KR101418071B1 - 평관형 고체산화물 셀 스택 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 평관형 고체산화물 셀 스택에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 화학반응 경로를 길게 할 뿐만 아니라, 공급하는 가스의 온도 및 유속을 일정하게 하여, 연료전지로 사용할 시에 전기 에너지 발전 효율을 높이고 고온 수전해장치로 사용할 시에 발생가스(수소)의 순도를 높이는 평관형 고체산화물 셀 스택에 관한 것이다.

Description

평관형 고체산화물 셀 스택{flat-tubular solid oxide cell stack}
본 발명은 평관형 고체산화물 셀 스택에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 화학반응 경로를 길게 할 뿐만 아니라, 공급하는 가스의 온도 및 유속의 변화를 최소화시켜, 연료전지로 사용할 시에 전기 에너지 발전 효율을 높이고 고온 수전해장치로 사용할 시에 발생가스(수소)의 순도를 높이는 평관형 고체산화물 셀 스택에 관한 것이다.
일반적으로 연료전지는 천연가스, 석탄가스, 메탄올 등 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 공기 중의 산소를 전기화학 반응에 의해서 직접 전기 에너지로 변환시키는 고효율의 청정 발전기술로서, 사용되는 전해질의 종류에 따라 크게 알카리형, 인산형, 용융탄산염, 고체산화물 및 고분자 연료전지로 분류된다.
상기 고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)는 구성요소가 모두 고체의 형태로 구성되어 600℃~1000℃ 정도의 고온에서 작동하는 연료전지로서, 종래 여러 형태의 연료전지들 중 가장 효율이 높고 공해가 적을 뿐 아니라, 연료 개질기를 필요로 하지 않고 복합발전이 가능하다는 여러 장점을 지니고 있다. 상기 고체산화물 연료전지는 전기화학 반응을 역으로 진행시켜 고온 수전해장치(Solid Oxide Electrolyzer Cell, SOEC)로 이용될 수 있다.
상기 고체산화물 연료전지와 고온 수전해장치 등의 전기화학 반응장치는 그 형태에 따라 평판형과 원통형으로 크게 분류되는데, 상기 평판형은 전력밀도(출력)가 높은 장점이 있으나 가스 밀봉면적이 넓고 적층시 재료들 간의 열팽창계수 차이에 의한 열적 쇼크가 발생하며 대면적화가 어렵다는 단점이 있고, 상기 원통형은 열응력에 대한 저항 및 기계적 강도가 상대적으로 높고 압출성형으로 제조하여 대면적화가 가능하다는 장점이 있으나 전력밀도(출력)가 낮다는 한계점이 있다.
이러한 평판형과 원통형의 전기화학 반응장치가 가지고 있는 장점을 도입한 평관형 전기화학 반응장치(예로 평관형 고체산화물 연료전지)가 한국공개특허 제2005-0021027호, 미국특허 US 7,351487호 등으로 개시되어 있다. 상기 평관형 전기화학 반응장치도 출력을 높이기 위해 셀을 적층한 스택 구조로 되어 있는데, 종래의 경우 밀봉부위를 최소화하기 위하여 적층하는 경우, 제1가스가 단순히 지그재그로 흘러 적층된 셀 내부에 흐르는 제1가스가 제1가스흐름 채널을 지그재그로 흐르는 경우에는 입구단과 출구단의 제1가스의 온도, 농도가 변화하기 때문에 효율적인 발전을 하지 못하는 문제가 있었다.
KR 2005-0021027 A US 7351487 B
따라서, 본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위해 이루어진 것으로서, 본 발명의 목적은 셀 스태킹(cell stacking)의 응력을 최소화하고 밀봉부위를 최소화하고 화학반응 경로를 길게 할 뿐만 아니라, 공급하는 가스의 온도 및 유속의 변화를 최소화시켜, 연료전지로 사용할 시에 전기 에너지 발전 효율을 높이고 고온 수전해장치로 사용할 시에 발생가스(수소)의 순도를 높이는 평관형 고체산화물 셀 스택을 제공하는 데 있다.
본 발명에 의한 평관형 고체산화물 셀 스택은,
내부에 제1 가스흐름 채널이 구비된 음극; 상기 음극에 코팅된 전해질층에 적층되어 구비된 양극; 및 상기 양극이 적층된 반대면에 적층되어 구비된 연결재;를 포함하는 다수의 단위 셀이 적층되어 스택을 이루는 평관형 고체산화물 셀 스택에 있어서,
상기 단위 셀은 제1 가스흐름 채널의 양단부에 셀의 두께방향으로 어느 한쪽만을 관통하는 연결구멍이 형성되고, 상기 연결구멍은 서로 반대방향으로 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(a),
제1 가스흐름 채널의 일단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍이 형성되고, 타단부에 셀의 두께방향으로 상부쪽을 관통하는 관통하는 연결구멍이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(b1),
제1 가스흐름 채널의 일단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍이 형성되고, 타단부에 셀의 두께방향으로 하부쪽을 관통하는 관통하는 연결구멍이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(b2), 및
제1 가스흐름 채널의 양단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(c)로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 의한 평관형 고체산화물 셀 스택은 연결구멍에 의하여 두께방향으로 연속하여 연결되는 단위 셀이 적어도 3개 이상인 것을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 의한 평관형 고체산화물 셀 스택은 단위 셀 중에서 최하측과 최상측에 각각 적층된 단위 셀이 단위 셀(a)인 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 의한 평관형 고체산화물 셀 스택은 적층된 단위 셀의 제1가스흐름 채널에 연통하는 연결구멍의 외측에는 가스를 밀봉하도록 링형태의 밀봉재가 삽입된 밀봉부가 형성된 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의한 평관형 고체산화물 셀 스택에 의하면, 스택을 형성할 때 금속성 접속재를 사용하지 않고 매니폴드 부위의 복잡한 형상의 밀봉부를 최소화하므로 셀 스태킹(cell stacking)의 응력을 최소화하고 매니폴드부의 갯수를 적게 하고 구조를 간단히 하는 효과가 있을 뿐만 아니라, 단위 셀의 제1가스가 단위 셀의 길이방향을 따라 같은 방향으로 흐르므로 화학반응 경로를 길게 할 뿐만 아니라, 제1가스가 단순히 지그재그로만 흐르지 않고, 셀 전체에 동일한 유속으로 흐르도록 조절하여, 제1가스의 온도 및 농도가 변화하는 것을 최소화시켜, 연료전지로 사용할 시에 전기 에너지 발전 효율을 높이고 고온 수전해장치로 사용할 시에 발생가스(수소)의 순도를 높이는 효과가 있다.
도1은 본 발명의 평관형 고체산화물 셀 스택을 나타내는 구성도이다.
도2는 셀 스택의 단위 셀을 단위 셀(a), 단위 셀(b1), 단위 셀(b2) 및 단위 셀(c)로 분리하여 나타낸 구성도이다.
도3은 단위 셀의 밀봉부를 나타낸 구성도이다.
도4는 본 발명의 평관형 고체산화물 셀 스택의 제1가스 흐름을 나타내는 실시예를 나타내는 구성도이다.
도5는 본 발명의 실시예 및 비교예의 셀 스택을 나타내는 구성도이다.
이하, 본 발명의 실시예에 대해 첨부도면을 참조하여 상세히 설명한다.
본 발명의 평관형 고체산화물 셀 스택은 연료전지(Fuel Cell) 또는 고온 수전해장치(Electrolyzer Cell)로 사용될 수 있는데, 이하의 설명에서는 연료전지로 사용되는 평관형 고체산화물 셀 스택으로 설명한다.
도1은 본 발명의 제1실시예에 의한 평관형 고체산화물 셀 스택을 나타내는 구성도이다. 도시한 바와 같이, 연료전지용 평관형 고체산화물 셀 스택(100)은, 다수의 단위 셀(110)이 상하방향으로 적층되고, 최하측과 최상측의 단위셀에는 제1가스(수소 또는 탄화수소)가 출입하는 제1가스출입 매니폴드(140: 제1가스유입 매니폴드, 140': 제1가스유출 매니폴드)가 설치되는 구조로 되어 있다.
상기 다수의 단위 셀은 적어도 3개 이상이 적층되며, 바람직하게는 4개 이상이 적층된다.
보다 자세히 살펴보면, 상기 단위 셀(110)은 제1가스흐름채널(112)의 길이 방향 양단이 막힌 단위 셀(110)이 다수개가 적층되며, 단위 셀(110)의 내부에 제1가스가 흐르는 제1가스흐름 채널(112)이 길이방향을 따라 형성되고, 상기 단위 셀(110)의 일측 외부에는 제2가스(공기 또는 산소)가 흐르는 다수의 제2가스흐름 채널(113)이 상기 제1가스흐름 채널(112)에 교차되는 방향(폭방향)으로 형성되며, 복수의 단위 셀(110)들 사이에 제1가스가 연결되어 흐를 수 있도록 상기 제1가스흐름 채널(112)의 단부에 인접하여 연결 구멍(120)이 형성되어 있고, 전기를 연결하도록 제2가스흐름 채널(113)이 형성된 면의 반대쪽에는 세라믹 도전체(115)가 각 단위 셀(110)의 하부에 코팅된 구조이다.
도2는 본 발명에 사용되는 다양한 단위셀을 보다 구체적으로 나타내는 구성도이다.
도시한 바와 같이, 상기 단위 셀은 단위 셀(a), 단위 셀(b1), 단위 셀(b2) 및 단위 셀(c)로 구성 된다.
상기 단위 셀(a, 110a)는 제1 가스흐름 채널(112)의 양단부에 셀의 두께방향으로 어느 한쪽만을 관통하는 연결구멍(120)이 형성되고, 상기 연결구멍은 서로 반대방향으로 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결된다. 상기 단위 셀(b1, 110b1)은 제1 가스흐름 채널(112)의 일단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍(120’)이 형성되고, 타단부에 셀의 두께방향으로 상부쪽을 관통하는 연결구멍(120)이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결된다. 상기 단위 셀(b2, 110b2)는 제1 가스흐름 채널(112)의 일단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍(120’)이 형성되고, 타단부에 셀의 두께방향으로 하부쪽을 관통하는 연결구멍(120)이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결된다. 상기 단위 셀(c, 110c)는 제1 가스흐름 채널의 양단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍(120’)이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결된다. 여기서 상기 단위 셀(a) 내지 단위 셀(c)는 도 2에 나타나는 형태에 한정되는 것이 아니라, 상기 도 2의 나타낸 구성을 좌우로 대칭시켜 나타나는 형태까지도 포함하는 구성이다.
상기 단위 셀(a) 내지 단위 셀(c)가 적층된 셀 스택의 제1 가스의 흐름은 단위 셀의 선택 및 적층 순서에 따라서 다양하게 나타날 수 있다. 적층된 셀 스택의 제1가스의 흐름의 다양한 변화의 일 예로 도4의 a 내지 c에 자세히 나타내었다.
상기 셀 스택의 단위 셀(a) 내지 단위 셀(c)가 적층되는 경우, 셀 스택이 상기 연결구멍(120)에 의하여 두께방향으로 연속하여 연결되는 단위 셀이 적어도 3개 이상인 것을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 다수의 단위 셀(110) 중 적어도 3개의 단위 셀(110)이 상기 연결구멍(120)에 의하여 연속으로 연결되는 경우, 적어도 2개 이상의 인접한 단위 셀(110)의 제1가스가 같은 방향으로 흐르기 때문에, 제1가스가 지그재그로 흐를 때 생겨나는 제1가스의 온도 및 농도가 점차 변화하는 것을 최소화시킬 수 있다.
상기 단위 셀이 적층되는 경우, 최하측과 최상측에 각각 적층된 단위 셀은 단위 셀(a)인 것이 바람직하다. 상기 단위 셀(a)이 최하측과 최상측에 각각 적층되는 경우, 도 1에서와 같이 제1 가스(수소 또는 탄화수소)가 유입하는 부분에 제1가스유입 매니폴드(140)를 제1 가스가 유출되는 부분에 제1가스유출 매니폴드(140’)가 설치될 수 있다.
상기 다수의 제2가스흐름 채널(113)은 상기 단위 셀(110)의 길이방향 중간에 단위 셀(110)의 폭방향으로 형성된다.
상기 연결구멍(120)은 도 3에서와 같이, 다수의 구멍이 원을 이루면서 원주방향으로 배열되어 상기 제1가스흐름 채널(112) 및 인접한 다른 단위 셀을 연결한다. 원주방향으로 배열된 상기 다수의 연결구멍(120)의 외측에는 가스를 밀봉하도록 링형태의 밀봉재(116a)가 삽입된 밀봉부(116)가 형성된다.
이와 같이 구성된 본 발명의 제1실시예에 의한 평관형 고체산화물 셀 스택에서, 연료전지로 사용될 경우에는 도1에 도시한 바와 같이 수소(또는 탄화수소)가 제1가스유입 매니폴드(140)를 통해 최하측의 단위 셀의 제1가스흐름 채널 내에 유입하여 화살표 방향으로 다수의 단위 셀(110)의 제1가스흐름 채널 내를 같은 방향으로 흐른 후 최상측의 단위 셀의 제1가스흐름 채널에서 합쳐진 후 이를 거쳐 제1가스유출 매니폴드(140')를 통해 유출하게 되는데, 이 경로를 흐르는 중에 제1가스(수소 또는 탄화수소)는 상기 단위 셀(110)의 제2가스흐름 채널을 통해 흐르는 공기(또는 산소)와 반응하여 전기를 발생하는 한편 발생한 물과 함께 상기 제1가스유출 매니폴드(140')을 통해 유출하게 된다. 전기는 세라믹 도전체(115)를 통해 집전된다.
고온 수전해장치로 사용될 경우에는 수증기가 제1가스유입 매니폴드(140)을 통해 유입하여 전기화학 반응(연료전지의 반응의 역반응)을 하여 수소가 발생하고 제1가스유출 매니폴드(140')을 통해 유출하게 된다.
본 발명은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능함은 물론이고, 본 발명의 기술적 보호 범위는 첨부된 특허 청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.
실시예 및 비교예: 연료전지의 효율 실험
실시예 1: 셀스택의 제조
세라믹 압출 성형기를 이용하여, 내부에 제1 가스 흐름부가 구성되도록 음극을 성형하고, 양끝단을 밀봉하였다. 이후, 건조된 성형체의 양끝단에 단위 셀간의 제1 가스 흐름부를 연결시키기 위한 연결구멍을 형성시켜, 제1 가스흐름 채널의 양단부에 셀의 두께방향으로 어느 한쪽만을 관통하는 연결구멍이 형성되고, 상기 연결구멍은 서로 반대방향으로 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(a), 일단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍이 형성되고, 타단부에 셀의 두께방향으로 어느 한쪽만을 관통하는 연결구멍이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(b1, b2), 및 양단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(c)을 제작하였다. 이후 상기 연결구멍이 도 1과 같이 최하측과 최상측에 단위 셀(a)가 위치하고 그 내부에 단위 셀(b1), 단위 셀(b2) 및 단위 셀(c)를 적층하였다. 이후 음극의 표면에 전해질층을 코팅한 후 상기 연결재와 전해질층이 치밀한 층을 형성하도록 1350 내지 1400℃에서 열처리하였다. 이후, 상기 연결재가 코팅된 면의 반대면에 전해질층을 사이에 두고, 양극을 코팅하고, 900 내지 1200℃에서 열처리하여, 도 5a와 같은 평관형 고체산화물 단위 셀스택을 제조하였다.
비교예 1: 셀 스택의 제조
제1가스가 단위 셀의 길이방향을 따라 지그재그로 흐르도록 1 가스흐름 채널의 양단부에 셀의 두께방향으로 어느 한쪽만을 관통하는 연결구멍이 형성되고, 상기 연결구멍은 서로 반대방향으로 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(a)만으로 적층시킨 것을 제외하고는 동일한 방법으로 도 5b와 같은 평관형 고체산화물 단위 셀스택을 제조하였다.
실험예 1: 유속의 변화 측정
실시예 1의 셀스택과 비교예 1의 셀스택에 각각 800℃ 가스(질소:수소=2:1)를 투입한 후, 제1가스의 유속의 변화를 유입시와 중간의 3지점(도5의 x, y, z) 및 유출시에서 측정하여 표 1과 같이 나타내었다.
평균속도(m/s)
실시예 1 비교예 1
유입시 0.7 0.7
x지점 0.55 0.25
y지점 0.60 0.51
z지점 0.74 0.75
유출시 0.82 1.0
실험예 2: 연료전지의 효율
상기 실험예 1에서 제작한 실시예 1 및 비교예 1의 평관형 고체산화물 단위 셀스택을 이용한 연료전지를 제작하여 효율을 비교하였다. 상기 효율은 “international journal of hydrogen energy 37 (2012) 78-83”에 기재된 내용을 기초로 하여 (발생된 수소의 열량/투입된 전기에너지)로 계산하였다. 결과는 하기 표 2과 같았다.
실시예 1 비교예 1
전기효율
(Faradic efficiency)		 97 % 63 %

상기 실험예 1를 살펴보면, 실시예는 각 지점에 따라서 유속의 편차가 적게 나타나는데 반하여, 비교예는 유속의 편차가 매우 심한 것을 알 수 있다. 유속의 편차가 작은 경우에는 전기 화학 반응속도가 균일하기 때문에 셀의 반응 성능 및 내구 특성이 우수하다는 장점을 갖는데 반하여, 유속의 편차가 심한 경우 셀의 반응성능 저하 및 내구성 악화의 문제점이 생기게 된다.
또, 실험예 2에서 실시예에 의한 경우 투입된 전기에너지에 대한 발생된 수소의 열량이 높으므로 효율이 높다는 것을 알 수 있다.
100: 셀 스택 110: 단위 셀
110a: 단위 셀(a) 110b1: 단위 셀(b1)
110b2: 단위 셀(b2) 110c: 단위 셀(c)
112: 제1가스흐름 채널 113: 제2가스흐름 채널
120: 연결구멍 115: 세라믹 도전체
116: 밀봉부 116a: 밀봉재
140: 제1가스유입 매니폴드 140': 제1가스유출 매니폴드

Claims (4)

  1. 내부에 제1 가스흐름 채널이 구비된 음극; 상기 음극에 코팅된 전해질층에 적층되어 구비된 양극; 및 상기 양극이 적층된 반대면에 적층되어 구비된 연결재;를 포함하는 다수의 단위 셀이 적층되어 스택을 이루는 평관형 고체산화물 셀 스택에 있어서,
    상기 단위 셀은
    제1 가스흐름 채널의 양단부에 셀의 두께방향으로 어느 한쪽만을 관통하는 연결구멍이 형성되고, 상기 연결구멍은 서로 반대방향으로 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(a),
    제1 가스흐름 채널의 일단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍이 형성되고, 타단부에 셀의 두께방향으로 상부쪽을 관통하는 관통하는 연결구멍이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(b1),
    제1 가스흐름 채널의 일단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍이 형성되고, 타단부에 셀의 두께방향으로 하부쪽을 관통하는 관통하는 연결구멍이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(b2) 및
    제1 가스흐름 채널의 양단부에 셀의 두께방향으로 양쪽을 관통하는 연결구멍이 형성되어 인접한 셀의 제1 가스흐름 채널과 연결되는 단위 셀(c)로 이루어진 군으로부터 선택되고,
    상기 셀 스택은 상기 연결구멍에 의하여 두께방향으로 연속하여 연결되는 단위 셀이 적어도 3개인 것을 포함하고,
    상기 셀 스택의 단위 셀 중에서 최하측과 최상측에 각각 적층된 단위 셀은 단위 셀(a)인 것을 특징으로 하는 평관형 고체산화물 셀 스택.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 적층된 단위 셀의 제1 가스흐름 채널에 연통하는 연결구멍의 외측에는 가스를 밀봉하도록 링형태의 밀봉재가 삽입된 밀봉부가 형성된 것을 특징으로 하는 평관형 고체산화물 셀 스택.
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