JP2009099267A - 固体酸化物形燃料電池モジュール - Google Patents
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Abstract
【課題】ガス改質器からの影響を低減してセル間の温度分布を小さく抑えることができる固体酸化物形燃料電池モジュールを提供すること。
【解決手段】固体酸化物形燃料電池モジュール１では、ガス改質器７と固体酸化物形燃料電池スタック５との間に、スペーサ９が配置されており、このスペーサ９によって、ガス改質器７と固体酸化物形燃料電池スタック５との間には、１０〜５０ｍｍの厚みの層状の間隙（空間）４５が形成されている。
【選択図】図２
【解決手段】固体酸化物形燃料電池モジュール１では、ガス改質器７と固体酸化物形燃料電池スタック５との間に、スペーサ９が配置されており、このスペーサ９によって、ガス改質器７と固体酸化物形燃料電池スタック５との間には、１０〜５０ｍｍの厚みの層状の間隙（空間）４５が形成されている。
【選択図】図２
Description
本発明は、燃料極及び空気極を有する固体電解質体（固体酸化物）を備えた固体酸化物形燃料電池セルを複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックと、燃料ガスの改質を行うガス改質器とを備えた固体酸化物形燃料電池モジュールに関するものである。
従来より、燃料電池として、固体電解質（固体酸化物）を備えた固体酸化物形燃料電池（以下ＳＯＦＣとも記す）が知られている。
このＳＯＦＣでは、発電単位として、例えば層状の固体電解質体の一方の側に燃料ガスと接する燃料極を設けるとともに、他方の側に空気と接する空気極を設けた発電セルが使用されており、特に性能を高めるために、前記セルを複数積層（スタック）したＳＯＦＣが開発されている。
このＳＯＦＣでは、発電単位として、例えば層状の固体電解質体の一方の側に燃料ガスと接する燃料極を設けるとともに、他方の側に空気と接する空気極を設けた発電セルが使用されており、特に性能を高めるために、前記セルを複数積層（スタック）したＳＯＦＣが開発されている。
このうち、高温型のＳＯＦＣは、セルを所定の温度まで上昇させないと発電することができないので、温度を上昇させる手段として、ＳＯＦＣの周辺に電気ヒータを設けて加熱する方法や、燃料や空気のガスラインに加熱装置を設けて加熱する方法が考えられている。
また、比較的小型（１〜５ｋＷ程度）のＳＯＦＣにおいては、スタックから排出される余剰の燃料ガスを、ガス排出部近傍で燃焼させ、その燃焼熱によって、スタックから離れた位置に設置された燃料改質器（燃料ガスを水素リッチにする改質部）を加熱する方法が提案されている（特許文献１、２参照）。
特開２００５−３２７５５３号公報
特開２００５−１５８５３０号公報
上述したＳＯＦＣにおいては、一般に都市ガスなどの燃料を燃料極にて直接に改質することが可能であり、通常では、燃料ガスに水蒸気を添加して改質する水蒸気改質が行われている。
しかしながら、水蒸気改質は吸熱反応であるため、電極上にて反応を行うと、セル温度が低下し、出力も低下するという問題があった。また、セルにて局部的な温度低下が発生し、そのためにセルが破損するという問題もあった。
この対策として、スタックとは別に水蒸気改質を行う燃料改質器を設けるとともに、この燃料改質器をスタック表面に積層して一体することが考えられる。
ところが、この場合でも、水蒸気改質による燃料改質器の温度低下が大きいので、燃料改質器の接するスタック端部の温度が低下するという問題があった。
ところが、この場合でも、水蒸気改質による燃料改質器の温度低下が大きいので、燃料改質器の接するスタック端部の温度が低下するという問題があった。
つまり、スタック端部のセルの出力が低下し、スタック全体の温度が不均一になると、ＳＯＦＣの性能（発電効率等）が低下するという問題があった。
本発明は、上述した課題を解決するためになされたものであり、その目的は、ガス改質器からの影響を低減してセル間の温度分布を小さく抑えることができる固体酸化物形燃料電池モジュールを提供することにある。
本発明は、上述した課題を解決するためになされたものであり、その目的は、ガス改質器からの影響を低減してセル間の温度分布を小さく抑えることができる固体酸化物形燃料電池モジュールを提供することにある。
（１）請求項１の発明は、固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極と、を備えた固体酸化物形燃料電池セルを、複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックと、前記燃料ガスの改質を行うガス改質器と、を備え、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間を繋ぐように前記燃料ガスの流路を設けた固体酸化物形燃料電池モジュールであって、前記ガス改質器を前記固体酸化物形燃料電池スタックの積層方向に配置して、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとを一体化するとともに、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、１０〜５０ｍｍの間隙を設けたことを特徴とする。
本発明では、ガス改質器と固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、１０〜５０ｍｍの間隙を設けたので、ガス改質器における反応が吸熱反応であっても、前記間隙がガス改質器と固体酸化物形燃料電池スタックとの間を断熱する熱隔壁として働き、固体酸化物形燃料電池スタックのガス改質器側の温度の低下を抑制することができる。
これによって、積層タイプのコンパクトなモジュール構成で、好適にガス改質を行うことができるとともに、スタック内のセル間の温度分布を均一化できるので、高効率で発電することができ、また、セルの破損も防止できる。
ここで、ガス改質器と固体酸化物形燃料電池スタックとの間が、１０ｍｍを下回ると、改質器の温度低下がセル温度の低下を引き起こすことがある。また、５０ｍｍよりも離間すると、改質ガスがセルに到達するまでに冷えてしまい、改質ガス中の未改質のメタンが添加する水蒸気によっては、カーボンが析出することがある。
（２）請求項２の発明は、固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極と、を備えた固体酸化物形燃料電池セルを、複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックと、前記燃料ガスの改質を行うガス改質器と、を備え、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間を繋ぐように前記燃料ガスの流路を設けた固体酸化物形燃料電池モジュールであって、前記ガス改質器を前記固体酸化物形燃料電池スタックの積層方向に配置して、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとを一体化するとともに、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、ガスの燃焼によって発熱する発熱器を配置したことを特徴とする。
本発明では、ガス改質器と固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、ガスの燃焼によって発熱する発熱器を配置したので、ガス改質器における反応が吸熱反応であっても、前記発熱器がガス改質器と固体酸化物形燃料電池スタックとの間を断熱する一種の熱隔壁として働き、固体酸化物形燃料電池スタックのガス改質器側の温度の低下を抑制することができる。
これによって、積層タイプのコンパクトなモジュール構成で、好適にガス改質を行うことができるとともに、スタック内のセル間の温度分布を均一化できるので、高効率で発電することができ、また、セルの破損も防止できる。
（３）請求項３の発明では、 前記発熱器は、前記燃料極側から排出された燃料残ガスと前記空気極側から排出された空気残ガスとを燃焼させる発熱器であることを特徴とする。
本発明は、発熱器で燃焼させるガスを例示したものである。ここでは、燃焼させるガスとして、燃料残ガスと空気残ガスとを用いるので、外部から別途ガスを導入する場合と比べて、構成を簡易化できるとともに、残ガスを有効利用できる（例えば熱効率が高くコスト的にも有利である）。
（４）請求項４の発明は、固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極と、を備えた固体酸化物形燃料電池セルを、複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックと、前記燃料ガスの改質を行うガス改質器と、を備え、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間を繋ぐように前記燃料ガスの流路を設けた固体酸化物形燃料電池モジュールであって、前記ガス改質器を前記固体酸化物形燃料電池スタックの積層方向に配置して、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとを一体化するとともに、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、ガスを供給して熱交換する熱交換器を配置したことを特徴とする。
本発明では、ガス改質器と固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、ガスを供給して熱交換する熱交換器を配置したので、ガス改質器における反応が吸熱反応であっても、前記熱交換器がガス改質器と固体酸化物形燃料電池スタックとの間を断熱する一種の熱隔壁として働き、固体酸化物形燃料電池スタックのガス改質器側の温度の低下を抑制することができる。
これによって、積層タイプのコンパクトなモジュール構成で、好適にガス改質を行うことができるとともに、スタック内のセル間の温度分布を均一化できるので、高効率で発電することができ、また、セルの破損も防止できる。
（５）請求項５の発明では、 前記熱交換器は、前記燃料極側から排出された燃料残ガス及び前記空気極側から排出された空気残ガスのうち少なくとも１種のガスを流通させる熱交換器であることを特徴とする。
本発明は、熱交換器に導入するガスを例示したものである。ここでは、導入するガスとして、燃料残ガスや空気残ガスを用いるので、外部から別途ガスを導入する場合と比べて、構成を簡易化できるとともに、残ガスを有効利用できる（例えば熱効率が高くコスト的にも有利である）。
（６）請求項６の発明は、固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極と、を備えた固体酸化物形燃料電池セルを、複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックと、前記燃料ガスの改質を行うガス改質器と、を備え、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間を繋ぐように前記燃料ガスの流路を設けた固体酸化物形燃料電池モジュールであって、前記ガス改質器を前記固体酸化物形燃料電池スタックの積層方向に配置して、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとを一体化するとともに、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、断熱材を配置したことを特徴とする。
本発明では、ガス改質器と固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、断熱材を配置したので、ガス改質器における反応が吸熱反応であっても、固体酸化物形燃料電池スタックのガス改質器側の温度の低下を抑制することができる。
これによって、積層タイプのコンパクトなモジュール構成で、好適にガス改質を行うことができるとともに、スタック内のセル間の温度分布を均一化できるので、高効率で発電することができ、また、セルの破損も防止できる。
（７）請求項７の発明では、前記ガス改質器では、水蒸気改質によるガス改質を行うことを特徴とする。
本発明はガス改質を例示したものである。この水蒸気改質では、燃料ガスに水蒸気を加えることにより、効率良く水素リッチのガスを生成させることができる。
本発明はガス改質を例示したものである。この水蒸気改質では、燃料ガスに水蒸気を加えることにより、効率良く水素リッチのガスを生成させることができる。
・ここで、前記固体電解質体（固体酸化物体）は、電池の作動時に燃料極に導入される燃料ガス又は空気極に導入される酸化剤ガスのうちの一方の一部をイオンとして移動させることができるイオン伝導性を有する。このイオンとしては、例えば酸素イオン及び水素イオン等が挙げられる。また、燃料極は、還元剤となる燃料ガスと接触し、セルにおける負電極として機能する。空気極は、酸化剤となる酸化剤ガスと接触し、セルにおける正電極として機能する。
・固体電解質体（固体酸化物体）の材料としては、例えばＺｒＯ2系セラミック、ＬａＧａＯ3系セラミック、ＢａＣｅＯ3系セラミック、ＳｒＣｅＯ3系セラミック、ＳｒＺｒＯ3系セラミック、及びＣａＺｒＯ3系セラミック等が挙げられる。
・燃料極の材料としては、例えば、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、Ｓｃ、Ｙ等の希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニア等のＺｒＯ2系セラミック、ＣｅＯ2系セラミック等のセラミックのうちの少なくとも１種との混合物などが挙げられる。また、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ及びＦｅ等の金属が挙げられる。これらの金属は１種のみでもよいし、２種以上の金属の合金でもよい。更に、これらの金属及び／又は合金と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物（サーメットを含む）が挙げられる。また、Ｎｉ及びＦｅ等の金属の酸化物と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物などが挙げられる。
・空気極の材料としては、例えば、各種の金属、金属の酸化物、金属の複酸化物等を用いることができる。金属としては、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ及びＲｈ等の金属又は２種以上の金属を含有する合金が挙げられる。更に、金属の酸化物としては、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｅ、Ｃｏ、Ｍｎ及びＦｅ等の酸化物（Ｌａ2Ｏ3、ＳｒＯ、Ｃｅ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3、ＭｎＯ2及びＦｅＯ等）が挙げられる。また、複酸化物としては、少なくともＬａ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｃｏ、Ｆｅ及びＭｎ等を含有する複酸化物（Ｌａ1-xＳｒxＣｏＯ3系複酸化物、Ｌａ1-xＳｒxＦｅＯ3系複酸化物、Ｌａ1-xＳｒxＣｏ1-yＦｅyＯ3系複酸化物、Ｌａ1-xＳｒxＭｎＯ3系複酸化物、Ｐｒ1-xＢａxＣｏＯ3系複酸化物及びＳｍ1-xＳｒxＣｏＯ3系複酸化物等）が挙げられる。
・固体酸化物形燃料電池を用いて発電を行う場合、燃料極側には燃料ガスを導入し、空気極側には酸化剤ガスを導入する。
燃料ガスとしては、水素、炭化水素、水素と炭化水素との混合ガス、及びこれらのガスを所定温度の水中を通過させ加湿した燃料ガス、これらのガスに水蒸気を混合させた燃料ガス等が挙げられる。炭化水素は特に限定されず、例えば、天然ガス、ナフサ、石炭ガス化ガス等が挙げられる。この燃料ガスとしては水素が好ましい。これらの燃料ガスは１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用することもできる。また、５０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスを含有していてもよい。
燃料ガスとしては、水素、炭化水素、水素と炭化水素との混合ガス、及びこれらのガスを所定温度の水中を通過させ加湿した燃料ガス、これらのガスに水蒸気を混合させた燃料ガス等が挙げられる。炭化水素は特に限定されず、例えば、天然ガス、ナフサ、石炭ガス化ガス等が挙げられる。この燃料ガスとしては水素が好ましい。これらの燃料ガスは１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用することもできる。また、５０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスを含有していてもよい。
酸化剤ガスとしては、酸素と他の気体との混合ガス等が挙げられる。更に、この混合ガスには８０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスが含有されていてもよい。これらの酸化剤ガスのうちでは安全であって、且つ安価であるため、空気（約８０体積％の窒素が含まれている。）が好ましい。
次に、本発明の最良の形態の例（実施例）について、すなわち、固体酸化物形燃料電池モジュールの実施例について説明する。
ａ）まず、固体酸化物形燃料電池モジュールの構成について説明する。
図１に示す様に、本実施例の固体酸化物形燃料電池モジュール１は、燃料ガス（例えば水素）と酸化剤ガス（例えば空気（詳しくは空気中の酸素））との供給を受けて発電を行う装置である。
図１に示す様に、本実施例の固体酸化物形燃料電池モジュール１は、燃料ガス（例えば水素）と酸化剤ガス（例えば空気（詳しくは空気中の酸素））との供給を受けて発電を行う装置である。
この固体酸化物形燃料電池モジュール１は、図２（図１のＡ−Ａ断面図）及び図３（図１のＢ−Ｂ断面図）に示す様に、層状の固体酸化物形燃料電池セル３が複数個（例えば５個）積層された固体酸化物形燃料電池スタック５と、固体酸化物形燃料電池スタック５の下側に配置された層状のガス改質器７とが、スペーサ９を用いて一体化された積層体である。
このうち、固体酸化物形燃料電池セル３は、いわゆる燃料極支持膜タイプのセルであり、図２に示す様に、燃料ガス流路１１側には、燃料極（アノード：負極）１３が配置されるとともに、燃料極１３の上側の表面には薄膜の固体電解質体１５が形成され、その固体電解質体１５の空気流路１７側の表面には、空気極（カソード：正極）１９が形成されている。尚、ここでは、燃料極１３と固体電解質体１５と空気極１９とをセル本体２１と称する。
前記固体酸化物形燃料電池セル３の厚み方向（図２の上下方向）の両側には、導電性を有する金属製のコネクタプレート２３が配置され、このコネクタプレート２３により、各固体酸化物形燃料電池セル３が区分（ガス流路を分離）されるとともに、板厚方向の導通が確保されている。ここで、隣り合う固体酸化物形燃料電池セル３の間に挟まれるコネクタプレート２３を、インターコネクタと称し、固体酸化物形燃料電池スタック５の上下両端のコネクタプレート２３を、エンドプレートと称する。なお、本実施例では、上端のエンドプレートが正極となり、下端のエンドプレートが負極となる。
また、空気極１９と上方のコネクタプレート２３との間には、その導通を確保するために、空気極側集電体２５が配置され、燃料極１３と下方のコネクタプレート２３との間には、その導通を確保するために、燃料極側集電体２７が配置されている。
更に、固体酸化物形燃料電池セル３は、前記セル本体２１や各集電体２５、２７の周囲を囲む様に、空気流路１７側の金属製の空気極フレーム２９と、セラミックス製の絶縁フレーム３１と、セル本体２１を接合して配置するとともにガス流路を遮断する金属製のセパレータ３３と、燃料ガス流路１１側の金属製の燃料極フレーム３５と、セラミックス製の絶縁プレート３７とを備えている。
一方、前記ガス改質器７は、上下を金属プレート３９で挟まれた空間に、燃料ガス（例えばメタン＋水蒸気）を水素リッチな燃料ガスに改質する改質触媒層４１が配置されたものであり、改質触媒層４１の平面方向の外周は金属製の枠体４３で囲われている。
この改質触媒層４１は、例えば、通気孔を有する（燃料極１３の材料にも使用できる）Ｎｉ−ＹＳＺの板状多孔体から構成できるが、それ以外にも、例えば粒状Ｎｉ触媒など各種の改質触媒を利用できる。
特に、本実施例では、ガス改質器７と固体酸化物形燃料電池スタック５との間に、スペーサ９が配置されており、このスペーサ９によって、ガス改質器７と固体酸化物形燃料電池スタック５との間には、厚み２０ｍｍの層状の間隙（空間）４５が形成されている。
前記スペーサ９は、絶縁性を有する例えばＭｇＯ製の板材であり、固体酸化物形燃料電池スタック５の（スタックを積層方向から見た場合の）四隅に配置されている。この４個のスペーサ９の一部には、後述するように、ガス改質器７から固体酸化物形燃料電池スタック５に到る燃料ガスの流路４４（図３参照）が形成されている。
そして、本実施例では、前記図２及び図３に示す様に、コネクタプレート（その外周縁部）２３と空気極フレーム２９と絶縁フレーム３１とセパレータ（その外周縁部）３３と燃料極フレーム３５と絶縁フレーム３７などにより、固体酸化物形燃料電池スタック５の外周を囲む様に枠部４７が構成されており、この枠部４７とスペーサ９と金属プレート３９と（ガス改質器７の）枠体４３は、例えばＡｇ系等のロウ材により接合されて一体化されている。
つまり、固体酸化物形燃料電池モジュール１は、ロウ材により接合一体化されている。なお、ガス改質器７と固体酸化物形燃料電池スタック５とは、前記スペーサ９の板厚方向の表面において、前記流路４４が形成されていない箇所にて接合されている。
また、上述した固体酸化物形燃料電池モジュール１は、図示しないが、断熱容器内に収容され、例えば下方よりバーナーで加熱した状態で運転されて発電が行われる。
ｂ）次に、固体酸化物形燃料電池モジュール１のガス流路について説明する。
ｂ）次に、固体酸化物形燃料電池モジュール１のガス流路について説明する。
(1)空気の流路
図２に示す様に、固体酸化物形燃料電池モジュール１の上方の空気入口４９から供給された空気は、枠部４７の板厚方向に空けられた空気導入孔５１に導入され、各横穴５３から各セル３内の空気流路１７に供給される。
図２に示す様に、固体酸化物形燃料電池モジュール１の上方の空気入口４９から供給された空気は、枠部４７の板厚方向に空けられた空気導入孔５１に導入され、各横穴５３から各セル３内の空気流路１７に供給される。
次に、各セル３内の空気流路１７の空気は、空気極１９に沿って流れた後、同様な横穴５５及び空気排出孔５７を介して、空気出口５９から、モジュール外に排出される。
(2)燃料の流路
図３に示す様に、固体酸化物形燃料電池モジュール１の下方の燃料入口６１から供給された燃料ガスは、横穴６３からガス改質器７内に導入され、改質触媒層４１にて燃料ガスの改質が行われる。
(2)燃料の流路
図３に示す様に、固体酸化物形燃料電池モジュール１の下方の燃料入口６１から供給された燃料ガスは、横穴６３からガス改質器７内に導入され、改質触媒層４１にて燃料ガスの改質が行われる。
次に、ガス改質器７から横穴６５を介して排出された燃料ガスは、スペーサ９内の流路４４を介して、枠部４７の板厚方向に空けられた燃料ガス導入孔７１に導入され、各横穴７３から各セル３内の燃料ガス流路１１に供給される。
次に、各セル３内の燃料ガス流路１１の燃料ガスは、燃料極１３に沿って流れた後、同様な横穴７５及び燃料ガス排出孔７７を介して、燃料出口７９から、モジュール外に排出される。
ｃ）次に、固体酸化物形燃料電池モジュール１の製造方法について、簡単に説明する。
まず、（固体酸化物形燃料電池スタック５を構成する部材として）例えばＳＵＳ４３０からなる板材を打ち抜いて、コネクタプレート２３、空気極フレーム２９、セパレータ３３、燃料極フレーム３５を製造した。同様にして、（ガス改質器７を構成する部材として）金属プレート３９、枠体４３を製造するとともに、スペーサ９も製造した。
まず、（固体酸化物形燃料電池スタック５を構成する部材として）例えばＳＵＳ４３０からなる板材を打ち抜いて、コネクタプレート２３、空気極フレーム２９、セパレータ３３、燃料極フレーム３５を製造した。同様にして、（ガス改質器７を構成する部材として）金属プレート３９、枠体４３を製造するとともに、スペーサ９も製造した。
また、定法により、ＭｇＯとスピネルの混合物を主成分とするグリーンシートを所定形状に形成し、焼成して、絶縁フレーム３１、３７を製造した。
固体酸化物形燃料電池セル３のセル本体２１を、定法に従って製造した。具体的には、燃料極１３のグリーンシート上に、固体電解質体１５の材料を印刷し、その上に空気極１９の材料を印刷し、その後焼成した。尚、セル本体２１は、セパレータ３３にロウ付けして固定した。
固体酸化物形燃料電池セル３のセル本体２１を、定法に従って製造した。具体的には、燃料極１３のグリーンシート上に、固体電解質体１５の材料を印刷し、その上に空気極１９の材料を印刷し、その後焼成した。尚、セル本体２１は、セパレータ３３にロウ付けして固定した。
次に、上述したコネクタプレート２３、空気極フレーム２９、燃料極フレーム３５、（セル本体２１をロウ付けした）セパレータ３３、絶縁フレーム３１、３７、各集電体２５、２７などを一体にして、各固体酸化物形燃料電池セル３を組み付けるとともに、各固体酸化物形燃料電池セル３を積層してセル用積層体（図示せず）を形成した。
また、改質触媒層４１及び枠体４３の両側に金属プレート３９配置して、ガス改質器用積層体（図示せず）を形成し、このガス改質器用積層体を、スペーサ９を介して、セル用積層体の下側に配置して、モジュール用積層体（図示せず）を形成した。
尚、セル用積層体やガス改質器用積層体の各部材の間、スペーサ９とセル用積層体やガス改質器用積層体との間に、ロウ材を配置した。
次に、ロウ材を配置したモジュール用積層体を加熱し、その後冷却して、各部材がロウ材にて接合一体化された固体酸化物形燃料電池モジュール１を完成した。
次に、ロウ材を配置したモジュール用積層体を加熱し、その後冷却して、各部材がロウ材にて接合一体化された固体酸化物形燃料電池モジュール１を完成した。
ｃ）次に、本実施例の効果について説明する。
本実施例の固体酸化物形燃料電池モジュール１は、固体酸化物形燃料電池スタック５の積層方向の下端側に、スペーサ９により所定の厚みの間隙４５を空けて層状のガス改質器７を配置し、このスペーサ９を介してガス改質器７と固体酸化物形燃料電池スタック５と接合一体化したものである。
本実施例の固体酸化物形燃料電池モジュール１は、固体酸化物形燃料電池スタック５の積層方向の下端側に、スペーサ９により所定の厚みの間隙４５を空けて層状のガス改質器７を配置し、このスペーサ９を介してガス改質器７と固体酸化物形燃料電池スタック５と接合一体化したものである。
よって、固体酸化物形燃料電池モジュール１をコンパクトにすることができるとともに、ガス改質器７がガス改質（水蒸気改質）の際の吸熱反応によって温度が低下する場合でも、間隙４５が熱隔壁として働き、その温度低下の影響が固体酸化物形燃料電池スタック５に及びにくいという効果がある。
これにより、固体酸化物形燃料電池スタック５内の温度分布が均一になるので、効率よく発電を行うことができ、また、固体酸化物形燃料電池セル３の破損も防止できるという顕著な効果を奏する。
次に、実施例２について説明するが、前記実施例１と同様な内容の説明は省略する。
ａ）まず、本実施例の固体酸化物形燃料電池モジュールの構成について説明する。
図４に示す様に、本実施例の固体酸化物形燃料電池モジュール８１は、固体酸化物形燃料電池セル８３が積層された固体酸化物形燃料電池スタック８５の下端に、発熱器として排ガス燃焼器８７が積層され、更に排ガス燃焼器８７の下側に、ガス改質器８９が積層された積層体である。
ａ）まず、本実施例の固体酸化物形燃料電池モジュールの構成について説明する。
図４に示す様に、本実施例の固体酸化物形燃料電池モジュール８１は、固体酸化物形燃料電池セル８３が積層された固体酸化物形燃料電池スタック８５の下端に、発熱器として排ガス燃焼器８７が積層され、更に排ガス燃焼器８７の下側に、ガス改質器８９が積層された積層体である。
図５（図４のＡ−Ａ断面）及び図６（図４のＢ−Ｂ断面）に示す様に、前記排ガス燃焼器８７は、固体酸化物形燃料電池スタック８５から排出されたガス（空気残ガスと燃料残ガス）の燃焼が行われる装置である。具体的には、上下を金属プレート９１で挟まれた空間に、燃焼触媒が充填された燃焼触媒層９３が配置されるとともに、燃焼触媒層９３の外周が金属製の枠体９５で囲まれた板状の装置である。なお、燃焼触媒としては、例えば粒状のセラミックス製の担体に担持された、白金、ロジウム、パラジウムなどの貴金属触媒を採用できる。
この固体酸化物形燃料電池モジュール８１では、固体酸化物形燃料電池スタック８５と排ガス燃焼器８７とは、例えばＭｇＯとスピネルの混合焼結体シート又はマイカシートからなる絶縁板９７により、電気的に絶縁されている。
尚、本実施例の場合も、固体酸化物形燃料電池モジュール８１は、ロウ付けにより一体に接合されている。
ｂ）次に、本実施例におけるガス流路について説明する。
ｂ）次に、本実施例におけるガス流路について説明する。
(1)空気の流路
前記図５に示す様に、固体酸化物形燃料電池モジュール８１の上方の空気入口９９から供給された空気は、枠部１０１の板厚方向に空けられた空気導入孔１０３に導入され、各横穴１０５から各セル８３内の空気流路１０７に供給される。
前記図５に示す様に、固体酸化物形燃料電池モジュール８１の上方の空気入口９９から供給された空気は、枠部１０１の板厚方向に空けられた空気導入孔１０３に導入され、各横穴１０５から各セル８３内の空気流路１０７に供給される。
次に、各セル８３内の空気流路１０７の空気は、空気極１０９に沿って流れた後、同様な横穴１１１を介して、前記枠部１０１に空けられた空気排出孔１１３に排出される。
この空気排出孔１１３は、排ガス燃焼器８７に連通しているので、空気排出孔１１３に排出された空気（即ち空気残ガス）は、排ガス燃焼器８７の枠体９５の横穴１１５を介して、燃焼触媒層９３に導入される。
この空気排出孔１１３は、排ガス燃焼器８７に連通しているので、空気排出孔１１３に排出された空気（即ち空気残ガス）は、排ガス燃焼器８７の枠体９５の横穴１１５を介して、燃焼触媒層９３に導入される。
燃焼触媒層９３では、前記空気残ガスは、後述する燃料ガスの流路を介して導入された燃料ガス（燃料残ガス）と反応（燃焼）して高温となり、排ガスとして枠体９５の排出ガス出口１１７を介してモジュール外に排出される。
(2)燃料の流路
前記図６に示す様に、固体酸化物形燃料電池モジュール８１の下方の燃料入口１１９から供給された燃料ガスは、横穴１２１からガス改質器８９内に導入され、改質触媒層１２３にて燃料ガスの改質が行われる。
前記図６に示す様に、固体酸化物形燃料電池モジュール８１の下方の燃料入口１１９から供給された燃料ガスは、横穴１２１からガス改質器８９内に導入され、改質触媒層１２３にて燃料ガスの改質が行われる。
次に、ガス改質器８９から横穴１２５を介して排出された燃料ガスは、排ガス燃焼器８７の枠体９５の流路１２７を介して、固体酸化物形燃料電池スタック８５の枠部１０１の板厚方向に空けられた燃料ガス導入孔１２９に導入され、各横穴１３１から各セル８３内の燃料ガス流路１３３に供給される。
次に、各セル８３内の燃料ガス流路１３３の燃料ガスは、燃料極１３５に沿って流れた後、同様な横穴１３７を介して、前記枠部１０１に設けられた燃料ガス排出孔１３９に排出される。
この燃料ガス排出孔１３９は、排ガス燃焼器８７に連通しているので、燃料ガス排出孔１３９に排出された燃料ガス（即ち燃料残ガス）は、排ガス燃焼器８７の枠体９５の横穴１４１を介して、燃焼触媒層９３に導入される。
燃焼触媒層９３では、この燃料残ガスは、前記空気排出孔１１３から導入された空気残ガスと反応（燃焼）し、上述した様に、排ガスとして前記排出ガス出口１１７を介してモジュール外に排出される。
ｃ）この様に、本実施例では、固体酸化物形燃料電池スタック８５とガス改質器８９との間に挟まれて、排ガス燃焼器８７が積層配置されているので、ガス改質器８９がガス改質の際の吸熱反応によって温度が低下する場合でも、その温度低下の影響が固体酸化物形燃料電池スタック８５に及びにくいという効果がある。これにより、固体酸化物形燃料電池スタック８５内の温度分布が均一になるので、効率よく発電を行うことができ、また、固体酸化物形燃料電池セル８３の破損も防止できるという顕著な効果を奏する。
次に、実施例３について説明するが、前記実施例２と同様な内容の説明は省略する。
本実施例は、前記実施例２とほぼ同様な構成であり、前記排ガス燃焼器に換えて熱交換器を用いた点が大きく異なる。
本実施例は、前記実施例２とほぼ同様な構成であり、前記排ガス燃焼器に換えて熱交換器を用いた点が大きく異なる。
図７に示す様に、本実施例の固体酸化物形燃料電池モジュール１５１は、固体酸化物形燃料電池セル１５３が積層された固体酸化物形燃料電池スタック１５５の下端に、熱交換器１５７が積層され、更に熱交換器１５７の下側に、ガス改質器１５９が積層された積層体である。
前記熱交換器１５７は、固体酸化物形燃料電池スタック１５５から排出されたガス（空気残ガスや燃料残ガス）を導入し、その高温となった熱を周囲（特に低温側のガス改質器１５９側）に伝えるものである。具体的には、上下を金属プレート１６０で挟まれた空間に、金属製の多数のフィンからなる熱交換層１６１が配置されるとともに、熱交換層１６１の外周が金属製の枠体１６３で囲まれた板状の装置である。
この固体酸化物形燃料電池モジュール１５１では、固体酸化物形燃料電池モジュール１５１の下方の燃料入口１６５から供給された燃料ガスは、ガス改質器１５９内に導入され、改質触媒層１６７にて燃料ガスの改質が行われる。
次に、ガス改質器１５９から排出された燃料ガスは、燃料ガス導入孔１６９に導入されてから、各セル１５３内の燃料ガス流路１７１に供給される。
次に、各セル１５３内の燃料ガス流路１７１の燃料ガスは、燃料極１７３に沿って流れた後、燃料ガス排出孔１７５に排出される。
次に、各セル１５３内の燃料ガス流路１７１の燃料ガスは、燃料極１７３に沿って流れた後、燃料ガス排出孔１７５に排出される。
この燃料ガス排出孔１７５は、熱交換器１５７に連通しているので、燃料ガス排出孔１７５に排出された燃料ガス（即ち燃料残ガス）は、熱交換層１６１に導入される。
そして、この燃料残ガスは、熱交換層１６１のフィンを加熱した後、ガス排出口１７７を介してモジュール外に排出される。
そして、この燃料残ガスは、熱交換層１６１のフィンを加熱した後、ガス排出口１７７を介してモジュール外に排出される。
なお、空気の流路に関しても、各セル１５３から排出された空気（空気残ガス）は、同様に熱交換器１５７に導入された後に、前記ガス排出口１７７を介してモジュール外に排出されるので、その説明は省略する。
ｃ）この様に、本実施例では、固体酸化物形燃料電池スタック１５５とガス改質器１５９との間に挟まれて、熱交換器１５７が積層配置されているので、ガス改質器１５９がガス改質の際の吸熱反応によって温度が低下する場合でも、その温度低下の影響が固体酸化物形燃料電池スタック１５５に及びにくいという効果がある。これにより、固体酸化物形燃料電池スタック１５５内の温度分布が均一になるので、効率よく発電を行うことができ、また、固体酸化物形燃料電池セル１５３の破損も防止できるという顕著な効果を奏する。
（実験例）
次に、本発明の効果を確認するために行った実験例１〜３について説明する。
本実験例では、実験に用いる試料として、前記実施例１〜３と同様な固体酸化物形燃料電池モジュールを製造した。また、比較例として、図８に示す固体酸化物形燃料電池モジュール１８１を製造した。この固体酸化物形燃料電池モジュール１８１は、固体酸化物形燃料電池スタック１８３の下面に、間隙を設けることなく直接にガス改質器１８５を接合したものである。
次に、本発明の効果を確認するために行った実験例１〜３について説明する。
本実験例では、実験に用いる試料として、前記実施例１〜３と同様な固体酸化物形燃料電池モジュールを製造した。また、比較例として、図８に示す固体酸化物形燃料電池モジュール１８１を製造した。この固体酸化物形燃料電池モジュール１８１は、固体酸化物形燃料電池スタック１８３の下面に、間隙を設けることなく直接にガス改質器１８５を接合したものである。
ａ）実験例１
実験例１では、実施例１と比較例の固体酸化物形燃料電池モジュールを用い、燃料ガスとして、メタンを採用し、空気流量：４２Ｌ／ｍｉｎ、燃料ガス流量：３．５Ｌ／ｍｉｎ、運転温度７００℃という条件で、発電を行った。
実験例１では、実施例１と比較例の固体酸化物形燃料電池モジュールを用い、燃料ガスとして、メタンを採用し、空気流量：４２Ｌ／ｍｉｎ、燃料ガス流量：３．５Ｌ／ｍｉｎ、運転温度７００℃という条件で、発電を行った。
そして、５時間に渡り、発電の際の各セルにおける電流及び電圧を測定した。なお、図２に示す５層のセルを、下側（ガス改質器側）からセル１、セル２、セル３、セル４、セル５とした。図９（ａ）に実施例１の実験結果を示し、図９（ｂ）に比較例の実験結果を示す。
この図９から明らかな様に、実施例１では、全てのセルにおける電圧−電流の特性が揃っており好適である。これは、セル間の温度がほぼ均一であるからと考えられる。一方、比較例では、（ガス改質器に近い）セル１の電圧が低くなっており好ましくない。これは、セル１の温度が他のセルに比べて低くなっているからと考えられる。
ｂ）実験例２
実験例２では、比較例の固体酸化物形燃料電池モジュールを用い、前記実験例１と同様な条件で、発電を行った。
実験例２では、比較例の固体酸化物形燃料電池モジュールを用い、前記実験例１と同様な条件で、発電を行った。
そして、その発電の際に、各セルにおけるＩＲ抵抗を求めた。その結果を、図１０に示す。
この図１０から明らかな様に、比較例では、ガス改質器に近いセルほどＩＲ抵抗が大きくなっている。これは、ガス改質器に近いセルほど温度が低くなっているからと考えられる。
この図１０から明らかな様に、比較例では、ガス改質器に近いセルほどＩＲ抵抗が大きくなっている。これは、ガス改質器に近いセルほど温度が低くなっているからと考えられる。
ｃ）実験例３
実験例３では、実施例１〜３と比較例の固体酸化物形燃料電池モジュールを用い、前記実験例１と同様な条件で、発電を行った。
実験例３では、実施例１〜３と比較例の固体酸化物形燃料電池モジュールを用い、前記実験例１と同様な条件で、発電を行った。
そして、その発電の際に、各モジュールにおいてガス改質器に最も近いセル１におけるＩＲ抵抗を求めた。その結果を、図１１に示す。
この図１１から明らかな様に、実施例１〜３では、ガス改質器に近いセルであってもＩＲ抵抗が小さいが、比較例ではＩＲ抵抗が大きい。これは、実施例１〜３では、ガス改質器に近いセルであっても温度低下が少ないが、比較例では温度低下が大きいからと考えられる。
この図１１から明らかな様に、実施例１〜３では、ガス改質器に近いセルであってもＩＲ抵抗が小さいが、比較例ではＩＲ抵抗が大きい。これは、実施例１〜３では、ガス改質器に近いセルであっても温度低下が少ないが、比較例では温度低下が大きいからと考えられる。
尚、本発明は前記実施例になんら限定されるものではなく、本発明を逸脱しない範囲において種々の態様で実施しうることはいうまでもない。
（１）例えば固体酸化物形燃料電池スタックとガス改質器との間に、断熱材を配置してもよい。
（１）例えば固体酸化物形燃料電池スタックとガス改質器との間に、断熱材を配置してもよい。
（２）また、前記実施例では、固体酸化物形燃料電池モジュールをロウ付けにより接合して一体化したが、例えばボルトやナット等の固定部材を用いて一体化してもよい。
１、８１、１５１…固体酸化物形燃料電池モジュール
３、８３、１５３…固体酸化物形燃料電池セル
５、８５、１５５…固体酸化物形燃料電池スタック
７、８９、１５９…ガス改質器
１３、１３５、１７３…燃料極
１５…固体電解質体
１９、１０９…空気極
４５…間隙（空間）
８７…発熱器（排ガス燃焼器）
１５７…熱交換器
３、８３、１５３…固体酸化物形燃料電池セル
５、８５、１５５…固体酸化物形燃料電池スタック
７、８９、１５９…ガス改質器
１３、１３５、１７３…燃料極
１５…固体電解質体
１９、１０９…空気極
４５…間隙（空間）
８７…発熱器（排ガス燃焼器）
１５７…熱交換器
Claims (7)
- 固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極と、を備えた固体酸化物形燃料電池セルを、複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックと、
前記燃料ガスの改質を行うガス改質器と、
を備え、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間を繋ぐように前記燃料ガスの流路を設けた固体酸化物形燃料電池モジュールであって、
前記ガス改質器を前記固体酸化物形燃料電池スタックの積層方向に配置して、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとを一体化するとともに、
前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、１０〜５０ｍｍの間隙を設けたことを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。 - 固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極と、を備えた固体酸化物形燃料電池セルを、複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックと、
前記燃料ガスの改質を行うガス改質器と、
を備え、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間を繋ぐように前記燃料ガスの流路を設けた固体酸化物形燃料電池モジュールであって、
前記ガス改質器を前記固体酸化物形燃料電池スタックの積層方向に配置して、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとを一体化するとともに、
前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、ガスの燃焼によって発熱する発熱器を配置したことを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。 - 前記発熱器は、前記燃料極側から排出された燃料残ガスと前記空気極側から排出された空気残ガスとを燃焼させる発熱器であることを特徴とする前記請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池モジュール。
- 固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極と、を備えた固体酸化物形燃料電池セルを、複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックと、
前記燃料ガスの改質を行うガス改質器と、
を備え、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間を繋ぐように前記燃料ガスの流路を設けた固体酸化物形燃料電池モジュールであって、
前記ガス改質器を前記固体酸化物形燃料電池スタックの積層方向に配置して、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとを一体化するとともに、
前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、ガスを供給して熱交換する熱交換器を配置したことを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。 - 前記熱交換器は、前記燃料極側から排出された燃料残ガス及び前記空気極側から排出された空気残ガスのうち少なくとも１種のガスを流通させる熱交換器であることを特徴とする前記請求項４に記載の固体酸化物形燃料電池モジュール。
- 固体電解質体と、該固体電解質体の一面に設けられ、燃料ガスに接する燃料極と、該固体電解質体の他面に設けられ、酸化剤ガスに接する空気極と、を備えた固体酸化物形燃料電池セルを、複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックと、
前記燃料ガスの改質を行うガス改質器と、
を備え、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間を繋ぐように前記燃料ガスの流路を設けた固体酸化物形燃料電池モジュールであって、
前記ガス改質器を前記固体酸化物形燃料電池スタックの積層方向に配置して、前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとを一体化するとともに、
前記ガス改質器と前記固体酸化物形燃料電池スタックとの間に、断熱材を配置したことを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュール。 - 前記ガス改質器では、水蒸気改質によるガス改質を行うことを特徴とする前記請求項１〜６のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池モジュール。
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