KR101907219B1 - 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조 및 그 방법 - Google Patents

단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조 및 그 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조 및 그 방법에 관한 것으로, 해결하고자 하는 기술적 과제는 유리 밀봉재를 사용하는 고체 산화물 전해셀 및/또는 연료전지의 매니폴드와 분리판에서 단일 또는 다중 밀봉 구조의 가스켓을 설치하여 연료와 공기의 직접적인 접촉 및 스택 내부의 가스들이 스택 외부로 유출되는 것을 방지하고, 반복적인 운전과 정지로 인한 열충격 및 스택 무게에 의한 하중을 받는 조건에서도 분리판과 매니폴드 사이의 밀봉에 대한 안전성을 향상시키기 위한 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조 및 그 방법을 제공하는데 있다. 이를 위해 본 발명은 수직 또는 수평 방향으로 밀봉되는 제1,2분리판을 포함하고, 제1,2분리판은 각각 매니폴드의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 제1가이드를 포함하며, 제1가이드의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 제1밀봉재 시트와 제1가스켓을 포함한다. 또한 밀봉 효과를 높이기 위해, 제1가이드 외에 추가적으로 제2가이드; 제2가이드의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 제2밀봉재 시트; 제1가이드, 제1밀봉재 시트 및 제2가이드에 의해 정의되는 영역에 설치된 제1가스켓; 및 제2가이드 및 제2밀봉재 시트에 의해 정의되는 영역에 설치된 제2가스켓을 더 포함하고, 제1분리판과 제1밀봉재 시트, 제1밀봉재 시트와 제1가스켓, 제2분리판과 제2밀봉재 시트, 제2밀봉재 시트와 제2가스켓은 각각 밀봉재 페이스트에 의해 상호간 부착되는 단전지를 적층하여 구성되는 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조 및 그 방법을 개시한다.

Description

단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조 및 그 방법{MANIFOLD SEALING STRUCTURE OF SEPARATOR FOR STACKING SINGLE CELL AND METHOD THEREOF}
본 발명은 고체 산화물 전해셀 및/또는 연료전지를 적층하여 스택으로 제조 시 각각의 단전지에 공기 및/또는 연료를 공급 및/또는 배출하는 유로를 제공하는 매니폴드에서 회수율과 밀봉율을 향상시키기 위한 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조 및 그 방법에 관한 것이다.
고체 산화물 전해셀(Solid Oxide Electrolysis Cells, SOEC) 및/또는 고체 산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cells, SOFCs)는 단전지 또는 셀을 구성하는 기본 요소인 전해질 및 전극이 모두 내열성이 우수한 세라믹으로 구성되어 있다.
고체 산화물 연료전지는 다른 연료전지에 비해 상대적으로 넓은 온도범위에서 작동하는 연료전지로 알려져 있으며, 대규모 분산용 발전뿐만 아니라 가정용 혹은 소규모 주거단지와 수송용을 위한 발전 장치로 개발되고 있다.
고체 산화물 전해셀은 연료전지의 역반응 공정으로 증기로부터 수소를 생산하는 고온전기분해 장치로 사용할 수 있으며, 미국에서는 초고온가스로(Very HighTemperature Reactor, VHTR)와 연계한 원자력이용 고온전기분해 수소생산기술을 개발 중에 있고, 국내에서도 스택규모의 고온전기분해 수소생산시스템을 개발하여 수소생산을 실증한바 있다.
최근에는 고체 산화물 전해셀을 이용하여 지구온난화의 주범인 온실가스, 이산화탄소를 증기와 함께 전기분해하여 합성가스를 생산하고, 메탄올, 가솔린 등의 다양한 액체연료로 전환하는 에너지 저장 및 온실가스 재활용의 수단으로 주목을 받고 있다. 물과 이산화탄소의 고온전기분해(coelectrolysis)를 통하여 생산되는 가솔린 등의 액체연료는 버스, 항공기, 선박 등 수송수단의 연료로 활용이 가능하므로 기존의 사회기반시설(infrastructure)을 그대로 사용할 수 있어, 다른 대체에너지와 달리 새로운 형태의 사회기반시설을 구축할 필요가 없다는 장점이 있다.
또한, 고온전기분해를 이용한 수소 생산을 통하여 간헐적으로 생산되는 저품질의 신재생에너지와 계통의 잉여전력을 수소 에너지로 저장할 수 있으며, 전력이 필요한 경우 고체 산화물 연료전지를 이용하여 수소를 소비하여 전력생산이 가능하므로 전력저장 및 전력설비의 활용 극대화가 가능하다.
고체 산화물 전해셀 및 연료전지의 핵심 구성요소인 단전지(single cell)는 산소 이온 전도성을 갖는 전해질과 그 양면의 연료극과 공기극으로 구성된다. 고체 산화물 전해셀의 경우, 연료극에 고온의 증기를 공급하고 전기를 인가하면 물이 전기분해되어 수소와 산소이온이 생성되며, 산소이온은 전해질을 통해 공기극으로 이동하여 환원되므로 순수한 산소와 수소가 분리되어 생성된다. 고체 산화물 연료전지의 경우, 공기극과 연료극에 산소와 연료를 각각 공급해 주면 공기극에서는 산소의 환원반응이 일어나 산소이온이 생성되어 전해질을 통해 연료극으로 이동하며, 연료극에서는 연료가 산화되어 산소이온과 반응하여 물을 생산하면서 전자가 발생하여 전기를 생산하게 된다.
고체 산화물 전해셀 및 연료전지는 셀의 형태에 따라 튜브형, 평관형, 평판형의 3가지로 구분할 수 있으며, 전해질을 중심으로 그 양면에 연료극과 공기극으로 구성되어 단위셀을 이루고 있고, 지지체 역할을 담당하는 구성요소에 따라 연료극지지체식, 전해질 지지체식, 금속 지지체식으로 구분한다.
이중 연료극 지지체식 구조를 가지는 평판형 고체 산화물 전해셀 및 연료전지는 매우 얇은 두께(10~30m)의 전해질 막을 연료극 지지체 위에 입힌 형태로서 종전의 전해질 지지체식 구조보다 낮은 온도(700~800℃)에서 작동이 가능할 뿐만 아니라 값싼 금속 연결재(분리판)의 사용이 가능하다는 장점이 있다.
고체 산화물 전해셀과 연료전지는 원하는 전기분해능력 및 전기출력을 얻기 위하여 여러 장의 단위셀을 적층하여 스택으로 운전한다. 평판형 고체 산화물 전해셀 및 연료전지를 적층하여 스택으로 만들 때는 한 셀의 연료극과 이웃하는 다른 셀의 공기극을 연결하여 전기적인 접촉을 제공해주는 연결재(interconnect)인 분리판(separator)이 필요하다.
또한, 분리판은 전기적인 접촉을 제공하는 기능 외에도 연료극과 공기극에 공급되는 연료와 공기를 단전지 표면에 고르게 분산시키고, 연료극과 공기극의 각 기체들이 서로 섞이지 않도록 해주며, 공급된 연료와 공기가 외부로 유출되는 것을 막는 밀봉 부위를 제공하는 역할을 한다. 분리판은 금속과 세라믹 재료가 사용되는데, 대면적 제조 및 기계적 가공이 용이한 금속 분리판이 세라믹 분리판에 비하여 우수한 특성을 지닌다.
단전지를 스택으로 제작할 때 분리판의 매니폴드는 반응 가스를 공급하고 생성된 가스를 배출하는 유로를 제공한다. 스택 운전 시 단전지에 공급되는 가스의 균일한 공급은 전해셀 및 연료전지의 운전 성능에 매우 중요한 영향을 미치게 되기 때문에 매니폴드와 분리판 구조에 대한 다양한 연구가 진행되고 있다.
따라서 높은 성능의 고체 산화물 전해셀 및 연료전지 스택을 제작하기 위해 서는 직렬로 연결된 각각의 단전지에 대하여 연료 유로와 공기 유로를 형성하여 연료와 공기가 각각의 유로를 독립적으로 순환하면서 연료와 공기가 균일하게 공급되도록 매니폴드와 분리판의 유로를 잘 설계하고 가공하여야 한다.
스택은 매니폴드의 위치에 따라 내부 매니폴드 스택과 외부 매니폴드 스택으로 나누어지며, 분리판의 유로 형상은 크게 카운터 플로(Counter flow), 코플로(Co-flow), 크로스 플로(Cross flow) 등이 있다.
예를 들어, 크로스 플로 형태의 유로를 갖는 분리판의 경우 매니폴드에서 나온 기체들이 가로 방향의 주유로와 이 주유로에 수직 방향의 미세 유로를 따라 가스 분배가 이루어지고, 분리판의 반대쪽에는 수직 방향의 주유로가 가공되어 최종적으로 두 가스가 서로 수직한 방향으로 흐르게 되는 구조를 갖는다. 공급된 가스는 미세 유로의 형상 및 차압에 따라 입구 매니폴드 쪽의 메인 유로에서 분배가 이루어져 미세 유로에 공급되고 출구 쪽 메인 유로에서 다시 합쳐져서 스택 외부로 배출된다.
만일 연료극과 공기극에 공급되는 연료와 공기가 매니폴드를 통하여 분리판으로 공급될 때 스택내에서 연료와 공기가 혼합되어 직접 접촉할 경우, 연소 반응이 일어나면서 연료극에 손상이 발생될 수 있다. 또한 공급되는 연료와 공기가 스택 외부로 유출될 경우 전해셀 및 연료전지의 성능이 저하되며, 공급되는 연료와 공기의 양이 증가되어 효율이 감소하게 된다. 그러므로 연료와 공기의 직접적인 접촉 및 스택 내부의 가스들이 스택 외부로 유출되는 것을 방지하기 위해 매니폴드와 분리판 사이에 밀봉을 잘 유지하는 것은 전해셀 및 연료전지의 성능에 중요한 영향을 미치게 된다.
고체 산화물 연료전지 및 전해셀을 적층하여 스택으로 만들 때, 매니폴드와 분리판 사이에서의 밀봉을 유지하기 위하여 주로 유리 밀봉재를 사용하고 있다. 고체 산화물 전해셀 및 연료전지는 600 내지 1000℃의 고온에서 운전되며, 스택의 높이가 높아질수록 스택의 상부와 하부 사이에 온도차가 발생될 수 있으며, 스택 하부는 여러 장의 단전지 및 분리판 무게에 의한 하중을 받는다. 또한 주기적인 운전과 정지로 인하여 냉각과 가열이 반복되어 발생하는 열충격에 의하여 유리 밀봉재가 손상되어 밀봉율이 저하되는 문제점이 발생된다.
대한민국 공개특허 제10-2012-0032634호(2012.04.06) 대한민국 공개특허 제10-2011-0031566호(2011.03.29) 대한민국 공개특허 제10-2012-0021924호(2012.03.09)
본 발명의 해결하고자 하는 기술적 과제는, 평판형 고체 산화물 전해셀 및/또는 연료전지의 매니폴드와 분리판에서 가이드와 가스켓으로 구성되는 매니폴드로서 단일 밀봉 구조 또는 다중 밀봉 구조의 가이드와 가스켓을 설치하여 연료와 공기의 직접적인 접촉 및 스택 내부의 가스들이 스택 외부로 유출되는 것을 방지하고, 반복적인 운전과 정지로 인한 열충격 및 스택 무게에 의한 하중을 받는 조건에서도 분리판과 매니폴드 사이의 밀봉에 대한 안전성을 향상시키기 위한 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조 및 그 방법을 제공하는 데 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조는 고체 산화물 전해셀 또는 연료전지용 단전지에 공기 및 연료를 공급 및 배출하는 유로를 제공하는 매니폴드를 갖는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조에 있어서, 상기 매니폴드의 외측에 설치된 적어도 하나의 가이드 및 가스켓에 의해 상기 분리판이 밀봉됨을 특징으로 한다.
본 발명은 상기 분리판과 상기 가스켓의 사이에 개재된 밀봉재 쉬트; 및 상기 분리판과 상기 밀봉재 쉬트, 상기 밀봉재 쉬트와 상기 가스켓의 사이에 각각 개재된 밀봉재 페이스트를 더 포함할 수 있다. 상기 가이드는 서로 이격된 제1가이드 및 제2가이드이고, 상기 가스켓은 상기 제1,2가이드의 사이에 위치된 제1가스켓과, 상기 제2가이드의 외측에 위치된 제2가스켓일 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조는 고체 산화물 전해셀 또는 연료전지용 단전지에 공기 및 연료를 공급 및 배출하는 유로를 제공하는 매니폴드를 갖는 분리판에 있어서, 상기 분리판은 상기 매니폴드가 동심을 이루며 수직 방향 또는 수평 방향으로 밀봉되는 제1,2분리판을 포함하고, 상기 제1,2분리판은 각각 상기 매니폴드의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 제1가이드; 상기 제1가이드의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 적어도 하나의 제1밀봉재 시트; 상기 제1가이드 및 상기 제1밀봉재 시트에 의해 정의되는 영역에 설치된 제1가스켓; 및 상기 제1,2분리판과 상기 제1밀봉재 시트, 상기 제1밀봉재 시트와 상기 제1가스켓은 각각 제1밀봉재 페이스트에 의해 상호간 밀봉됨을 특징으로 한다.
본 발명은 상기 제1밀봉재 시트의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 제2가이드; 상기 제2가이드의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 적어도 하나의 제2밀봉재 시트; 상기 제2가이드 및 상기 제2밀봉재 시트에 의해 정의되는 영역에 설치된 제2가스켓을 더 포함하고, 상기 제1,2분리판과 상기 제2밀봉재 시트, 상기 제2밀봉재 시트와 상기 제2가스켓은 각각 제2밀봉재 페이스트에 의해 상호간 밀봉될 수 있다.
상기 제1,2분리판 및 상기 제1,2가이드는 동일한 재질로 형성되고, 상기 제1,2가이드는 각각 상기 제1,2분리판에 용접될 수 있다.
상기 제1,2분리판 및 상기 제1,2가이드는 금속일 수 있다.
상기 제1,2밀봉재 시트 또는 상기 밀봉재 페이스트는 SiO2-B2O3-CaO(또는 SrO, BaO)계 유리에 Al2O3, La2O3의 결정 필러를 혼합한 복합 밀봉재이고, 상기 B2O3는 6~4 mole%, 상기 CaO는 3~4 mole%, 상기 Al2O3는 2~4 mole%, 상기 La2O3는 1~6 mole%, 상기 SrO 3~7 mole%, 상기 BaO 2~5 mole%이고, 잔부는 SiO2인 MO(M=Mg, Ca, Sr, Ba)계 복합 밀봉재일 수 있다.
상기 제1,2가스켓은 알루미나계, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리일 수 있다.
상기 제1,2가이드, 상기 제1,2밀봉재 시트 또는 상기 제1,2가스켓은 원형 링 또는 다각 링 형태일 수 있다.
상기 제1,2분리판의 제1밀봉재 시트와 제1가스켓의 합친 두께는 상기 제1,2분리판의 제2밀봉재 시트와 제2가스켓의 합친 두께와 같고, 상기 제1,2분리판의 제1가이드의 합친 두께 및 상기 제1,2분리판의 제2가이드의 합친 두께보다 두꺼울 수 있다.
상기 제1,2분리판은 각각 상기 제1가이드, 상기 제1밀봉재 시트, 상기 제2가이드 및 상기 제2밀봉재 시트가 형성된 영역에 요홈부가 형성될 수 있다.
상기 제1가이드, 상기 제1가스켓, 상기 제1밀봉재 시트, 상기 제2가이드, 상기 제2가스켓 및 상기 제2밀봉재 시트가 형성된 영역이 상기 제1,2분리판 각각의 두께와 같을 수 있다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위한 본 발명의 일 실시예에 따른 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 방법은 고체 산화물 전해셀 또는 연료전지의 단전지를 적층하여 스택으로 제조시 분리판에 공기 및 연료를 공급 및 배출하는 유로를 제공하는 매니폴드에서 회수율 및 밀봉율을 향상시키기 위한 매니폴드를 밀봉하는 방법에 있어서, 상기 매니폴드의 외측에 단일 또는 다중으로 가이드를 부착하는 단계; 상기 가이드의 외측에 밀봉재 시트를 부착하는 단계; 상기 밀봉재 시트에 가스켓을 부착하는 단계; 및 상기 밀봉재 시트와 상기 가스켓을 부착하는 단계를 포함하고, 상기 분리판과 상기 밀봉재 시트, 그리고 상기 밀봉재 시트와 상기 가스켓은 밀봉재 페이스트에 의해 상호간 부착된다.
상기 매니폴드는 상기 가이드, 상기 밀봉재 시트 및 상기 가스켓을 1조로 하는 밀봉 구조를 적어도 2조 포함하여 내부와 외부에 설치할 수 있다.
상기 가이드는 상기 분리판과 같은 재질을 사용하여 용접하여 부착할 수 있다.
상기 밀봉재 페이스트 또는 상기 밀봉재 시트는 SiO2-B2O3-CaO(또는 SrO, BaO)계 유리에 Al2O3, La2O3의 결정 필러를 혼합한 복합 밀봉재이고, 상기 B2O3는 6~4 mole%, 상기 CaO는 3~4 mole%, 상기 Al2O3는 2~4 mole%, 상기 La2O3는 1~6 mole%, 상기 SrO 3~7 mole%, 상기 BaO 2~5 mole%이고, 잔부는 SiO2인 MO(M=Mg, Ca, Sr, Ba)계 복합 밀봉재일 수 있다.
상기 가스켓은 알루미나, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리를 사용할 수 있다.
상기 가이드, 상기 밀봉재 시트 또는 상기 가스켓은 원형 링 또는 다각형 링 형태일 수 있다.
상기 밀봉 시트는 다수개가 사용되어 높이를 조절할 수 있다.
상기 매니폴드는 1조 이상의 연료 공급구 및 배출구와 1조 이상의 공기 공급구 및 배출구로 구비될 수 있다.
상기 가이드, 상기 밀봉재 시트 및 상기 가스켓이 부착되는 밀봉 부분이 상기 분리판과 같은 두께를 가질 수 있다.
상기 분리판은 상기 가이드, 상기 밀봉재 시트 및 상기 가스켓이 부착되는 부분에 요홈부가 형성될 수 있다.
상기 제1,2분리판의 제1밀봉재 시트와 제1가스켓의 합친 두께는 상기 제1,2분리판의 제2밀봉재 시트와 제2가스켓의 합친 두께와 같고, 상기 제1,2분리판의 제1가이드의 합친 두께 및 상기 제1,2분리판의 제2가이드의 합친 두께보다 두꺼울 수 있다.
본 발명에 따른 고체 산화물 전해셀 및/또는 연료전지의 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조 및 그 방법은 매니폴드를 통하여 분리판으로 공급되는 연료와 공기가, 혼합 및 직접 접촉하여 연소 반응이 일어나면서 발생하는 연료극의 손상과, 공급되는 연료와 공기가 스택 외부로 유출되어 전해셀 및/또는 연료전지의 성능이 저하되는 문제점을 해결할 수 있다.
즉, 매니폴드와 분리판 사이에 크기가 다른 적어도 2쌍(또는 2조) 이상의 금속 원형 링 가이드, 밀봉재 시트, 가스켓 및 밀봉재 페이스트를 사용하여 다중 밀봉 구조의 가스켓을 설치함으로써 상부 분리판과 하부 분리판 사이의 밀착성을 높이고, 만약의 경우 운전 중에 밀봉에 이상이 발생되어도 이중의 장치(밀봉 구조)로 안전성을 보강시킴으로써 매니폴드와 분리판 사이의 밀봉율을 향상시킬 수 있다.
도 1은 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 고체 산화물 전해셀 및 연료전지 분리판의 연료극측 평면 도해(diagram)이다.
도 2는 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 고체 산화물 전해셀 및 연료전지 분리판의 공기극측 평면 도해(diagram)이다.
도 3은 분리판의 매니폴드 밀봉 부분에 요홈부가 없이, 분리판과 매니폴드 밀봉 부분의 두께가 같으며, 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 고체 산화물 전해셀 및 연료전지 분리판의 단면 도해(diagram)이다.
도 4는 분리판의 매니폴드 밀봉 부분에 요홈부가 형성되며, 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 고체 산화물 전해셀 및 연료전지 분리판의 단면 도해(diagram)이다.
도 5는 도 3의 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 분리판에 고체 산화물 전해셀 및 연료전지의 단전지를 부착하고, 이것을 직렬로 연결한 스택의 단면 도해(diagram)이다.
도 6은 도 3의 매니폴드에 의해 제조한 10셀 고체 산화물 전해셀로 구성된 스택을 750℃에서 4,400시간동안 운전하고 3,600시간동안 수소 생산에 성공한 스택의 장기운전 그래프로서 (a) 운전 모드에 따른 스택의 전류변화 그래프, (b) 운전시간에 대한 각 셀의 전압 변화 그래프, (c) 상부(top)와 하부(bottom) 셀을 제외한 중간셀들의 전압을 더한 스택 전압변화 그래프이다.
도 7은 본 발명 도 3과 도 4의 매니폴드에 의하여 64셀 모듈 2개로 제작한 5 kW급 고체 산화물 연료전지 스택으로 2,200시간의 장기 운전하는 동안의 시간에 따른 장기 운전 성능 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
본 발명의 실시예들은 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 본 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위하여 제공되는 것이며, 하기 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 오히려, 이들 실시예는 본 개시를 더욱 충실하고 완전하게 하고, 당업자에게 본 발명의 사상을 완전하게 전달하기 위하여 제공되는 것이다.
또한, 이하의 도면에서 각 층의 두께나 크기는 설명의 편의 및 명확성을 위하여 과장된 것이며, 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 용어 "및/또는" 는 해당 열거된 항목 중 어느 하나 및 하나 이상의 모든 조합을 포함한다.
본 명세서에서 사용된 용어는 특정 실시예를 설명하기 위하여 사용되며, 본 발명을 제한하기 위한 것이 아니다. 본 명세서에서 사용된 바와 같이, 단수 형태는 문맥상 다른 경우를 분명히 지적하는 것이 아니라면, 복수의 형태를 포함할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 사용되는 경우 "포함한다(comprise)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급한 형상들, 숫자, 단계, 동작, 부재, 요소 및/또는 이들 그룹의 존재를 특정하는 것이며, 하나 이상의 다른 형상, 숫자, 동작, 부재, 요소 및 /또는 그룹들의 존재 또는 부가를 배제하는 것이 아니다.
본 명세서에서 제1, 제2 등의 용어가 다양한 부재, 부품, 영역, 층들 및/또는 부분들을 설명하기 위하여 사용되지만, 이들 부재, 부품, 영역, 층들 및/또는 부분들은 이들 용어에 의해 한정되어서는 안 됨은 자명하다. 이들 용어는 하나의 부재, 부품, 영역, 층 또는 부분을 다른 영역, 층 또는 부분과 구별하기 위하여만 사용된다. 따라서, 이하 상술할 제1부재, 부품, 영역, 층 또는 부분은 본 발명의 가르침으로부터 벗어나지 않고서도 제2부재, 부품, 영역, 층 또는 부분을 지칭할 수 있다.
더불어, 본 발명에서 제1가이드(150)는 내부 링 가이드 또는 내부 금속 원형 링 가이드로, 제2가이드(160)는 외부 링 가이드 또는 외부 금속 원형 링 가이드로 혼용되어 지칭될 수 있다. 또한, 제1밀봉재 시트(170)는 가스켓형 내부 밀봉재 시트로, 제2밀봉재 시트(180)는 가스켓형 외부 밀봉재 시트로 혼용되어 지칭될 수 있다. 또한, 제1가스켓(190)은 내부 알루미나계 또는 일반 세라믹스 또는 유리 가스켓으로, 제2가스켓(200)은 외부 알루미나계 또는 일반 세라믹스 또는 유리 가스켓으로 혼용되어 지칭될 수 있다.
또한, 본 발명에서 사용된 밀봉이라는 용어는 결합, 접합 및 적층을 모두 포함하거나 포괄하는 의미이며, 특히 본 발명에서 설명된 구조 및 방법은 적층 결합하여 밀봉 또는 접합하는 구조 및 방법을 포함한다.
도 1은 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 고체 산화물 전해셀 및 연료전지 분리판의 연료극측 평면 도해(diagram)이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 분리판(100)의 연료극측은 대향(對向)되는 가장 자리에 다수의 매니폴드(120)가 형성되고, 매니폴드(120)로부터 내측 방향으로 연료 유로(130)가 형성되며, 연료 유로(130)에 연결되어서는 대략 사각 형태로서 다수의 미세 유로(110)가 형성된다. 이러한 미세 유로(110)는 연료극측에 연료를 공급하는 역할을 한다.
각각의 매니폴드(120)의 외측에는 매니폴드(120)를 동심원(同心圓)으로 하여 순차적으로 제1가이드(150), 제1밀봉재 시트(170)가 형성되고, 제1밀봉재 시트(170) 위에는 제1가스켓(190)이 형성된다. 또한, 제1밀봉재 시트(170) 및 제1가스켓(190)의 외측에 제2가이드(160) 및 제2밀봉재 시트(180)가 형성되고, 제2밀봉재 시트(180) 위에 제2가스켓(200)이 형성될 수 있다..
여기서, 분리판(100), 제1가이드(150) 및 제2가이드(160)는 동일한 재질로 형성될 수 있고, 상기 제1가이드(150) 및 제2가이드(160)는 각각 분리판(100)에 스팟, 레이저 또는 아르곤 용접될 수 있다. 일례로, 분리판(100), 제1가이드(150) 및 제2가이드(160)는 금속 재료로 형성될 수 있다. 그러나 이러한 재질로 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
또한, 제1가스켓(190) 및 제2가스켓(200)은 알루미나계, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계, 유리 및 그 등가물 중에서 선택된 어느 하나일 수 있다. 그러한 이러한 재질로 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
더불어, 제1가이드(150) 및 제2가이드(160), 제1밀봉재 시트(170), 제2밀봉재 시트(180), 제1가스켓(190) 및/또는 제2가스켓(200)은 원형 링, 다각형 링 또는 그 등가 형태로서 폐쇄된 형태일 수 있다. 그러나, 이러한 형태로 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
도 2는 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 고체 산화물 전해셀 및 연료전지 분리판의 공기극측 평면 도해(diagram)이다.
도 2에 도시된 바와 같이 분리판(100)의 공기극측은 대향되는 가장 자리에 다수의 매니폴드(120)가 형성되고, 매니폴드(120)로부터 내측 방향으로 공기 유로(140)가 형성되며, 공기 유로(140)에 연결되어서는 대략 사각 형태로서 다수의 미세 유로(110)가 형성되어 있다. 이러한 미세 유로(110)는 공기극측에 공기를 공급하는 역할을 한다.
각각의 매니폴드(120)의 외측에는 매니폴드(120)를 동심원(同心圓)으로 하여순차적으로 제1가이드(150), 제1밀봉재 시트(170)가 형성되고, 제1밀봉재 시트(170) 위에는 제1가스켓(190)이 형성된다. 또한, 제1밀봉재 새트(170) 및 제1가스켓(190)의 외측에 제2가이드(160) 및 제2밀봉재 시트(180)가 형성되고, 제2밀봉재 시트(180) 위에 제2가스켓(200)이 형성될 수 있다. 이러한 공기극측의 구조는 상술한 분리판(100)의 연료극측 구조와 동일하므로 설명을 생략한다.
도 3은 분리판의 매니폴드 밀봉 부분에 요홈부가 없이, 분리판과 매니폴드 밀봉 부분의 두께가 같으며, 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 고체 산화물 전해셀 및 연료전지 분리판의 단면 도해(diagram)이다.
도 3에 도시된 바와 같이, 분리판(100)의 상면에는 매니폴드(120)를 중심으로 대향되는 양측(좌측 및 우측)에 제1가이드(150), 제1밀봉재 시트(170)가 각각 형성되고, 제1밀봉재 시트(170) 위에는 제1가스켓(190)이 위치된다. 또한, 제1밀봉재 시트(170) 및 제1가스켓(190)의 외측에, 제2가이드(160), 제2밀봉재 시트(180)가 위치되고, 제2밀봉재 시트(180) 위에 제2가스켓(200)이 위치될 수 있다.
또한, 도 3에 도시된 바와 같이, 분리판(100)의 하면에도 매니폴드(120)를 중심으로 대향되는 양측에 제1가이드(150), 제1밀봉재 시트(170)가 각각 형성되고, 제1밀봉재 시트(170) 아래에는 제1가스켓(190)이 위치된다. 또한, 제1밀봉재 시트(170) 및 제1가스켓(190)의 외측에, 제2가이드(160), 제2밀봉재 시트(180)가 형성되고, 제2밀봉재 시트(180) 아래에 제2가스켓(200)이 위치될 수 있다.
여기서, 분리판(100)의 상면 구조와 하면 구조는 실질적으로 동일할 수 있다. 더불어, 분리판(100)에 형성된 연료 유로(130) 또는 공기 유로(140)는 매니폴드(120)에 연결되어 있다. 따라서, 연료극측 매니폴드(120) 및 연료 유료(130)를 통하여 연료가 연료극측에 공급되고, 공기극측 매니폴드(120) 및 공기 유로(130)를 통하여 공기가 공기극측에 공급된다. 물론, 연료 유로(130)에 연결된 매니폴드(120)와, 공기 유로(130)에 연결된 매니폴드(120)는 서로 다른 것이다.
도 4는 분리판의 매니폴드 밀봉 부분에 요홈부가 형성되며, 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 고체 산화물 전해셀 및 연료전지 분리판의 단면 도해(diagram)이다.
도 4에 도시된 바와 같이, 분리판(100)의 상면에는 매니폴드(120)를 중심으로 대향되는 양측(좌측 및 우측)에 일정 깊이의 요홈부(101)가 형성되고, 이러한 요홈부(101)에 제1가이드(150), 제1밀봉재 시트(170), 제2가이드(160), 제2밀봉재 시트(180)가 각각 형성되고, 제1밀봉재 시트(170) 위에는 제1가스켓(190)이 위치되고, 제2밀봉재 시트(180) 위에는 제2가스켓(200)이 위치될 수 있다.
도 4에 도시된 바와 같이, 분리판(100)의 하면에는 매니폴드(120)를 중심으로 대향되는 양측(좌측 및 우측)에 일정 깊이의 요홈부(101)가 형성되고, 이러한 요홈부(101)에 제1가이드(150), 제1밀봉재 시트(170), 제2가이드(160), 제2밀봉재 시트(180)가 각각 형성되고, 제1밀봉재 시트(170) 아래에는 제1가스켓(190)이 위치되고, 제2밀봉재 시트(180) 아래에는 제2가스켓(200)이 위치될 수 있다.
여기서, 분리판(100)의 상면 구조와 하면 구조는 실질적으로 동일할 수 있다. 이러한 요홈부(101)의 구성에 의해 본 발명에서는 요홈부(101)에서 가이드의 역할이 추가되므로 밀봉 효과가 더욱 향상된다.
도 5는 도 3의 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 내부와 외부 밀봉재 시트, 내부와 외부 가스켓을 포함하는 분리판에 고체 산화물 전해셀 및 연료전지의 단전지를 부착하고, 이것을 직렬로 연결한 스택의 단면 도해(diagram)이다.
여기서, 어느 하나의 단전지(210)를 중심으로 상부의 제1밀봉재 시트(170), 중앙의 제1가스켓(190) 그리고 하부의 제1밀봉재 시트(170), 상부의 제2밀봉재 시트(180), 중앙의 제2가스켓(200) 그리고 하부의 제2밀봉재 시트(180)는 각각 밀봉재 페이스트(220)에 의해 상호간 밀봉, 적층, 접합, 부착 및/또는 결합될 수 있다. 더욱이, 상부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제1밀봉재 시트(170), 하부의 분리판(110)과 이에 밀착되는 제1밀봉재 시트(170), 상부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제2밀봉재 시트(180), 하부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제2밀봉재 시트(180) 역시 각각 밀봉재 페이스트(220)에 의해 상호간 밀봉, 적층, 접합, 부착 및/또는 결합될 수 있다. 따라서, 상,하부 제1밀봉재 시트(170)와 중앙의 제1가스켓(190), 상,하부 제2밀봉재 시트(180)와 중앙의 제2가스켓(200), 상부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제1밀봉재 시트(170), 하부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제1밀봉재 시트(170), 상부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제2밀봉재 시트(180), 하부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제2밀봉재 시트(180) 사이의 밀봉 효과가 더욱 향상된다.
여기서, 상부의 제1밀봉재 시트(170), 중앙의 제1가스켓(190) 그리고 하부의 제1밀봉재 시트(170)를 밀봉, 적층, 부착 및/또는 결합하고, 또한 상부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제1밀봉재 시트(170), 하부의 분리판(110)과 이에 밀착되는 제1밀봉재 시트(170)를 밀봉, 적층, 부착 및/또는 결합하는 밀봉재 페이스트(220)를 제1밀봉재 페이스트로 정의하고, 상부의 제2밀봉재 시트(180), 중앙의 제2가스켓(200) 그리고 하부의 제2밀봉재 시트(180)를 밀봉, 적층, 부착 및/또는 결합하고, 또한 상부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제2밀봉재 시트(180), 하부의 분리판(100)과 이에 밀착되는 제2밀봉재 시트(180)를 밀봉, 적층, 부착 및/또는 결합하는 밀봉재 페이스트(220)를 제2밀봉재 페이스트로 정의할 수 있다.
한편, 상,하부 제1밀봉재 시트(170), 상,하부 제2밀봉재 시트(180) 및/또는 밀봉재 페이스트는 SiO2-B2O3-CaO(또는 SrO, BaO)계 유리에 Al2O3, La2O3의 결정 필러를 혼합한 복합 밀봉재일 수 있다. 그러나, 이러한 재질로 본 발명을 한정하는 것은 아니다. 또한, 상기 B2O3는 6~4 mole%, 상기 CaO는 3~4 mole%, 상기 Al2O3는 2~4 mole%, 상기 La2O3는 1~6 mole%, 상기 SrO 3~7 mole%, 상기 BaO 2~5 mole%이고, 잔부는 SiO2인 MO(M=Mg, Ca, Sr, Ba)계 복합 밀봉재일 수 있다. 그러나, 이러한 mole%로 본 발명을 한정하는 것은 아니다. 여기서, SrO 또는 BaO의 mole%는 CaO가 SrO 또는 BaO로 대체되었을 경우의 mole%를 의미한다.
또한, 상기 제1,2분리판(100)의 제1밀봉재 시트(170)와 제1가스켓(190)의 합친 두께는 제2밀봉재 시트(180)와 제2가스켓(200)의 합친 두께와 같으며, 제1,2분리판(100)의 제1가이드(150)의 합친 두께 또는 제2가이드(160)의 합친 두께보다 두껍다. 즉, 제1,2가이드보다는 제1,2밀봉 시트와 제1,2가스켓을 합한 두께가 더 두껍다.
이와 같이 하여, 본 발명에 따른 고체 산화물 전해셀 및/또는 연료전지의 단전지 스택용 분리판(100)의 매니폴드 밀봉 구조는 매니폴드(120)를 통하여 분리판(100)으로 공급되는 연료와 공기가, 혼합 및 직접 접촉하여 연소 반응이 일어나면서 발생하는 연료극의 손상과, 공급되는 연료와 공기가 스택 외부로 유출되어 전해셀 및/또는 연료전지의 성능이 저하되는 문제점을 해결할 수 있다.
즉, 매니폴드(120)와 분리판(100) 사이에 크기가 다른 적어도 2쌍 이상의 금속 원형 링 가이드(150,160), 밀봉재 시트(170,180), 가스켓(190,200) 및 밀봉재 페이스트(220)를 사용하여 다중 밀봉 구조를 형성함으로써 상부 분리판(100)과 하부 분리판(100) 사이의 밀착성을 높이고, 만약의 경우 운전 중에 밀봉에 이상이 발생되어도 이중의 장치(밀봉 구조)로 안전성을 보강시킴으로써 매니폴드(120)와 분리판(100) 사이의 밀봉율을 향상시킬 수 있다.
이하에서는, 본 발명에 따른 고체 산화물 전해셀 또는 연료전지를 적층하여 스택으로 제조 시 각각의 단전지에 공기 및 연료를 공급 및/또는 배출하는 유로를 제공하는 매니폴드에서 회수율과 밀봉율을 향상시키기 위한 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 방법에 대하여 설명한다. 여기서, 본 발명의 이해를 위해 상술한 도 1 내지 도 5를 다시 참조한다.
먼저, 도 1에 도시된 바와 같이, 분리판(100)의 내부의 가운데 사각형 부분에는 연료를 공급하는 분리판(100)의 미세 유로(110)를 배치하고, 미세 유로(110)는 매니폴드(120)와 연결되어 연료를 공급하는 연료 유로(130)와 연결한다. 이때 연료 공급/배출 매니폴드와 공기 공급/배출 매니폴드는 각각 대각선 방향으로 서로 대향되게 배치되는 것이 바람직하다. 미세 유로(110)의 상부에는 집전메쉬와 집전체를 포함한 고체산화물 전해셀 또는 연료전지의 연료극이 부착되며, 연료극/전해질/공기극으로 구성된 단전지(210, 도 5 참조)의 상부에는 공기극이 노출된다.
본 발명에서 미세 유로 구조가 포함된 분리판은 대한민국 공개특허 제10-2012-0032634호(2012.04.06) 또는 대한민국 공개특허 제10-2011-0031566호(2011.03.29)에 따르는 분리판을 사용할 수 있으나, 이로서 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
분리판(100)에서 매니폴드(120)는 적어도 1쌍(또는 1조) 이상의 연료 공급 및 배출 매니폴드, 적어도 1쌍(또는 1조) 이상의 공기 공급 및 배출 매니폴드로 구성할 수 있으며 각각의 매니폴드(120)는 분리판(100)의 미세 유로(110)와 연결되어 연료와 공기가 각 전극에 공급되어 유로(130,140)를 따라 배출된다. 각각의 매니폴드(120)에는 분리판(100)과 같은 재질의 금속 원형 링 가이드(150,160)를 스팟(spot), 레이저 또는 아르곤 용접 방법으로 내부 링 가이드(150)와 외부 링 가이드(160)를 이중으로 설치한다. 내부 링 가이드(150)는 매니폴드(120)의 직경과 같은 크기로, 내부 링 가이드(150)의 바깥측에 위치하는 외부 링 가이드(160)는 내부 링 가이드(150)의 직경보다 더 크게 분리판(100)에 용접하여 고정시킨다. 내부와 외부 링 가이드(150,160)의 규격은 아래 표 1과 같을 수 있으나, 이러한 규격으로 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
[표 1] 매니폴드 밀봉을 위한 금속 원형 링 가이드의 규격
Figure 112013013004365-pat00001
단전지를 적층하여 스택을 만들 때 세라믹 분리판 또는 금속 분리판을 사용하는데, 본 발명에서는 금속 원형 링 가이드가 스팟 용접된 금속 분리판을 고체산화물 세라믹 단전지와 교차하면서 적층하여 조립하였다.
먼저, 금속 원형 링 가이드가 용접된 금속 분리판을 아래에 놓고, 그 위에 연료극측 집전메쉬를 거치한 다음 집전체를 부착 또는 도포한 단전지의 연료극을 연료극측 집전메쉬 위에 놓는다. 이때 분리판과 집전메쉬 사이에도 집전체를 부착 또는 도포하면 집전효율을 향상시킬 수 있다.
그 다음, 공기극이 상부에 노출된 상태의 분리판(100)에서, 매니폴드(120)의 내부 링 가이드(150)와 외부 링 가이드(160)의 사이 공간에 페이스트 상태의 유리 밀봉재(밀봉재 페이스트(220))를 도포하여 내부 원형 링 밀봉재 시트(170)를 접착시킨 다음, 외부 링 가이드(160)의 바깥측에 페이스트 상태의 유리 밀봉재(밀봉재 페이스트(220))를 도포하여 외부 원형 링 밀봉재 시트(180)를 접착시킨다. 이때, 내부 밀봉재 시트(170)와 외부 밀봉재 시트(180)의 접착 순서는 변경이 가능하다.
공기극측 분리판(100)에도 같은 방법으로 원형 링 밀봉재 시트(170,180)를 접착시킨다. 경우에 따라서 밀봉재 시트(170,180)를 두 겹 또는 세 겹으로 부착하여 높이를 조절할 수 있다.
본 발명에서 분리판과 밀봉재 시트, 및/또는 밀봉재 시트와 가스켓을 결합하는 밀봉재 페이스트 및/또는 밀봉재 시트는 SiO2-B2O3-CaO (또는 SrO, BaO) 계 유리에 Al2O3, La2O3의 결정 필러를 혼합한 복합 밀봉재를 사용하였다. 여기서, 상기 B2O3는 6~4 mole%, 상기 CaO는 3~4 mole%, 상기 Al2O3는 2~4 mole%, 상기 La2O3는 1~6 mole%, 상기 SrO 3~7 mole%, 상기 BaO 2~5 mole%이고, 잔부는 SiO2인 MO(M=Mg, Ca, Sr, Ba)계 밀봉재일 수 있다. 또한, 밀봉재 시트(170,180)는 상술한 페이스트상 밀봉재를 1500 ℃에서 용융하여 프릿트화한 다음 분쇄한 후, 분쇄한 분말 대비 중량비로 43%의 비클(결합제, 윤활제, 소포제, 융제를 혼합한 것)을 첨가하여 테프론 포트에 지르코니아 볼과 함께 넣어 24시간 혼합하여 슬러리(slurry)를 제조한 후, 닥터 블레이드(doctor blade)를 이용하여 시트를 제작하였고, 0.4 mm 이상의 밀봉재 시트(170,180)는 대략 50 내지 80℃에서 5 내지 30분간 적층기를 이용하여 원하는 두께로 적층한 후 내부 밀봉재 시트(170)와 외부 밀봉재 시트(180)를 제작하였다. 본 발명에서 사용된 알루미나계, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리 재질 가스켓형 밀봉재 시트의 규격은 표 2와 같다. 그러나, 이러한 규격으로 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
[표 2] 매니폴드 밀봉을 위한 가스켓형 밀봉재 시트의 규격
Figure 112013013004365-pat00002
그 다음, 상부에 노출된 공기극 위에 공기극 집전체를 부착 또는 도포하고 그 위에 공기극측 집전 메쉬를 거치한다. 이때 공기극측 분리판과 집전 메쉬 사이에 도 집전체를 부착 또는 도포하면 집전 효율을 향상시킬 수 있다.
하부의 연료극측 분리판에 상부의 공기극측 분리판을 덮기 전에, 상부와 하부 분리판의 매니폴드에 미리 부착해 놓은 원형 링 밀봉재 시트에 페이스트 상태의 밀봉재 페이스트를 도포하고 건조시킨 다음, 하부 원형 링 밀봉재 시트 위에 내부와 외부 원형 링 알루미나계, 일반 세라믹스, 또는 유리 재질 가스켓(190,200)을 거치한 다음, 단전지에 밀봉 처리하여 상부의 공기극측 분리판을 부착하고 압력을 가하여 밀착성을 높인다. 본 발명에서 사용된 가스켓의 규격은 표 3과 같다. 그러나, 이러한 규격으로 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
[표 3] 매니폴드 밀봉을 위한 알루미나, 일반 세라믹스 또는 유리 재질 가스켓의 규격
Figure 112013013004365-pat00003
이 동작을 반복하여 원하는 개수의 단전지를 연결하여 스택을 조립하게 된다. 이때 분리판의 아랫면이 연료극이고 윗면이 공기극인 것은 분리판의 아랫면이 공기극이고 윗면이 연료극으로 변경될 수 있다. 원하는 용량의 스택 조립이 완료된 후 볼트를 체결하여 오븐에서 건조시킨 다음, 시스템에 장착하여 전기 분해 및 연료 전지 모드로 운전하게 된다.
따라서 본 발명은 매니폴드와 분리판 사이에 이중 구조의 금속 원형 링 가이드, 밀봉재 시트, 가스켓 및 밀봉재 페이스트에 의하여 상부 분리판과 하부 분리판 사이의 밀착성이 향상되며, 만약의 경우 운전 중에 밀봉에 이상이 발생되어도 이중의 장치로 안전성을 보강시킴으로써 매니폴드와 분리판 사이의 밀봉율이 향상됨으로써 성능이 향상된 전기 분해 및 연료전지를 제공할 수 있다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 고체산화물 전해셀 및 연료전지 분리판의 공기극측 평면 사시도가 도시되어 있다. 내부와 외부 금속 원형 링 가이드(150,160) 및 내부와 외부 밀봉재 시트(170,180), 내부와 외부 가스켓(190,200)을 포함하며, 공기극측 미세 유로(110)와 매니폴드(120)가 연결되어 공기 유로를 형성한다. 도 2의 공기극측 분리판은 도 1의 연료극측 분리판과 고체산화물 전해셀 및 연료전지의 단전지와 연결하여 적층함으로써 셀의 기본 단위가 완성된다.
도 3을 참조하면, 분리판과 같은 재질의 내부 금속 원형 링 가이드(150)와 외부 금속 원형 링 가이드(160), 가스켓 형태의 내부 밀봉재 시트(170)와 외부 원형 링 밀봉재 시트(180) 그리고 내부 알루미나계, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리 재질 가스켓(190)과 외부 알루미나계, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리 재질 가스켓(200)이 구비된 분리판의 단면 모습이다.
여기서, 상기 제1,2분리판의 제1밀봉재 시트와 제1가스켓의 합친 두께는 제2밀봉재 시트와 제2가스켓의 합친 두께와 같고, 제1,2분리판 상하의 제1가이드의 합친 두께 및 상하의 제2가이드의 합친 두께보다 두껍다. 즉, 상하 2개의 가이드 두께(높이) 합 보다는 밀봉 시트와 가스켓을 합한 두께가 더 두껍다. 미세 유로(110)와 연결되는 매니폴드(120)의 연료 및 공기 유입 또는 배출 유로(130, 140)가 분리판의 단면 중간에 식각 또는 접합 공정에 의해 형성되어 있다. 분리판의 하부에는 고체산화물 전해셀 및 연료전지의 연료극이, 분리판의 상부에는 고체산화물 전해셀 및 연료전지의 공기극이 직렬로 연결되어 스택을 제조하며, 본 발명에 의한 밀봉 구조를 갖는 분리판이 연료와 공기가 혼합되지 않도록 밀봉을 유지시키는 역할을 한다.
도 4를 참조하면, 도 3과 같은 분리판에서 매니폴드의 원형 링 가이드와 알루미나, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리 가스켓이 음각으로 처리된 요홈부(101)에 위치한 분리판의 단면 모습이며, 요홈부에 매니폴드의 원형 링 가이드와 가스켓형 밀봉재 시트 그리고 알루미나계, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리 재질 가스켓이 이중으로 설치되어 밀봉효과를 더욱 높였다.
도 5를 참조하면, 도 3의 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 가스켓형 내부와 외부 밀봉재 시트 그리고 내부와 외부 알루미나계, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리 재질 가스켓을 포함하는 연료극측 분리판에 고체산화물 전해셀 및 연료전지의 단전지(210)를 부착하고, 내부와 외부 금속 원형 링 가이드 및 가스켓형 내부와 외부 밀봉재 시트를 포함하는 공기극측 분리판을 직렬로 연결한 단전지 스택의 단면 모습이 도시되어 있다. 연료극측 및 공기극측 분리판의 미세 유로(110)는 매니폴드(120)와 연결된 도 1의 연료 유로(130)와 도 2의 공기 유로(140)와 각각 연결되어 단전지(210)에 연료와 공기를 공급 및 배출한다. 비록 도 5에서는 분리판이 수직 방향으로 적층됨을 도시하고 있으나, 이로서 본 발명이 한정되는 것은 아니며 분리판은 수평 방향으로 적층될 수도 있다.
도 6은 본 발명 도 3의 매니폴드에 의하여 제작한 10셀 스택 고체산화물 전해조를 750℃에서 4,400시간 동안 운전하고 3,600시간동안 전기분해 모드로 운전하여 수소를 생산한 스택의 모습 및 장기운전 그래프로서 (a)는 10셀 전해조를 4,400시간 동안 운전하고 3,600시간 동안 전기분해 모드로 운전하는 동안의 운전시간에 대한 전류조건을 나타낸 그래프이며, (b)는 운전시간에 대한 각 셀의 전압 변화를 나타내었고, (c)는 상부와 하부셀을 제외한 8개의 중간셀의 전압변화를 나타내었다. 도 6에 도시된 바와 같이 본 발명에 따르면, 480시간 동안의 정전압(CV mode)에서의 운전과 622시간 동안의 개회로 전압(OCV mode)에서의 운전, 그리고 3,200시간 동안의 정전류(CC mode)에서 운전한 전체 4,400시간동안 상부와 하부셀을 제외한 8개 중간셀들이 안정적으로 운전되었고, 이로써 스택이 4,400시간의 운전에서 장기적으로 내구성이 있음을 확인하였다. 본 발명에서는 도 3과 도 4의 매니폴드에 의하여 2.5 kW급 스택을 2개의 모듈로 5 kW급 고체산화물 연료전지 시스템을 제작하였으며, 2,200시간의 연속부하운전에 성공 및 DC 출력 5.7 kW, AC 출력 5.1 kW를 달성하였다.
도 7은 상술한 연료전지 시스템을 2200시간의 장기 운전하는 동안의 시간에 따른 장기운전 성능(전압) 그래프이며, 완만한 성능저하 곡선을 나타내면서 일정한 성능을 유지한 것을 알 수 있으며, 이 결과로부터 연료전지 스택의 밀봉이 2,200시간의 장시간동안 안정적임을 확인할 수 있다. 일반적으로 연료전지 운전에서는 밀봉이 깨어질 경우 안정적으로 운전이 유지될 수 없으므로 이로써 69셀의 대용량 스택에서도 밀봉이 잘 유지되고 있음을 확인할 수 있다. 도면에서 VStackR은 2 모듈로 제작된 5 kW급 시스템에서 오른쪽 스택을, VStackL은 2 모듈로 제작된 5 kW급 시스템에서 왼쪽 스택을 의미한다.
따라서 본 발명은 매니폴드와 분리판 사이에 이중 구조의 금속 원형 링 가이드, 가스켓형 밀봉재 시트, 밀봉 가스켓 및 밀봉재 페이스트에 의하여 상부 분리판과 하부 분리판 사이의 밀착성이 향상되며, 만약의 경우 운전 중에 밀봉에 이상이 발생되어도 이중의 장치로 안전성을 보강시킴으로써 매니폴드와 분리판 사이의 밀봉율이 향상됨으로써 성능이 향상된 전기분해 및 연료전지를 제공할 수 있다.
이상에서 설명한 본 발명이 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것은, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어 명백할 것이다.
100 : 분리판
101 : 요홈부 110 : 분리판 미세 유로
120 : 매니폴드
130 : 매니폴드와 미세유로를 연결하는 연료 유로
140 : 매니폴드와 미세유로를 연결하는 공기 유로
150 : 제1가이드 160 : 제2가이드
170 : 제1밀봉재 시트 180 : 제2밀봉재 시트
190 : 제1가스켓 200 : 제2가스켓
210 : 고체산화물 전해셀 또는 연료전지의 단전지(연료극+전해질+공기극)
220 : 밀봉재 페이스트

Claims (24)

  1. 고체 산화물 전해셀 또는 연료전지용 단전지에 공기 및 연료를 공급 및 배출하는 유로를 제공하는 매니폴드를 갖는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조에 있어서,
    상기 매니폴드의 외측에 설치된 적어도 하나의 가이드 및 가스켓에 의해 상기 분리판이 밀봉되고,
    상기 분리판과 상기 가스켓의 사이에 개재된 밀봉재 쉬트; 및
    상기 분리판과 상기 밀봉재 쉬트, 상기 밀봉재 쉬트와 상기 가스켓의 사이에 각각 개재된 밀봉재 페이스트를 더 포함됨을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 가이드는 서로 이격된 제1가이드 및 제2가이드이고,
    상기 가스켓은 상기 제1,2가이드의 사이에 위치된 제1가스켓과, 상기 제2가이드의 외측에 위치된 제2가스켓인 것을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  4. 고체 산화물 전해셀 또는 연료전지용 단전지에 공기 및 연료를 공급 및 배출하는 유로를 제공하는 매니폴드를 갖는 분리판에 있어서,
    상기 분리판은 상기 매니폴드가 동심을 이루며 수직 방향 또는 수평 방향으로 밀봉되는 제1,2분리판을 포함하고, 상기 제1,2분리판은 각각 상기 매니폴드의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 제1가이드;
    상기 제1가이드의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 적어도 하나의 제1밀봉재 시트;
    상기 제1가이드 및 상기 제1밀봉재 시트에 의해 정의되는 영역에 설치된 제1가스켓; 및
    상기 제1,2분리판과 상기 제1밀봉재 시트, 상기 제1밀봉재 시트와 상기 제1가스켓은 각각 제1밀봉재 페이스트에 의해 상호간 밀봉됨을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 제1밀봉재 시트의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 제2가이드;
    상기 제2가이드의 외측에 상호간 마주보도록 설치된 적어도 하나의 제2밀봉재 시트;
    상기 제2가이드 및 상기 제2밀봉재 시트에 의해 정의되는 영역에 설치된 제2가스켓을 더 포함하고,
    상기 제1,2분리판과 상기 제2밀봉재 시트, 상기 제2밀봉재 시트와 상기 제2가스켓은 각각 제2밀봉재 페이스트에 의해 상호간 밀봉됨을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 제1,2분리판 및 상기 제1,2가이드는 동일한 재질로 형성되고, 상기 제1,2가이드는 각각 상기 제1,2분리판에 용접된 것을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  7. 제 5 항에 있어서,
    상기 제1,2분리판 및 상기 제1,2가이드는 금속인 것을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  8. 제 5 항에 있어서,
    상기 제1,2밀봉재 시트 또는 상기 제1,2밀봉재 페이스트는 SiO2-B2O3-CaO(또는 SrO, BaO)계 유리에 Al2O3, La2O3의 결정 필러를 혼합한 복합 밀봉재이고, 상기 B2O3는 6~4 mole%, 상기 CaO는 3~4 mole%, 상기 Al2O3는 2~4 mole%, 상기 La2O3는 1~6 mole%, 상기 SrO 3~7 mole%, 상기 BaO 2~5 mole%이고, 잔부는 SiO2인 MO(M=Mg, Ca, Sr, Ba)계 복합 밀봉재인 것을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  9. 제 5 항에 있어서,
    상기 제1,2 가스켓은 알루미나계, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리인 것을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  10. 제 5 항에 있어서,
    상기 제1,2가이드, 상기 제1,2밀봉재 시트 또는 상기 제1,2가스켓은 원형 링 또는 다각 링 형태인 것을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  11. 제 5 항에 있어서,
    상기 제1,2분리판의 제1밀봉재 시트와 제1가스켓의 합친 두께는 상기 제1,2분리판의 제2밀봉재 시트와 제2가스켓의 합친 두께와 같고, 상기 제1,2분리판의 제1가이드의 합친 두께 및 상기 제1,2분리판의 제2가이드의 합친 두께보다 두꺼운 것을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  12. 제 5 항에 있어서,
    상기 제1,2분리판은 각각 상기 제1가이드, 상기 제1밀봉재 시트, 상기 제2가이드 및 상기 제2밀봉재 시트가 형성된 영역에 요홈부가 형성된 것을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  13. 제 5 항에 있어서,
    상기 제1가이드, 상기 제1가스켓, 상기 제1밀봉재 시트, 상기 제2가이드, 상기 제2가스켓 및 상기 제2밀봉재 시트가 형성된 영역이 상기 제1,2분리판 각각의 두께와 같은 것을 특징으로 하는 단전지 스택용 분리판의 매니폴드 밀봉 구조.
  14. 고체 산화물 전해셀 또는 연료전지의 단전지를 적층하여 스택으로 제조 시 분리판에 공기 및 연료를 공급 및 배출하는 유로를 제공하는 매니폴드를 밀봉하는 방법에 있어서,
    상기 매니폴드의 외측에 단일 또는 다중으로 가이드를 부착하는 단계;
    상기 가이드의 외측에 밀봉재 시트를 부착하는 단계;
    상기 밀봉재 시트에 가스켓을 부착하는 단계; 및
    상기 밀봉재 시트와 상기 가스켓을 부착하는 단계를 포함하고,
    상기 분리판과 상기 밀봉재 시트, 그리고 상기 밀봉재 시트와 상기 가스켓은 밀봉재 페이스트에 의해 상호간 부착됨을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 매니폴드는 상기 가이드, 상기 밀봉재 시트 및 상기 가스켓을 1조로 하는 밀봉 구조를 적어도 2조 포함하여 내부와 외부에 설치함을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  16. 제 14 항에 있어서,
    상기 가이드는 상기 분리판과 같은 재질을 사용하여 용접하여 부착함을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  17. 제 14 항에 있어서,
    상기 밀봉재 페이스트 또는 상기 밀봉재 시트는 SiO2-B2O3-CaO(또는 SrO, BaO)계 유리에 Al2O3, La2O3의 결정 필러를 혼합한 복합 밀봉재이고,
    상기 B2O3는 6~4 mole%, 상기 CaO는 3~4 mole%, 상기 Al2O3는 2~4 mole%, 상기 La2O3는 1~6 mole%, 상기 SrO 3~7 mole%, 상기 BaO 2~5 mole%이고, 잔부는 SiO2인 MO(M=Mg, Ca, Sr, Ba)계 밀봉재인 것을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  18. 제 14 항에 있어서,
    상기 가스켓은 알루미나계, 실리카계, 알칼리계, 알칼리토계 또는 유리를 사용하는 것을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  19. 제 14 항에 있어서,
    상기 가이드, 상기 밀봉재 시트 또는 상기 가스켓은 원형 링 또는 다각형 링 형태인 것을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  20. 제 14 항에 있어서,
    상기 밀봉재 시트는 다수개가 사용되어 높이를 조절함을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  21. 제 14 항에 있어서,
    상기 매니폴드는 1조 이상의 연료 공급구 및 배출구와 1조 이상의 공기 공급구 및 배출구로 구비되는 것을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  22. 제 14 항에 있어서,
    상기 가이드, 상기 밀봉재 시트 및 상기 가스켓이 부착되는 밀봉 부분이 상기 분리판과 같은 두께를 가지는 것을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  23. 제 14 항에 있어서,
    상기 분리판은 상기 가이드, 상기 밀봉재 시트 및 상기 가스켓이 부착되는 부분에 요홈부가 형성됨을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
  24. 제 14 항에 있어서,
    상기 제1,2분리판의 제1밀봉재 시트와 제1가스켓의 합친 두께는 상기 제1,2분리판의 제2밀봉재 시트와 제2가스켓의 합친 두께와 같고, 상기 제1,2분리판의 제1가이드의 합친 두께 및 상기 제1,2분리판의 제2가이드의 합친 두께보다 두꺼운 것을 특징으로 하는 매니폴드 밀봉 방법.
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