JP2010111784A - ポリプロピレン樹脂組成物および該組成物を成形してなる成形体。 - Google Patents
ポリプロピレン樹脂組成物および該組成物を成形してなる成形体。 Download PDFInfo
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Abstract
【解決手段】 成分(A);MFRが0.5g/10分〜50g/10分で且つエチレン含量が0.1〜5重量%のプロピレン−エチレンランダム共重合体の51〜95.0重量%および成分(B);MFRが0.1〜40g/10分のエチレン−α−オレフィン共重合体の5〜49重量%からなる重合体混合物100重量部に対して、成分(C);タルク10〜50重量部および成分(D);脂肪酸アミド0.05〜5重量部を配合してなるプロピレン系樹脂組成物、またはそれからなる成形用材料。
【選択図】 なし
Description
さらに、最近は、質感の向上、生産工程の自動化、高速化や溶剤規制等による無塗装化の浸透などに伴いポリプロピレン系樹脂の傷つき白化が問題点としてクローズアップされてきた。
即ち、本発明の第一の発明によれば、下記の成分(A)〜(D)からなることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
成分(A);
メルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5g/10分〜50g/10分で且つエチレン含量が0.1〜5重量%のプロピレン−エチレンランダム共重合体:51〜95.0重量%
成分(B);
メルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.1〜40g/10分のエチレン−α−オレフィン共重合体:5〜49重量%
成分(C);タルク:10〜50重量部
成分(D);脂肪酸アミド:0.05〜5重量部
ただし、成分(C)の量は、成分(A)と(B)の合計量100重量部に対しての値であり、成分(D)の量は成分(A)と(B)と(C)の合計100重量部に対しての値である。
また、本発明の第三の発明によれば、第一又は第二の発明において、成分(A)のプロピレン−エチレンランダム共重合体がメタロセン触媒を用いて重合されたものであることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
また、本発明の第四の発明によれば、第一乃至第三のいずれかの発明のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなる自動車用内装材料が提供される。
また、本発明の第五の発明によれば、第一乃至第三のいずれかの発明のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなる自動車インストルメントパネル用材料が提供される。
成分(A):プロピレン−エチレンランダム共重合体
成分(A)はプロピレン−エチレンランダム共重合体でありタルクを含むポリプロピレン系複合材料の母材として用いる。一般に、プロピレン−エチレンランダム共重合体は少量のエチレン成分がプロピレン主鎖にランダムに導入することでプロピレンの結晶性成長を阻害し、成形体の柔軟性や透明性が付与される。 柔軟性が付与されることは材料の弾性回復性の改良に効果があり耐傷つき性特性には好ましいが、一方で剛性の低下を補う必要がある。
成分(A)のエチレン含有量が前記範囲未満であると、耐傷つき性の改良効果が見られず、逆にエチレン含有量が前記範囲を超える場合、剛性や耐熱性の悪化を招く。
また、成分(A)のMFRが前記範囲未満であると、複合材としての流動性が不足し、薄肉成形品を成形する際に大きな型締め力のある成形機を必要とするか、或いは、成形温度を高くする必要性が生じるので、生産性に悪影響を及ぼす。逆に、MFRが前記範囲を超える場合、耐衝撃性等の特性が劣る。
これらの内、2位と4位に置換基を有し、珪素あるいはゲルミル基で架橋したビスインデニル基あるいはアズレニル基を配位子とするメタロセン化合物が好ましい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物においては、耐衝撃性を改良する目的で、エチレン−α−オレフィン共重合体系を配合する。本発明において用いられる、上記成分(B)のエチレン−α−オレフィン共重合体は、炭素数3〜8のα−オレフィンを、10〜50重量%、好ましくは15〜48重量%、特に好ましくは20〜48重量%含有するものである。α−オレフィンの含有量が上記範囲よりも少ない場合は、成分Aとの相溶性が悪化し混合成形品の衝撃強度が不足する、また多い場合、逆に成分A中に均一に相溶化するため剛性の低下を招く。
具体的な成分(B)であるエチレン−α−オレフイン共重合体.の例は、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−1−ブテン共重合体、エチレン−1−ペンテン共重合体、エチレン−4−メチル−1−ペンテン共重合体、エチレン−1−ヘキセン共重合体、エチレン−1−ヘプテン共重合体、エチレン−1−オクテン共重合体、エチレン−プロピレン−1−ペンテン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、例えば、エチレン−プロピレン−ブタジエン共重合体、エチレン−プロピレン−シクロペンタジエン共重合体のような、α−オレフインの各種又は外の共単量体を10〜50重量%を任意に組み合わせた、二元または三元の各種共重合体が挙げられる。
成分(C)は、タルクであり、剛性や耐熱性の改良に用いる。
本発明に用いるタルクの平均粒径は、レーザー法で測定される平均粒系が10μm以下、好ましくは1〜8μmの範囲のものである。粒径が10μm以上であると耐白化特性が悪化するばかりでなく、曲げ剛性の向上効果も劣るので好ましくない。
該平均粒径は、レーザー回折法(例えば堀場製作所製LA920W)や、液層沈降方式光透過法(例えば、島津製作所製CP型等)によって測定した粒度累積分布曲線から読みとった累積量50重量%の粒径値より求めることができる。本発明の値は、前者の方法にて測定を行った平均粒径値である。
これらタルクは、天然に産出されたものを機械的に微粉砕化することにより得られたものを更に精密に分級することによって得られる。また、得られたタルクの表面を化学変性したものを用いても良い。
近年、微粉砕により、1μm以下の微粉砕したタルクも一応使用可能である、これを本発明のタルクとして使用することを排除するものではない。
機械的に粉砕する方法としては、ジョークラシャ−、ハンマークラシャ−、ロールクラシャー等の粉砕機で粗粉砕際した後、チューブミル等のミルを用いながら粉砕分級する方法があげられる。
成分(D)は脂肪酸アミドであり一般に滑剤として用いられるものであり表面摩擦を低減し耐傷つき性を改良するために用いられる。本発明で用いられる脂肪酸アミドは、炭素数通常炭素数10以上の脂肪酸アミドであり、好ましくは下記式(1)に表される脂肪酸アミドである。
RCONH2・・・・・式(1)
(式(1)中、Rは炭素数10〜25の直鎖状脂肪族炭化水素基を表す)
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中には、上記成分(A)〜成分(D)成分以外に、さらに、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、他の付加的成分(任意成分)を添加することができる。この様な付加的成分(任意成分)としては、マレイン酸変性ポリオレフィン、フェノール系及びリン系、ヒドロキシアミン系、ラクトン系の酸化防止剤、ヒンダードアミン系、ベンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系の耐候劣化防止剤、ステアリン酸の金属塩に代表される分散剤、キナクリドン、ペリレン、フタロシアニン、酸化チタン、カーボンブラック等の着色物質、を例示できる。
具体的には、フェノール系参加防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤、硫黄系酸化防止剤、りん系酸化防止剤、可塑剤のような各種安定剤、紫外線吸収剤または成形助剤を併用することができる。また、アルミナ、シリカ、炭酸カルシウム、カオリン、クレイ、酸化チタン、マイカ、珪酸カルシウムのような、各種フィラーを、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の特性を損なわない範囲で任意に添加することができる。さらに、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリレート共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、テルペン、ロジンのような天然樹脂からなる各種熱可塑性樹脂をブレンドすることも可能である。さらに、エチレン−プロピレンゴム(ERR)、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体ゴム、ブチルゴム、ジエン系ゴム、天然ゴムのような各種エラストマーを必要により任意に適量ブレンドすることも可能である。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中に配合される成分(A)〜(D)の配合比率は、次に示す通りである。
成分(A);プロピレン−エチレンランダム共重合体
成分(A)の配合量は、成分(A)と成分(B)との合計の51〜95.0重量%であり、好ましくは60〜93.0重量%である。
成分(B);エチレン−α−オレフィン共重合体
エチレン−α−オレフィン共重合体の配合量は、成分(A)と成分(B)との合計の5〜49重量部が好ましい。 配合量が5重量%未満では、耐衝撃が不十分であり、49重量%以上では剛性、耐熱性が不十分である。
成分(A)と成分(B)の割合比(重量%比)の具体的な例を挙げると、55:45、60:40、68:32、70:30、74:26、82:18、91:9、というように、任意に変えることができるが、この配合比は、成分(A),成分(B)のメルトフローレート(MFR)の違い、共重合体の種類、或は成分(C)、成分(D)の平均粒径、または添加量、および成形品に供する材料の特性を考慮して任意に決めることができる。
成分(C)の配合量は、成分(A)と成分(B)との合計100重量部に対し10〜50重量部、好ましくは20〜45重量部である。耐傷つき性はタルク比率が低いほど良好であるが、目的とする機械物性を得るためにタルクを配合する。上記タルクが50重量%を超えると、耐衝撃性及び耐傷つき性が不十分となる。
このタルクは、特にオレフィン系重合体との相溶性があり、補強用充填剤として、特に剛性、硬度、熱変形温度、曲げ強度を向上させるという補強効果がある。また、成分(A)であるプロピレン−エチレンランダム共重合体の結晶構造、配向にも若干の影響が期待される。このタルクの添加量は、成分(A)と成分(B)との合計100重量部に0.1重量部、3重量部、5重量部という少量から、最高60重量部、65重量部程度まで期待されるが、通常は、10〜50重量部の範囲で任意に添加すれば本発明の作用効果が期待できる。具体的には、15重量部、20重量部、30重量部、45重量部というように、任意な範囲で適量充填することができる。
脂肪酸アミドの配合量は、成分(A)、成分(B)、成分(C)の合計量100重量部に対し、0.05〜5重量部であり、好ましくは0.1〜0.5重量部である。配合量が0.05未満では耐傷つき性の改良効果が不十分で、5重量部を超えると表面硬度の低下が起きる等の弊害が生じるため好ましくない。
成分(A);プロピレン−エチレンランダム共重合体
(1)成分(A−a)プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン含量1重量%、MFR10g/10分)
(2)成分(A−b)プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン含量1.5重量%、MFR16g/10分)
(3)成分(A−c)プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン含量1.9重量%、MFR24g/10分)
(4)成分(A−d)プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン含量4.1重量%、MFR41g/10分)
(1)成分(B−a)エチレン−プロピレン共重合体(プロピレン含量24重量%、MFR8g/10分)
(2)成分(B−b)エチレン−プロピレン共重合体(プロピレン含量24重量%、MFR21g/10分)
(3)成分(B−c)エチレン−1−ブテン共重合体(1−ブテン含量42重量%、MFR35g/10分)
(4)成分(B−d)エチレン−1−ヘキセン共重合体(1−ヘキセン含量45重量%、MFR45g/10分)
(1)成分(C−a)タルク(平均粒径2.1μm)
(2)成分(C−b)タルク(平均粒径4.3μm)
(3)成分(C−c)タルク(平均粒径6.8μm)
(1)成分(D−a)ステアリン酸アミド
(2)成分(D−b)オレイン酸アミド
(3)成分(D−c)ラウリン酸アミド
(4)成分(D−d)ドコサヘキサエン酸アミド
以上の成分(A)〜(D)を組み合わせた標準実施態様を示すと以下のようになる。
なお、成分(A)と成分(B)のポリマーブレンド量は、重量%であり、成分(C)および成分(D)の添加量は、成分(A)および成分(B)の総量100重量部に対する重量部である。
1 (A−a)55 (B−a)45 (C−a)24 (D−a)0.2
2 (A−a)72 (B−a)18 (C−c)31 (D−a)0.3
3 (A−b)65 (B−a)35 (C−c)36 (D−a)0.35
4 (A−c)85 (B−a)15 (C−b)28 (D−a)0.31
5 (A−d)92 (B−a) 8 (C−a)44 (D−a)0.45
のように、各成分を適宜組あわせて実施することが可能である。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造は、上記の各構成成分を、上記の割合で、混合又は、一軸押出機、二軸押出機等の押出機、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー等通常の混練機を用いて、設定温度180℃〜250℃にて混練することにより製造できる。これらの混練機の中でも、押出機、特に二軸押出機を用いて製造することが好ましい。 または本発明で用いられる成分(A)と成分(B)は、チーグラー系触媒、メタロセン系触媒等のオレフィン重合触媒を用いてスラリー重合、気相重合あるいは液相塊状重合により連続的に製造されるものでもよい。この場合の重合方式としてはバッチ重合、連続重合どちらの方式も採用することができる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、所望の成型品に加工される。成形加工法は、特に限定されるものではなく、目的に応じて各種の成形方法で成形できる。例えば、射出成形法、押出成形法など適用できるが、ドアパネル、インストルパネル等の大型射出成形法に適用した場合、射出成形法及び射出圧縮成形法が好ましい。
成分(A)の製造例として製造例(1)を、成分(A)と成分(B)の混合物をチーグラー系触媒の存在下で連続重合により製造した例を製造例(2)とした。
(1)触媒の調製
(i)ジメチルシリレンビス(2−メチル−4−(4−クロロフェニル)−4H−アズレニル)ジルコニウムジクロリドのラセミ体の合成
特開平10−226712号公報の実施例12に記載された方法に従って合成した。
特開平11−80229号公報の実施例1に記載された方法に従って製造した。さらに、この化学処理モンモリロナイト200gを内容積3Lの攪拌翼のついたガラス製反応器に導入し、ノルマルヘプタン750ml、さらにトリノルマルオクチルアルミニウムのヘプタン溶液(500mmol)を加え、室温で攪拌した。1
時間後、ノルマルヘプタンにて洗浄(残液率1%未満)し、スラリーを2000mLに調製した。
次に、(r)−ジメチルシリレンビス[2−メチル−4−(4−クロロフェニル)−4H−アズレニル]ジルコニウムジクロリド3mmolのトルエンスラリー870mLとトリイソブチルアルミニウム(15mmol)のヘプタン溶液42.6mLを、あらかじめ室温にて1時間反応させておいた混合液を、上記の化学処理モンモリロナイトスラリーに加え、1時間攪拌した。
続いて、窒素で十分置換を行った内容積10Lの攪拌式オートクレーブにノルマルヘプタン2.1Lを導入し、40℃に保持した。そこに先に調製したモンモリロナイト/錯体スラリーを導入した。温度が40℃に安定したところでプロピレンを100g/時間の速度で供給し、その温度を維持した。4時間後、プロピレンの供給を停止し、さらに2時間維持した。回収した予備重合触媒スラリーから、上澄みを約3L除き、トリイソブチルアルミニウム(30mmol)のヘプタン溶液を170mL添加し、10分間撹拌した後に、40℃にて減圧下熱処理した。この操作により触媒1g当たりポリプロピレン2.08gを含む予備重合触媒が得られた。
内容積270Lの攪拌装置付き液相重合槽、内容積400Lの失活槽、スラリー循環ポンプ、循環ラインからなる失活システム、二重管式熱交換器と流動フラッシュ槽からなる高圧脱ガスシステム、さらに低圧脱ガス槽および乾燥器などを含む後処理系を組み込んだプロセスにより、プロピレン−エチレン共重合体の連続製造を実施した。
上記で製造した予備重合触媒を流動パラフィン(東燃社製:ホワイトレックス335)に濃度15重量%で分散させて、触媒成分として2.2g/hrで液相重合槽に導入した。さらにこの重合槽に液状プロピレンを38kg/hr、エチレンを0.26kg/hr、水素を0.07g/hr、トリイソブチルアルミニウムを9.0g/hrで連続的に供給し、内温を70℃
に保持し、重合を行った。
液相重合槽からポリマーと液状プロピレンの混合スラリーをポリマーとして11kg/hrとなるように失活槽に抜き出した。このとき重合槽の触媒の平均滞留時間は、1.3時間であった。失活槽には、失活剤としてエタノールを10.5g/hrで供給した。さらにポリマーは、循環ラインから高圧脱ガス槽へ抜き出し、さらに低圧脱ガス槽を経て、乾燥器で乾燥を行った。乾燥器の内温80℃
、滞留時間が1時間となるように調整し、さらに室温の乾燥窒素をパウダーの流れの向流方向に12m3/hrの流量で流した。乾燥後のポリマーは、ホッパーから取り出した。得られた重合体は、エチレン含量=0.8重量%、MFR=8.3g/10分、Tm=141℃、Mw/Mn=2.8であった。
(i)Ti系固体触媒Aの製造
n−ヘキサン6リットル、ジエチルアルミニウムモノクロリド(DEAC)5.0モル、ジイソアミルエーテル12.0モルを25℃で5分間で混合し、5分間同温度で反応させて反応液(I)(ジイソアミルエーテル/DEACのモル比2.4)を得た。窒素置換された反応器に4塩化チタン40モルを入れ35℃に加熱し、これに上記反応液(I)の全量を180分間で滴下した後、同温度に30分間保ち、75℃に昇温して更に1時間反応させ、室温まで冷却し上澄液を除き、n−ヘキサン30リットルを加えてデカンテーションで除く操作を4回繰り返して、固体生成物(II)1.9kgを得た。この(II)の全量をn−ヘキサン30リットル中に懸濁させた状態で20℃でジイソアミルエーテル1.6kgと4塩化チタン3.5kgを室温にて約5分間で加え、60℃で1時間反応させた。反応終了後、室温(20℃)まで冷却し、上澄液をデカンテーションによって除いた後、30リットルのn−ヘキサンを加え15分間撹拌し、静置して上澄液を除く操作を5回繰り返した後、減圧下で乾燥させ、Ti系固体触媒(A)を得た。
内容積400リットルの攪拌機付きステンレス鋼製オートクレーブを室温下、プロピレンガスで充分に置換し、重合溶媒として脱水及び脱酸素したn−ヘプタン120リットルを入れた。次に温度65℃の条件下、ジエチルアルミニウムクロライド86g、水素12リットル(標準状態換算)、および前記触媒Aを19g加えた。
オートクレーブを内温70℃に昇温した後、プロピレンを19.4kg/時、水素を109.6L/時の速度で供給し、重合を開始した。また、30分後にはエチレンを0.42kg/時の速度で供給を開始した。プロピレン供給開始してから200分後に、プロピレン、水素、エチレンのすべての導入を停止。圧力は重合開始時0.34kg/cm2G、プロピレン供給中に経時的に増加し、供給停止時点で5.4kg/cm2Gまで上昇した。その後、器内の圧力が2.5kg/cm2Gまで低下するまで残重合を行った後、未反応ガスを0.3kg/cm2まで放出した。この間、重合温度は70±1℃の範囲に維持した(1段重合)。
次いで、オートクレーブを内温65℃にした後、プロピレンを3.41kg/時、エチレンを4.95kg/時の速度で供給し、2段重合を開始した。71分後プロピレン、エチレンの導入を停止。圧力は、プロピレン、エチレン供給中に経時的に増加し、供給停止時点で1.4kg/cm2Gまで上昇した。その後、器内の未反応ガスを0.3kg/cm2まで放出。この間、重合温度は65±1℃の範囲に維持した(2段重合)。
得られたスラリーは、次の攪拌機付き槽に移送し、ブタノールを5リットル加え、70℃で3時間処理し、更に次の攪拌機付き槽に移送、水酸化ナトリウム100gを溶解した純水100リットルを加え、1時間処理した後、水層を静置後分離、触媒残渣を除去した。スラリーは遠心分離機で処理し、ヘプタンを除去、80℃の乾燥機で3時間処理しヘプタンを完全に除去、54.1kgのプロピレン系重合体(製品)を得た。
(1)固体成分触媒の製造
窒素置換した内容積50リットルの攪拌機付槽に脱水及び脱酸素したn−ヘプタン20リットルを導入し、次いで塩化マグネシウム4モルとテトラブトキシチタン8モルとを導入して95℃で2時間反応させた後、温度を40℃に下げ、メチルヒドロポリシロキサン(粘度20センチストークス)480ミリリットルを導入して更に3時間反応させた後、反応液を取り出し、生成した固体成分をn−ヘプタンで洗浄した。
引き続いて、前記攪拌機付槽を用いて該槽に脱水及び脱酸素したn−ヘプタン15リットルを導入し、次いで、得られた固体成分をマグネシウム原子換算で3
モル導入し、更に、四塩化珪素8モルをn−ヘプタン25ミリリットルに加えた混合液を30℃ で30分間かけて導入して、温度を90℃ に上げ、1時間反応させた後、反応液を取り出し、生成した固体成分をn−ヘプタンで洗浄した。
さらに、引き続いて、前記攪拌機付槽を用いて該槽に脱水及び脱酸素したn−ヘプタン5リットルを導入し、次いで、前記で得られたチタン含有固体成分250グラムと、1,5−ヘキサジエン750グラム、t−ブチル−メチル−ジメトキシシラン130ミリリットル、ジビニルジメチルシラン10ミリリットル、トリエチルアルミニウム225グラムとをそれぞれ導入して30℃で2時間接触させた後、反応液を取り出し、n−ヘプタンで洗浄して固体成分触媒を得た。得られた固体成分触媒は、1,5−ヘキサジエンの予備重合量がチタン含有固体成分あたり、2.97グラムのものであった。
内容積550リットルの第一段反応器に、温度70℃
、圧力(70℃においては約3 .2MPaになる)において、プロピレンとトリエチルアルミニウム、及び重合体生成速度が20kg/時間となるような量比の前記固体成分触媒とを連続的に供給し、更に、分子量制御剤としての水素を、(水素供給量)/(プロピレン供給量)のモル比で0.204となるように連続的に供給して液相中で重合を実施した(第一段重合工程)。
引き続いて、生成重合体を、プロピレンパージ槽を経由させて、内容積1900リットルの第二段反応器に導入し、温度60℃
、圧力3 .0MPaになるように、生成する共重合体中の組成割合に応じたプロピレンとエチレンを(エチレン供給量)/[(プロピレン供給量)+(エチレン供給量)]のモル比で0.48となるように連続的に供給し、更に、分子量制御剤としての水素を(水素供給量)/[(プロピレン供給量)+(エチレン供給量)]のモル比で0.019となるように連続的に供給して気相中で重合を実施し、生成重合体を連続的にベッセルに移した後、水分を含んだ窒素ガスを導入して反応を停止させ(
第二段重合工程) 、プロピレン−エチレンブロック共重合体を得た。
これら実施例の比較として製造例3により製造したプロピレン−エチレンブロック共重合体、および同上のタルク、エルカ酸アミドを使用した。
物性測定法
(1)メルトフローレート(MFR):ASTM−D1238に準拠し、2.16kg荷重にて230℃の温度で測定した。
(2)曲げ弾性率:JISK−7203に準拠し、23℃において曲げ速度2mm/minで測定した。
(3)曲げ降伏応力:JISK−7203に準拠し、23℃において曲げ速度2mm/minで測定した。
(4)引張り破断点歪:JIS−K7113に準拠して、23℃の温度下にて引っ張り速度 50mm/minで測定した。
(5)HDT:JISK−7203に準拠し、23℃において曲げ速度2mm/minで測定した。
(6)耐傷つき性
5FINGERテスト
ROCKWOOD SYSTEMS AND EQUIPMENT社製 SCRATCH &MAR TESTER を用いて、3Nから20Nまでを1N間隔で、形状(曲率半径 0.5mm ボール状)加工を施した引っ掻き先端にて、引っ掻き速度 100mm/minの速度で引っ掻き、傷の白化が目立ち始める荷重を目視で判定し測定した。
実施例1
上記製造例1にしたがって、それぞれが別々に製造された成分(A)である、プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン含量0.8重量%)を下記の表1に示す種類A−1として、および成分(B)であるエチレン−1−ブテン共重合体(1−ブテン含量27重量%)を、下記の表に示す種類B−1として、それぞれを所定量の配合割合で調合する。この調合仕様は、下記に詳細に示す。
実施例1に使用した成分(A)である、プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン含量0.8重量%)を下記の表1に示す種類A−1として、および成分(B)であるエチレン−1−ブテン共重合体(1−ブテン含量27重量%)を下記の表に示す種類B−1として、表1に示す配合割合で調合する。この調合の使用は、下記に詳細に示す。
上記製造例2にしたがって製造された成分(A)である、プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン含量推定2.0重量%)および成分(B)であるエチレン−プロピレン共重合体(プロピレン含量推定45重量%)を連続重合により製造した重合体混合物(成分(B)の配合量推定12重量%)を使用したものを、下記の表1に示す種類A−2として使用して、表1に示す配合割合で成分(C)、成分(D)と調合する。この調合の仕方は、下記に詳細に示す。
上記製造例2にしたがって製造された成分(A)である、プロピレン−エチレンランダム共重合体(エチレン含量2.0重量%)、および成分(B)であるエチレン−プロピレン共重合体(プロピレン含量45重量%)を下記の表に示す種類A−1として配合割合で調合する。この調合仕様は、下記に詳細に示す。
上記製造例3にしたがって製造された成分(F)である、プロピレン−エチレンブロック共重合体(エチレン含量推定8.8重量%)を下記の表1に示す種類F−1として使用して、これに、表1に示すような成分(C)タルク、成分(D)脂肪酸アミドを所定量添加して、下記に示すような調合仕様で、試験片を成形する。
この比較例1〜4の結果を、表2で考察すれば、プロピレン−エチレンブロック共重合体では、所定の耐傷つき性は得られなく、エチレン−プロピレンランダム共重合体にエチレン−α−オレフィン共重合体のブレンドによる特有の効果であることが容易に推察できる。
前記、実施例1〜4および比較例1〜4として表1に示すプロピレン系樹脂組成物に以下に示す所定の添加剤を配合した混合物の仕様およびその成形方法により試験片を成形する方法は以下のとおりである。
成分(A)、成分(B)、成分(C)、成分(D)を表1に示す組成で配合し、成分(A)〜成分(D)混合物100重量部に対し成分(E)として酸化防止剤であるテトラキス[メチレン−3−(3’5’−ジ−t−ブチル−4’−ヒドロキシフェニル)プロピオネート]メタン(チバスペシャリティケミカルズ社製、商品名:イルガノックス1010)0.05重量部、及びトリス(2,4−ジ−t−ブチルフェニル)フォスファイト(チバスペシャリティケミカルズ社製、商品名:イルガホス168)0.05重量部、着色用成分であるカーボンマスターバッチ(東洋インキ社製カーボンMB、PPM01143)1重量部を配合して、ヘンシェルミキサーで5分間混合した後、二軸混練機(日本製鋼社製:TEX30α)にて210℃の設定温度で混練造粒することによりポリプロピレン系樹脂組成物を得た。
得られたポリプロピレン系樹脂組成物を 射出成形機:東芝機械(株)製IS170FII−10Aを用いて成形し、物性評価(MFR、曲げ弾性率、曲げ降伏応力、23℃下における引張り破断点歪、HDT,耐傷つき性)を行った。評価結果を 表2に示す。
しかし、自動車外装の特に、剛性、耐熱性、耐衝撃性の要求される、バンパー、ラシエータグリル、スポイラー、サイドガーニッシュ、ランプ類などにも使用できるので、従来のPP/EPR/タルクという、いわゆるスーパーオレフインの代替品にも適用できるその種の用途を除外するものではない。
Claims (5)
- 下記の成分(A)〜(D)からなることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
成分(A); メルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.5g/10分〜50g/10分で且つエチレン含量が0.1〜5重量%のプロピレン−エチレンランダム共重合体:51〜95.0重量%
成分(B);メルトフローレート(230℃、2.16kg荷重)が0.1〜40g/10分のエチレン−α−オレフィン共重合体:5〜49重量%
成分(C);タルク:10〜50重量部
成分(D);脂肪酸アミド:0.05〜5重量部
ただし、成分(C)の量は、成分(A)と(B)の合計量100重量部に対しての値であり、成分(D)の量は成分(A)と(B)と(C)の合計100重量部に対しての値である。 - 成分(C)のタルクがレーザー法による粒度分布測定における平均粒径が10μm以下のものであることを特徴とする請求項1に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
- 成分(A)のプロピレン−エチレンランダム共重合体がメタロセン触媒を用いて重合されたものであることを特徴とする請求項1又は2に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
- 請求項1乃至3のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなる自動車用内装材料。
- 請求項1乃至3のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなる自動車インストルメントパネル用材料。
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