JP2009132786A - 高熱伝導成形材料 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】(A)不飽和ポリエステル樹脂及び/又はエポキシエステル樹脂、(B)反応性希釈剤、(C)低収縮剤、(D)無機充填剤、(E)補強剤及び(F)有機過酸化物を含有し、かつ(D)無機充填剤が、(d−1)水酸化マグネシウム及び(d−2)水酸化アルミニウムを必須成分とすることを特徴とする高熱伝導成形材料である。
【選択図】なし
Description
この樹脂封止物は、近年、使用機器の小型化や高速化などの理由による、モーターコイル部分からの発熱の増大に伴い、熱放散性の良い高熱伝導成形材料であることが求められるようになってきた。このような要求に対応するため、さらに大量の(球状)水酸化アルミニウムを配合したり、耐熱タイプの水酸化マグネシウムを配合したりするなどの改良がなされてきた(例えば、特許文献1、2参照)。
すなわち、本発明は、(A)不飽和ポリエステル樹脂及び/又はエポキシエステル樹脂、(B)反応性希釈剤、(C)低収縮剤、(D)無機充填剤、(E)補強剤及び(F)有機過酸化物を含有し、かつ(D)無機充填剤が、(d−1)水酸化マグネシウム及び(d−2)水酸化アルミニウムを必須成分とすることを特徴とする高熱伝導成形材料を提供するものである。
本発明の高熱伝導成形材料は、(A)不飽和ポリエステル樹脂及び/又はエポキシエステル樹脂、(B)反応性希釈剤、(C)低収縮剤、(D)無機充填剤、(E)補強剤及び(F)有機過酸化物を含有するものである。
本発明に用いる(A)不飽和ポリエステル樹脂及び/又はエポキシエステル樹脂は、成形材料として一般に使用されるものであれば、特に制限せずに使用することができる。
まず、不飽和ポリエステル樹脂について説明する。
本発明で用いる不飽和ポリエステル樹脂は、不飽和二塩基酸を含む酸成分とアルコール成分とをエステル化触媒により反応させて得られるものである。
酸成分の必須成分である不飽和二塩基酸としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、これらの酸無水物などが挙げられ、これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。また、このような不飽和二塩基酸と場合により併用される酸成分としては、フタル酸、無水フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、テトラヒドロフタル酸、無水テトラヒドロフタル酸、ヘキサヒドロフタル酸、無水ヘキサヒドロフタル酸、アジピン酸などの脂肪酸、大豆油脂肪酸、アマニ油脂肪酸、ヤシ油脂肪酸、トール油脂肪酸、米ぬか油脂肪酸などの複数種の脂肪酸が混合したものが挙げられる。これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
不飽和ポリエステル樹脂として用いることができる市販品としては、例えば、商品名ユピカ7123(日本ユピカ株式会社製)などが挙げられる。
本発明で用いるエポキシエステル樹脂は、酸成分とエポキシ成分をエステル化触媒により反応させて得られるものである。
酸成分としては、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、桂皮酸、ソルビン酸などの不飽和一塩基酸が挙げられ、これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。さらに必要に応じてフタル酸、無水フタル酸、イソフタル酸、無水ヘキサヒドロフタル酸、アジピン酸などの二塩基酸を混合して用いることができる。
また、反応に用いるエステル化触媒としては、上記不飽和ポリエステル樹脂を得る際に用いたものと、同様のエステル化触媒を用いることができる。
エポキシエステル樹脂として用いることができる市販品としては、例えば、商品名D-953(大日本インキ化学工業株式会社製)などが挙げられる。
本発明に用いる(B)反応性希釈剤は、(A)不飽和ポリエステル樹脂及びエポキシエステル樹脂と重合可能な二重結合を有するものであれば、特に制限せずに使用することができる。
(B)反応性希釈剤としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼンなどの芳香族系のモノマー、2−ヒドロキシエチルメタクリレート、ポリアルキレンオキサイドのジアクリレート誘導体、トリエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、テトラエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、トリプロピレングリコールジ(メタ)アクリレートなどのアクリル系モノマーまたはオリゴマー等が挙げられ、これらは単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
(B)反応性希釈剤の高熱伝導成形材料中の配合量は、粘度性及び機械強度の観点から、高熱伝導成形材料の全体100質量部に対して、通常、3〜15質量部程度、好ましくは3〜10質量部である。
本発明に用いる(C)低収縮剤は、熱可塑性樹脂であるポリエチレン樹脂、ポリエチレンゴム等を用いることができ、中でも成形材料の成形時における低収縮化を効果的に図ることができる点で、ポリエチレン樹脂であることが好ましい。また、耐熱性維持の観点から、この低収縮剤としては、ガラス転移点が70〜120℃の範囲内にあるポリエチレン樹脂粉末であることが好ましい。
この(C)低収縮剤の高熱伝導成形材料中の配合量は、高熱伝導成形材料の全体100質量部に対して、通常、2〜15質量部程度、好ましくは2〜10質量部である。上記範囲であれば、樹脂組成物を成形する際に生じる収縮を緩和することができる。
本発明に用いる(D)無機充填剤は、熱伝導率向上の観点から(d−1)水酸化マグネシウム及び(d−2)水酸化アルミニウムを必須成分とするものである。
(d−1)水酸化マグネシウムとしては、成形時の粘度性の観点から、電子顕微鏡あるいは光学顕微鏡で決定された平均粒径が、通常、0.5〜10μm程度、好ましくは1〜6μmである。さらに、樹脂との相溶性、分散性、成形加工性及び機械強度性の観点から、BET法による比表面積が、通常、1〜5m2/g程度、好ましくは2〜4m2/gである。平均粒径及び比表面積が上記範囲内であれば吸油量が高くなりすぎず、水酸化マグネシウムを高充填でき、さらに水酸化マグネシウムが沈降しないため好ましい。また、水酸化マグネシウムは、球状、繊維状が好ましく、球状の粒子であれば、表面積が小さいため、成形時の粘度を下げることができ、コイル含浸の際の未充填を効果的に防ぐことができる。
この(d−1)水酸化マグネシウムの(D)無機充填剤中の配合量は、(D)無機充填剤の全体に対して、通常、25〜60質量%程度が好ましい。25質量%以上であれば、熱伝導率が充分なものとなり、60質量%以下であれば、樹脂粘度が増大せずコイルに対する含浸が充分なものとなり機械強度が良好なものとなる。
水酸化アルミニウムとして用いることができる市販品は、例えば、商品名ハイジライトH−32、H−32ST、H−321I、H−42、H−43M(昭和電工株式会社製)などが挙げられる。
この(d−2)水酸化アルミニウムの(D)無機充填剤中の配合量は、熱伝導性及び成形外観の観点から、(D)無機充填剤の全体に対して、通常、40〜75質量%程度が好ましい。
この(D)無機充填剤の配合量は、高熱伝導成形材料の全体100質量部に対して、通常、70質量部以上が好ましい。上記範囲であれば、機械強度の維持の観点から特に有用である。
本発明に用いる(E)補強材は、樹脂中に配合して成形物に補強効果を与えるものであれば良く、ガラス繊維、ガラスクロス、カーボン繊維、カーボンクロス、ビニロン繊維、ナイロン繊維、芳香族ポリアミド繊維、ポリエステル繊維などの有機繊維などが挙げられ、中でもガラス繊維が好ましい。このガラス繊維としては、例えば、ガラスロービングをカットしてチョップドストランドにしたものを用いることができるが、プレス成形においては、一般に、繊維強化材の繊維長が長くなるほど成形品の外観不良(ウェルドライン)が発生しやすくなるため、通常、平均繊維長13mm以下のものを使用することが好ましい。より好ましくは、平均繊維長1.5〜13mmの範囲のものである。また、このガラス繊維は、通常、平均繊維径9〜15μmであることが好ましい。
この(E)補強材の配合量は、機械強度及び成形時の流動性の観点から、高熱伝導成形材料の全体100質量部に対して、通常、3〜15質量部程度が好ましい。
本発明に用いる(F)有機過酸化物は、硬化剤として通常用いられる化合物であれば、特に限定されるものではなく、例えば、過酸化ベンゾイル、過酸化ジ−t−ブチル、過酸化イソブチリル等が挙げられる。
この(F)有機過酸化物の配合量は、硬化時間の観点から、高熱伝導成形材料の全体100質量部に対して、通常、0.05〜0.5質量部程度が好ましい。
前記(A)〜(F)を含有する本発明の高熱伝導成形材料には、本発明の目的に反しない限り、必要に応じて他の成分を配合することができる。例えば、離型剤、重合禁止剤、沈降防止剤など種々の添加剤を配合することもできる。離型剤としては、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム等の脂肪族金属石鹸が挙げられ、重合禁止剤としてはハイドロキノン、メトキノン、p−t−ブチルカテコール、ピロガロール等のキノン類が挙げられる。
また、本発明の高熱伝導成形材料は、各種の成形手段に供することができ、例えば、圧縮成形、トランスファー成形又は射出成形によって成形を行うことができる。
本発明は、前述した本発明の高熱伝導成形材料をモーターコイルの封止として好適に用いることもできる。
〔実施例1〕
(A)不飽和ポリエステル樹脂及び/又はエポキシエステル樹脂:12部
ビニルエステル樹脂(大日本インキ化学工業株式会社製、商品名:D-953)
(B)反応性希釈剤:4部
スチレンモノマー(日本ユピカ株式会社製、商品名:SM)
(C)低収縮剤:4部
ポリエチレン(住友精化株式会社製、商品名:フローセンUF-1.5、軟化点114℃)
(D)無機充填剤:72.6部
(d−1)水酸化マグネシウム(協和化学工業株式会社製、商品名:KISUMA8SN、平均粒径1.5μm、BET法比表面積3.5m2/g)((D)成分中30質量%)
(d−2)水酸化アルミニウム(昭和電工株式会社製、商品名:H-32ST、平均粒径8μm)((D)成分中70質量%)
(E)補強剤:5部
ガラス繊維(日本板硝子株式会社製、商品名:RES06-BM5、平均繊維長3mm、平均繊維径
11μm)
有機過酸化物1(日本油脂株式会社製、商品名:ハ゜ーフ゛チルZ)((F)成分中50質量%)
有機過酸化物2(日本油脂株式会社製、商品名:ハ゜ーヘキサHC)((F)成分中50質量%)
(その他)任意成分:1.5部
離型剤として金属石鹸(旭電化工業株式会社製、商品名:CZ-55)
を混練機(ニーダー)に入れ、約20分間混練した。
得られた成形材料の成形収縮率、比重、煮沸吸水率、耐アーク性、耐トラッキング性、曲げ強さ、曲げ弾性率、シャルピー衝撃強さ、流動性、熱伝導率、成形材料粘度の物性試験を行い、これらの結果を表1に示した。
(D)無機充填剤を表1の配合とした以外は、実施例1と同様の操作により成形材料を製造し、実施例1と同様の物性試験を行い、これらの結果を表1に示した。
なお、実施例3及び比較例1において、上記の成分以外に(D)無機充填剤として、炭酸カルシウム(日東粉化工業株式会社製、商品名:SS-80)を用いた。
(1)成形収縮率:JIS K 6911に準じて測定。
(2)比重:JIS K 6911に準じて測定。
(3)煮沸吸水率:JIS K 6911に準じて測定。
(4)耐アーク性:JIS K 6911に準じて測定。
(5)耐トラッキング性:JIS K 6911に準じて測定。
(6)曲げ強さ・曲げ弾性率:JIS K 6911に準じて測定。
(7)シャルピー衝撃強さ:JIS K 6911に準じて測定。
(8)流動性(165℃DF):37t圧縮成形機(株式会社松田製作所製)により、平面平板状の金型を使用し、型締圧力(ゲージ圧)を4MPa、金型温度を165℃±3℃に設定して、試料を5g用いて成形を行った。このときの成形品の最大径と最小径を1mm単位で測り、平均値を円板伸びとした。
(9)熱伝導率:熱伝導率測定機QTM-500(京都電子工業株式会社製)を用いて、ホットワイヤ法(細線加熱法)により測定した。
(10)成形材料粘度(触感評価):◎触る程度で変形、○弱い力を加えて変形、△強い力を加えて変形、×変形しない。
Claims (5)
- (A)不飽和ポリエステル樹脂及び/又はエポキシエステル樹脂、(B)反応性希釈剤、(C)低収縮剤、(D)無機充填剤、(E)補強剤及び(F)有機過酸化物を含有し、かつ(D)無機充填剤が、(d−1)水酸化マグネシウム及び(d−2)水酸化アルミニウムを必須成分とすることを特徴とする高熱伝導成形材料。
- 高熱伝導成形材料100質量部に対し、(D)無機充填剤を70質量部以上の割合で含む請求項1に記載の高熱伝導成形材料。
- (D)無機充填剤全体に対し、(d−1)水酸化マグネシウムを25〜60質量%含む請求項1又は2に記載の高熱伝導成形材料。
- (d−1)水酸化マグネシウムの平均粒径が0.5〜10μmでかつBET法による比表面積が1〜5m2/gである請求項1〜3のいずれかに記載の高熱伝導成形材料。
- (d−2)水酸化アルミニウムの平均粒径が0.5〜20μmである請求項1〜4のいずれかに記載の高熱伝導成形材料。
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