JP2007307446A - 排ガス浄化酸化触媒 - Google Patents
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Abstract
【課題】内燃機関の排ガス中に含まれるパティキュレート、多環芳香族化合物等の高沸点物質を酸化する機能に優れた排ガス浄化酸化触媒を提供する。
【解決手段】ＡＢＯ３で表される金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物と、Ａ ２ Ｏ ３ で表される金属元素Ａの酸化物と、Ｂ２Ｏ３で表される金属元素Ｂの酸化物との混晶組織からなる。金属元素Ａのイオン半径／金属元素Ｂのイオン半径の値が１．３４９〜１．５８０の範囲にある。金属元素Ａ，Ｂのうち、イオン半径の小さい方の元素がＭｎである。金属元素Ａ，Ｂのうち、イオン半径の大きい方の元素がＳｃ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕからなる群から選択される１種の金属元素である。前記複合酸化物は、六方晶構造を備える。前記金属元素Ａの酸化物と、前記金属元素Ｂの酸化物とは、Ｃ−希土構造を備える。
【選択図】 図３
【解決手段】ＡＢＯ３で表される金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物と、Ａ ２ Ｏ ３ で表される金属元素Ａの酸化物と、Ｂ２Ｏ３で表される金属元素Ｂの酸化物との混晶組織からなる。金属元素Ａのイオン半径／金属元素Ｂのイオン半径の値が１．３４９〜１．５８０の範囲にある。金属元素Ａ，Ｂのうち、イオン半径の小さい方の元素がＭｎである。金属元素Ａ，Ｂのうち、イオン半径の大きい方の元素がＳｃ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕからなる群から選択される１種の金属元素である。前記複合酸化物は、六方晶構造を備える。前記金属元素Ａの酸化物と、前記金属元素Ｂの酸化物とは、Ｃ−希土構造を備える。
【選択図】 図３
Description
本発明は、内燃機関から排出される排ガス中に含まれるパティキュレート、多環芳香族炭化水素等を酸化して該排ガスを浄化する排ガス浄化酸化触媒に関するものである。
従来、自動車エンジン等の内燃機関から排出される排ガスを浄化するために、アルミナ等の耐熱性担体に触媒としての貴金属を担持し、さらに酸化反応を促進するためにセリア等を混合した排ガス浄化酸化触媒が用いられている。前記従来の排ガス浄化酸化触媒によれば、前記排ガス中に含まれる低沸点の揮発性有機化合物（ＶＯＣｓ）を酸化することができるが、パティキュレート、多環芳香族炭化水素の酸化には十分な機能を得ることができない。
これは、前記パティキュレート、多環芳香族炭化水素の沸点が高く、前記ＶＯＣｓに比較して化学的に安定であることによる。そこで、前記排ガス中に含まれるパティキュレート、多環芳香族炭化水素等を酸化するために、より強い酸化反応雰囲気を得ることのできる酸化触媒として、２種類の金属元素を含む複合酸化物を用いることが考えられる。
前記複合酸化物として、例えば、ＡＢ１−ｘＣｘＯ３の化学式で表され、Ａはランタン、ストロンチウム、セリウム、バリウムまたはカルシウムのうちの少なくとも１種であり、Ｂはコバルト、鉄、ニッケル、クロム、マンガンまたはマグネシウムのうちの少なくとも１種であり、Ｃは白金またはパラジウムのうちの少なくとも１種であるペロブスカイト構造を有する化合物が知られている（例えば特許文献１参照）。前記ペロブスカイト構造を有する化合物は、白金またはパラジウムが活性化されているため、パティキュレートの燃焼開始温度を下げることができるとされている。
また、前記複合酸化物として、例えば、セリウム−ジルコニウム複合酸化物が知られている（例えば特許文献２参照）。前記セリウム−ジルコニウム複合酸化物は酸素吸蔵能を有し、還元性雰囲気ではセリウム原子が４価から３価に価数変化を生じると酸素を放出するとされている。
しかしながら、前記従来の複合酸化物では、前記排ガス中に含まれるパティキュレート、多環芳香族炭化水素等を酸化する機能が十分とは言えず、さらに改良が望まれる。
特開平７−１１６５１９号公報
特開２００３−３３４４４３号公報
本発明は、かかる事情に鑑み、内燃機関の排ガス中に含まれるパティキュレート、多環芳香族化合物等の高沸点物質を酸化する機能に優れた排ガス浄化酸化触媒を提供することを目的とする。
かかる目的を達成するために、本発明の排ガス浄化酸化触媒は、２種類の金属元素をＡ，Ｂとするときに、一般式ＡＢＯ３で表される金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物と、一般式Ａ２Ｏ３で表される金属元素Ａの酸化物と、一般式Ｂ２Ｏ３で表される金属元素Ｂの酸化物との混晶組織からなることを特徴とする。
本発明の排ガス浄化酸化触媒は、前記２種類の金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物と、金属元素Ａ，Ｂのそれぞれ単独の酸化物との３者の混晶組織からなることにより、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物またはセリウム−ジルコニウム複合酸化物よりも優れた酸素吸蔵能を得ることができる。
従って、本発明の排ガス浄化酸化触媒によれば、内燃機関の排ガス中に含まれるパティキュレート、多環芳香族化合物等の高沸点物質を酸化する際に、非常に強い酸化雰囲気を発生することができ、前記高沸点物質の酸化を従来よりも低温で行うことができる。また、本発明の排ガス浄化酸化触媒によれば、前記混晶組織からなることにより、前記金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物のみからなる場合に比較して、前記高沸点物質の酸化を低温で行うことができる。
金属元素Ａ，Ｂは、前記混晶組織を形成するために、互いにイオン半径が異なり、金属元素Ａのイオン半径／金属元素Ｂのイオン半径の値が１．３４９〜１．５８０の範囲にあることが好ましい。前記イオン半径の値は、Ｓｈａｎｎｏｎのイオン半径を適用し、前記金属元素Ａは８配位３価のイオン半径の値であり、前記金属元素Ｂは６配位３価のイオン半径の値である。
前記金属元素Ａ，Ｂは、イオン半径比（金属元素Ａのイオン半径／金属元素Ｂのイオン半径）の値が前記範囲にあることにより、前記金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物は六方晶構造となり、金属元素Ａ，Ｂのそれぞれ単独の酸化物はＣ−希土構造となる。
前記イオン半径比の値が１．５８０を超えると、複合酸化物の構造がペロブスカイト構造となり、十分な酸素吸蔵能を得ることができない。また、前記イオン半径比の値が１．３４９未満になると、複合酸化物が六方晶構造を備えることができず、この場合にも十分な酸素吸蔵能を得ることができない。
本発明の排ガス浄化酸化触媒において、前記イオン半径比の値が前記範囲となるために、前記複合酸化物を構成する金属元素Ａ，Ｂのうち、イオン半径の小さい方の元素（金属元素Ｂ）はＭｎであることが好ましく、イオン半径の大きい方の元素（金属元素Ａ）はＳｃ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕからなる群から選択される１種の金属元素であることが好ましい。
前記六方晶構造を備える複合酸化物としては、例えば、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＣｏＯ２等がある。また、前記Ｃ−希土構造とは、通常の金属酸化物（ホタル石に代表される）の単位格子から２個の酸素イオンが抜けたものである。
次に、添付の図面を参照しながら本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。図１は金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物と金属元素Ａ，Ｂのそれぞれ単独の酸化物との３者の混晶組織の結晶構造を示すＸ線回折パターンであり、図２は金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物のみの結晶構造を示すＸ線回折パターンである。図３は、図１に示す混晶組織と、図２に示す複合酸化物のみとのカーボンブラックの燃焼温度の相違を示すヒストグラムである。
本実施形態の排ガス浄化酸化触媒は、２種類の金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物であるＡＢＯ３と、金属元素Ａ単独の酸化物であるＡ２Ｏ３と、金属元素Ｂ単独の酸化物であるＢ２Ｏ３との３者の混晶組織からなる。
前記金属元素Ａ，Ｂは、互いにイオン半径が異なり、イオン半径比（金属元素Ａのイオン半径／金属元素Ｂのイオン半径）の値が１．３４９〜１．５８０の範囲にある。前記イオン半径比が前記範囲となる金属元素Ａ，Ｂの組み合わせとして、例えば、イオン半径の大きい方の金属元素Ａが、Ｓｃ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕからなる群から選択される１種の金属元素であり、イオン半径の小さい方の金属元素ＢがＭｎである場合を挙げることができる。
前記複合酸化物は六方晶構造を備えており、イオン半径の小さい金属元素Ｂの原子が、金属元素Ｂの原子と同一平面上に位置する３個の酸素原子と、２個の頂点酸素原子の合計５個の酸素原子に囲まれる特異な構造を備えている。また、前記金属元素Ａ単独の酸化物または金属元素Ｂ単独の酸化物は、通常の金属酸化物（ホタル石に代表される）の単位格子から２個の酸素イオンが抜けた構造としてのＣ−希土構造を備えている。
本実施形態の排ガス浄化酸化触媒は、例えば、次のようにして製造することができる。
まず、前記金属元素Ａの酸化物と、前記金属元素Ｂの酢酸塩または硝酸塩と、尿素またはリンゴ酸とを、１：１：１〜１０のモル比、例えば１：１：６のモル比で粉砕混合する。前記粉砕混合は、要すればボール・ミル等を用いて行うことができる。
次に、得られた混合物を２００〜２５０℃の温度で、１０〜６０分間反応させ、次いで２５０〜３００℃の温度で、１０〜６０分間反応させ、さらに３００〜３５０℃の温度で、１０〜６０分間反応させる。前記反応は、例えば２５０℃で３０分間、次いで３００℃で３０分間、さらに３５０℃で１時間処理することにより行うことができる。
そして、得られた反応生成物を粉砕混合した後、６００〜１０００℃の温度で１〜５０時間焼成することにより、目的の複合酸化物を得ることができる。前記粉砕混合は、要すればボール・ミル等を用いて行うことができる。また、前記焼成は、例えば８００℃の温度で１時間処理することにより行うことができる。
本実施形態の排ガス浄化酸化触媒は、それ自体単独で排ガス浄化酸化触媒として用いることができると共に、他の酸化触媒の酸化特性を促進するための助触媒として他の酸化触媒に添加して用いることもできる。本実施形態の排ガス浄化酸化触媒を単独で排ガス浄化酸化触媒として反応系に供するには、例えば、通常の触媒担体として用いられるコージエライト等の耐熱性セラミック構造体に該排ガス浄化酸化触媒を塗布する方法、該耐熱性セラミック構造体と排ガス浄化酸化触媒とを混合する方法、該排ガス浄化酸化触媒自体をペレット状に整形する方法等を挙げることができる。
また、本実施形態の排ガス浄化酸化触媒は、ＶＩＩＩ族元素と組み合わせて用いることもできる。この場合には、例えば、前述のようにして本実施形態の排ガス浄化酸化触媒を製造する際に、予め原料としてＶＩＩＩ族元素を添加しておくことにより、該排ガス浄化酸化触媒の構成元素として、ＶＩＩＩ族元素を結晶中にドープすることができる。あるいは、予め製造した前記排ガス浄化酸化触媒の表面にＶＩＩＩ族元素を担持させるようにしてもよい。
次に、本発明の実施例及び比較例を示す。
本実施例では、まず、スカンジウムの酸化物に、マンガンの酢酸塩または硝酸塩を、モル比でＳｃ：Ｍｎ＝１：１となるように添加した後、さらに尿素をモル比でＳｃ：Ｍｎ：Ｎ２Ｈ４ＣＯ＝１：１：６となるように添加した後、５時間粉砕混合した。次に、得られた混合物を２５０℃で３０分間反応させ、次いで３００℃で３０分間反応させ、さらに３５０℃で１時間反応させた。次に、反応終了後、得られた混合物を５時間粉砕混合した後、８００℃で１時間焼成して複合酸化物粉末を得た。
次に、本実施例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、Ｘ線回折パターンを測定した。測定は、ブルカー（Ｂｕｒｋｅｒ）社製Ｘ線回折装置を用い、管電圧５０ｋＶ、管電流１５０ｍＡ、ディフラクトメータ４°／分、計測範囲（２θ）１０〜９０°の条件で行った。この結果、本実施例で得られた複合酸化物は、ＳｃＭｎＯ３と、Ｓｃ２Ｏ３と、Ｍｎ２Ｏ３との３者の混晶組織であり、ＳｃＭｎＯ３は六方晶構造を備え、Ｓｃ２Ｏ３とＭｎ２Ｏ３とはＣ−希土構造を備えることが判明した。ＳｃとＭｎとのイオン半径比（Ｓｃのイオン半径／Ｍｎのイオン半径）は、１．３４９であった。Ｘ線回折パターンを図１に示す。
次に、本実施例で得られた混晶組織のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該混晶組織をカーボンブラックと混合して、カーボンブラックの熱分析試験を行った。熱分析試験は、本実施例で得られた混晶組織とカーボンブラックとを、混晶組織：カーボンブラック＝２０：１（重量比）となるように秤量し、メノウ乳鉢で５分間混合したものを試料とし、株式会社リガク製熱分析装置を用いて、大気中、室温から８００℃まで、１０℃／分の速度で昇温することにより行った。本実施例で得られた混晶組織とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は３８０℃であった。結果を図３に示す。
また、別に、カーボンブラックのみを試料とした以外は、前述と全く同一にして、熱分析試験を行った。この結果、カーボンブラック単独の燃焼温度は６５０℃であった。結果を図３に併せて示す。
本実施例では、まず、スカンジウムの酸化物に代えて、イットリウムの酸化物を用い、尿素に代えてリンゴ酸（Ｃ４Ｈ６Ｏ６）を用いた以外は、実施例１と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本実施例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本実施例で得られた複合酸化物は、ＹＭｎＯ３と、Ｙ２Ｏ３と、Ｍｎ２Ｏ３との３者の混晶組織であり、ＹＭｎＯ３は六方晶構造を備え、Ｙ２Ｏ３とＭｎ２Ｏ３とはＣ−希土構造を備えることが判明した。ＹとＭｎとのイオン半径比（Ｙのイオン半径／Ｍｎのイオン半径）は、１．５８０であった。Ｘ線回折パターンを図１に示す。
次に、本実施例で得られた混晶組織のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該混晶組織をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本実施例で得られた混晶組織とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は３９０℃であった。結果を図３に示す。
本実施例では、まず、スカンジウムの酸化物に代えて、ホルニウムの酸化物を用いた以外は、実施例１と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本実施例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本実施例で得られた複合酸化物は、ＨｏＭｎＯ３と、Ｈｏ２Ｏ３と、Ｍｎ２Ｏ３との３者の混晶組織であり、ＨｏＭｎＯ３は六方晶構造を備え、Ｈｏ２Ｏ３とＭｎ２Ｏ３とはＣ−希土構造を備えることが判明した。ＨｏとＭｎとのイオン半径比（Ｈｏのイオン半径／Ｍｎのイオン半径）は、１．５７４であった。Ｘ線回折パターンを図１に示す。
次に、本実施例で得られた混晶組織のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該混晶組織をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本実施例で得られた混晶組織とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は３８５℃であった。結果を図３に示す。
本実施例では、まず、スカンジウムの酸化物に代えて、エルビウムの酸化物を用いた以外は、実施例１と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本実施例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本実施例で得られた複合酸化物は、ＥｒＭｎＯ３と、Ｅｒ２Ｏ３と、Ｍｎ２Ｏ３との３者の混晶組織であり、ＥｒＭｎＯ３は六方晶構造を備え、Ｅｒ２Ｏ３とＭｎ２Ｏ３とはＣ−希土構造を備えることが判明した。ＥｒとＭｎとのイオン半径比（Ｅｒのイオン半径／Ｍｎのイオン半径）は、１．５５７であった。Ｘ線回折パターンを図１に示す。
次に、本実施例で得られた混晶組織のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該混晶組織をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本実施例で得られた混晶組織とカーボンブラックとの混合物では、燃焼温度は４００℃であった。結果を図３に示す。
本実施例では、まず、スカンジウムの酸化物に代えて、ツリウムの酸化物を用いた以外は、実施例１と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本実施例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本実施例で得られた複合酸化物は、ＴｍＭｎＯ３と、Ｔｍ２Ｏ３と、Ｍｎ２Ｏ３との３者の混晶組織であり、ＴｍＭｎＯ３は六方晶構造を備え、Ｔｍ２Ｏ３とＭｎ２Ｏ３とはＣ−希土構造を備えることが判明した。ＴｍとＭｎとのイオン半径比（Ｔｍのイオン半径／Ｍｎのイオン半径）は、１．５４１であった。Ｘ線回折パターンを図１に示す。
次に、本実施例で得られた混晶組織のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該混晶組織をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本実施例で得られた混晶組織とカーボンブラックとの混合物では、燃焼温度は４０５℃であった。結果を図３に示す。
本実施例では、まず、スカンジウムの酸化物に代えて、イッテルビウムの酸化物を用いた以外は、実施例１と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本実施例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本実施例で得られた複合酸化物は、ＹｂＭｎＯ３と、Ｙｂ２Ｏ３と、Ｍｎ２Ｏ３との３者の混晶組織であり、ＹｂＭｎＯ３は六方晶構造を備え、Ｙｂ２Ｏ３とＭｎ２Ｏ３とはＣ−希土構造を備えることが判明した。ＹｂとＭｎとのイオン半径比（Ｙｂのイオン半径／Ｍｎのイオン半径）は、１．５２７であった。Ｘ線回折パターンを図１に示す。
次に、本実施例で得られた混晶組織のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該混晶組織をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本実施例で得られた混晶組織とカーボンブラックとの混合物では、燃焼温度は４０５℃であった。結果を図３に示す。
本実施例では、まず、スカンジウムの酸化物に代えて、ルテチウムの酸化物を用いた以外は、実施例１と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本実施例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本実施例で得られた複合酸化物は、ＬｕＭｎＯ３と、Ｌｕ２Ｏ３と、Ｍｎ２Ｏ３との３者の混晶組織であり、ＬｕＭｎＯ３は六方晶構造を備え、Ｌｕ２Ｏ３とＭｎ２Ｏ３とはＣ−希土構造を備えることが判明した。ＬｕとＭｎとのイオン半径比（Ｌｕのイオン半径／Ｍｎのイオン半径）は、１．５１６であった。Ｘ線回折パターンを図１に示す。
次に、本実施例で得られた混晶組織のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該混晶組織をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本実施例で得られた混晶組織とカーボンブラックとの混合物では、燃焼温度は３８５℃であった。結果を図３に示す。
〔比較例１〕
本比較例では、まず、スカンジウムの酸化物に代えて、酢酸塩を用いた以外は、実施例１と全く同一にして複合酸化物を得た。
〔比較例１〕
本比較例では、まず、スカンジウムの酸化物に代えて、酢酸塩を用いた以外は、実施例１と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本比較例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本比較例で得られた複合酸化物は六方晶構造を備えるＳｃＭｎＯ３のみからなることが判明した。Ｘ線回折パターンを図２に示す。
次に、本比較例で得られた複合酸化物のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該複合酸化物をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本比較例で得られた複合酸化物とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は４００℃であった。結果を図３に示す。
〔比較例２〕
本比較例では、まず、イットリウムの酸化物に代えて、酢酸塩を用いた以外は、実施例２と全く同一にして複合酸化物を得た。
〔比較例２〕
本比較例では、まず、イットリウムの酸化物に代えて、酢酸塩を用いた以外は、実施例２と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本比較例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本比較例で得られた複合酸化物は六方晶構造を備えるＹＭｎＯ３のみからなることが判明した。Ｘ線回折パターンを図２に示す。
次に、本比較例で得られた複合酸化物のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該複合酸化物をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本比較例で得られた複合酸化物とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は４１５℃であった。結果を図３に示す。
〔比較例３〕
本比較例では、まず、ホルニウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例３と全く同一にして複合酸化物を得た。
〔比較例３〕
本比較例では、まず、ホルニウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例３と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本比較例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本比較例で得られた複合酸化物は六方晶構造を備えるＨｏＭｎＯ３のみからなることが判明した。Ｘ線回折パターンを図２に示す。
次に、本比較例で得られた複合酸化物のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該複合酸化物をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本比較例で得られた複合酸化物とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は４３０℃であった。結果を図３に示す。
〔比較例４〕
本比較例では、まず、エルビウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例４と全く同一にして複合酸化物を得た。
〔比較例４〕
本比較例では、まず、エルビウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例４と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本比較例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本比較例で得られた複合酸化物は六方晶構造を備えるＥｒＭｎＯ３のみからなることが判明した。Ｘ線回折パターンを図２に示す。
次に、本比較例で得られた複合酸化物のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該複合酸化物をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本比較例で得られた複合酸化物とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は４６０℃であった。結果を図３に示す。
〔比較例５〕
本比較例では、まず、ツリウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例５と全く同一にして複合酸化物を得た。
〔比較例５〕
本比較例では、まず、ツリウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例５と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本比較例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本比較例で得られた複合酸化物は六方晶構造を備えるＴｍＭｎＯ３のみからなることが判明した。Ｘ線回折パターンを図２に示す。
次に、本比較例で得られた複合酸化物のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該複合酸化物をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本比較例で得られた複合酸化物とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は４４０℃であった。結果を図３に示す。
〔比較例６〕
本比較例では、まず、イッテルビウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例６と全く同一にして複合酸化物を得た。
〔比較例６〕
本比較例では、まず、イッテルビウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例６と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本比較例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本比較例で得られた複合酸化物は六方晶構造を備えるＹｂＭｎＯ３のみからなることが判明した。Ｘ線回折パターンを図２に示す。
次に、本比較例で得られた複合酸化物のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該複合酸化物をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本比較例で得られた複合酸化物とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は４６０℃であった。結果を図３に示す。
〔比較例７〕
本比較例では、まず、ルテチウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例７と全く同一にして複合酸化物を得た。
〔比較例７〕
本比較例では、まず、ルテチウムの酸化物に代えて、硝酸塩を用いた以外は、実施例７と全く同一にして複合酸化物を得た。
次に、本比較例で得られた複合酸化物の結晶構造を確定するために、実施例１と全く同一にして、Ｘ線回折パターンを測定した。この結果、本比較例で得られた複合酸化物は六方晶構造を備えるＬｕＭｎＯ３のみからなることが判明した。Ｘ線回折パターンを図２に示す。
次に、本比較例で得られた複合酸化物のパティキュレートに対する酸化特性を評価するために、該複合酸化物をカーボンブラックと混合し、実施例１と全く同一にして、カーボンブラックの熱分析試験を行った。本比較例で得られた複合酸化物とカーボンブラックとの混合物の燃焼温度は４５０℃であった。結果を図３に示す。
図３から、前金属元素ＡがＳｃ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕからなる群から選択される１種の金属元素であり、前金属元素ＢがＭｎである複合酸化物ＡＢＯ３と、金属元素Ａ単独の酸化物であるＡ２Ｏ３と、金属元素Ｂ単独の酸化物であるＢ２Ｏ３との３者の混晶組織（実施例１〜７）は、複合酸化物ＡＢＯ３のみである場合（比較例１〜７）に比較して、カーボンブラックの燃焼温度を低下させることができ、優れた酸化特性を備えていることが明らかである。
従って、実施例１〜７の複合酸化物によれば、パティキュレート、多環芳香族化合物等の高沸点の物質を酸化する機能に優れた排ガス浄化酸化触媒を構成することができる。
符号なし。
Claims (6)
- ２種類の金属元素をＡ，Ｂとするときに、一般式ＡＢＯ３で表される金属元素Ａ，Ｂの複合酸化物と、一般式Ａ２Ｏ５で表される金属元素Ａの酸化物と、一般式Ｂ２Ｏ３で表される金属元素Ｂの酸化物との混晶組織からなることを特徴とする排ガス浄化酸化触媒。
- 前記金属元素Ａ，Ｂは、互いにイオン半径が異なり、金属元素Ａのイオン半径／金属元素Ｂのイオン半径の値が１．３４９〜１．５８０の範囲にあることを特徴とする請求項１記載の排ガス浄化酸化触媒。
- 前記複合酸化物を構成する金属元素Ａ，Ｂのうち、イオン半径の小さい方の元素がＭｎであることを特徴とする請求項１または請求項２記載の排ガス浄化酸化触媒。
- 前記複合酸化物を構成する金属元素Ａ，Ｂのうち、イオン半径の大きい方の元素がＳｃ、Ｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕからなる群から選択される１種の金属元素であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか１項記載の排ガス浄化酸化触媒。
- 前記複合酸化物は、六方晶構造を備えることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれか１項記載の排ガス浄化酸化触媒。
- 前記金属元素Ａの酸化物と、前記金属元素Ｂの酸化物とは、Ｃ−希土構造を備えることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれか１項記載の排ガス浄化酸化触媒。
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