn1−yFeyO3は、YMnO3と比較して、高い触媒活性を有することができる。
したがって、本発明の排ガス浄化用酸化触媒は、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、炭化水素等の含有物に対して、低温で優れた触媒活性を得ることができる。
前記複合金属酸化物の一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3において、xが0.01未満では、触媒活性を高める効果が不十分であり、xが0.30を超えると、排ガス浄化用酸化触媒の耐熱性が低下し十分な性能を得ることができない。また、yが0.01未満では、触媒活性を高める効果が不十分であり、yが0.50を超えると、排ガス浄化用酸化触媒の酸化能が低下し十分な性能を得ることができない。
前記複合金属酸化物は、結晶構造の一部に六方晶構造を含んでいる。前記複合金属酸化物が六方晶構造を含むことにより、優れた酸素放出性能を得ることができるため、本実施形態の排ガス浄化用酸化触媒は、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、炭化水素等の含有物に対して、低温で優れた触媒活性を確実に得ることができる。
本実施形態の第2の態様の排ガス浄化用酸化触媒は、一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3で表され、0.01≦x≦0.30かつ0.01≦y≦0.50である複合金属酸化物と、酸化ジルコニウムとの混合物からなる。
本実施形態の排ガス浄化用酸化触媒は、前記複合金属酸化物に酸化ジルコニウムを加えることにより、該複合金属酸化物の六方晶化を促進することができる。この結果、第2の態様の排ガス浄化用酸化触媒は、酸化ジルコニウムを含んでいない第1の態様の排ガス浄化用酸化触媒と比較して、内燃機関の排ガス中の含有物を酸化する温度をさらに下げることができる。
また、第2の態様の排ガス浄化用酸化触媒は、前記複合金属酸化物に対して5〜20質量%の範囲の酸化ジルコニウムを含むことが好ましい。前記酸化ジルコニウムの含有量が5質量%未満の場合には、内燃機関の排ガス中の含有物を酸化する温度を十分に下げることができないことがあり、該酸化ジルコニウムの含有量が20質量%を超えても、それ以上の効果を得ることができないことがある。
次に本発明の実施例及び比較例を示す。
本実施例では、まず、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、0.95:0.05:0.95:0.05:6:40のモル比で混合した混合物を、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、350℃の温度に1時間保持して一次焼成を行った。次に、前記一次焼成で得られた結果物を、25℃の温度で15分間乳鉢で粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.95Fe0.05O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末についてX線回折により成分評価を行った。X線回折は、X線回折装置(マックサイエンス社製、商品名:MXP18)でCuKα線を線源として用いて、管電圧50kV、ディフラクトメータ4°/分の条件で行い、2θ=10〜90°の範囲を計測した。図1に結果を示す。図1に示すように、六方晶構造に起因する結晶ピークを備えることが明らかである(図中の▽印)。
したがって、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.95Fe0.05O3で表される複合金属酸化物からなる本実施例の排ガス浄化用酸化触媒は、該複合金属酸化物が六方晶構造を含むことが明らかである。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末の酸化性能を評価するために示差熱分析(DTA)を行った。前記示差熱分析は、酸化性能評価の指標の1つとしてカーボンブラックを用いて行った。まず、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として、該排ガス浄化用酸化触媒とカーボンブラックとを20:1の重量比で混合した混合物を、15分間メノウ乳鉢で混合した。次に、示差熱分析装置(BRUKER社製、商品名:ASC7000S)により、100ml/分の空気流雰囲気下、10℃/分の昇温温度で室温から800℃まで加熱し、温度に対するヒートフロー(Heat Flow)を測定した。そして、測定された発熱ピークからカーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、0.95:0.05:0.90:0.10:6:40のモル比で混合した以外は、実施例1と全く同一にして、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例1と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、0.95:0.05:0.85:0.15:6:40のモル比で混合した以外は、実施例1と全く同一にして、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.85Fe0.15O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例1と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、0.95:0.05:0.80:0.20:6:40のモル比で混合した以外は、実施例1と全く同一にして、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.8Fe0.2O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例1と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、0.95:0.05:0.70:0.30:6:40のモル比で混合した以外は、実施例1と全く同一にして、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.7Fe0.3O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例1と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、0.95:0.05:0.50:0.50:6:40のモル比で混合した以外は、実施例1と全く同一にして、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.5Fe0.5O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例1と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
〔比較例1〕
本比較例では、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、0.95:0.05:0.40:0.60:6:40のモル比で混合した以外は、実施例1と全く同一にして、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.4Fe0.6O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
〔比較例1〕
本比較例では、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、0.95:0.05:0.40:0.60:6:40のモル比で混合した以外は、実施例1と全く同一にして、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.4Fe0.6O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本比較例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例1と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
〔比較例2〕
本比較例では、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、1.00:0.90:0.10:6:40のモル比で混合した以外は、実施例1と全く同一にして、化学式YMn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
〔比較例2〕
本比較例では、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを、1.00:0.90:0.10:6:40のモル比で混合した以外は、実施例1と全く同一にして、化学式YMn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本比較例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例1と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
図2から、化学式Y0.95Ag0.05Mn1−yFeyO3(0.05≦y≦0.50)で表される複合金属酸化物からなる実施例1〜6の排ガス浄化用酸化触媒によれば、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.4Fe0.6O3で表される複合金属酸化物からなる比較例1の排ガス浄化用酸化触媒及び化学式YMn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる比較例2の排ガス浄化用酸化触媒と比較して、前記カーボンブラックをより低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。したがって、実施例1〜6の排ガス浄化用酸化触媒によれば、比較例1,2の排ガス浄化用酸化触媒と比較して、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、高沸点の炭化水素等の含有物を、より低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。
図2から、実施例1〜6の排ガス浄化用酸化触媒のうち、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる実施例2の排ガス浄化用酸化触媒が、特に、前記カーボンブラックを最も低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。
そこで、本実施例では、硝酸イットリウム5水和物と硝酸銀とを0.90:0.10のモル比で混合した以外は、実施例2と全く同一にして、化学式Y0.9Ag0.1Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例2と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図3に示す。尚、比較のために、図3に実施例2の結果を再掲する。
本実施例では、硝酸イットリウム5水和物と硝酸銀とを0.85:0.15のモル比で混合した以外は、実施例2と全く同一にして、化学式Y0.85Ag0.15Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例2と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図3に示す。
本実施例では、硝酸イットリウム5水和物と硝酸銀とを0.80:0.20のモル比で混合した以外は、実施例2と全く同一にして、化学式Y0.8Ag0.2Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例2と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図3に示す。
本実施例では、硝酸イットリウム5水和物と硝酸銀とを0.70:0.30のモル比で混合した以外は、実施例2と全く同一にして、化学式Y0.7Ag0.3Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた酸化触媒粉末を排ガス浄化用触媒として用いた以外は、実施例2と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図3に示す。
図3から、化学式Y1−xAgxMn0.9Fe0.1O3(0.10≦x≦0.30)で表される複合金属酸化物からなる実施例7〜10の排ガス浄化用酸化触媒によれば、化学式Y0.9Agx0.1Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物からなる実施例2と比較して、前記カーボンブラックをさらに低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。したがって、実施例1〜6の排ガス浄化用酸化触媒によれば、実施例2の排ガス浄化用酸化触媒と比較して、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、高沸点の炭化水素等の含有物を、さらに低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。
本実施例では、まず、実施例1と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、酸化ジルコニウム粉末を水に分散してなる水分散ジルコニアゾル(酸化ジルコニウム粉末20質量%を含む)を、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.95Fe0.05O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例1と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、まず、実施例2と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例2と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、まず、実施例3と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.85Fe0.15O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例3と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、まず、実施例4と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.8Fe0.2O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例4と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、まず、実施例5と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.7Fe0.3O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例5と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
本実施例では、まず、実施例6と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.5Fe0.5O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例6と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
〔比較例3〕
本比較例では、まず、比較例1と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.4Fe0.6O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
〔比較例3〕
本比較例では、まず、比較例1と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸銀と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.95Ag0.05Mn0.4Fe0.6O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本比較例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、比較例1と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
〔比較例4〕
本比較例では、まず、比較例2と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式YMn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
〔比較例4〕
本比較例では、まず、比較例2と全く同一にして、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸マンガン6水和物と、硝酸鉄と、クエン酸と、水とを混合し、得られた混合物の一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式YMn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本比較例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、比較例2と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図2に示す。
図2から、化学式Y0.95Ag0.05Mn1−yFeyO3(0.05≦y≦0.50)で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる実施例11〜16の排ガス浄化用酸化触媒によれば、複合金属酸化物が化学式Y0.95Ag0.05Mn0.4Fe0.6O3で表される比較例3の排ガス浄化用酸化触媒及び複合金属酸化物が化学式YMn0.9Fe0.1O3で表される比較例4の排ガス浄化用酸化触媒と比較して、前記カーボンブラックをより低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。したがって、実施例11〜16の排ガス浄化用酸化触媒によれば、比較例3,4の排ガス浄化用酸化触媒と比較して、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、高沸点の炭化水素等の含有物を、より低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。
また、化学式Y0.95Ag0.05Mn1−yFeyO3(0.05≦y≦0.50)で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる実施例11〜16の排ガス浄化用酸化触媒によれば、同一組成の該複合金属酸化物を含み、酸化ジルコニウムを含まない実施例1〜6の排ガス浄化用酸化触媒とそれぞれ比較して、前記カーボンブラックをより低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。したがって、実施例11〜16の排ガス浄化用酸化触媒によれば、実施例1〜6の排ガス浄化用酸化触媒と比較して、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、高沸点の炭化水素等の含有物を、より低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。
また、図2から、実施例11〜16の排ガス浄化用酸化触媒のうち、前記複合金属酸化物が化学式Y0.95Ag0.05Mn0.9Fe0.1O3で表される実施例12の排ガス浄化用酸化触媒が、特に、前記カーボンブラックを最も低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。
本実施例では、まず、実施例7と全く同一にして一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.9Ag0.1Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例7と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図3に示す。尚、比較のために、図3に実施例12の結果を再掲する。
本実施例では、まず、実施例8と全く同一にして一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.85Ag0.15Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例8と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図3に示す。
本実施例では、まず、実施例9と全く同一にして一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.8Ag0.2Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例9と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図3に示す。
本実施例では、まず、実施例10と全く同一にして一次焼成を行った。次に、前記水分散ジルコニアゾルを、前記一次焼成で得られた結果物に対して酸化ジルコニウム粉末の含有量が10質量%となるように混合し、25℃の温度で15分間乳鉢で混合粉砕した後、800℃の温度に1時間保持して二次焼成を行った。以上により、化学式Y0.7Ag0.3Mn0.9Fe0.1O3で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる排ガス浄化用酸化触媒粉末を得た。
次に、本実施例で得られた排ガス浄化用酸化触媒粉末を排ガス浄化用酸化触媒として用いた以外は、実施例10と全く同一にして、カーボンブラックの燃焼温度を求めた。結果を図3に示す。
図3から、化学式Y1−xAgxMn0.9Fe0.1O3(0.10≦x≦0.30)で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる実施例17〜20の排ガス浄化用酸化触媒によれば、複合金属酸化物が化学式Y0.9Agx0.1Mn0.9Fe0.1O3で表される実施例12と比較して、前記カーボンブラックをさらに低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。したがって、実施例17〜20の排ガス浄化用酸化触媒によれば、実施例12の排ガス浄化用酸化触媒と比較して、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、高沸点の炭化水素等の含有物を、さらに低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。
また、化学式Y1−xAgxMn0.9Fe0.1O3(0.10≦x≦0.30)で表される複合金属酸化物と、該複合金属酸化物に対して10質量%の酸化ジルコニウムとの混合物からなる実施例17〜20の排ガス浄化用酸化触媒によれば、同一組成の該複合金属酸化物を含み、酸化ジルコニウムを含まない実施例7〜10の排ガス浄化用酸化触媒とそれぞれ比較して、前記カーボンブラックをさらに低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。したがって、実施例17〜20の排ガス浄化用酸化触媒によれば、実施例7〜10の排ガス浄化用酸化触媒と比較して、内燃機関の排ガス中のパティキュレート、一酸化炭素、高沸点の炭化水素等の含有物を、さらに低温で酸化(燃焼)することができることが明らかである。
Claims (4)
- 内燃機関の排ガス中の含有物を酸化して浄化する排ガス浄化用酸化触媒において、
一般式Y1−xAgxMn1−yFeyO3で表され、0.01≦x≦0.30かつ0.01≦y≦0.50である複合金属酸化物を含むことを特徴とする排ガス浄化用酸化触媒。 - 前記複合金属酸化物は、六方晶構造を含むことを特徴とする請求項1記載の排ガス浄化用酸化触媒。
- 酸化ジルコニウムをさらに含むことを特徴とする請求項2記載の排ガス浄化用酸化触媒。
- 前記排ガス浄化用酸化触媒は、前記複合金属酸化物に対して5〜20質量%の範囲の酸化ジルコニウムを含むことを特徴とする請求項3記載の排ガス浄化用酸化触媒。
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