JP2010083142A - フィルムの製造方法および光学フィルム - Google Patents

Abstract

【課題】溶融樹脂材料の供給の安定性と押出機内での異物の発生の抑制を両立させたフィルムの製造方法および該フィルムの製造方法により製造された光学フィルムを提供することを目的とする。
【解決手段】熱可塑性樹脂を押出機２２で溶融し、溶融樹脂を押出機２２から吐出してダイに供給し、ダイからシート状に溶融樹脂を押し出して冷却固化することによりフィルムを製造するフィルムの製造方法において、押出機２２は、供給部Ａと圧縮部Ｂと計量部Ｃとで構成されるとともに、供給部Ａにおける溶融樹脂の供給部前半温度Ｔ_１［℃］と、供給部後半温度Ｔ_２［℃］と、の関係が樹脂のガラス転移温度をＴｇとした時、下記式（１）を満たすことを特徴とするフィルムの製造方法である。
Ｔｇ＋３０≦Ｔ_２＜Ｔ_１≦Ｔｇ＋１６０ （１）
【選択図】図２

Description

本発明は、フィルムの製造方法および光学フィルムに係り、特に異物の発生の抑制と押出機からの樹脂の安定性を両立したフィルムの製造方法および光学フィルムに関する。

熱可塑性樹脂フィルムは、熱可塑性樹脂を押出機で溶融し、この溶融樹脂をダイからシート状に吐出し、これを冷却ドラム上で冷却し、剥離することによって得られる。しかしながら、この方法では、押出機に投入された樹脂が、押出機内で発生する剪断応力によりゲルが大量に発生し、これが、フィルム上に残留することで異物故障の原因となっていた。

そこで、ゲルの発生を抑制する方法として、下記の特許文献１は、剪断速度を抑えることによりゲルの発生を抑制している。また、下記の特許文献２では、原料樹脂を押出機に投入される前に、所定の温度に予熱しておくことで、剪断応力を最小現に抑制することができ、ゲルの発生を少なくしている。

また、特許文献２では、剪断応力を低減させるため、滑剤を添加することが記載されており、ゲルを抑制するためには、酸化防止剤により酸化を抑制することも有効な手段である。

さらに、近年は、液晶ディスプレイ市場の隆盛に伴い、様々なフィルムが開発されている。例えば下記の特許文献３には、傾斜型位相差フィルムを製造する方法として、溶融物を周速比の異なる２個のロールを通過させることにより製造する方法が記載されている。

特開２００３−３１１８１３号公報 特開２００６−９６００１号公報 特開２００７−３８６４６号公報

しかしながら、添加剤を使用して樹脂の押出を行うと、樹脂とバレルの摩擦が樹脂を送る駆動力（フィード力）となるが、添加剤により摩擦が減少する（添加剤の油分によりスリップする）ため、フィード力が低下し、押出しが不安定になるという問題があった。このような問題を解消するため、押出機の供給部温度を低下させることにより、添加剤の溶融を抑え、摩擦を生じさせる方法が用いられているが、逆に供給部温度が低いと摩擦でゲルが発生してしまい、異物発生の低減および供給の安定性を両立させることが求められていた。

本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、溶融樹脂材料の供給の安定性と押出機内での異物の発生の抑制を両立させたフィルムの製造方法および光学フィルムを提供することを目的とする。

本発明の請求項１は、前記目的を達成するために、熱可塑性樹脂を押出機で溶融し、溶融樹脂を前記押出機から吐出してダイに供給し、該ダイからシート状に溶融樹脂を押し出して冷却固化することによりフィルムを製造するフィルムの製造方法において、前記押出機は、供給部と圧縮部と計量部とで構成されるとともに、前記供給部における前記溶融樹脂の供給部前半温度Ｔ_１［℃］と、供給部後半温度Ｔ_２［℃］と、の関係が樹脂のガラス転移温度をＴｇとした時、下記式（１）を満たすことを特徴とするフィルムの製造方法を提供する。
Ｔｇ＋３０≦Ｔ_２＜Ｔ_１≦Ｔｇ＋１６０ （１）
押出機内は、熱可塑性樹脂を押出機内に供給する供給口側から順に、モータと押出機の伝熱を遮断して、モータの熱によるトラブルを防ぐホッパー冷却部、熱可塑性樹脂を定量輸送する供給部（フィードゾーン）、熱可塑性樹脂を混練・圧縮する圧縮部（コンプレッションゾーン）、混練・圧縮された熱可塑性樹脂を吐出口に搬送しながら吐出量を計量する計量部（メータリングゾーン）とで構成される。

請求項１によれば、溶融樹脂を安定して押出すことと、ゲルの発生低減を両立させるため、まず、供給部の前半の温度を高くする。これにより、樹脂とバレルの摩擦を低減することができるので、ゲルの発生を抑制することができる。

しかし、供給部の温度を高いまま維持すると、摩擦が低いので、樹脂を送るための充分な駆動力（フィード力）が確保できないため、押出しが不安定となる。そこで、供給部後半の温度を前半の温度より低くすることにより、適度な摩擦力を得ることができ、安定して押出すことができる。

また、供給部の温度範囲は（Ｔｇ＋３０）℃以上（Ｔｇ＋１６０）℃以下とする。温度範囲を上記範囲とすることにより、異物の発生を抑制することができ、かつ、供給部後半で樹脂を送る駆動力を発生させることができる。

請求項２は請求項１において、前記溶融樹脂に、滑り効果を与える添加物が添加されていることを特徴とする。

本発明においては、供給部の後半において、温度を下げて適度な摩擦力を維持することにより、樹脂を送るフィード力を確保しているため、滑り効果を与える添加物が溶融樹脂内に添加されている場合においても、フィード力を確保することができ、特に効果的に本発明を実施することができる。

請求項３は請求項１または２おいて、前記供給部前半温度Ｔ_１［℃］および前記供給部後半温度Ｔ_２［℃］の関係が下記式（２）を満たすことを特徴とする。
８０＞Ｔ_１−Ｔ_２＞０ （２）
請求項３は供給部前半温度と供給部後半の温度を規定したものであり、供給部前半と後半の差が０℃より大きく８０℃未満であることが好ましい。差を上記範囲とすることにより、安定して溶融樹脂を押出すことができる。差が、８０℃以上であると、摩擦が大きくなるため、ゲルが発生することがある。また、差が０℃以下であると、フィード力が確保できないため、安定して押出すことができなくなる。

請求項４は請求項１から３いずれかにおいて、前記圧縮部の温度と前記計量部の温度の関係が下記式（３）を満たすことを特徴とする。
計量部温度＜圧縮部温度 （３）
請求項４によれば、計量部の温度を圧縮部の温度より低くしているため、熱分解を抑制し、異物、ゲルの発生を抑制することができる。また、圧縮部の温度を高くすることにより、圧縮部での摩擦を低くすることができるので、ゲルの発生を抑制することができる。

請求項５は請求項１から４いずれかにおいて、前記供給部およびホッパー冷却部を合わせた長さがスクリュー有効長の３０％〜６０％であることを特徴とする。

請求項５は押出機内のホッパー冷却部と供給部の範囲を規定したものであり、ホッパー冷却部と供給部の全長をスクリュー有効長の３０％〜６０％とすることにより、ゲルの発生を抑制することができる。

請求項６は請求項１から５において、前記押出機入口の原料樹脂温度Ｔが、Ｔｇ-５０＜Ｔ＜Ｔｇであることを特徴とする。

請求項６によれば、押出機入口の熱可塑性樹脂の温度を上記範囲とすることにより、熱可塑性樹脂を低粘化させることができ、ゲルの発生を抑制することができる。

請求項７は請求項１から６いずれかにおいて、前記押出機の吐出量（Ｑ／Ｎ）が、理論最大吐出量（Ｑ／Ｎ）_ＭＡＸの３０〜８０％であることを特徴とする。

請求項７によれば、押出機の吐出量が理論最大吐出量の３０〜８０％、つまり、押出機内部の充満率を３０〜８０％とすることにより、押出機内での摩擦を抑えることができるので、ゲルの発生を低減させることができる。

請求項８は請求項１から７いずれかにおいて、前記押出機内部で発生する最大剪断応力σが１０＜σ＜５００であることを特徴とする。

請求項８は、押出機内部の最大剪断応力の範囲を規定したものであり、上記範囲とすることにより、ゲルの発生を抑制することができる。

請求項９は請求項１から８いずれかにおいて、前記押出機内の酸素濃度が１００ｐｐｍ以下であることを特徴とする。

請求項９によれば、押出機内部の酸素濃度を上記範囲とすることにより、酸化架橋により発生するゲルを抑制することができるので、高品質のフィルムを製造することができる。

請求項１０は請求項１から９いずれかにおいて、前記熱可塑性樹脂がシクロオレフィン系樹脂であることを特徴とする。

本発明の製造方法は、ゲル・異物の発生を抑制することができるので、熱可塑性樹脂がシクロオレフィン系樹脂の場合、特に効果的に行うことができる。

請求項１１は請求項１から１０いずれかにおいて、前記吐出した溶融樹脂を、互いの周速が異なる２つのロールにより挟圧して、冷却固化を行いフィルムを製造することを特徴とする。

請求項１１によれば、互いの周速が異なる２つのロールによって挟圧しフィルムの製造を行うことにより、フィルムの厚さ方向にレターデーションを発現させている。したがって、樹脂の供給量が安定しないと、フィルムの厚さにバラつきがでるため、厚さ方向のレターデーションに差が生じ、光学特性に影響が出て、所望のフィルムを得ることができなかった。本発明は、押出しのフィード力を確保することができ、安定して樹脂を供給することができるので、上記のような製造方法において、特に効果的に用いることができる。

本発明の請求項１２は前記目的を達成するために、請求項１から１１いずれかに記載のフィルムの製造方法により得られ、長手方向および幅方向の厚みムラが±０．２５μｍ以下であることを特徴とする光学フィルムを提供する。

本発明の製造方法により得られたフィルムは、長手方向および幅方向の厚みムラが±０．２５μｍであるため、光学フィルムとして好適に用いることができる。

本発明のフィルムの製造方法によれば、押出機内の供給部前半の温度と供給部後半の温度を、供給部前半の温度を高くすることにより、樹脂とバレルの摩擦を低減することができるので、ゲルの発生を抑制することができる。その後、供給部後半の温度を下げることにより、適度な摩擦力を得ることができるので、樹脂を送るフィード力を確保することができるので、安定して押出しすることができる。以上のように、本発明によれば、ゲルの発生の抑制と、樹脂の安定した供給と、を両立させることができる。

本発明のフィルムの製造方法に用いられるフィルム製造装置の構成を示す摸式図である。 スクリュー押出機の構成を示す摸式図である。 本発明のフィルムの製造方法に用いられるフィルム製造装置の別の態様の構成を示す摸式図である。 実施例の試験条件結果を示す表図である。

以下、添付図面に従って本発明に係るフィルムの製造方法の好ましい実施の形態について説明する。

≪フィルムの製造方法≫
〔第１実施形態〕
図１は、フィルムの製造装置の概略構成の第１実施形態を示している。図１に示すようにフィルム製造装置１０は、主として、延伸前の樹脂フィルム１２を製造する製膜工程部１４と、製膜工程部１４で製造された樹脂フィルムを縦延伸する縦延伸工程部１６と、横延伸する横延伸工程部１８と、延伸された樹脂フィルム１２を巻き取る巻取工程部２０とで構成される。

製膜工程部１４では、押出機２２で溶融された熱可塑性樹脂がダイ２４から溶融押出しされ、溶融押出しされた溶融物（以下、「メルト」ともいう。）を、挟圧装置を構成する第一挟圧面と第二挟圧面の間に連続的に挟圧して樹脂フィルム１２を成形する。図１においては、狭圧装置を構成する第一挟圧面、第二挟圧面として、タッチロール２５およびキャスティングロールを用いた例で説明する。また、本実施形態においては、挟圧装置によって溶融物にかかる圧力が２０〜５００ＭＰａであり、かつ、第一挟圧面の移動速度を第二狭圧面の移動速度よりも速くすることが好ましい。このような大きな圧力をかけることにより、従来では、圧縮力が大きくなるため、相対的に剪断力が低下すると考えられていたが、厚み方向にレターデーションを発現させることができる。第一挟圧面と第二挟圧面とで速度の異なる挟圧装置としては、図１に示すような周速が異なる２つのロールの組み合わせ（タッチロール２５とキャスティングロール２６）の他に、特開２０００−２１９７５２号公報に記載の互いに速度の異なるロールとタッチベルトの組み合わせなどが挙げられる。この中でも、互いに周速が異なる２つのロールであることが好ましい。ロール圧力は、圧力測定フィルム（富士フイルム社製、中圧用プレスケールなど）を２つのロールに通すことで測定することができる。

この樹脂フィルム１２は、タッチロール２５から剥離された後、縦延伸工程部１６、横延伸工程部１８に順に送られて延伸され、巻取工程部２０でロール状に巻き取られる。これにより、延伸樹脂フィルム１２が製造される。以下、各工程部の詳細について説明する。

＜製膜工程部＞
本発明の方法では、まず、熱可塑性樹脂を含有する組成物（「熱可塑性樹脂組成物」という場合がある）を溶融押出しする。溶融押出しをする前に、熱可塑性樹脂組成物をペレット化するのが好ましい。市販品の熱可塑性樹脂（例えば、ＴＯＰＡＳ＃６０１３、タフロンＭＤ１５００、デルペット９８０N、ＤａｙＬａｒｋ Ｄ３３２等）は、ペレット化されている場合もあるが、ペレット化されていない場合は以下の方法を用いることができる。

（ペレット化）
前記熱可塑性樹脂組成物を乾燥した後、２軸混練押出機を用い１５０℃〜３００℃で溶融後、ヌードル状に押出したものを空気中あるいは水中で固化し裁断することにより作製できる。また、押出機による溶融後、水中に口金より直接押出しながらカットするアンダーウオーターカット法等によりペレット化することもできる。ペレット化に利用される押出機としては、単軸スクリュー押出機、非かみ合い型異方向回転二軸スクリュー押出機、かみ合い型異方向回転二軸スクリュー押出機、かみ合い型同方向回転二軸スクリュー押出機などを用いることができる。押出機の回転数は１０ｒｐｍ〜１０００ｒｐｍが好ましく、より好ましくは２０ｒｐｍ〜７００ｒｐｍである。押出滞留時間は１０秒〜１０分、より好ましくは２０秒〜５分である。ペレットの大きさについては特に制限はないが、一般的には１０ｍｍ^３〜１０００ｍｍ^３程度であり、より好ましくは３０ｍｍ^３〜５００ｍｍ^３程度である。

溶融押出し前に、ペレット中の水分を減少させることが好ましい。好ましい乾燥温度は４０〜２００℃、さらに好ましくは６０〜１５０℃である。これにより含水率を１．０質量％以下にすることが好ましく、０．１質量％以下にすることがさらに好ましい。乾燥は空気中で行ってもよく、窒素中で行ってもよく、真空中で行ってもよい。

（混練溶融）
次に、乾燥したペレットを、押出機の供給口を介してシリンダー内に供給し、混練及び溶融させる。図２に、押出機２２の構成を示す。同図に示すように、押出機２２は、単軸スクリュー型の押出機であり、シリンダー３２内に単軸スクリュー３８を備えている。単軸スクリュー３８は、スクリュー軸３４にスクリュー羽根３６が取り付けられて構成されており、回転自在に支持されるとともに、不図示のモータによって回転駆動される。以下、図２を用いて単軸スクリュー押出機について説明するが、二軸スクリュー押出機を用いても同様の効果を得ることができる。

シリンダー３２の外周部には温調シリンダー３９が設けられており、シリンダー３２内を段階的に所望の温度に温度制御できるように、複数に分割されそれぞれが温度制御可能となっている。

シリンダー３２内は供給口４０側から順に、モータへの伝熱を防止するホッパー冷却部（Ｙで示す領域）と、供給された熱可塑性樹脂組成物を定量輸送する供給部（フィードゾーン、Ａで示す領域）と、熱可塑性樹脂組成物を混練・圧縮する圧縮部（コンプレッションゾーン、Ｂで示す領域）と、混練・圧縮された熱可塑性樹脂を吐出口４２に搬送しながら吐出量を計量する計量部（メータリングゾーン、Ｃで示す領域）とで構成されている。なお、本発明において、樹脂入口部とは、供給部Ａのことをいい、樹脂出口部とは計量部Ｃのことをいう。

押出機２２のホッパー冷却部Ｙおよび供給部Ａの全長は、スクリュー有効長の３０％〜６０％の長さにすることが好ましく、より好ましくは４０％〜５０％である。上記範囲とすることにより、ゲルの発生を抑制することができる。押出機のスクリュー圧縮比は１．５〜４．５が好ましく、シリンダー内径に対するシリンダー長さの比（Ｌ／Ｄ）は２０〜７０が好ましく、シリンダー内径は３０ｍｍ〜１５０ｍｍが好ましい。

押出し温度は、熱可塑性樹脂の溶融温度に応じて決定されるが、本発明に係るフィルムの製造方法においては。供給部前半温度Ｔ_１を供給部後半温度Ｔ_２より高く設定する。供給部前半の温度を高温とすることにより、シリンダー３２の壁面（バレル）と樹脂との摩擦力を抑えることができるので、ゲルの発生を抑制することができる。

しかしながら供給部前半温度Ｔ_１が高温のままでは、樹脂を送る駆動力（フィード力）となる樹脂とバレルの摩擦が低いため、押出しが不安定化してしまう。そこで、本発明においては、供給部後半の温度Ｔ_２を供給部前半温度Ｔ_１より低くすることにより、適度な摩擦力を得ることができ、安定して押出しを行うことができる。具体的な温度としては、（Ｔｇ＋３０）≦Ｔ_２＜Ｔ_１≦（Ｔｇ＋１６０）であり、より好ましくは（Ｔｇ＋５０）≦Ｔ_２＜Ｔ_１≦（Ｔｇ＋１５０）であり、さらに好ましくは（Ｔｇ＋８０）≦Ｔ_２＜Ｔ_１≦（Ｔｇ＋１４０）である。なお、温調シリンダー３９は、通常、ブロックで区切られており、図２においては、各ゾーンを２ブロック毎に区切り前半と後半に分けている。温調シリンダーが２等分出来ない場合は、余剰のブロックを前半部にカウントし、前半部を長めに取っている。例えば、温調シリンダーを３ブロックで区切った場合には、供給口４０側の最初の２ブロックが供給部前半であり、残りの１ブロックが供給部後半となる。温度は、温調シリンダーの表面温度兼加熱設定値である。

また、供給部前半温度Ｔ_１と供給部後半温度Ｔ_２の差は０℃を越え８０℃未満とすることが好ましく、より好ましくは２０℃を越え７０℃未満とすることが好ましい。温度差を上記範囲とすることにより、安定して溶融樹脂を押出すことができる。温度差が８０℃以上あると摩擦が大きくなるため、ゲルが発生することがある。また、温度差が０℃以下であるとフィード力が確保できないため、安定して押出すことができなくなる。

また、押出機２２の供給口付近の領域（図２において点線で囲まれた領域５０であり、この領域内にはホッパー冷却部が含まれる）には、加熱のための装置を取り付けないことが好ましい。更に、例えば、冷却水を領域５０内に循環させるような冷却装置を取り付けても良い。これにより、温調シリンダー３９からモータへの熱伝導を防止することができ、熱によるモータのトラブルを避けることができる。

このように、本発明に係るフィルムの製造方法によれば、供給部後半の温度を下げた箇所でフィード力を確保し、押出しの安定性を図り、その他の箇所では、温度を高くし、ゲル、異物の発生を抑制しており、押出しの安定性、ゲルの抑制の両方を両立させた製造方法である。

また、計量部の温度は圧縮部の温度より低くすることが好ましい。計量部の温度を低くすることにより、熱分解を抑制し、異物、ゲルの発生を抑制することができる。具体的には、計量部の温度は（Ｔｇ＋６０）℃以上とすることが好ましく、より好ましくは（Ｔｇ＋９０）℃以上である。

また、溶融樹脂を押出機に投入する前に加熱する加熱手段（図示せず）を設けることが好ましい。溶融前の樹脂を加熱することにより、樹脂の粘度を迅速に下げることができるので、可塑化途中の摩擦時間を短くすることができ、剪断架橋および酸化架橋によりゲルの発生を抑制することができる。押出機入口の樹脂の温度は、（Ｔｇ−５０）℃を越えＴｇ℃未満とすることが好ましく、より好ましくは（Ｔｇ−３０）℃を越えＴｇ℃未満であり、さらに好ましくは（Ｔｇ−１０）℃を越え、Ｔｇ℃未満である。また温度変動幅が±５℃以内であることが好ましい。また、逆に温度が高すぎると樹脂が供給部Ａのスクリュー３８部分に粘着してしまい、供給部Ａのスクリュー３８部分に粘着した樹脂は圧縮部Ｂに送られるため、熱により劣化してしまうため好ましくない。

押出機の吐出量（Ｑ／Ｎ）は、理論最大吐出量（Ｑ／Ｎ）_ＭＡＸの３０〜８０％であることが好ましく、より好ましくは５０〜８０％であり、さらに好ましくは６０〜７０％である。なお、Ｑは吐出量［ｃｍ^３／ｍｉｎ］、Ｎはスクリュー回転数［ｒｐｍ］を示し、（Ｑ／Ｎ）はスクリュー１回転の吐出量を示す。吐出量（Ｑ／Ｎ）を理論最大吐出量（Ｑ／Ｎ）_ＭＡＸの３０〜８０％、つまり、押出機内部の充満率を３０〜８０％とすることにより、押出機内部の摩擦を抑えることができるので、ゲルの発生を抑制することができる。

また、押出機内部で発生する最大剪断応力σが１０＜σ＜５００とすることが好ましく、より好ましくは５０＜σ＜３００であり、さらに好ましくは１００＜σ＜２００である。最大剪断応力を上記範囲とすることにより、ゲルの発生を抑制することができる。

さらに残存酸素による溶融樹脂の酸化を防止するため、押出機内を不活性（窒素等）気流中、あるいはベント付き押出機を用い真空排気しながら実施するのも好ましい。押出機２２内の酸素濃度を１００ｐｐｍ以下とすることが好ましく、より好ましくは１０ｐｐｍ以下である。

（濾過）
熱可塑性樹脂組成物中の異物濾過のためブレーカープレート式の濾過やリーフ型ディスクフィルターを組み込んだ濾過装置を設けることが好ましい。濾過は１段で行ってもよく、多段濾過で行ってもよい。濾過精度は１５μｍ〜３μｍが好ましく、さらに好ましくは１０μｍ〜３μｍである。濾材としてはステンレス鋼を用いることが望ましい。濾材の構成は、線材を編んだもの、金属繊維もしくは金属粉末を焼結したもの（焼結濾材）が使用でき、中でも焼結濾材が好ましい。

（ギアポンプ）
吐出量の変動を減少させ厚み精度を向上させるために、押出機とダイの間にギアポンプを設けることが好ましい。これによりダイ内の樹脂圧力変動巾を±１％以内にすることができる。ギアポンプによる定量供給性能を向上させるために、スクリューの回転数を変化させて、ギアポンプ前の圧力を一定に制御する方法も用いることができる。

（ダイ）
前記の如く構成された押出機によって溶融され、必要に応じ濾過機、ギアポンプを経由して溶融樹脂がダイに連続的に送られる。配管２３は、押出機２２の吐出口４２とダイ２４とを連通するための配管であり、その外周全体にアルミ鋳込みヒーター又は熱媒ヒータ（図示せず）が取り付けられている。このアルミ鋳込みヒーターまたは熱媒ヒーターは、１８０℃以上２３０℃以下、好ましくは１９０℃以上２３０℃以下、さらに好ましくは、２００℃以上２２５℃以下に制御されている。配管２３の温度制御は、ＰＩ制御、またはＰＩＤ制御で行うことが好ましい。このように構成された配管２３は、配管２３の終端での溶融樹脂の温度の変動を±０．５℃以内にすることができる。温度の変動を±０．５℃以内にすることで溶融樹脂の粘度を安定させることができる。

ダイはＴダイ、フィッシュテールダイ、ハンガーコートダイの何れのタイプでも構わない。またダイの直前に樹脂温度の均一性アップのためスタティックミキサーを入れることも好ましい。Ｔダイ出口部分のクリアランスは一般的にフィルム厚みの１．０〜３０倍がよく、好ましくは５．０〜２０倍である。

ダイは５〜５０ｍｍ間隔で厚み調整可能であることが好ましい。また下流のフィルム厚み、厚み偏差を計算し、その結果をダイの厚み調整にフィードバックさせる自動厚み調整ダイも有効である。単層製膜装置以外にも、多層製膜装置を用いて製造も可能である。

このようにして、樹脂が供給口から押出機に入ってからダイから出るまでの滞留時間は３分〜４０分が好ましく、さらに好ましくは４分〜３０分である。

次に、熱可塑性樹脂の溶融物をダイ２４からフィルム状に押し出し、タッチロール（第１ロール）２５およびキャスティングロール（第２ロール）２６からなる２つのロールの間を通過させ、冷却固化して、フィルムを得る。タッチロール２５やキャスティングロール２６の表面は、算術平均高さＲａが通常１００ｎｍ以下、好ましくは５０ｎｍ以下、さらに好ましくは２５ｎｍ以下である。

図１の製造装置では、互いに異なる周速で回転している２つのロール間にフィルム状の溶融物を通過させる従来の方法に加え、ロール圧力を２０〜５００ＭＰａかけることで、フィルムを作製している。好ましいロール圧力は、２０〜３００ＭＰａであり、さらに好ましくは、２０〜２００ＭＰａであり、特に好ましくは２０〜１５０ＭＰａである。上記のような、タッチロール法を用いてロール圧力を高くかけるフィルムの製造方法では、樹脂が安定して押出されていない、または、ゲルなどの存在による光学特性の差が顕著に見られる。したがって、本発明のフィルムの製造方法によれば、安定して樹脂を押出すことができ、異物・ゲルの発生を抑制することができるので、上記方法において特に効果的に用いることができる。

従来の技術、例えば、特開２００３−２５４１４号公報で記載されているような，金属ロールと硬度の低い弾性ロール（例えば，特開２００３−２５４１４号公報に記載されている，表面を金属でコートしたゴムロール）を用いていたので、２０ＭＰａ以上の大きな圧力をかけるとゴムロールが変形し、溶融物との接触面積が増加するため、この様な高い圧力をかけることが出来なかった。

そこで、この大きなロール圧力を達成するために、ロールのショア硬さが４５ＨＳ以上のロールを使用することが好ましい。より好ましいショア硬さは５０以上であり、さらに好ましくは６０以上である。

ショア硬さは、ＪＩＳ Ｚ ２２４６の方法を用いて、ロール幅方向に５点及び周方向に５点測定した値の平均値から求めることができる。

上記ショア硬さを達成するために、２つのロールの材質は金属であることが好ましく、より好ましくはステンレスであり、表面をメッキ処理されたロールも好ましい。一方、ゴムロールやゴムでライニングした金属ロールは、表面の凹凸が大きく、フィルムの表面に傷が付き易いので、使用を避けることが好ましい。

タッチロールについては、例えば特開平１１−３１４２６３号公報、特開２００２−３６３３２号公報、特開平１１−２３５７４７号公報、国際公開第９７／２８９５０号パンフレット、特開２００４−２１６７１７号公報、特開２００３−１４５６０９号公報記載のものを利用できる。

さらに、フィルム状の溶融物を通過させる２つのロールの周速比を調整することで、溶融樹脂が２つのロールを通過する際にせん断応力を付与し、光学フィルムを製造する。周速比は、０．６０〜０．９９とすることが好ましく、０．７５〜０．９８することがより好ましい。ここで、２つのロールの周速比とは、遅いロールの周速度／速いロールの周速度を意味する。

２つのロールの周速比が大きいほど、得られるフィルムのＲｅ（４０°）とＲｅ（−４０°）の差の絶対値は大きくなるが、一方、周速差が大きすぎると、得られるフィルムの表面に傷が付きやすくなる。本発明では、２つのロールの周速比が前記範囲にすると、フィルム表面に傷が付き難く、平滑性が良好なフィルムを安定的に製造することができる。

所望のフィルムを得るためには、２つのロールの速度はどちらが速くても構わないが、タッチロール２５が遅い場合、タッチロール２５側にバンクが形成される。タッチロール２５は、溶融物が接触している時間が短いため、タッチロール側に形成されたバンクは、十分に冷却することができず、剥離ダンが発生し、面状故障の原因となり易い。よって、遅いロール＝キャスティングロール（第２ロール）２６、速いロール＝タッチロール（第
１ロール）２５であることが好ましい。

さらに，直径の大きなロールを用いるのが好ましく、具体的には、直径が３５０〜６００ｎｍ、より好ましくは３５０〜５００ｎｍの２つのロールを使用するのが好ましい。直径の大きなロールを用いると、フィルム状の溶融物とロールの接触面積が広くなり、せん断がかかる時間がより長くなるため、Ｒｅ（４０°）とＲｅ（−４０°）の差が大きなフィルムを、しかもそのバラツキを抑制しつつ製造することができる。なお、２つのロールの直径は等しくても、異なっていてもよい。

２つのロールは、連れ周り駆動でも独立駆動でもよいが、バラツキを抑制するためには、独立駆動であることが好ましい。２つのロールが、互いに異なる周速で駆動されることは上記した通りであるが、さらにＲｅ［４０°］とＲｅ［−４０°］の差を大きくするために、２つのロールの表面温度に差をつけてもよい。好ましい温度差は５℃〜８０℃であり、より好ましくは２０℃〜８０℃、さらに好ましくは２０℃〜６０℃である。その際、２つのロールの温度は、樹脂のガラス転移温度Ｔｇを用いて、はＴｇ−７０℃〜Ｔｇ＋２０℃、より好ましくはＴｇ−５０℃〜Ｔｇ＋１０℃、さらに好ましくはＴｇ−４０℃〜Ｔｇ＋５℃に設定する。このような温度制御は、タッチロール内部に温調した液体、気体を通すことで達成することができる。

なお、樹脂のガラス転移温度は、走査型示差熱量計（ＤＳＣ）を用いて、測定パンに樹脂をいれ、これを窒素気流中で、１０℃／分で３０℃から３００℃まで昇温した後（１ｓｔ−ｒｕｎ）、３０℃まで−１０℃／分で冷却し、再度１０℃／分で３０℃から３００℃まで昇温した（２ｎｄ−ｒｕｎ）。２ｎｄ−ｒｕｎでベースラインが低温側から偏奇し始める温度をガラス転移温度（Ｔｇ）として、求めることができる。

また、ダイから溶融押出しされた２つのロールの少なくとも一方に接触する直前まで、溶融物を保温し、幅方向の温度分布を軽減するのが好ましく、具体的には、幅方向の温度分布を５℃以内にするのが好ましい。温度分布を軽減するためには、溶融物のダイと２つのロールとの間の通路の少なくとも一部に、断熱機能又は熱反射機能のある部材を配置し、該溶融物を外気から遮蔽するのが好ましい。この様に、断熱部材を通路に配置して、外気から遮蔽することで、外部環境、例えば風、の影響を抑えることができ、フィルムの幅方向の温度分布を抑制することができる。フィルム状溶融物の幅方向の温度分布は、±３℃以内がより好ましく、±１℃以内がよりさらに好ましい。

さらに，上該遮蔽部材を用いると，フィルム状溶融物の温度が高い状態，すなわち，溶融粘度が低い状態で，ロール間を通過させることができるため，本フィルムを作成しやすい効果もある。

なお、フィルム状の溶融物の温度分布は、接触式温度計や非接触式温度計によって測定することができる。

遮蔽板は、例えば、２つのロールの両端部よりも内側で、且つダイの幅方向側面と隙間を介して設けられる。遮蔽板は、ダイの側面に直接固定されてもよいし、支持部材によって支持固定されてもよい。遮蔽板の幅は、ダイの放熱による上昇気流を効率的に遮断できるように、例えば、ダイ側面の幅と同等かそれ以上であるのが好ましい。

遮蔽板とフィルム状の溶融物の幅方向端部との隙間は、ロールの表面に沿って流れ込む上昇気流を効率よく遮蔽する上で狭く形成されることが好ましく、フィルム状溶融物の幅方向端部から５０ｍｍ程度であることがより好ましい。なお、ダイの側面と遮蔽板との隙間は、必ずしも設ける必要はないが、遮蔽板に囲まれた空間内の気流を排出できる程度、
例えば１０ｍｍ以下に形成されることが好ましい。

また、断熱機能及び／又は熱反射機能を持つ材料として、遮風性や保温性に優れたものが好ましく、例えば、ステンレス等の金属板が好ましく使用できる。

よりバラツキをなくす方法として、フィルム状の溶融物がキャスティングロールに接触する際の密着性を上げる方法がある。具体的には、静電印加法、エアナイフ法、エアーチャンバー法、バキュームノズル法などの方法を組み合わせて、密着性を向上させることができる。このような密着向上法は、フィルム状の溶融物の全面に実施してもよく、一部に実施してもよい。

また、図示しないが、このようにして製膜した後、フィルム状の溶融物を通過させる２つのロール（例えばキャスティングロールとタッチロール）以外に、キャスティングロールを１本以上使用して、フィルムを冷却するのが好ましい。タッチロールは、通常は最上流側（ダイに近い方）の最初のキャスティングロールにタッチさせるように配置する。一般的には３本の冷却ロールを用いることが比較的よく行われているが、この限りではない。複数本あるキャスティングロールの間隔は、面間で０．３ｍｍ〜３００ｍｍが好ましく、より好ましくは、１ｍｍ〜１００ｍｍ、さらに好ましくは３ｍｍ〜３０ｍｍである。

さらに加工したフィルムの両端をトリミングすることが好ましい。トリミングで切り落とした部分は破砕し、再度原料として使用してもよい。また片端あるいは両端に厚みだし加工（ナーリング処理）を行うことも好ましい。厚みだし加工による凹凸の高さは１μｍ〜５０μｍが好ましく、より好ましくは３μｍ〜２０μｍである。厚みだし加工は両面に凸になるようにしても、片面に凸になるようにしても構わない。厚みだし加工の幅は１ｍｍ〜５０ｍｍが好ましく、より好ましくは３ｍｍ〜３０ｍｍである。押出し加工は室温〜３００℃で実施できる。巻き取る前に、片面もしくは両面に、ラミフィルムを付けることも好ましい。ラミフィルムの厚みは５μｍ〜１００μｍが好ましく、１０μｍ〜５０μｍがより好ましい。材質はポリエチレン、ポリエステル、ポリプロピレン等、特に限定されない。

製膜工程部１４で製造された樹脂フィルムは、縦延伸、横延伸を行う前に、ロール状に巻き取り次工程に搬送することも可能である。巻き取り張力は、好ましくは２ｋｇ／ｍ幅〜５０ｋｇ／ｍ幅であり、より好ましくは５ｋｇ／ｍ幅〜３０ｋｇ／ｍ幅である。

［延伸工程］
さらに、上記方法により製膜した後、延伸及び／又は緩和処理を行っても良い。例えば、以下の（ａ）〜（ｇ）の組合せで各工程を実施することができる。
（ａ） 横延伸
（ｂ） 横延伸→緩和処理
（ｃ） 縦延伸
（ｄ） 縦延伸→緩和処理
（ｅ） 縦（横）延伸→横（縦）延伸
（ｆ） 縦（横）延伸→横（縦）延伸→緩和処理
（ｇ） 横延伸→緩和処理→縦延伸→緩和処理
これらの中で特に好ましいのは、（ａ）〜（ｄ）の工程である。なお、図１は、縦延伸を行った後、横延伸を行う工程を有する製造方法に用いられる製造装置である。

＜縦延伸工程部＞
縦延伸は、２対のロール間を加熱しながら出口側の周速を入口側の周速より速くすることで達成できる。この際、間の間隔（Ｌ）と延伸前のフィルム幅（Ｗ）を変えることで厚み方向のレターデーションの発現性を変えることができる。Ｌ／Ｗ（縦横比と称する）が２〜５０以下（長スパン延伸）ではＲｔｈを小さいフィルムを作成し易く、Ｌ／Ｗが０．０１〜０．３（短スパン）ではＲｔｈが大きいフィルムを作成できる。本実施の形態では長スパン延伸、短スパン延伸、これらの間の領域（中間延伸＝Ｌ／Ｗが０．３を超え２以下）のどれを使用してもよいが、配向角を小さくできる長スパン延伸、短スパン延伸が好ましい。さらに高Ｒｔｈを狙う場合は短スパン延伸、低Ｒｔｈを狙う場合は長スパン延伸と区別して使用することがより好ましい。

延伸温度は、Ｔｇ−１０℃〜Ｔｇ＋６０℃が好ましく、Ｔｇ−５℃〜Ｔｇ＋４５℃がより好ましく、Ｔｇ−１０℃〜Ｔｇ＋２０℃以下がさらに好ましい。また、好ましい横延伸倍率は１．２〜３．０倍、より好ましく１．２〜２．５倍、さらに好ましくは１．２〜２．０倍である。

＜横延伸工程部＞
横延伸はテンターを用い実施することができる。即ちフィルムの幅方向の両端部をクリップで把持し、横方向に拡幅することで延伸する。この時、テンター内に所望の温度の風を送ることで延伸温度を制御できる。延伸温度は、Ｔｇ−１０℃〜Ｔｇ＋６０℃が好ましく、Ｔｇ−５℃〜Ｔｇ＋４５℃がより好ましく、Ｔｇ−１０℃〜Ｔｇ＋２０℃以下がさらに好ましい。また、好ましい横延伸倍率は１．２〜３．０倍、より好ましく１．２〜２．５倍、さらに好ましくは１．２〜２．０倍である。

このような延伸の前に予熱、延伸の後に熱固定を行うことで延伸後のＲｅ、Ｒｔｈ分布を小さくし、ボーイングに伴う配向角のばらつきを小さくできる。予熱、熱固定はどちらか一方であってもよいが、両方行うのがより好ましい。これらの予熱、熱固定はクリップで把持して行うのが好ましく、即ち延伸と連続して行うのが好ましい。

予熱は延伸温度より１℃〜５０℃程度高い温度で行うことができ、好ましく２℃〜４０℃以下、さらに好ましくは３℃以上３０℃以下高くすることが好ましい。好ましい予熱時間は１秒以上１０分以下であり、より好ましくは５秒以上４分以下、さらに好ましくは１０秒以上２分以下である。予熱の際、テンターの幅はほぼ一定に保つことが好ましい。ここで「ほぼ」とは未延伸フィルムの幅の±１０％を指す。

熱固定は延伸温度より１℃以上５０℃以下低い温度で行うことができ、より好ましく２℃以上４０℃以下、さらに好ましくは３℃以上３０℃以上低くすることが好ましい。さらに好ましくは延伸温度以下でかつＴｇ以下にするのが好ましい。好ましい予熱時間は１秒以上１０分以下であり、より好ましくは５秒以上４分以下、さらに好ましくは１０秒以上２分以下である。熱固定の際、テンターの幅はほぼ一定に保つことが好ましい。ここで「ほぼ」とは延伸終了後のテンター幅の０％（延伸後のテンター幅と同じ幅）〜−１０％（延伸後のテンター幅より１０％縮める＝縮幅）を指す。延伸幅以上に拡幅すると、フィルム中に残留歪が発生しやすく好ましくない。

＜緩和処理＞
さらに、これらの延伸の後に緩和処理を行うことで寸法安定性を改良できる。熱緩和は製膜後、縦延伸後、横延伸後のいずれか、あるいは両方で行うことが好ましい。緩和処理は延伸後に連続してオンラインで行ってもよく、延伸後巻き取った後、オフラインで行ってもよい。

熱緩和は（Ｔｇ−３０）℃〜（Ｔｇ＋３０）℃、より好ましく（Ｔｇ−３０）℃〜（Ｔｇ＋２０）℃、さらに好ましくは（Ｔｇ−１５）℃〜（Ｔｇ＋１０）℃で、１秒〜１０分、より好ましくは５秒〜４分、さらに好ましくは１０秒〜２分、０．１ｋｇ／ｍ〜２０ｋｇ／ｍ、より好ましく１ｋｇ／ｍ〜１６ｋｇ／ｍ、さらに好ましくは２ｋｇ／ｍ〜１２ｋｇ／ｍの張力で搬送しながら実施するのが好ましい。

〔第２実施形態〕
図３は、フィルムの製造装置の概略構成の第２実施形態を示している。図３に示すフィルムの製造装置は、ダイから押し出されたシート状の溶融樹脂を冷却するロールがキャスティングロール２７のみである点が図１の製造装置と異なっている。第２実施形態におけるフィルムの製造装置についても、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。

また、第１実施形態においては、２つのロールを異なる周速で回転させる、ロール圧力を従来の圧力より高い圧力をかけることでフィルムの製造を行っているが、従来のように、ロールの周速を同じする、ロール圧力を従来と同程度の圧力である０．１ＭＰａ〜５ＭＰａ程度とすることでもフィルムの製造を行うことができる。

≪フィルム≫
本発明のフィルムの製造方法の上記第１実施形態により製造されたフィルムは、熱可塑性樹脂を含有し、フィルム長手方向とフィルム法線を含む面内において、該法線から測定した波長５５０ｎｍにおけるレターデーションＲｅ［０°］と、＋４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲｅ［＋４０°］と、該法線に対して−４０°傾いた方向から測定したレターデーションＲｅ［−４０°］が、以下の関係式（Ｉ）、（ＩＩ）を共に満たすことを特徴とする。

６０ｎｍ≦Ｒｅ［０°］≦３００ｎｍ （Ｉ）
４０ｎｍ≦｜Ｒｅ［＋４０°］−Ｒｅ［−４０°］｜≦３００ｎｍ （ＩＩ）
本明細書において、「該法線からθ°傾いた方向」とは、フィルム長手方向を傾斜方位として、法線方向からθ°だけフィルム面方向に傾斜させた方向と定義する。即ち、フィルム面の法線方向は、傾斜角度０°の方向であり、フィルム面内の任意の方向は、傾斜角度９０°の方向である。

フィルムの、｜Ｒｅ［＋４０°］−Ｒｅ［−４０°］｜は６０〜２５０ｎｍであり、６０〜２００ｎｍであることが好ましく、さらに好ましくは、８０〜１８０ｎｍである。また、面内レターデーションＲｅ（０°）が６０〜２５０ｎｍであり、より好ましくは、Ｒｅ（０°）が６０〜２００ｎｍであり、さらに好ましくは、８０〜１８０ｎｍである。さらに、厚み方向のレターデーションＲｔｈが４０〜５００ｎｍであることが好まく、より好ましくは４０〜３５０ｎｍ、さらに好ましくは４０〜３００ｎｍである。

上記範囲の光学フィルムを、ＴＮモード、ＥＣＢモード、ＯＣＢモード等の液晶ディ液晶ディスプレイの光学補償に利用した場合に、視野角特性の改善に寄与し、広視野角化を達成することができる。

本発明の製造方法により製造された光学フィルムは、その厚みについては特に制限はないが、液晶ディスプレイ等に用いる場合は、薄型化の観点では、１００μｍ以下であるのが好ましく、８０μｍ以下であることがより好ましく、６０μｍ以下であることがさらに好ましく、４０μｍ以下であることが特に好ましい。本発明の製造方法では、このような薄手のフィルムを作成でき、従来技術との差異点の一つである。

Ｒｅ（０°），Ｒｅ（４０°），Ｒｅ（−４０°）のバラツキは、液晶ディスプレイに利用した場合に、表示ムラとなって現れるので、そのバラツキは小さいほど好ましく、具体的には、±３ｎｍであることが好ましく、±１ｎｍ以内であることがさらに好ましい。また、同様に遅相軸の角度のバラツキも、表示ムラの原因となるので、そのバラツキは小さいほど好ましく、具体的には±１°以内であることが好ましく、±０．５°以内であることがさらに好ましく、±０．２５°であることが特に好ましい。なお、フィルムの遅相軸の方向は、後述する本フィルムの製造方法に依存する。例えば、正の固有複屈折性を示す樹脂を、２つのロールに通過させると、遅相軸はフィルムの長手方向と同方向となる。

上記光学特性値は、以下の方法により測定することができる。

フィルムのＲｅ（０°），Ｒｅ（４０°），Ｒｅ（−４０°）は、ＫＯＢＲＡ ２１ＡＤＨ又はＷＲ（王子計測機器（株）製）を用い、フィルムの長手方向とフィルム法線を含む面内において、長手方向を傾斜方位とし、傾斜角度４０度での位相差及び傾斜角度−４０度での位相差を測定する。なお、測定波長は５５０ｎｍとする。なお、一般的な熱可塑性樹脂を溶融製膜法で作成したフィルムは、｜Ｒｅ（４０°）−Ｒｅ（−４０°）｜≒０ｎｍとなる。すなわち、長手方向を傾斜方位として｜Ｒｅ（４０°）−Ｒｅ（−４０°）｜を測定した場合、０ｎｍ以上の位相差を発現することができる。

また、Ｒｅ（０°），Ｒｅ（４０°），Ｒｅ（−４０°）のバラツキは、以下の方法により測定することができる。フィルムの幅方向に１０点及び、搬送方向１０点に等間隔でサンプリングを行い、上記方法でＲｅ（０°），Ｒｅ（４０°），Ｒｅ（−４０°）を測定し、その最大値と最小値の差を、バラツキとすることができる。

さらに、遅相軸のバラツキは、そのバラツキも、フィルムの幅方向に１０点及び、搬送方向１０点に等間隔に測定を行った際の最大値と最小値の差で決定することができる。

Ｒｔｈは、屈折率楕円体がβ°一様傾斜したことを仮定し、屈折率楕円体の各方位の屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚを数値計算し、数式（Ａ）に代入して、求めることができる。

Ｒｔｈ＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）×ｄ 数式（Ａ）
本発明のフィルムでは、ｎｙはフィルム幅方向の屈折率である。ｎｘはフィルムのｘ軸への射影成分がｚ軸への射影成分よりも大きい方位の、ｎｚはｚ軸への射影成分がｘ軸の射影成分よりも大きい方位の屈折率である。

ｎｘ、ｎｙ、ｎｚの求め方については、王子計測機器株式会社の技術資料等（http://www.oji-keisoku.co.jp/products/kobra/kobra.html）に記載されているが、例えば、Ｒｅ（０°），Ｒｅ（４０°），Ｒｅ（−４０°）の値及び平均屈折率ｎ_ａｖｅの値及び膜厚値ｄから、以下の式（Ｂ）を用いて計算することが出来る。

なお、式中、Ｒｅ（θ）は法線方向から角度θ傾斜した方向におけるレターデーション値をあらわす。また、数式（Ｂ）中のβは、屈折率楕円体が一様傾斜したことを仮定した場合の傾斜角度を表し、傾斜型位相差フィルムの構造を単純に把握するときに使用される。

上記の測定において、平均屈折率の仮定値は、ポリマーハンドブック（ＪＯＨＮ ＷＩＬＥＹ＆ＳＯＮＳ，ＩＮＣ）、各種光学補償フィルムのカタログの値を使用することができる。また、平均屈折率の値が既知でないものについては、アッベ屈折計で測定することができる。主な光学補償フィルムの平均屈折率の値を以下に例示する：セルロースアシレート（１．４８）、シクロオレフィンポリマー（１．５２）、ポリカーボネート（１．５９）、ポリメチルメタクリレート（１．４９）、ポリスチレン（１．５９）である。

また、延伸、収縮処理後のフィルムＲｅ、Ｒｔｈは下式（Ｒ−１）および（Ｒ−２）を満足することが好ましい。
式（Ｒ−１）：０ｎｍ≦Ｒｅ≦３００ｎｍ
式（Ｒ−２）：１０ｎｍ≦Ｒｔｈ≦３００ｎｍ
より好ましくは下式（Ｒ−３）および（Ｒ−４）を満足することが好ましい。
式（Ｒ−３）：２０ｎｍ≦Ｒｅ≦２００ｎｍ
式（Ｒ−４）：２０ｎｍ≦Ｒｔｈ≦２００ｎｍ
Ｒｅ(λ)、Ｒｔｈ(λ)は各々、波長λにおける面内のレターデーションおよび厚さ方向のレターデーションを表す。Ｒｅ(λ)はKOBRA 21ADHまたはWR（王子計測機器（株）製）において波長λｎｍの光をフィルム法線方向に入射させて測定されるもので、測定波長λｎｍの選択にあたっては、波長選択フィルターをマニュアルまたはプログラム等で交換して測定することができる。

測定されるフィルムが１軸または２軸の屈折率楕円体で表されるものである場合には、以下の方法によりＲｔｈ（λ）は算出される。Ｒｔｈ(λ)は前記Ｒｅ(λ)を、面内の遅相軸（KOBRA 21ADHまたはWRにより判断される）を傾斜軸（回転軸）として（遅相軸がない場合にはフィルム面内の任意の方向を回転軸とする）のフィルム法線方向に対して法線方向から片側５０度まで１０度ステップで各々その傾斜した方向から波長λｎｍの光を入射させて全部で６点測定し、その測定されたレターデーション値と平均屈折率の仮定値及び入力された膜厚値を基にKOBRA 21ADHまたはWRが算出する。

上記において、法線方向から面内の遅相軸を回転軸として、ある傾斜角度にレターデーションの値がゼロとなる方向をもつフィルムの場合には、その傾斜角度より大きい傾斜角度でのレターデーションン値はその符号を負に変更した後、KOBRA 21ADHまたはWRが算出する。尚、遅相軸を傾斜軸（回転軸）として（遅相軸がない場合にはフィルム面内の任意の方向を回転軸とする）、任意の傾斜した２方向からレターデーションン値を測定し、その値と平均屈折率の仮定値及び入力された膜厚値を基に、以下の式（４）及び式（５）よりＲｔｈを算出することもできる。

なお、上記のＲｅ（θ）は法線方向から角度θ傾斜した方向におけるレターデーション値をあらわす。式（３）におけるｎｘは面内における遅相軸方向の屈折率を表し、ｎｙは面内においてｎｘに直交する方向の屈折率を表し、ｎｚはｎｘ及びｎｙに直交する方向の屈折率を表す。

Ｒｔｈ＝（（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）×ｄ −−−式（５）
測定されるフィルムが１軸や２軸の屈折率楕円体で表現できないもの、いわゆる光学軸（optic axis)がないフィルムの場合には、以下の方法によりＲｔｈ（λ）を算出することができる。Ｒｔｈ(λ)は前記Ｒｅ(λ)を、面内の遅相軸（KOBRA 21ADHまたはWRにより判断される）を傾斜軸（回転軸）としてフィルム法線方向に対して−５０度から＋５０度まで１０度ステップで各々その傾斜した方向から波長λｎｍの光を入射させて１１点測定し、その測定されたレターデーションン値と平均屈折率の仮定値及び入力された膜厚値を基にKOBRA 21ADHまたはWRが算出する。

製膜方向（長手方向）とフィルムのＲｅの遅相軸とのなす角度θは、０°、＋９０°もしくは−９０°に近いほど好ましい。即ち、０°、９０°、−９０°からの振れ角は±３°以内が好ましく、より好ましくは±２°以内、さらに好ましくは±１°以内である。θは０°（縦配向）、９０°あるいは−９０°（横配向）いずれでも構わないが、より好ましくは横配向である。Ｒｅ，Ｒｔｈの面内、長手方向のばらつきは０％から８％が好ましく、より好ましく０％から５％、さらに好ましくは０％から３％である。

８０℃２００時間経時前後のＲｅ，Ｒｔｈの変化は０％以上８％以下が好ましく、より好ましくは０％以上６％以下、さらに好ましくは０％以上４％以下である。８０℃２００時間経時前後の縦（ＭＤ）、横（ＴＤ）の寸法変化はいずれも０％以上±０．５％以下が好ましく、より好ましくは０％以上±０．３％以下、さらに好ましくは０％以上±０．１％以下である。

延伸後のフィルムの厚みは、１５μｍ〜２００μｍが好ましく、より好ましくは２０μｍ〜１２０μｍ、さらに好ましくは２５μｍ〜８０μｍである。厚みむらは長手方向、幅方向いずれも±０．２５μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは±０．１５μｍ以下、さらに好ましくは±０．１０μｍ以下である。

≪フィルムの素材≫
本発明で用いられる熱可塑性樹脂は、上記光学特性を有する限り特に限定されないが、溶融押出し法を利用して作製する場合は、溶融押出し成形性が良好な材料を利用するのが好ましく、その観点では、シクロオレフィン類、セルロースアシレート類、ポリカーボネート類、ポリエステル類、透明ポリエチレン、透明ポリプロピレン等のポリオレフィン類、ポリアリレート類、ポリスルホン類、ポリエーテルスルホン類、マレイミド系共重合体類、透明ナイロン類、透明フッ素樹脂類、透明フェノキシ類、ポリエーテルイミド類、ポリスチレン類、アクリル系共重合体類、スチレン系共重合体類を選択するのが好ましい。１種の当該樹脂を含有していてもよいし、互いに異なる２種以上の当該樹脂を含有していてもよい。中でも、セルロースアシレート類、及び付加重合によって得られたシクロオレフィン樹脂、ポリカーボネート類、スチレン系共重合体、アクリル系共重合体が好ましい。シクロオレフィン樹脂は、従来の方法で製造を行うと異物が多く発生し、異物を減らす条件では押出しが不安定になるため、本発明の製造方法は、特にシクロオレフィン樹脂に効果的に行うことができる。

特に、第１実施形態の製造装置を用いて製造する場合、正の固有複屈折性を示す、セルロースアシレート類、及び付加重合によって得られたシクロオレフィン樹脂、ポリカーボネート類は、２つのロールでせん断変形を付加した場合、遅相軸がＭＤ方向を向き、長手方向を傾斜方位として、｜Ｒｅ（４０°）―Ｒｅ（−４０°）｜＞０のフィルムを作成することができる。

また、負の固有複屈折性を示す、アクリル、スチレン系共重合体は、上記加工を行った場合、遅相軸がＴＤ方向を向き、長手方向を傾斜方位として、｜Ｒｅ（４０°）―Ｒｅ（−４０°）｜＞０のフィルムを作成することができる。

本フィルムを、視野角補償フィルムとして液晶表示装置に応用する場合には、液晶表示装置の特性や偏光板加工の利便性を考慮にいれて、上記正又は負の固有複屈折樹脂を適宜選択して用いることが出来る。

本発明に使用可能なシクロオレフィン共重合体類の例には、ノルボルネン系化合物の重合により得られた樹脂が含まれる。開環重合及び付加重合のいずれの重合方法によって得られる樹脂であってもよい。

付加重合及びそれにより得られる樹脂としては、例えば、特許３５１７４７１号公報、特許３５５９３６０号公報、特許３８６７１７８号公報、特許３８７１７２１号公報、特許３９０７９０８号公報、特許３９４５５９８号公報、特表２００５−５２７６９６号公報、特開２００６−２８９９３号公報、特開２００６−１１３６１公報、国際公開ＷＯ第２００６−／００４３７６号公報、国際公開ＷＯ第２００６−／０３０７９７号公報パンフレットに記載されているものが挙げられる。中でも、特許３５１７４７１号公報に記載のものが特に好ましい。

開環重合及びそれにより得られる樹脂としては、国際公開ＷＯ９８第９８／−１４４９９号公報パンフレット、特許３０６０５３２号公報、特許３２２０４７８号公報、特許３２７３０４６号公報、特許３４０４０２７号公報、特許３４２８１７６号公報、特許３６８７２３１号公報、特許３８７３９３４号公報、特許３９１２１５９号公報に記載のものが挙げられる。中でも、国際公開ＷＯ第９８−／１４４９９号公報パンフレット、特許３０６０５３２号公報に記載のものが特に好ましい。

これらのシクロオレフィンの中でも付加重合のものが、複屈折の発現性、溶融粘度の観点から好ましく、例えば、「ＴＯＰＡＳ ＃６０１３」（Polyplastics社製）を用いることができる。

本発明に使用可能なセルロースアシレート類の例には、セルロース単位中の３個の水酸基が、少なくとも一部がアシル基で置換されたいずれのセルロースアシレートも含まれる。当該アシル基（好ましくは炭素数３〜２２のアシル基）は、脂肪族アシル基及び芳香族アシル基のいずれであってもよい。中でも、脂肪族アシル基を有するセルロースアシレートが好ましく、炭素数３〜７の脂肪族アシル基を有するものがより好ましく、炭素数３〜６の脂肪族アシル基を有するものがさらに好ましく、炭素数は３〜５の脂肪族アシル基を有するものがよりさらに好ましい。これらのアシル基は複数種が１分子中に存在していてもよい。好ましいアシル基の例には、アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、ペンタノイル基、ヘキサノイル基などが含まれる。これらの中でも、さらに好ましいものは、アセチル基、プロピオニル基及びブチリル基から選択される１種又は２種以上を有するセルロースアシレートであり、よりさらに好ましいものは、アセチル基及びプロピオニル基の双方を有するセルロースアシレート（ＣＡＰ）である。ＣＡＰは、樹脂の合成が容易であること、押し出し成形の安定性が高いこと、の点で好ましい。

本発明の方法等、溶融押出し法により光学フィルムを作製する場合は、用いるセルロースアシレートは、以下の式（Ｓ−１）及び（Ｓ−２）を満足することが好ましい。以下の式を満足するセルロースアシレートは、融解温度が低く、融解性が改善されているので、溶融押出し製膜性に優れる
式（Ｓ−１） ２．０≦Ｘ＋Ｙ≦３．０
式（Ｓ−２） ０．２５≦Ｙ≦３．０
式中、Ｘはセルロースの水酸基に対するアセチル基の置換度を表し、Ｙはセルロースの水酸基に対するアシル基の置換度の総和を表す。本明細書でいう「置換度」とは、セルロースの２位、３位および６位のぞれぞれの水酸基の水素原子が置換されている割合の合計を意味する。２位、３位および６位全ての水酸基の水素がアシル基で置換された場合は置換度が３となる。

さらに、下記式を満足するセルロースアシレートを用いるのがより好ましく、
２．３≦Ｘ＋Ｙ≦２．９５
１．０≦Ｙ≦２．９５
下記式を満足するセルロースアシレートを用いるのがさらに好ましい。

２．７≦Ｘ＋Ｙ≦２．９５
２．０≦Ｙ≦２．９
セルロースアシレート類の質量平均重合度及び数平均分子量については特に制限はない。一般的には、質量平均重合度が３５０〜８００程度、及び数平均分子量が７００００〜２３００００程度である。前記セルロースアシレート類は、アシル化剤として酸無水物や酸塩化物を用いて合成できる。工業的に最も一般的な合成方法では、綿花リンタや木材パルプなどから得たセルロースをアセチル基及び他のアシル基に対応する有機酸（酢酸、プロピオン酸、酪酸）又はそれらの酸無水物（無水酢酸、無水プロピオン酸、無水酪酸）を含む混合有機酸成分でエステル化してセルロースエステルを合成する。前記式（Ｓ−１）及び（Ｓ−２）を満足するセルロースアシレートの合成方法としては、発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）７〜１２頁の記載や、特開２００６−４５５００号公報、特開２００６−２４１４３３号公報、特開２００７−１３８１４１号公報、特開２００１−１８８１２８号公報、特開２００６−１４２８００号公報、特開２００７−９８９１７号公報記載の方法を参照することができる。

本発明に使用可能なポリカーボネート類として、ビスフェノールＡ骨格を有するポリカーボネート樹脂が挙げられ、ジヒドロキシ成分とカーボネート前駆体とを界面重合法または溶融重合法で反応させて得られるものであり、例えば、特開２００６−２７７９１４に記載のものや特開２００６−１０６３８６、特開２００６−２８４７０３記載のものが好ましく用いることができる。例えば、市販品として、「タフロンＭＤ１５００」（出光興産社製）を用いることができる。

本発明に使用可能なスチレン系共重合体とは、スチレン−アクリロニトリル系樹脂、スチレン-アクリル系樹脂、あるいはこれらの多元（二元、三元等）共重合ポリマーなどが挙げられる。これらの中でも、スチレン無水マレイン酸樹脂がフィルム強度の観点から好ましい。

前記スチレン無水マレイン酸樹脂は、スチレンと無水マレイン酸との質量組成比が、スチレン：無水マレイン酸＝９５：５〜５０：５０であることが好ましく、スチレン：無水マレイン酸＝９０：１０〜７０：３０であることがより好ましい。また、固有複屈折を調整するため、スチレン系樹脂の水素添加を行うことも好ましく利用できる。

前記スチレン無水マレイン酸樹脂としては、例えば、ノバケミカル社製の「Ｄａｙｌａｒｋ Ｄ３３２」などが挙げられる。

本発明のアクリル系共重合体とは、スチレンと、アクリル酸、メタクリル酸およびその誘導体を重合して得られる樹脂およびその誘導体であり、本発明の効果を損なわない限り特に限定されない該樹脂の中でも、樹脂を構成する全モノマー中、ＭＭＡ単位（モノマー）を３０モル％以上含むものが好ましく、ＭＭＡ以外に、ラクトン環単位、無水マレイン酸単位、グルタル酸無水物単位の少なくとも１種の単位を含むことがより好ましく、例えば下記のものを使用できる。

（１）ラクトン環単位を含むアクリル樹脂
特開２００７−２９７６１５、特開２００７−６３５４１、特開２００７−７０６０７、特開２００７−１０００４４、特開２００７−２５４７２６、特開２００７−２５４７２７、特開２００７−２６１２６５、特開２００７−２９３２７２、特開２００７−２９７６１９、特開２００７−３１６３６６、特開２００８−９３７８、特開２００８−７６７６４等に記載のものを使用できる。この中でより好ましいのが特開２００８−９３７８に記載の樹脂である。

（２）無水マレイン酸単位を含むアクリル樹脂
特開２００７−１１３１０９、特開２００３−２９２７１４、特開平６−２７９５４６、特開２００７−５１２３３（ここに記載の酸変性ビニル）、特開２００１−２７０９０５、特開２００２−１６７６９４、特開２０００−３０２９８８、特開２００７−１１３１１０、特開２００７−１１５６５に記載のものを使用できる。この中でより好ましいのが、特開２００７−１１３１０９に記載のものである。また市販のマレイン酸変性ＭＡＳ樹脂（例えば旭化成ケミカルズ（株）製デルペット９８０Ｎ）も好ましく使用できる。

（３）グルタル酸無水物単位を含むアクリル樹脂
特開２００６−２４１２６３、特開２００４−７０２９０、特開２００４−７０２９６、特開２００４−１２６５４６、特開２００４−１６３９２４、特開２００４−２９１３０２、特開２００４−２９２８１２、特開２００５−３１４５３４、特開２００５−３２６６１３、特開２００５−３３１７２８、特開２００６−１３１８９８、特開２００６−１３４８７２、特開２００６−２０６８８１、特開２００６−２４１１９７、特開２００６−２８３０１３、特開２００７−１１８２６６、特開２００７−１７６９８２、特開２００７−１７８５０４、特開２００７−１９７７０３、特開２００８−７４９１８、ＷＯ２００５／１０５９１８等に記載のものを使用できる。この中でより好ましいのが特開２００８−７４９１８に記載のものである。

これらの樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は１０６℃以上１７０℃以下が好ましく、より好ましくは１１０℃以上１６０℃以下、さらに好ましくは１１５℃以上１５０℃以下である。市販品として、「デルペット９８０Ｎ」（旭化成ケミカルズ社製）を用いることができる。

本発明の光学フィルムは、上記熱可塑性樹脂以外の材料を含有していてもよいが、上記熱可塑性樹脂の１種又は２種以上を主成分（組成物中の全材料中、最も含有割合の高い材料を意味し、当該樹脂を２種以上含有する態様では、それらの合計の含有割合が、他の材料それぞれの含有割合より高いことを意味する）として含有しているのが好ましい。上記熱可塑性樹脂以外の材料としては、種々の添加剤が挙げられ、その例には、安定化剤、紫外線吸収剤、光安定化剤、可塑剤、微粒子、及び光学調整剤が含まれる。

（ｉ）安定化剤
本発明の光学フィルムは、安定化剤の少なくとも一種を含有していてもよい。安定化剤は、前記熱可塑性樹脂を加熱溶融する前に又は加熱溶融時に添加することが好ましい。安定化剤は、フィルム構成材料の酸化防止、分解して発生した酸の捕捉、光または熱によるラジカル種基因の分解反応を抑制または禁止する等の作用がある。安定化剤は、解明されていない分解反応などを含む種々の分解反応によって、着色や分子量低下等の変質及び揮発成分の生成等が引き起こされるのを抑制するのに有用である。樹脂を製膜するための溶融温度においても安定化剤自身が分解せずに機能することが求められる。安定化剤の代表的な例には、フェノール系安定化剤、亜リン酸系安定化剤（フォスファイト系）、チオエーテル系安定化剤、アミン系安定化剤、エポキシ系安定化剤、ラクトン系安定化剤、アミン系安定化剤、金属不活性化剤（スズ系安定化剤）などが含まれる。これらは、特開平３−１９９２０１号公報、特開平５−１９０７０７３号公報、特開平５−１９４７８９号公報、特開平５−２７１４７１号公報、特開平６−１０７８５４号公報などに記載があり、本発明ではフェノール系や亜リン酸系安定化剤の少なくとも一方以上を用いることが好ましい。フェノール系安定化剤の中でも、特に分子量５００以上のフェノール系安定化剤を添加することが好ましい。好ましいフェノール系安定化剤としては、ヒンダードフェノール系安定化剤が挙げられる。

これらの素材は、市販品として容易に入手可能であり、下記のメーカーから販売されている。チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社から、Ｉｒｇａｎｏｘ １０７６、Ｉｒｇａｎｏｘ １０１０、Ｉｒｇａｎｏｘ ３１１３、Ｉｒｇａｎｏｘ ２４５、Ｉｒｇａｎｏｘ １１３５、Ｉｒｇａｎｏｘ １３３０、Ｉｒｇａｎｏｘ ２５９、Ｉｒｇａｎｏｘ ５６５、Ｉｒｇａｎｏｘ １０３５、Ｉｒｇａｎｏｘ １０９８、Ｉｒｇａｎｏｘ １４２５ＷＬ、として入手することができる。また、旭電化工業株式会社から、アデカスタブ ＡＯ−５０、アデカスタブ ＡＯ−６０、アデカスタブ ＡＯ−２０、アデカスタブ ＡＯ−７０、アデカスタブ ＡＯ−８０として入手できる。さらに、住友化学株式会社から、スミライザーＢＰ−７６、スミライザーＢＰ−１０１、スミライザーＧＡ−８０、として入手できる。また、シプロ化成株式会社からシーノックス３２６Ｍ、シーノックス３３６Ｂ、としても入手することが可能である。

また、上記の亜リン酸系安定化剤としては、特開２００４−１８２９７９号公報の［００２３］〜［００３９］に記載の化合物をより好ましく用いることができる。亜リン酸エステル系安定化剤の具体例としては、特開昭５１−７０３１６号公報、特開平１０−３０６１７５号公報、特開昭５７−７８４３１号公報、特開昭５４−１５７１５９号公報、特開昭５５−１３７６５号公報に記載の化合物を挙げることができる。さらに、その他の安定化剤としては、発明協会公開技報（公技番号２００１−１７４５、２００１年３月１５日発行、発明協会）１７頁〜２２頁に詳細に記載されている素材を好ましく用いることができる。

上記亜リン酸エステル系安定化剤は、高温での安定性を保つために高分子量であることが有用であり、分子量５００以上であり、より好ましくは分子量５５０以上であり、特には分子量６００以上が好ましい。さらに、少なくとも一置換基は芳香族性エステル基であることが好ましい。また、亜リン酸エステル系安定化剤は、トリエステルであることが好ましく、リン酸、モノエステルやジエステルの不純物の混入がないことが望ましい。これらの不純物が存在する場合は、その含有量が５質量％以下であることが好ましく、より好ましくは３質量％以下であり、特には２質量％以下である。これらは、特開２００４−１８２９７９号公報の［００２３］〜［００３９］に記載の化合物などを挙げることが、さらに特開昭５１−７０３１６号公報、特開平１０−３０６１７５号公報、特開昭５７−７８４３１号公報、特開昭５４−１５７１５９号公報、特開昭５５−１３７６５号公報に記載の化合物も挙げることができる。亜リン酸エステル系安定化剤の好ましい具体例として下記の化合物を挙げることができるが、本発明で用いることができる亜リン酸エステル系安定化剤はこれらに限定されるものではない。

これらは、旭電化工業株式会社からアデカスタブ１１７８、同２１１２、同ＰＥＰ−８、同ＰＥＰ−２４Ｇ、ＰＥＰ−３６Ｇ、同ＨＰ−１０として、またクラリアント社からＳａｎｄｏｓｔａｂ Ｐ−ＥＰＱとして市販されており、入手可能である。更に、フェノールと亜リン酸エステルを同一分子内に有する安定化剤も好ましく用いられる。これらの化合物については、さらに特開平１０−２７３４９４号公報に詳細に記載されており、その化合物例は、前記安定化剤の例に含まれるが、これらに限定されるものではない。代表的な市販品として、住友化学株式会社から、スミライザーＧＰがある。これらは、住友化学株式会社から、スミライザーＴＰＬ、同ＴＰＭ、同ＴＰＳ、同ＴＤＰとして市販されている。旭電化工業株式会社から、アデカスタブＡＯ-４１２Ｓとしても入手可能である。

前記安定化剤は、それぞれ単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができ、その配合量は本発明の目的を損なわない範囲で適宜選択される。好ましくは、熱可塑性樹脂の質量に対して、安定化剤の添加量は０．００１〜５質量％が好ましく、より好ましくは０．００５〜３質量％であり、さらに好ましくは０．０１〜０．８質量％である。

（ii）紫外線吸収剤
本発明の光学フィルムは、１種または２種以上の紫外線吸収剤を含有していてもよい。紫外線吸収剤は、劣化防止の観点から、波長３８０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れ、かつ、透明性の観点から、波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が少ないものが好ましい。例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ニッケル錯塩系化合物などが挙げられる。特に好ましい紫外線吸収剤は、ベンゾトリアゾール系化合物やベンゾフェノン系化合物である。中でも、ベンゾトリアゾール系化合物は、セルロース混合エステルに対する不要な着色が少ないことから好ましい。これらは、特開昭６０−２３５８５２号、特開平３−１９９２０１号、同５−１９０７０７３号、同５−１９４７８９号、同５−２７１４７１号、同６−１０７８５４号、同６−１１８２３３号、同６−１４８４３０号、同７−１１０５６号、同７−１１０５５号、同７−１１０５６号、同８−２９６１９号、同８−２３９５０９号、特開２０００−２０４１７３号の各公報に記載がある。

紫外線吸収剤の添加量は、熱可塑性樹脂の０．０１〜２質量％であることが好ましく、０．０１〜１．５質量％であることがさらに好ましい。

（iii）光安定化剤
本発明の光学フィルムは、１種または２種以上の光安定化剤を含有していてもよい。光安定化剤としては、ヒンダードアミン光安定化剤（ＨＡＬＳ）化合物が挙げられ、より具体的には、米国特許第４，６１９，９５６号明細書の第５〜１１欄及び米国特許第４，８３９，４０５号明細書の第３〜５欄に記載されているように、２，２，６，６−テトラアルキルピペリジン化合物、またはそれらの酸付加塩もしくはそれらと金属化合物との錯体が含まれる。これらは、旭電化からアデカスタブＬＡ−５７、同ＬＡ−５２、同ＬＡ−６７、同ＬＡ−６２、同ＬＡ−７７として、またチバ・スペシャリティーケミカルズ社からＴＩＮＵＶＩＮ ７６５、同１４４として市販されている。

これらのヒンダードアミン系光安定化剤は、それぞれ単独で、或いは２種以上を組み合わせて用いることができる。また、これらヒンダードアミン系光安定化剤は、勿論、可塑剤、安定化剤、紫外線吸収剤等の添加剤と併用してもよいし、これら添加剤の分子構造の一部に導入されていてもよい。その配合量は、本発明の効果を損なわない範囲で決定され、一般的には、熱可塑性樹脂１００質量部に対して、０．０１〜２０質量部程度であり、好ましくは０．０２〜１５質量部程度、特に好ましくは０．０５〜１０質量部程度である。光安定か剤は、熱可塑性樹脂組成物の溶融物を調製するいずれの段階で添加してもよく、例えば、溶融物調製工程の最後に添加してもよい。

（iv）可塑剤
本発明の光学フィルムは、可塑剤を含有していてもよい。可塑剤の添加は、機械的性質向上、柔軟性を付与、耐吸水性付与、水分透過率低減等のフィルム改質の観点において好ましい。また、本発明の光学フィルムを溶融製膜法で製造する場合は、用いる熱可塑性樹脂のガラス転移温度よりも、可塑剤の添加によりフィルム構成材料の溶融温度を低下させることを目的として、または無添加の熱可塑性樹脂よりも同じ加熱温度において粘度を低下させることを目的として、添加されるであろう。本発明の光学フィルムには、例えばリン酸エステル誘導体、カルボン酸エステル誘導体から選択される可塑剤が好ましく用いられる。また、特開２００３−１２８５９号に記載の重量平均分子量が５００以上１００００以下であるエチレン性不飽和モノマーを重合して得られるポリマー、アクリル系ポリマー、芳香環を側鎖に有するアクリル系ポリマーまたはシクロヘキシル基を側鎖に有するアクリル系ポリマーなども好ましく用いられる。

（ｖ）微粒子
本発明の光学フィルムは、微粒子を含有していてもよい。微粒子としては、無機化合物の微粒子や有機化合物の微粒子が挙げられ、いずれでもよい。本発明における熱可塑性樹脂に含まれる微粒子の平均一次粒子サイズは、ヘイズを低く抑えるという観点から５ｎｍ〜３μｍであることが好ましく、５ｎｍ〜２．５μｍであることがより好ましく、１０ｎｍ〜２．０μｍであることが更に好ましい。ここで、微粒子の平均一次粒子サイズは、熱可塑性樹脂を透過型電子顕微鏡（倍率５０万〜１００万倍）で観察し、粒子１００個の一次粒子サイズの平均値を求めることにより決定する。微粒子の添加量は、熱可塑性樹脂に対して０．００５〜１．０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．０１〜０．８質量％であり、さらに好ましくは０．０２〜０．４質量％である。

（vi）光学調整剤
本発明の光学フィルムは、光学調整剤を含有していてもよい。光学調整剤としてはレターデーション調整剤を挙げることができ、例えば、特開２００１−１６６１４４号、特開２００３−３４４６５５号、特開２００３−２４８１１７号、特開２００３−６６２３０号各公報記載のものを使用することができる。光学調整剤を添加することによって、面内のレターデーション（Ｒｅ）、厚み方向のレターデーション（Ｒｔｈ）を制御することができる。好ましい添加量は０〜１０質量％であり、より好ましくは０〜８質量％、さらに好ましくは０〜６質量％である。

（vii）滑剤
本発明の光学フィルムは、滑剤を含有していてもよい。滑剤を添加することにより、樹脂と押出機壁面の摩擦を低下させ、押出機内部で発生する異物、ゲルを抑制することができる。滑剤としては、押出機入口でオイル状に溶融するＩｒｇａｎｏｘ １０１０などのフェノール系ラジカルトップ剤、ＥＢＳＡなどのアミド系滑剤、高級アルコールエステル系滑剤、ワックスなどの炭化水素系滑剤がある。また、シリカ粒子のような無機フィラーを用いることもできる。本発明のフィルムの製造方法によれば、滑剤を添加することにより、供給部前半での樹脂と押出機側面の摩擦が低下し、フィード力が低下した場合においても、供給部後半の温度を下げることにより、適度な摩擦を維持することができる。したがって、フィード力を確保し、安定して押出すことができるので、特に滑剤を添加した場合において効果的である。

以下に実施例と比較例を挙げて本発明の特徴をさらに具体的に説明する。以下の実施例に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順などは、本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。したがって、本発明の範囲は以下に示す具体例により限定的に解釈されるべきものではない。

［実施例］
フィルムの材料は、樹脂としてＴＯＰＡＳ＃６０１３（シクロオレフィンコポリマー、Ｔｇ＝１４０℃）、添加剤としてＩｒｇａｎｏｘ１０１０（ラジカルトップ剤）０．１ｗｔ％を用いてフィルムを製造した。押出機はφ５０、Ｌ／Ｄ＝３０のフルフライト単軸スクリューを用いた。押出機内の温度条件を図４に示す。なお、図４中の各温度の位置は次の部分を示す。Ｃ１：供給部前半、Ｃ２：供給部後半、Ｃ３：圧縮部前半、Ｃ４：圧縮部後半、Ｃ５：計量部前半、Ｃ６：計量部後半。また、Ｑ：吐出量、Ｎ：スクリュー回転数、Ｄ：スクリュー径であり、（Ｑ／Ｎ）はスクリュー回転当たりの吐出量を示す。本実施例においては、スクリュー回転数２５ｒｐｍ、（Ｑ／Ｎ）_ＭＡＸ＝１ｋｇ／ｈ／ｒｐｍでフィルムの製造を行った。また、剪断応力は以下の式により求めることができる。

式（Ａ）：γ＝π・Ｄ・Ｎ／６０ｈ
式（Ｂ）：σ＝γ×η＝（π・Ｄ・Ｎ／６０ｈ）×η
（σ：剪断応力［Ｐａ］、γ：剪断速度［ｓ^−１］、η：粘度［Ｐａｓ］、Ｄ：スクリュー径［ｍｍ］、Ｎ：スクリュー回転数［ｒｐｍ］、ｈ：フライトクリアランス［ｍｍ］）
フィルムの製造は温調を備えた原料乾燥気、押出機、ギアポンプ、ダイ、ロールによる製膜の順で行った。製膜は、２つのロールの周速が同じであるキャスト法、周速が異なるズリ法の２種類の方法で行った。また、製造されたフィルムの冷却後の膜厚平均が１００μｍとなるように製造を行った。また、ホッパー冷却部を以下の条件で冷却した。

冷媒：水
冷媒温度２５℃（入口温度）
ホッパー冷却部長さ：供給部Ａ長さの５０％
結果を図４に示す。

なお、フィルムヘイズは、製造したフィルムを常温でシクロヘキサンに溶解し、１０ｗｔ％とした。この溶液をヘイズメーター（Ｎｉｐｐｏｎ Ｄｅｎｓｙｏｋｕ製 ＮＤＨ２０００）で測定した。ヘイズが大きいほどゲルが多く発生していることを意味する。また、吐出変動は、押出機出口の圧力の経時変化を指標とした。

また、製品としては、下記の数値範囲とすることが好ましい。

膜厚変動：±１．０μｍ以内
吐出変動：±２．５％以内
ヘイズ ：１．０％以下
図４に示すように、供給部前半温度（Ｃ１）を供給部後半温度（Ｃ２）より高くし、かつ、供給部後半温度（Ｃ２）より、圧縮部（Ｃ３、Ｃ４）、計量部（Ｃ５、Ｃ６）の温度を高くした実施例１−２１については、フィルムヘイズが抑えられた良好なフィルムを製造することができた。さらに、計量部（Ｃ５、Ｃ６）の温度を圧縮部（Ｃ３、Ｃ４）の温度より低くした実施例７−２０、押出機入口の樹脂の温度を（Ｔｇ−５０）を越えＴｇ未満である実施例９−２０、吐出量（Ｑ／Ｎ）が、理論最大吐出量（Ｑ／Ｎ）_ＭＡＸの３０〜８０％である実施例１４−２０、最大剪断応力が１０＜σ＜５００の範囲である実施例１６−２０、押出機内の酸素濃度１００ｐｐｍ以下である実施例１８−２０、ズリ方式で製膜を行った実施例２０と、押出しの際の条件を組み合わせることにより、フィルムヘイズが抑えられた良好なフィルムを製造することができた。供給部前半温度Ｃ１と供給部後半温度の温度差が１００℃である実施例２１においても、フィルムヘイズの値は他の実施例と比較し、高い数値を示すが品質状問題ない程度であった。また、実施例１−２１のフィルムは膜厚変動も±０．２５μｍ以下であり、良好なフィルムを製造することができた。

１０…フィルム製造装置、１２…樹脂フィルム、１４…製膜工程部、１６…縦延伸工程部、１８…横延伸工程部、２０…巻取り工程部、２２…押出機、２４…ダイ、２５…タッチロール、２６、２７…キャスティングロール、３２…シリンダー、３４…スクリュー軸、３６…スクリューフライト部、３８…スクリュー、３９…温調シリンダー、４０…供給口、４２…吐出口

Claims (12)

1. 熱可塑性樹脂を押出機で溶融し、溶融樹脂を前記押出機から吐出してダイに供給し、該ダイからシート状に溶融樹脂を押し出して冷却固化することによりフィルムを製造するフィルムの製造方法において、
   前記押出機は、供給部と圧縮部と計量部とで構成されるとともに、
   前記供給部における前記溶融樹脂の供給部前半温度Ｔ_１［℃］と、供給部後半温度Ｔ_２［℃］と、の関係が樹脂のガラス転移温度をＴｇとした時、下記式（１）を満たすことを特徴とするフィルムの製造方法。
   Ｔｇ＋３０≦Ｔ_２＜Ｔ_１≦Ｔｇ＋１６０ （１）
2. 前記溶融樹脂に、滑り効果を与える添加物が添加されていることを特徴とする請求項１に記載のフィルムの製造方法。
3. 前記供給部前半温度Ｔ_１［℃］および前記供給部後半温度Ｔ_２［℃］の関係が下記式（２）を満たすことを特徴とする請求項１または２に記載のフィルムの製造方法。
   ８０＞Ｔ_１−Ｔ_２＞０ （２）
4. 前記圧縮部の温度と前記計量部の温度の関係が下記式（３）を満たすことを特徴とする請求項１から３いずれかに記載のフィルムの製造方法。
   計量部温度＜圧縮部温度 （３）
5. 前記供給部およびホッパー冷却部を合わせた長さがスクリュー有効長の３０％〜６０％であることを特徴とする請求項１から４いずれかに記載のフィルムの製造方法。
6. 前記押出機入口の原料樹脂温度Ｔが、Ｔｇ-５０＜Ｔ＜Ｔｇであることを特徴とする請
   求項１から５いずれかに記載のフィルムの製造方法。
7. 前記押出機の吐出量（Ｑ／Ｎ）が、理論最大吐出量（Ｑ／Ｎ）_ＭＡＸの３０〜８０％であることを特徴とする請求項１から６いずれかに記載のフィルムの製造方法。
8. 前記押出機内部で発生する最大剪断応力σが１０＜σ＜５００であることを特徴とする請求項１から７いずれかに記載のフィルムの製造方法。
9. 前記押出機内の酸素濃度が１００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１から８いずれかに記載のフィルムの製造方法。
10. 前記熱可塑性樹脂がシクロオレフィン系樹脂であることを特徴とする請求項１から９いずれかに記載のフィルムの製造方法。
11. 前記吐出した溶融樹脂を、互いの周速が異なる２つのロールにより挟圧して、冷却固化を行いフィルムを製造することを特徴とする請求項１から１０いずれかに記載のフィルムの製造方法。
12. 請求項１から１１いずれかに記載のフィルムの製造方法により得られ、長手方向および幅方向の厚みムラが±０．２５μｍ以下であることを特徴とする光学フィルム。

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