JP2009093965A - 燃料電池セパレータ及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるようにする。
【解決手段】板状に形成された予備成形体１４を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータにおいて、予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シート１４Ａと、ポリプロピレン等の熱可塑性樹脂によるシート状体１４Ｂとを重ねて熱圧着することで一体化して成るプリプレグｐを有して形成されている。
【選択図】図５

Description

本発明は、板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータ、並びにその製造方法に関するものである。

燃料電池セパレータとは、ＭＥＡ（膜・電極接合体）を適切に燃料電池セル（燃料電池セパレータの間にＭＥＡを挟み込んだ単位体）内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料（水素）及び空気（酸素）を供給する役割、さらには燃料電池として機能するための電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うために燃料電池セパレータには、１．機械的強度、２．可撓性、３．導電性、４．成形加工性、５．ガス不透過性という特性が要求される。

従来、この種の燃料電池セパレータの材料としては、耐食性に優れたものとする点から黒鉛を主原料とするものが一般的であり、開発の初期段階では、焼結カーボンを切削することによって燃料電池セパレータを製作していた。しかしながら、コスト的な問題から近年ではフェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とのコンパウンドを成形材料として作成し、そのコンパウンドを圧縮成形することによって燃料電池セパレータとする手段が採られていた。成形材料のコンパウンドは、通常、粉末の状態で供給されるので、一旦樹脂の反応しない低温で予備成形体を作成する一次成形を行ってから、二次成形であるプレス成形型に送られるようになる。このように、一次成形によって一旦予備成形体を作ってから二次成形を行うことで、前記成形加工性に優れる燃料電池セパレータやその製造方法としては特許文献１において開示されたものが知られている。

一方、燃料電池セパレータの主原料である黒鉛として膨張黒鉛を用いるものがあり、例えば特許文献２において開示されたものが知られている。膨張黒鉛を用いた燃料電池セパレータでは、膨張黒鉛が本来有する耐熱性、耐食性、電気特性（導電性）、熱伝導特性等を有効に利用して所定の電池性能を発揮させることができる手段として望ましいものである。つまり、前記導電性に優れるものとすることができる。そして、数百枚〜千枚といった多量のセパレータを用いる自動車用等として求められる軽量でコンパクトな燃料電池とするには、セパレータ単体での厚さを、必要な機能を損なうことなく極力薄くすることが必要になる。

しかしながら、膨張黒鉛を主原料とする従来の燃料電池セパレータでは、薄くすると割れ易くなるとともに、ガスを透過し易くなるので、前述の機械的強度、ガス不透過性の各点で難点がある。また、カーボン材料（黒鉛）は脆性材料であって、やはり薄くすると割れ易い。
特開２００４−２１６７５６号公報 特開２０００−２３１９２６号公報

そこで本発明の目的は、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるようにする点にある。

請求項１に係る発明は、板状に形成された予備成形体１４を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータにおいて、
前記予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シート１４Ａと、熱可塑性樹脂によるシート状体１４Ｂとを重ねて熱圧着することで一体化して成るプリプレグｐを有して形成されていることを特徴とするものである。

請求項２に係る発明は、請求項１に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記プリプレグｐが、互いに積層配備される複数の抄紙シート１４Ａと、互いに隣合う前記抄紙シート１４Ａどうしの間に介装される前記シート状体１４Ｂとで成る積層シート体ｓを熱圧着することで一体化して成るものに形成されていることを特徴とするものである。

請求項３に係る発明は、請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記シート状体１４Ｂの厚みが５〜３５μｍ、好ましくは１５〜３０μｍの範囲に設定されていることを特徴とするものである。

請求項４に係る発明は、請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記膨張黒鉛の材料比率が６０〜９０％に設定されていることを特徴とするものである。

請求項５に係る発明は、請求項１〜４の何れか一項に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記シート状体１４Ｂには導電性フィラーが含有されていることを特徴とするものである。

請求項６に係る発明は、請求項５に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記導電性フィラーの含有比率が０％超で、かつ、３０％以下となる範囲に設定されていることを特徴とするものである。

請求項７に係る発明は、請求項１〜６の何れか一項に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記繊維質充填材は、炭素繊維或いはアラミド繊維を有するものであることを特徴とするものである。

請求項８に係る発明は、請求項１〜７の何れか一項に記載の燃料電池セパレータにおいて、前記熱可塑性樹脂がポリプロピレン樹脂であることを特徴とするものである。

請求項９に係る発明は、板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形する二次成形工程Ｓ２を有する燃料電池用セパレータの製造方法において、
前記予備成形体１４を、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって抄紙シート１４Ａを得る抄造工程ａと、熱可塑性樹脂によるシート状体１４Ｂを前記抄紙シート１４Ａに重ねての熱圧着で一体化されて成るプリプレグｐを得る一体化工程ｂと、を有する一次成形工程Ｓ１を用いて作成することを特徴とするものである。

請求項１０に係る発明は、請求項９に記載の燃料電池セパレータの製造方法において、前記一体化工程ｂが、互いに積層配備される複数の抄紙シート１４Ａにおける互いに隣合う前記抄紙シート１４Ａどうしの間に前記シート状体１４Ｂを介装して積層シート体ｓを形成する積層工程ｃと、前記積層シート体ｓを熱圧着しての一体化によってプリプレグｐとする一体化処理工程ｄとを有していることを特徴とするものである。

請求項１１に係る発明は、請求項９又は１０に記載の燃料電池セパレータの製造方において、前記熱可塑性樹脂としてポリプロピレン樹脂を用いることを特徴とするものである。

請求項１の発明によれば、詳しくは実施形態の項において説明するが、予備成形体が、抄造による抄紙シートと、熱可塑性樹脂によるシート状体とが熱圧着で一体化されて成るプリプレグを有するもの、即ち、機械的、電気的特性に優れ、薄肉で、かつ、固有抵抗値等の特性のばらつきが少なく、大量生産が容易で製造コストも有利となる抄紙シートに、熱可塑性樹脂によるシート状体が重ねられて熱圧着されるので、熱可塑性樹脂が配合されることによる一般的な作用、効果に加えて、抄造された抄紙シートの隙間に熱可塑性樹脂が入り込んで隙間を埋めるようになり、ガス不透過性が明確に向上する。そして、可撓性も良好になり、成型加工性にも優れるようになる。

その結果、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、導電性を良好なものとしながらガス不透過性を改善することができ、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となる燃料電池用セパレータを提供することができる。そして、添加される樹脂が熱可塑性のものであるから、容易に再利用が可能であって、優れたリサイクル性を有する利点もある。また、請求項７のように、繊維質充填材を、機械的強度の改善に有効な炭素繊維やアラミド繊維を有するものとすれば好都合である。

請求項２の発明によれば、プリプレグが、抄紙シート間にシート状体が挟まされて成る３層以上（５層や７層、或いはそれ以上でも良い）のサンドイッチ構造（多積層構造）を有するものとなり、熱可塑性樹脂のシート状体が複数ラミネートされて成型加工性が向上するなど、請求項１の発明による前記効果を強化できる利点がある。また、請求項３のように、シート状体の厚みを５〜３５μｍ、好ましくは１５〜３０μｍの範囲に設定すれば、さらなる効果の強化が可能になる。

請求項４の発明によれば、膨張黒鉛の材料比率を６０〜９０％に設定してあるので、接触抵抗１０ｍΩ・ｃｍ^２以下 、固有抵抗１０ｍΩ・ｃｍ以下、曲げ強度３５ＭＰａ以上、曲げ歪０．７％以上、ガス透過係数２×１０^−９mol・ｍ/ｍ^２・ｓ・ＭＰａ以下の各特性の目標値をクリアすることが可能となって好都合である。また、請求項５のように、シート状体に導電性フィラーを含有すれば、抄紙シートとシート状体との層間の導電性がより一層向上する利点がある。この場合、請求項６のように、導電性フィラーの含有率を０より大で３０％以下となる範囲とすれば、請求項５の発明による前記効果を安定して得ることができる。

請求項８発明によれば、熱可塑性樹脂をポリプロピレン樹脂としてあるので、絶縁性・耐水性・耐薬品性等に優れるとともに、容易に再利用が可能であって優れたリサイクル性を有する燃料電池用セパレータを提供することができる。

請求項９の発明によれば、請求項１の発明による前記効果を得ることが可能な燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができ、請求項１０の発明によれば、請求項２の発明による前記効果を得ることが可能な燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。また、請求項１１の発明によれば、請求項８の発明による前記効果を得ることが可能な燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

以下に、本発明による燃料電池セパレータの実施の形態を、図面を参照しながら説明する。図１〜図３は、スタック構造の分解斜視図、セパレータの外観正面図、セル構造を示す要部の拡大断面図、図４は別構造の単セルを示す要部の拡大図、図５，６はセパレータの製造原理例を示す概略の工程図、図７〜１０はセパレータの各種実施例や比較例の特性表を示す図である。尚、以下においては「燃料電池セパレータ」を、単に「セパレータ」と略称する。また、ポリプロピレンを「ＰＰ」と省略することもある。

まず最初に、本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作について、図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池Ｅは、例えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜１と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパー或いはカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜１を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極となるアノード２及びカソード３と、そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ４，４とから構成される単セル５の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成されている。電解質膜１、アノード２、カソード３でＭＥＡが構成される。

両セパレータ４は、図２に示すように、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが形成されており、前記単セル５の複数組を積層した時、各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ燃料電池Ｅ内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようになされている。各セパレータ４は、基本の断面形状が角波型となるように表裏に凸条（リブ）１１が形成されており、アノード２と各凸条１１とが当接することによる燃料ガス流路１２、及びカソード３と各凸条１１とが当接することによる酸化ガス流路１３が形成されている。また、電解質膜１の存在側を内とした場合において、各セパレータ４，４における外向き凸条１１の裏側（内側）部分が隣合わされることにより、独立した冷却水通路１０に形成することができる。

前記構成の固体高分子電解質型燃料電池Ｅにおいては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された水素を含有する燃料ガスが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノード２側において電気化学反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料ガス流路１２から燃料ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された酸素を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給されて各単セル５のカソード３側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。

前述の電気化学反応に伴い、燃料電池Ｅ全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。なお、この燃料電池Ｅは、電解質膜１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、燃料電池Ｅの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から燃料電池Ｅに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることによって、燃料電池Ｅ内部の温度上昇を抑制している。

尚、セルの構造としては、図４に示す構造のものでも良い。即ち、図４のセルは、各セパレータ４を、その表面が縦横に点状のリブ（所定形状のリブ）１１の多数が均等間隔毎に並べられて成るものとして、それらリブ１１とアノード２の表面との間に縦横の燃料ガス流路１２が形成されるとともに、リブ１１とカソード３の表面との間に縦横の酸化ガス流路１３が形成される構造のものに構成してある。

次に、セパレータ４についてその作り方（製造方法）の例も交えて説明する。セパレータ４は、図３，図５，図６に示すように、板状に形成された予備成形体１４を、成形型を用いてプレス成形することによって作成されるものである。予備成形体１４は、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シート１４Ａと、熱可塑性樹脂によるシート状体１４Ｂとを重ねて熱圧着することで一体化して成るプリプレグｐを有して形成されている。そして、プリプレグｐの例としては、互いに積層配備される計三枚（複数の一例）の抄紙シート１４Ａと、互いに隣合う抄紙シート１４Ａどうしの間に介装される計二枚のシート状体１４Ｂとで成る（５層の）積層シート体ｓを熱圧着することで一体化して成るものに形成されている。

セパレータ４の製造方法は、図５，図６に示すように、セパレータの形に近似した板状の予備成形体１４を作成する一次成形工程Ｓ１と、その予備成形体１４を成形金型１５で加圧して最終形状のセパレータ４を形成する二次成形工程Ｓ２とから成る。ここで、セパレータ４の目標とする特性は、接触抵抗が１０ｍΩ・ｃｍ^２以下、固有抵抗が１０ｍΩ・ｃｍ以下、曲げ強度が３５ＭＰａ以上、曲げ歪が０．７％以上、ガス透過係数が２×１０^−９mol・ｍ/ｍ^２・ｓ・ＭＰa以下、厚さ０．２ｍｍ以下である。

一次成形工程Ｓ１は、図５に示すように、抄造工程ａと一体化工程ｂとを有している。まず、抄造工程ａは、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって抄紙シート１４Ａを作成する工程であり、主原料である膨張黒鉛（導電材）と繊維質充填材と（その他配合材もある）を所定の配合比率で有する原料を用いて抄造し、それによって予備成形体１４用の抄紙シート１４Ａを形成する。抄造の本来の意味は「紙の原料をすいて紙を作ること」であるが、ここで言う抄造は『抄紙シート用の上記材料をすいて抄紙シートを作ること』である。

一体化工程ｂ（一体化装置Ｉ）は、図５，６に示すように、ポリプロピレン樹脂（熱可塑性樹脂の一例）によるシート状体１４Ｂを抄紙シート１４Ａに重ねての熱圧着で一体化されて成るプリプレグｐを得る工程であり、一体化工程ｂは、積層工程ｃと一体化処理工程ｄとを有している。積層工程ｃは、互いに積層配備される複数の抄紙シート１４Ａにおける互いに隣合う抄紙シート１４Ａどうしの間にシート状体１４Ｂを介装して積層シート体ｓを形成する工程である。

即ち、図６に示すように、抄造工程で作成されてドラム（リールコア）１５に巻回されている状態の抄紙シート１４Ａの三つと、ドラム（リールコア）１６に巻回されている状態のシート状体（ＰＰシート）１４Ｂの二つと、ドラム（リールコア）１９に巻回されている状態の離型フィルム１８の二つとが用意されており、離型フィルム１８，抄紙シート１４Ａ，シート状体１４Ｂ，抄紙シート１４Ａ，シート状体１４Ｂ，抄紙シート１４Ａ，離型フィルム１８という順番で上下に積層される状態に上下一対の誘導ローラ１７，１７間に導くように、各ドラム１５，１６，１９が相対配置されている。尚、２０はガイドローラである。積層工程ｃにおいて、３層の抄紙シート１４Ａと２層のシート状体１４Ｂとが互い違いに積層されて５層構造の積層シート体ｓが形成されるとともに、その上下両面に離型フィルム１８が積層された計７層のものが一対の誘導ローラ１７，１７間で形成され、次の予備過熱工程ｅへ送られる。

予備過熱工程ｅは、上下に離型フィルム１８を有する積層シート体ｓを、複数の転動ローラ２１に掛け渡して搬送しつつ、それら転動ローラ２１の上下に配した予備加熱器２２によって積層シート体ｓを予備加熱させる工程である。予備加熱された離型フィルム付積層シート体ｓは、加熱加圧機２３によって上下に（厚み方向に）加圧及び加熱されながら搬送され、ポリプロピレン樹脂の溶融によって３層の抄紙シート１４Ａと２層のシート状体１４Ｂによる積層シート体ｓが一体化され、５層構造のプリプレグｐが作成される。つまり、加熱加圧機２３により、積層シート体ｓを熱圧着しての一体化によってプリプレグｐとする本加熱加圧工程ｆが行われる。本加熱加圧工程ｆでは、互いに隣合う抄紙シート１４Ａ，１４Ａの間に介装されているシート状体１４Ｂが溶融して各抄紙シート１４Ａ，１４Ａに浸透し、各抄紙シート１４Ａの目詰めを行うとともに抄紙シート１４Ａどうしを接着させる機能も生じるのであり、言わば、抄紙シート１４ＡにＰＰ樹脂を後含浸（熱可塑性樹脂を後含浸）させる工程とも言える。

本加熱加圧工程ｆで形成されたプリプレグｐは、上下の複数の送りローラ２４で搬送されながら冷却される冷却工程ｇの後に、上下一対の仕分けローラ２５によって上下の離型フィルム１８が各々の巻取りドラム２６に巻き取られて行くとともに、一対の離型フィルム１８が除去された５層構造のプリプレグｐ、即ち予備成形体１４を仕上げドラム２７に巻き取って行く仕上げ工程ｈが行われる。従って、本実施例による一体化処理工程ｄは、予備過熱工程ｅと本加熱加圧工程ｆと冷却工程ｇと仕上げ工程ｈとを含む工程に設定されている。

二次成形工程Ｓ２は、図５に示すように、一次成形工程Ｓ１で作成され、かつ、適宜の長さに切断された５層構造の予備成形体１４を、例えば、上金型１５ａと下金型１５ｂから成る成形金型１５を用いてのプレスによって加圧することにより、所定の最終形状を呈するセパレータ４を作成する工程である。次に、作り方やその実施例等について説明する。所定形状の予備成形体１４を

まず、一次成形工程Ｓ１における抄造工程ａに関しては、次のようである。炭素繊維３％、アクリル繊維１０％、ＰＥＴ繊維５％を配合して成る繊維質充填材を、家庭用ミキサーを用いて離解し、所定のパルプ濃度（例：１％）に調整する。調整後のパルプスラリーに、例えば４０μｍの膨張黒鉛を８２％添加し、さらに水を追加して固形分濃度０．１％に再調整してから、若干のその他の配合材［硫酸バンド、歩留り向上材〔ハイモロックＮＲ１１−ＬＨ（商品名）〕］を添加して抄紙用原料として抄造（図５参照）し、シート状体の抄紙シート１４Ａを得る。尚、この段階で、標準角型シートマシンを用いて加工することにより、坪量７０g/ｍ^２で２５ｃｍ角シート形状の抄紙シート１４Ａを得ることも可能である。抄造による第１シート１４Ａは、曲げ難い等、成形性にはやや劣る面があるが、優れた機械的及び電気的特性を持っている。

一次成形工程Ｓ１において別途作成されるポリプロピレン樹脂（ＰＰ樹脂）製のシート状体１４Ｂは、図示は省略するが、その厚みが５〜３５μｍ、好ましくは１５〜３０μｍの範囲に設定されるものであり、場合により、種々の導電性フィラー（天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック等）が添加される。本実施形態においては、導電性フィラーとしてカーボンブラックと天然黒鉛とを用いている。樹脂カーボンであるシート状体１４Ｂは、機械的特性の点では劣るが成形性には優れている。二次成形工程Ｓ２に関しては、一次成形工程Ｓ１によって作成された５層構造の予備成形体１４を、一例として、１７０℃の金型を用いて２０ＭＰａの面圧で５分間加熱加圧成形し、セパレータ４を得る。

上述の製造方法を用いて作成されたセパレータ４の各比較例及び各実施例における緒元（組成）や特性を図７〜図１０に示す。図７〜図１０における〔組成〕の欄における「ＰＰ樹脂フィルム厚み」の『ＰＰ樹脂フィルム』とはシート状体１４Ｂのことであり、『Ｃ．Ｂ．添加』の「Ｃ．Ｂ．」とはカーボンブラックの略称である。比較例１は、シート状体１４Ｂが厚さ３ｍｍのＰＰ樹脂フィルムのみから成るものであり、比較例２〜８は、シート状体１４Ｂが厚さ４０ｍｍのＰＰ樹脂フィルムを有して成るものである。尚、図７〜図１０において、「実」とは実施例のことであり、「比」は比較例のことである。

実施例１〜実施例７は、シート状体１４ＢがＰＰ樹脂フィルムのみから成り、かつ、その厚みが５〜３５μｍの範囲で互いに異なるものである。実施例８〜実施例１４は、シート状体１４ＢがＰＰ樹脂フィルムにカーボンブラックが１０％添加されて成り、かつ、その厚みが５〜３５μｍの範囲で互いに異なるものである。実施例１５〜実施例２１は、シート状体１４ＢがＰＰ樹脂フィルムにカーボンブラックが２０％添加されて成り、かつ、その厚みが５〜３５μｍの範囲で互いに異なるものである。実施例２２〜実施例２５は、シート状体１４ＢがＰＰ樹脂フィルムにカーボンブラックが３０％添加されて成り、かつ、その厚みが２０〜３５μｍの範囲で互いに異なる互いに異なっているものである。実施例２６〜実施例３２は、シート状体１４ＢがＰＰ樹脂フィルムに天然黒鉛が１０％添加されて成り、かつ、その厚みが５〜３５μｍの範囲で互いに異なるものである。実施例３３〜実施例３９は、シート状体１４ＢがＰＰ樹脂フィルムに天然黒鉛が２０％添加されて成り、かつ、その厚みが５〜３５μｍの範囲で互いに異なるものである。実施例４０〜実施例４３は、シート状体１４ＢがＰＰ樹脂フィルムに天然黒鉛が３０％添加されて成り、かつ、その厚みが２０〜３５μｍの範囲で互いに異なるものである。

図７〜図１０に示す特性表から、ＰＰ樹脂フィルム（シート状体１４Ｂ）の厚みが５〜３５μｍの範囲よりも小さい比較例１のものでは、ガス透過係数が目標値（２×１０^−９mol・ｍ/ｍ^２・ｓ・ＭＰa以下）をクリアできず、ＰＰ樹脂フィルム（シート状体１４Ｂ）の厚みが５〜３５μｍの範囲よりも大きい比較例２〜８のものでは、接触抵抗が目標値（１０ｍΩ・ｃｍ^２以下）をクリアできていないことが理解できる。これに対して、シート状体１４Ｂの厚みが５〜３５μｍの範囲内にある実施例１〜実施例４３のものは、全ての項目で目標値をクリアしていることが理解できる。つまり、あまり薄いとガスが通り易くなってＮＧであり、あまり厚くなると導電性が低下してＮＧになる。尚、図７〜図１０の特性表においては、抄紙シート１４Ａとシート状体１４Ｂとの計２層のものをプリプレグｐとしているとともに、三つの抄紙シートと二つのシート状体１４Ｂとによる５層の予備成形体１４は、便宜上プリプレグ数が「３」であるとしておく（正確にはシート状体１４Ｂがもう一つ必要ではある）。

本発明による多層プリプレグ構造のセパレータ４では、抄紙シートに熱可塑性樹脂フィルムをラミネートして成るプリプレグを有しているので、ガス不透過性能が向上し、機械的強度や可撓性も良好である。そして、熱可塑性樹脂フィルムは複層数ラミネートされているので、成型加工性も向上する。全くのシート化生産なので、量産化に好適なものとなっており、低コストセパレータを提供することができる。抄紙シートの主原料に膨張黒鉛を使用しているので導電性は良好であり、表面層に樹脂層が無く接触抵抗も低い。この場合、熱可塑性樹脂フィルムに膨張黒鉛、カーボンブラック等の導電性フィラーを添加すれば、層間の導電性が向上し、尚一層効果がある。

〔別実施例〕
プリプレグｐは、一対の抄紙シート１４Ａとそれらの間に介装される単一層のシート状体１４Ｂとの３層構造のものや、７層構造のもの（奇数層構造）でも良い。また、一対の抄紙シート１４Ａと一対のシート状体１４Ｂとが互い違いに積層されて成る４層構造（偶数層構造）のものも可能である。尚、請求項における「シート状体」とは、シート、フィルム、不織不を含む概念であると定義する。

固体高分子電解質型燃料電池のスタック構造を示す分解斜視図 固体高分子電解質型燃料電池のセパレータを示す正面図 単セルの構成を示す要部の拡大断面図 別構造によるセルの構成を示す要部の拡大断面図 概略のセパレータ製造方法を示すブロック図 一体化工程の概要を示す作用図 セパレータの特性表を示す図その１ セパレータの特性表を示す図その２ セパレータの特性表を示す図その３ セパレータの特性表を示す図その４

符号の説明

１４ 予備成形体
１４Ａ 抄紙シート
１４Ｂ シート状体
１５ 成形型
Ｓ１ 一次成形工程
Ｓ２ 二次成形工程
ａ 抄造工程
ｂ 一体化工程
ｃ 積層工程
ｄ 一体化処理工程
ｐ プリプレグ
ｓ 積層シート体

Claims (11)

1. 板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池セパレータであって、
   前記予備成形体が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られる抄紙シートと、熱可塑性樹脂によるシート状体とを重ねて熱圧着することで一体化して成るプリプレグを有して形成されている燃料電池セパレータ。
2. 前記プリプレグが、互いに積層配備される複数の抄紙シートと、互いに隣合う前記抄紙シートどうしの間に介装される前記シート状体とで成る積層シート体を熱圧着することで一体化して成るものに形成されている請求項１に記載の燃料電池セパレータ。
3. 前記シート状体の厚みが５〜３５μｍ、好ましくは１５〜３０μｍの範囲に設定されている請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータ。
4. 前記膨張黒鉛の材料比率が６０〜９０％に設定されている請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池セパレータ。
5. 前記シート状体には導電性フィラーが含有されている請求項１〜４の何れか一項に記載の燃料電池セパレータ。
6. 前記導電性フィラーの含有比率が０％超で、かつ、３０％以下となる範囲に設定されている請求項５に記載の燃料電池セパレータ。
7. 前記繊維質充填材は、炭素繊維或いはアラミド繊維を有するものである請求項１〜６の何れか一項に記載の燃料電池セパレータ。
8. 前記熱可塑性樹脂がポリプロピレン樹脂である請求項１〜７の何れか一項に記載の燃料電池セパレータ。
9. 板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形する二次成形工程を有する燃料電池用セパレータの製造方法であって、
   前記予備成形体を、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって抄紙シートを得る抄造工程と、熱可塑性樹脂によるシート状体を前記抄紙シートに重ねての熱圧着で一体化されて成るプリプレグを得る一体化工程と、を有する一次成形工程を用いて作成する燃料電池セパレータの製造方法。
10. 前記一体化工程が、互いに積層配備される複数の抄紙シートにおける互いに隣合う前記抄紙シートどうしの間に前記シート状体を介装して積層シート体を形成する積層工程と、前記積層シート体を熱圧着しての一体化によってプリプレグとする一体化処理工程とを有している請求項９に記載の燃料電池セパレータの製造方法。
11. 前記熱可塑性樹脂としてポリプロピレン樹脂を用いる請求項９又は１０に記載の燃料電池セパレータの製造方法。

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