JP2003223906A - 導電性部材の製造方法および燃料電池用セパレータの製造方法 - Google Patents

導電性部材の製造方法および燃料電池用セパレータの製造方法

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JP2003223906A
JP2003223906A JP2002022550A JP2002022550A JP2003223906A JP 2003223906 A JP2003223906 A JP 2003223906A JP 2002022550 A JP2002022550 A JP 2002022550A JP 2002022550 A JP2002022550 A JP 2002022550A JP 2003223906 A JP2003223906 A JP 2003223906A
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伊藤　　隆
Shinji Nezu
伸治 根津
Ryohei Yabuno
良平 藪野
Toshihisa Terasawa
俊久 寺澤
Hiroe Nakajima
浩衛 中島
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ガス遮断性・導電性に優れた導電性部材の製
造方法、およびガス遮断性・導電性に優れると共に寸法
精度の高いガス流路溝等が形成できるセパレータの製造
方法を提供する。 【解決手段】 導電性材料をシート状に成形した少なく
とも一方が多孔体である第１導電性シートと第２導電性
シートを成形し、熱可塑性樹脂を含む樹脂シートを成形
し、樹脂シートを第１導電性シートと第２導電性シート
で挟持して加熱加圧により接合する導電性部材の製造方
法およびその導電性部材の第１導電性シート、第２導電
性シートのうち少なくとも一方に圧縮性導電性材料を含
ませ、その導電性シートの外表面側に反転形状パターン
を有する成形型を押圧して流体通路溝を形成する燃料電
池用セパレータの製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、導電性部材の製造
方法および燃料電池用セパレータの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】大気の汚染をできる限り減らすために自
動車の排ガス対策が重要になっており、その対策の一つ
として電気自動車が使用されているが、充電設備や走行
距離などの問題で普及に至っていない。
【０００３】燃料電池は、水素と酸素を使用して電気分
解の逆反応で発電し、水以外の排出物がなくクリーンな
発電装置として注目されており、燃料電池を使用した自
動車が最も将来性のあるクリーンな自動車であると見ら
れている。燃料電池の中でも固体高分子電解質型燃料電
池が低温で作動するため自動車用として最も有望であ
る。
【０００４】固体高分子電解質型燃料電池は、一般的に
多数のセルが積層されており、セルは、二つの電極（燃
料極と酸化剤極）で固体高分子電解質膜を挟んで接合し
た固体高分子電解質膜と電極の接合体を、燃料ガスまた
は酸化剤ガスのガス通路を有するセパレータで挟んだ構
造をしている。
【０００５】燃料電池用セパレータは、表面の一方面は
水素を主成分とする燃料ガス、他方面を空気などの酸化
剤ガスに曝され、互いのガスを遮断する役割を有してい
る。また燃料電池用セパレータの一部は一方面が冷却水
などの冷却媒体に曝される場合もある。形状的には、セ
パレータの表面は、設計者の意図したガスの流れを実現
するため、一般的には、ガスの流路を形成する溝のパタ
ーンが刻まれている。燃料電池用セパレータはセルで発
電した電気を伝達する役割も有している。
【０００６】したがって、燃料電池用セパレータ（平板
セパレータ）に必要とされる特性は、セパレータ単体と
して水素ガス・酸素を透過せず（ガス遮断性）、セルを
積層したときに燃料極に入る水素と、酸化剤極に入る酸
素が混合するのを防ぐ役割を果すとともに、セルを積層
させるために導電体の役割も果す必要がある。このほか
に、耐蝕性、厚さ方向の機械強度等の特性が要求され
る。また、溝形成セパレータには、上述の平板セパレー
タの必要特性に加えて、ガス流路の溝形状やマニホール
ドの形状に対して高い寸法精度が要求される。
【０００７】特開２００１−１５１３１に記載のセパレ
ータの製造方法においては、ガスの透過を抑制するため
に、導電性繊維を合成樹脂で結着固化させた導電層で導
電ガス遮断層を挟持し、熱圧縮成形で接合することによ
ってセパレータを製造している。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上述のセパレ
ータの製造方法では、膨張黒鉛シートをガス遮断層に使
用した場合、膨張黒鉛シートは嵩密度が小さい多孔体で
あり、また密度を上げることが困難であるため、ガス透
過係数を電解質膜の水素透過係数（湿潤時のデュポン社
製、商品名 Ｎａｆｉｏｎ１１７では１．１×１０
−１６ｋｍｏｌ・ｍ／（ＳＥＣ・ｍ２・ｋＰａ））より
低くすることは困難である。さらに、このような構造を
熱圧縮成形で製造すると、バインダーとして使用した樹
脂が硬化するまで、型に荷重をかけた状態で保持する必
要があるため、工程時間が長くなり、また成形型が消耗
しやすくなり設備の償却費も増大するため、製造コスト
が高くなる問題があった。
【０００９】このため、製造コストを増大させずに、ガ
ス遮断性・導電性・耐蝕性に優れ、寸法精度の高いガス
流路溝およびマニホールド等が形成されたセパレータお
よびその製造方法が求められていた。
【００１０】本発明はガス遮断性・導電性に優れた導電
性部材の製造方法、およびガス遮断性・導電性に優れる
と共に寸法精度の高いガス流路溝、マニホールド等が形
成できるセパレータの製造方法を提供することを課題と
する。
【００１１】
【課題を解決するための手段】上記した技術的課題を解
決するために講じた第１の技術的手段は請求項１に示す
ように、導電性を有する導電性材料をシート状に成形し
第１導電性シートを製造する第１導電性シート成形工程
と、導電性を有する導電性材料をシート状に成形し第２
導電性シートを製造する第２導電性シート成形工程と、
熱可塑性樹脂を含む樹脂シートを成形する樹脂シート成
形工程と、前記第１導電性シート、前記第２導電性シー
トの少なくとも一方が多孔体であり、前記樹脂シートを
前記第１導電性シートと前記第２導電性シートで挟持し
て加熱加圧により接合する接合工程が設けられているこ
とを特徴とする導電性部材の製造方法である。
【００１２】上記の第１の技術的手段によれば、導電性
に優れる第１導電性シートと第２導電性シートの間に、
機械的強度が高くかつガス遮断性に優れた樹脂シートを
挟んで接合することで、機械的強度およびガス遮断性を
向上することができる。また、接合工程の加熱加圧によ
り導電性シートの導電性材料が樹脂シート中に侵入して
第１導電性シートと第２導電性シートの導電性材料同士
が接触して電気が流れる通路が形成される。このため、
樹脂シートが絶縁体であっても導電性シートと樹脂シー
トからなる複合材（導電性部材）は、導電性シート単体
で構成した場合と同様に複合材の接合面に直交する方向
の導電性が維持される。
【００１３】熱可塑性樹脂中に導電性粒子を含有させて
形成された樹脂シートを第１導電性シートと第２導電性
シートの間に挟んで接合した場合、接合工程の加熱加圧
により導電性シートの導電性材料が樹脂シート中に侵入
して樹脂シート中の導電性粒子と接触することにより電
気が流れる通路が形成され、導電性部材全体の接合面に
直交する方向の導電性が維持される。この場合、樹脂シ
ートを挟む導電性シート同士を部分的に接触させる必要
がないため、樹脂シートに導電性粒子が含まれていない
場合に比較して接合工程の加圧力を小さくできるし、樹
脂シートの厚さを減少させずに導電性シート同士を接合
することができ、厚さ方向の機械的強度を高く維持でき
る。樹脂シート中の導電性粒子として高結晶性黒鉛を使
用すれば、高結晶性黒鉛が球形状をなし、樹脂シート中
の充填率を高くできるので、導電性粒子を含む樹脂シー
トの成形性を高くすることができる。
【００１４】上記した技術的課題を解決するために講じ
た第２の技術的手段は請求項４に示すように、導電性を
有する導電性材料をシート状に成形し第１導電性シート
を製造する第１導電性シート成形工程と、導電性を有す
る導電性材料をシート状に成形し第２導電性シートを製
造する第２導電性シート成形工程と、熱可塑性樹脂を含
む樹脂シートを成形する樹脂シート成形工程と、前記第
１導電性シート、前記第２導電性シートの少なくとも一
方に前記導電性材料として加圧により体積が縮小する圧
縮性を有する圧縮性導電性材料が含まれており、前記樹
脂シートを前記第１導電性シートと前記第２導電性シー
トで挟持して加熱加圧により接合し複合導電性シートを
製造する接合工程と、前記第１導電性シート、前記第２
導電性シートのうち圧縮性導電性材料が含まれている導
電性シートの接合面と反対側を反転形状パターンを有す
る成形型を押圧して、前記導電性シートの接合面と反対
面に流体通路溝を形成する溝形成工程が設けられている
ことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法を採
用したことである。
【００１５】上記の第２の技術的手段によれば、接合工
程において、第１の技術的手段と同様、導電性に優れる
第１導電性シートと第２導電性シートの間に、機械的強
度が高くかつガス遮断性に優れた樹脂シートを挟んで接
合することで、機械的強度およびガス遮断性を向上する
ことができ、機械的強度およびガス遮断性に優れた燃料
電池用セパレータができる。また、接合工程の加熱加圧
により導電性シートの導電性材料が樹脂シート中に侵入
して第１導電性シートと第２導電性シートの導電性材料
同士が接触して電気が流れる通路が形成される。このた
め、樹脂シートが絶縁体であっても導電性シートと樹脂
シートからなる複合導電性シートは、導電性シート単体
で構成した場合と同様に複合導電性シートの接合面に直
交する方向の導電性が維持され、導電性に優れた燃料電
池用セパレータができる。
【００１６】熱可塑性樹脂中に導電性粒子を含有させて
形成された樹脂シートを第１導電性シートと第２導電性
シートの間に挟んで接合した場合、接合工程の加熱加圧
により導電性シートの導電性材料が樹脂シート中に侵入
して樹脂シート中の導電性粒子と接触することにより電
気が流れる通路が形成され、導電性部材全体の接合面に
直交する方向の導電性が維持され、導電性に優れた燃料
電池用セパレータができる。この場合、樹脂シートを挟
む導電性シート同士を部分的に接触させる必要がないた
め、樹脂シートに導電性粒子が含まれていない場合と比
較して接合工程の加圧力を小さくできるし、樹脂シート
の厚さを減少させずに導電性シート同士を接合すること
ができ、厚さ方向の機械的強度を高く維持でき、強度的
に優れた燃料電池用セパレータができる。樹脂シート中
の導電性粒子として高結晶性黒鉛を使用すれば、高結晶
性黒鉛が球形状をなし、樹脂シート中の充填率を高くで
きるので、導電性粒子を含む樹脂シートの成形性を高く
することができる。
【００１７】上記の第２の技術的手段によれば、前記第
１導電性シート、前記第２導電性シートの少なくとも一
方に前記導電性材料として加圧により体積が縮小する圧
縮性を有する圧縮性導電性材料が含まれており、圧縮性
導電性材料が含まれている導電性シートの接合面と反対
側の反対面に反転形状パターンを有する成形型を押圧し
て、流体通路溝を形成するので、大きな圧力を用いずに
セパレータ外表面に流体通路溝等を容易に形成できる。
かつ圧縮性導電性材料含まれている導電性シートは、圧
縮された部分自体が潰れて、いわゆる圧縮変形するた
め、溝等および溝等の周囲の部分を高い寸法精度で形成
でき、溝等が形成されない表面部である接触平面部を表
面が滑らかな状態に形成することができる。このため、
従来からある切削により溝を形成する工法と比較して溝
を形成する製造コストを抑えることができ、かつ工程時
間も短縮でき、生産性の良いセパレータを構成すること
ができる。ここで、圧縮性を有する材料とは、圧縮応力
により体積変化（密度変化）が生ずる材料である。
【００１８】また、このセパレータが配設されるセルと
は別のセルのセパレータと、このセパレータが接触して
セパレータ同士を電気的に接続する接触平面部が圧縮成
形により形成される。圧縮性を有する導電性シートは微
小な空隙を多く含み、接触平面部の表面には微小な凹凸
が存在する。この表面を圧縮成形することにより微小な
凹凸が減少して接触平面部は滑らかな平面になり、接触
平面部同士すなわちセパレータ同士の接触抵抗を減少さ
せることができ、引いては、これらセルから構成される
スタック全体の内部抵抗を抑制する効果がある。
【００１９】さらに、成形型が圧縮性導電性材料が含ま
れている導電性シートの所定位置で押圧され、成形型の
反転形状パターンが導電性シートに転写され、導電性シ
ート上に溝パターンが形成されるので、従来からある切
削により流体通路溝等を形成する工法と比較して工程時
間を短縮することができ製造コストを抑えることができ
る。ここで、圧縮性導電性材料より好ましくは、圧縮性
導電性材料が膨張黒鉛であるとよい。膨張黒鉛は天然黒
鉛を強酸（硫酸等）および酸化剤で処理後、熱処理をし
た際に、酸化処理された黒鉛の内部に含まれる強酸の分
解ガスにより、黒鉛自体が膨張したものである。このた
め、膨張黒鉛は圧縮性が大きく、容易に圧縮成形するこ
とができる。また膨張黒鉛は耐食性に優れた材料である
ので、耐食性に優れたセパレータができる。樹脂シート
に導電性粒子を混合する場合にも導電性粒子として高結
晶性黒鉛を使用すれば、高結晶性黒鉛は耐食性に優れた
材料であるので、耐食性に優れたセパレータができる。
【００２０】さらに請求項７に示すように、シート成形
工程において、溶融した熱可塑性樹脂に空気を送り込む
ことで風船状に膨張させて薄膜状に引き延ばし、薄膜状
となった熱可塑性樹脂を押圧してシート状の熱可塑性樹
脂基材を成形したして製造するとよい。
【００２１】上記の製造方法によれば、熱可塑性樹脂を
シート状に成形する工程時間を短縮することができ、樹
脂シートの厚さを容易に薄くすることできる。樹脂シー
トを薄くした場合、第１導電性シートと第２導電性シー
トの距離を小さくできるため、接合時に両導電性シート
を電気的に繋ぐ経路を容易に形成することができ、これ
により、さらに導電性に優れたセパレータを製造するこ
とができる。
【００２２】また、請求項８に示すように、シート成形
工程において、溶融した熱可塑性樹脂に空気を送り込む
ことで風船状に膨張させて薄膜状に引き延ばし、薄膜状
となった熱可塑性樹脂を押圧してシート状の熱可塑性樹
脂基材を成形した後、導電性粒子を熱可塑性基材表面に
供給しロール成形して樹脂シートを成形して製造すると
よい。
【００２３】上記の製造方法によれば、熱可塑性樹脂を
シート状に成形する工程時間を短縮することができ、熱
可塑性樹脂基材の厚さ容易に薄くすることできる。熱可
塑性樹脂基材を薄くした場合、第１導電性シートと第２
導電性シートを電気的に繋ぐ経路の長さを短くできるた
め、熱可塑性樹脂基材表面に導電性を有する粒子を付着
させるだけでも、両導電性シートを電気的に繋ぐ経路を
容易に形成することができる。これにより、さらに導電
性に優れたセパレータを製造することができる。
【００２４】請求項９に示すように、溝形成工程におい
て、複合導電性シートを挟んで１組以上の対向するロー
ラが設けられ、成形型が柔軟性を有した帯状部材の両端
を連結して環状とし、複合導電性シートとの当接面に反
転形状パターンが設けられた環状成形型であり、環状成
形型は前記対向するローラのうち少なくとも一方側のロ
ーラの外周に巻かれ、対向するローラが回転するのに伴
い一方側のローラ上の周方向に移動するように設けら
れ、対向するローラにより環状成形型を介して複合導電
性シートを加圧しつつ移動させて流体通路溝を形成する
とよい。
【００２５】上記の製造方法によれば、環状成形型に送
られる前に導電性シートの所定の位置に成形型を配置
し、対向するローラにより成形型が導電性シートに対し
て押し当てられて、溝パターンが転写されかつローラの
回転方向へ送出される。成形型による圧縮と型成形後の
導電性シートの送出が同時にできるため、導電性シート
上への溝パターンの転写を効率よく行うことができる。
さらに接合体を連続的に対向するローラ間に送入するこ
とにより、導電性シート上への溝パターンの転写を連続
的に行うことができ、セパレータを連続的に製造するこ
とができる。また、成形型を変えるだけで同じローラを
使って容易に複数の溝パターンを導電性シートに転写す
ることが可能なため、製造装置の構成を大きく変更する
ことなく異なる溝パターンのセパレータも製造すること
ができる。
【００２６】さらに、請求項１０に示すように、前記溝
形成工程において、前記複合導電性シートを挟んで１組
以上の対向するローラが設けられ、前記成形型が一方面
に前記反転形状パターンが設けられた略板状の成形型で
あり、該成形型は前記対向するローラの送り方向後方側
の前記複合導電性シート上に配置され、前記対向するロ
ーラが回転するのに伴い前記複合導電性シートと共に前
記対向するローラの間に移動され、前記対向するローラ
の間に前記複合導電性シートと共に挟まれることにより
加圧して流体通路溝を形成するとよい。
【００２７】上記の製造方法によれば、ローラに送られ
る前に導電性シートの所定の位置に成形型を配置し、対
向するローラにより成形型が導電性シートに対して押し
当てられて、溝パターンが転写されかつローラの回転方
向へ送出される。成形型による圧縮と型成形後の導電性
シートの送出が同時にできるため、導電性シート上への
溝パターンの転写を効率よく行うことができる。さらに
接合体および成形型を連続的に対向するローラ間に送入
することにより、導電性シート上への溝パターンの転写
を連続的に行うことができ、セパレータを連続的に製造
することができる。また、成形型を変えるだけで同じロ
ーラを使って容易に複数の溝パターンを導電性シートに
転写することが可能なため、製造装置の構成を大きく変
更することなく異なる溝パターンのセパレータも製造す
ることができる。
【００２８】
【発明の実施の形態】本発明の実施の形態である燃料電
池のセパレータの構成を添付した図１に基づいて以下に
説明する。
【００２９】本実施形態のセパレータ１１、１２、１３
を図１に示す。
【００３０】セパレータ１１は図１（ａ）に示すよう
に、２枚の導電性を有する膨張黒鉛シート（第１導電性
シート）１４と膨張黒鉛シート（第２導電性シート）１
５の間に導電性粒子を含む熱可塑性樹脂のシートである
成形カーボンシート（導電性樹脂シート）１６を配設し
て、これら図１（ａ）に示す３枚のシートを接合して構
成される。成形カーボンシート１６は、導電性およびガ
ス遮断性を有している。
【００３１】膨張黒鉛シート１４、１５の黒鉛には、天
然黒鉛を強酸および酸化剤で処理して水洗、常圧乾燥さ
せ、さらにこれを熱処理することによって、発生する硫
酸の分解ガスにより膨張させた膨張黒鉛を用いる。膨張
黒鉛を詳しく説明する。黒鉛の結晶は炭素原子が共有結
合で固く結ばれた六角網平面層を構成し、この面（層）
が積み重なって比較的弱いファン・デル・ワールス力で
結合した構造を持っている。そのため炭素自体は殆どの
化学薬品に対して不活性で、六角網平面（層）は安定で
あるが、網平面（層）間には、酸、ハロゲン元素、ハロ
ゲン化物、アルカリ金属などが介在し黒鉛層間化合物を
形成する。膨張化黒鉛は黒鉛層間化合物を高温下にて急
激に加熱、分解し、その分解生成物のガス化した内圧
で、黒鉛構造の層間隔を層面（網平面）と垂直な方向に
膨張させる方法で作られ、嵩密度が極めて小さい、ゼン
虫状の黒色粉末である。工業的に最も一般的に実施され
ている膨張黒鉛の製造方法としては、天然鱗状黒鉛に、
硫酸、硝酸などの無機酸と、過塩素酸、過酸化水素など
の酸化剤とで処理し、酸が層間に挿入された、酸系黒鉛
層間化合物を生成させ、それを水洗、乾燥ののち、７０
０°以上の高い温度に急激に加熱する方法等が行われて
いる。
【００３２】成形カーボンシート１６の材料は、導電性
を有する黒鉛（導電性粒子）と熱可塑性樹脂を重量比で
黒鉛／樹脂＝５／９５〜９５／５重量％の組成で混合し
たものである。このシートに使用する黒鉛は鱗状黒鉛・
薄片化黒鉛・高結晶性黒鉛を単独または複数組み合わせ
ることによって、最適なガス遮断性および導電性を確保
することができる。これらの黒鉛の粒径は１〜１５０μ
ｍが適している。黒鉛の粒径が１μｍより小さい場合
は、押出成形でシートを作製するときに黒鉛が成形機の
スクリューに噛み込みにくくなり、樹脂と溶融混合され
る前にノズルから黒鉛が噴き出し成形体の組成が付近値
になる恐れがある。また黒鉛の粒径が１５０μｍより大
きい場合は黒鉛が押出成形機のスクリューにこびりつい
たり、スクリューとシリンダとの間に圧縮固着する現象
が生じて、成形が困難になる恐れがある。成形性を向上
させるためには、形状が球形の充填率の良いカーボンを
選定することが効果的である。このようなカーボンとし
ては、高結晶性黒鉛を混合材料の黒鉛全体の重量比に対
して、７０〜１００重量％加える。
【００３３】成形カーボンシート１６を膨張黒鉛シート
１４と１５の間に挟んで接合した場合、図２（ａ）に示
すように、成形カーボンシート１６内において導電性を
有する黒鉛粒子（導電性粒子）２１同士が部分的に接触
することで電気が流れる通路が形成され、かつ成形カー
ボンシート１６の熱可塑性樹脂が膨張黒鉛シート１４、
１５に侵入し、膨張黒鉛シート１４、１５内の膨張黒鉛
粒子（導電性材料）２２、２３が成形カーボンシート１
６内の黒鉛粒子２１と接触する状態となりセパレータ１
１全体の導電性は膨張黒鉛シート単体で構成した場合と
同等に維持される。成形カーボンシート１６は後出の熱
可塑性樹脂シート１７と異なり、膨張黒鉛シート１４の
膨張黒鉛粒子２２と膨張黒鉛シートの膨張黒鉛粒子２３
を接触させる必要がないため、熱可塑性樹脂シート１７
と比較して成形カーボンシート１６の厚さをあまり減少
させることなしにセパレータ１１を製造できる。このた
め、膨張黒鉛シート１４、１５を接合後、成形カーボン
シート１６は熱可塑性樹脂シート１７より厚さ方向に高
い機械的強度を維持でき、その結果セパレータ全体の強
度を高くすることができる。
【００３４】また、セパレータ１２は図１（ｂ）に示す
ように、２枚の導電性を有する膨張黒鉛シート（第１導
電性シート）１４と膨張黒鉛シート（第２導電性シー
ト）１５の間に熱可塑性樹脂のシートである熱可塑性樹
脂シート（樹脂シート）１７を配設して、これら図１
（ｂ）に示す３枚のシートを接合して構成される。熱可
塑性樹脂シート１７はガス遮断性を有している。熱可塑
性樹脂シート１７に用いられる樹脂は、セパレータが使
用される環境下に耐えうるもので、混練性の良いもので
あれば特に限定されない。例えば、ポリエチレン、ポリ
プロピレン、ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ナイロン６，
ナイロン６６、ナイロン４６，変性ナイロン６Ｔ、ナイ
ロンＭＸＤ６、ポリフタルアミド等のポリアミド樹脂、
ポリアセタール、ポリカーボネート、変成ポリフェニレ
ンエーテル、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレ
ンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンテレフタレー
ト、ポリフェニレンスルフィド、ポリチオエーテルサル
ホン、熱可塑性ポリイミド、ポリエーテルエーテルケト
ン、ポリエーテルニトリル、ポリアリレート、ポリサル
ホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルイミド、ポ
リアミドイミド、液晶ポリマー、ポリテトラフルオロエ
タン、ポリビニリデンフルオライドなどのフッ素樹脂、
ポリエステル−ポリエステルエラストマー、ポリエステ
ル−ポリエーテルエラストマーなどの熱可塑性エラスト
マー等の各種の熱可塑性樹脂等が使用できる。なお、成
形カーボンシート１６に使用される熱可塑性樹脂も同様
である。
【００３５】図２（ｂ）に示すように、接合工程で、熱
可塑性樹脂シート１７の熱可塑性樹脂が溶融または半溶
融状態となり膨張黒鉛シート１４、１５内に侵入し、膨
張黒鉛シート１４内の膨張黒鉛粒子（導電性材料）２２
と膨張黒鉛シート１５内の膨張黒鉛粒子（導電性材料）
２３が接触して電気が流れる通路が形成される。このた
め、セパレータを膨張黒鉛シート１４、１５と熱可塑性
樹脂シート１７の接合体で構成しても膨張黒鉛シート単
体で構成した場合と同等に導電性は維持される。
【００３６】さらに、セパレータ１３は図１（ｃ）に示
すように、２枚の導電性を有する膨張黒鉛シート（第１
導電性シート）１４と膨張黒鉛シート（第２導電性シー
ト）１５の間に熱可塑性複合シート（複合樹脂シート）
１８を配設して、これら図１（ｃ）に示す３枚のシート
を接合して構成される。ここで使用する熱可塑性複合シ
ート１８は、熱可塑性樹脂シートに黒鉛（導電性粒子）
を被覆または混合したもので、ガス遮断性を有してい
る。
【００３７】セパレータ１３の熱可塑性複合シート１８
に用いられる熱可塑性樹脂シートの条件は、熱可塑性樹
脂シート１７と同様である。また熱可塑性複合シート１
８の表面を被覆する混合材料の樹脂は、熱可塑性樹脂シ
ート１７に用いた樹脂と同様のものを使用することによ
り、成形性が向上する。さらに黒鉛粒子と熱可塑性樹脂
の混合材料の組成を、黒鉛／樹脂＝８５／１５〜９５／
５重量％にすることにより、ガス遮断性を保ちつつ十分
な導電性を確保することができる。
【００３８】導電性を有する膨張黒鉛シート１４、１５
の成形方法は、圧延成形を行い任意の厚さに調整する。
このときに使用する圧延成形機は、ガス抜きを効率的に
行うために、多段圧延成形機を使用する。圧延ロールに
は、シート端面の成形性を向上させるために、内部圧縮
が可能な孔型ロールを用いる。このようにして製造した
膨張黒鉛シート１４、１５の厚さと嵩密度は、このシー
トへの樹脂の浸透を行い易くしたり、成形カーボンシー
ト１６、熱可塑性樹脂シート１７、熱可塑性複合シート
１８と接合した際に巻き込んだ空気を、後工程で容易に
抜けるようにするために、厚さは２〜５ｍｍ、嵩密度は
０．２〜０．９ｇ／ｃｍ３が適している。厚さが２ｍｍ
より薄いと膨張黒鉛シートへの樹脂の浸透が困難になる
恐れがあり、５ｍｍより厚いと接合時に空気を巻き込み
やすくなり、ガス抜き工程が困難になる恐れがある。嵩
密度が０．２ｇ／ｃｍ３より小さいと厚さが５ｍｍより
厚い場合と同様、接合時に空気を巻き込みやすくなり、
ガス抜き工程が困難になる恐れがあり、０．９ｇ／ｃｍ
３より大きいと厚さが２ｍｍより薄い場合と同様、膨張
黒鉛シートへの樹脂の浸透が困難になる恐れがある。
【００３９】ガス遮断性を有する成形カーボンシート１
６の成形方法は、平板の形状を有する金型に、材料を投
入して圧縮成形するか、図３に示すように、押出成形機
３１のノズルの先端部にＴダイ３２を取り付け、押出成
形機３１に材料粉末をニーダ若しくは２軸押出機３３で
混練後に造粒したものを供給してシート状に成形する。
連続生産の観点から図３に示す押出成形機３１とＴダイ
３２による成形方法が好適である。成形体の厚さは、膨
張黒鉛シート１４、１５と接合するときの強度を考慮す
ると、０．０５〜０．５ｍｍが適している。０．０５ｍ
ｍより薄い場合は接合後の強度が不十分となり、取り扱
いが困難になる恐れがある。０．５ｍｍより厚い場合は
セパレータを薄肉化することが困難になる問題点があ
る。
【００４０】熱可塑性複合シート１８の成形方法につい
て図５に基づいて以下に説明する。原料の熱可塑性樹脂
を粉体の状態で押出機に投入するか、材料粉末を図３に
示したニーダや２軸押出機３３と同様の装置（図示せ
ず）で溶融混練した後に、造粒したものを押出機５１に
投入する。このような方法で材料を供給して、溶融混合
することにより、溶融状態の樹脂を連続的に製造する。
図５に示すように、樹脂シート成形装置５３を使用して
押出された溶融状態の樹脂に空気を送り込み風船状に膨
張させて薄膜状に引き延ばす、いわゆるインフレーショ
ン成形を行った後に厚さ調整ロール５２により所定厚さ
に圧延してシート状の熱可塑性樹脂基材に成形する。熱
可塑性樹脂基材に黒鉛または黒鉛と熱可塑性樹脂の複合
材料を被覆する方法は、熱可塑性樹脂基材を任意の厚み
に調整するときに、厚さ調整ロール５２と熱可塑性樹脂
基材の間に黒鉛粒子（導電材粒子）または複合材料粒子
を材料混合装置５４により供給して、ロール成形して行
う。熱可塑性樹脂基材に黒鉛または複合材料を被覆する
厚さは、膨張黒鉛シート１４、１５と接合した後のセパ
レータの導電性や接合強度を考慮すると、１〜５００μ
ｍが適している。１μｍより薄い場合はシート表面に均
一に被覆することが困難であるため、セパレータとして
機能する導電性が得られない恐れがある。５００μｍよ
り厚い場合は熱可塑性樹脂基材の表面に導電材粒子が多
くなり、膨張黒鉛との接合強度が弱くなる恐れがある。
【００４１】熱可塑性樹脂シート（樹脂シート）１７の
成形方法は、図５に示した熱可塑性複合シート１８の成
形方法でシート状の熱可塑性樹脂基材を成形する段階ま
では同様である。また、Ｔダイ成形により、任意の厚さ
に調整してシート状に成形してもよい。熱可塑性樹脂シ
ート１７の厚さに関しては、ガス遮断性と厚さ方向の機
械的強度のバランス、さらには膨張黒鉛シート１４、１
５との接合時の導電性を考慮すると０．０１〜０．３ｍ
ｍのものが適している。熱可塑性樹脂シート１７の厚さ
の厚さが０．０１ｍｍより小さいと樹脂によって膨張黒
鉛の空孔を完全に埋めることが困難なため、セパレータ
として機能するために十分なガス遮断性が得られない恐
れがあり、また接合後の強度が弱くなり取り扱いが困難
になる恐れがある。０．３ｍｍより厚いと成形体の表面
に樹脂の薄層が形成されやすくなるためにセパレータと
して機能するために必要な導電性が得られない恐れがあ
る。製造した熱可塑性樹脂シート１７の強度が不足して
いる場合は、延伸を行うことにより任意の強度に調整す
る。
【００４２】上記工法を用いて成形された、ガス遮断性
を有する成形カーボンシート１６、熱可塑性樹脂シート
１７および熱可塑性複合シート１８のいずれかと、導電
性を有する膨張黒鉛シート１４、１５を成形して接合す
ることによりセパレータを連続的に製造することが可能
となる。上記セパレータの製造方法は、シート成形工程
（第１導電性シート成形工程、第２導電性シート成形工
程、樹脂シート成形工程）、接合工程、ガス抜き工程、
溝形成工程、セパレータ打抜き工程の５つの工程に分け
ることができる。
【００４３】まず接合工程で膨張黒鉛シート１４、１５
と成形カーボンシート１６、熱可塑性樹脂シート１７お
よび熱可塑性複合シート１８のいずれかと膨張黒鉛シー
ト１４、１５を連続的に接合するためには、シート成形
で膨張黒鉛シート１４、１５および成形カーボンシート
１６、熱可塑性樹脂シート１７および熱可塑性複合シー
ト１８のいずれかを同時に連続成形する必要がある。そ
こで、膨張黒鉛シート１４、１５の製造に圧延成形を行
い、成形カーボンシート１６、熱可塑性樹脂シート１７
および熱可塑性複合シート１８の製造に押出成形を行
う。接合工程から溝形成工程は、膨張黒鉛シート１４、
１５に成形カーボンシート１６、熱可塑性樹脂シート１
７および熱可塑性複合シート１８のいずれかを重ねて接
合し、燃料ガス、酸化ガス、冷却水等の流路となる溝を
形成するため圧延成形機を用いた熱圧延成形および圧縮
成形を行う。セパレータ打抜き工程では実際にセルで使
用されるセパレータの外形になるように打抜き成形を行
う。
【００４４】以下にセパレータ製造方法の各工程の詳細
について説明する。 シート成形工程は成形カーボンシ
ート１６、熱可塑性樹脂シート１７および熱可塑性複合
シート１８のいずれかを成形する樹脂シート成形工程と
膨張黒鉛シート１４、１５を成形する第１導電性シート
成形工程、第２導電性シート成形工程を同時進行で成形
する。このとき成形カーボンシート１６、熱可塑性樹脂
シート１７は、連続成形の観点から図３に示す２軸押出
機３３で混練した材料を押出機３１に送り、押出機３１
のノズル先端につけたＴダイ３２でシート状にして圧延
ローラ３４で圧延する方法が好適である。また熱可塑性
複合シート１８は、連続成形の観点から図５に示す方法
が好適である。
【００４５】なお、同時成形でなく、図３〜５に示すよ
うに膨張黒鉛シート１４、１５を別の装置で製造後、膨
張黒鉛シート１４、１５を巻いた膨張黒鉛シートロール
３８、３９をセットし、ここから接合工程に供給しても
よい。また熱可塑性樹脂シート１７も図４に示すように
熱可塑性樹脂シート１７を別の装置で製造後、熱可塑性
樹脂シート１７を巻いた熱可塑性樹脂シートロール４０
をセットし、ここから接合工程に供給してもよい。成形
カーボンシート１６、熱可塑性複合シート１８について
も同様にすることができる。
【００４６】このように製造された成形カーボンシート
１６、熱可塑性樹脂シート１７および熱可塑性複合シー
ト１８のいずれかと膨張黒鉛シート１４、１５を、圧延
ローラ３４により接合工程に送る。
【００４７】接合工程では、シート成形工程で製造した
成形カーボンシート１６、熱可塑性樹脂シート１７およ
び熱可塑性複合シート１８のいずれかの両面に膨張黒鉛
シート１４、１５を設置して、熱圧延成形で接合するこ
とにより複合導電性シート（導電性部材）１９を成形す
る。このときの接合条件として、圧延成形を行ったとき
に、膨張黒鉛シート１４、１５が成形カーボンシート１
６、熱可塑性樹脂シート１７、熱可塑性複合シート１８
から剥離したり、成形中に成形カーボンシート１６、熱
可塑性樹脂シート１７、熱可塑性複合シート１８が変形
しない温度で成形を行う。このような成形を行うために
は、外部加熱により成形カーボンシート１６、熱可塑性
樹脂シート１７、熱可塑性複合シート１８で用いた樹脂
を加熱装置３７を用いて一度溶融状態にして、成形カー
ボンシート１６、熱可塑性樹脂シート１７、熱可塑性複
合シート１８と膨張黒鉛シート１４、１５を接合する。
さらに強固な接合を行うために、成形カーボンシート１
６、熱可塑性樹脂シート１７、熱可塑性複合シート１８
に使用している樹脂を溶融または半溶融状態に保ちなが
ら熱圧延成形を行う。そのためには、圧延機に使用する
ロール３５は、内部加熱が可能なロールを用いる。上述
したロール３５を用いても、樹脂を溶融状態にするのが
困難な場合は、外部加熱を行う。このときの外部加熱方
法は特に限定されない。この他の条件として成形性を向
上させるために、使用するロール３５の形状は、内部圧
縮が可能な孔型ロールを使用することが好ましい。孔型
ロールは、断面Ｈ状のロールとこのロールの断面孔部に
挿入した一対のロールにより構成されている。孔型ロー
ルを使用すると、シートの側面方向の変形が抑えられ、
シートの端面形状の精度が向上できる。
【００４８】ガス抜き工程では、上記工程で示した工法
で製造した複合導電性シート１９のガス抜きを、圧延機
を用いた熱圧延成形で行う。この工程では、成形中に巻
き込んだ空気等のガスを効率的に除去して、成形体の表
面にフクレが発生しないようにされる。また、この工程
で圧下率（圧延前の厚さに対する圧延後の厚さ）を上げ
すぎると、次の工程で溝を成形することが困難になる。
このようなことを考慮すると、ロール３６の間隔（以下
ロールギャップと記す）は圧延前の複合導電性シート１
９の厚さ対して、５０〜６０％の厚さ分のロールギャッ
プをとる。１回の圧延成形でガスが抜けずにフクレが発
生した場合は、ロール３６を複数設置することができる
多段圧延機を用いて、ロールギャップを段階的に狭め
て、複合導電性シート１９を潰す方法が適している。こ
のときの成形条件としては、最終的に圧延前の複合導電
性シート１９の厚さ対して、５０〜６０％の厚さ分のロ
ールギャップで成形を行う。例えば、圧延前の複合導電
性シート１９の厚さが２ｍｍであれば、このときに必要
なロールギャップは１〜１．２ｍｍである。この他に、
ガス抜きの最中に複合導電性シート１９の膨張黒鉛シー
ト１４、１５が成形カーボンシート１６、熱可塑性樹脂
シート１７、熱可塑性複合シート１８から剥離しないよ
うにするために、成形カーボンシート１６、熱可塑性樹
脂シート１７、熱可塑性複合シート１８の基材に使用し
た樹脂が溶融もしくは半溶融状態になる温度で成形を行
う。このような加熱成形を行うには、基材を任意の温度
に保温する必要がある。そこで圧延成形機に使用するロ
ールとしては、接合工程のロール３５と同様の内部加熱
が可能なロールを使用することが好ましい。外部加熱に
関しても接合工程と同様である。
【００４９】溝形成工程では、上記工程でガス抜きを行
った複合導電性シート１９を熱圧延成形で、セパレータ
の溝の形状パターンの反転パターンを外周面に形成した
ロールを用いて、ガス流路となる溝を形成してもよい。
本実施形態では反転パターンを有したロールで成形せ
ず、図６（ａ）に示すように上記工程の複合導電性シー
ト１９を挟んで両側に配設された、セパレータの溝およ
び接触平面部の形状の反転パターンを形成した帯状の柔
軟性を有する薄肉板状の両端を連結して環状にした環状
成形型７１、７２を用いる。成形型７１、７２は接合体
を挟んで対向する２組のロール７３、７４の外周に巻か
れている。環状成形型７１、７２はロール３６によりガ
ス抜き工程から送られてきた接合体に圧接されつつ、ロ
ール７３、７４の回転により移動するように構成されて
いる。
【００５０】図６（ｂ）に示すように、略平圧延ロール
であるロール７３、７４の外周面上には両端部縁部から
内側に０．５ｍｍ入った部分に全周にわたって０．２ｍ
ｍの凸部７３ａ、７４ａが０．５ｍｍ間隔で設けられて
いる。また図６（ｃ）に示すように環状成形型７１、７
２のロール７３、７４に当接する内周面には、ロール７
３、７４の凸部７３ａ、７４ａに対応する位置に０．２
ｍｍの凹部７１ａ、７２ａが形成されている。上記の構
成により、環状成形型７１、７２のロール７３、７４か
らの脱落や、ロール７３、７４の成形型７１、７２に対
する空転等が防止される。
【００５１】環状成形型７１、７２の外周部の正面図を
図７（ａ）、その各部断面図を図７（ｂ）〜（ｃ）に示
す。環状成形型７１、７２は、図７に示すように、セパ
レータ１１、１２、１３の溝部１４ａや１５ａに対応す
る凸部１７ａ、セパレータ１１、１２、１３の溝部１４
ａや１５ａの周辺で燃料電池に組み付けられたときに電
極や他のセパレータ１１、１２、１３に当接する接触平
面部１４ｂ、１５ｂに対応する凹部１７ｂを有してい
る。すなわち、環状成形型７１、７２は、セパレータ１
１、１２、１３の溝形状の反転形状パターンを有する成
形型である。
【００５２】図７（ｂ）は、マニホールド溝を形成する
ための凸部７５、７６、７７を含むＡ−Ａ断面図であ
る。マニホールド溝の外周部の形状（打ち抜き工程で形
成されるマニホールド形状）を図７（ａ）の７８〜８０
に示す。上述した凸部７５、７６、７７は、次の打抜き
工程でマニホールドが容易に形成できるように、あらか
じめマニホールド形状に切れ込みを入れるためのもので
ある。したがって、溝成形工程ではマニホールド（貫通
した形状）は形成されず、打抜き工程でマニホールド溝
を打抜くことによってマニホールドが形成される。これ
らのマニホールドは、セパレータ全面に燃料ガスや酸素
ガスを均一に供給したり、セパレータを冷却する媒体を
流したりするためのものである。
【００５３】図７（ｃ）のＢ−Ｂ断面図に示すように、
環状成形型７１、７２の内周部には、ロール７３、７４
からの脱落や空転するのを防止する凹部７１ａ、７２ａ
を有している。この凹部は、ロール７３、７４の外周部
に設けられた凸部７３ａ、７４ａと相対する位置にあ
る。図７（ｄ）のＣ−Ｃ断面は凹部を含んでいない。
【００５４】なお、セパレータの外周部、流体流路溝お
よびマニホールド溝の形状及びパターンは、上述した図
７（ａ）〜（ｄ）に限定されるものではない。実際に作
製される燃料電池は、セパレータを積層させている。こ
のような構造にするためには、セパレータ同士を接合し
たときに、外部へ燃料ガスや酸化材ガス及び冷却媒体が
流出しないようにシールする箇所を設けなければならな
い。このような接合及びシールが可能なセパレータとし
て、セパレータの外周部やマニホールド外周部及びその
付近に、シール材が配置可能な溝形状を有したものが考
えられる。例えば、複合導電性シートを挟んで１組以上
の対向するローラを設け、一方面に前記溝形状の反転形
状パターンが設けられた略円筒状の環状成形型を設置す
ることによって、接合及びシールが可能な溝形状を有し
たセパレータを作製することもできる。
【００５５】環状成形型７１、７２およびロール７３、
７４の協働により、ガス抜き工程から連続的に送られて
くる接合体の両面にセパレータの溝形状パターンを連続
的に形成することができる。成形型７１、７２の厚さは
特に限定されるものではないが、セパレータの溝構造や
成形型が環状構造であることを考慮すると、０．３〜
０．７ｍｍの厚さのものが好ましい。成形型７１、７２
の厚さが０．３ｍｍより薄い場合は複雑な溝形状型を用
いたときに成形中の脱落・空転防止のために設けている
０．２ｍｍの凹部周辺の強度が弱くなり、成形中に環状
成形型が破損する恐れがある。成形型７１、７２の厚さ
が０．７ｍｍより厚い場合は柔軟性が乏しくなり成形型
が環状の形状を維持できなくなる恐れがある。また成形
型７１、７２の材質や強度は、複合導電性シート１９を
圧下したときに、薄肉板の溝形状が変形しなければ特に
限定されない。また、ロール７３、７４の配置および個
数も本実施形態に特に限定されるものではない。
【００５６】この工程の成形条件としてロールギャップ
に関しては、ガス遮断の観点から、ガス抜き工程後の複
合導電性シート１９の厚さに対して、１０〜８０％の厚
さ分、取る必要がある。成形温度や使用するロール形状
に関しては、ガス抜き工程と同様である。
【００５７】なお、ここでは溝成形工程として環状成形
型を用いて説明したが、これに限定されるものではな
い。例えば、複合導電性シートを挟んで１組以上の対向
するローラが設け、一方面に前記反転形状パターンが設
けられた略板状の成形型を対向するローラの送り方向後
方側の複合導電性シート上に配置し、ローラが回転する
のに伴い複合導電性シートと共にローラの間に移動さ
れ、ローラの間に複合導電性シートと共に挟まれること
により加圧して流体通路溝を形成してもよい。また、ロ
ーラ自身に反転形状パターンを設けて成形したり、一軸
式プレス装置を使用して成形することもできる。
【００５８】セパレータ打抜き工程では、上述した工程
で溝を形成した複合導電性シート１９を、マニホールド
およびセパレータの形状を有した金型に投入して、熱圧
延成形で打抜く。このときの成形条件は、打抜き時に割
れなどが生じないようにするために、成形カーボンシー
ト１６、熱可塑性樹脂シート１７、熱可塑性複合シート
１８を製造したときに用いた樹脂が、溶融もしくは半溶
融状態になる温度で成形する。このほかの成形条件とし
ては、シート成形工程乃至溝形成工程の成形速度に応じ
て、熱圧延成形機を複数台設置する。
【００５９】以上の工程を経ることによって、セパレー
タの厚さを１〜２．５ｍｍに調整することができる。こ
のときの成形カーボンシート１６、熱可塑性樹脂シート
１７、熱可塑性複合シート１８のいずれかおよび膨張黒
鉛シート１４、１５の厚さの比は、導電性、ガス遮断の
観点から、（成形カーボンシート１６、熱可塑性樹脂シ
ート１７および熱可塑性複合シート１８のいずれかの厚
さ）／（膨張黒鉛シートの厚さ）＝１／９９〜３０／７
０が適している。この値が１／９９より小さい場合は樹
脂が完全に膨張黒鉛シートの空孔を埋めることは困難で
あり、厚さ方向に対して十分な強度が得られない恐れが
ある。この値が３０／７０より大きい場合はガス遮断層
の厚さが増すと、接合後の成形体に占める樹脂の体積比
率が大きくなる。このために膨張黒鉛とガス遮断層中の
導電材粒子の結合が悪くなり、セパレータとして機能す
るために必要な導電性が得られない恐れがある。
【００６０】以上の製造方法により、ガス遮断性・導電
性に優れた導電性部材を連続的に製造することが可能と
なるし、ガス遮断性、導電性に優れると共に寸法精度の
高いガス流路溝、マニホールド等が形成できるセパレー
タを連続的に製造することが可能になる。
【００６１】なお、上記ではセパレータで説明したが、
導電性部材の用途はこれに限定されず、ガス遮断性と導
電性が必要な製品に利用できる。また、ガス遮断性が必
要な製品にも利用可能であり、例えば、燃料電池用など
のガスケット等の製造に利用できる。
【００６２】（実施例）以下に実施例を示す。
【００６３】実施例１：成形カーボンシート（導電性樹
脂シート）１６を熱圧延成形により膨張黒鉛シート（導
電性シート）１４、１５と接合して複合導電性シート
（導電性部材）１９を作製した。
【００６４】（１）成形カーボンシート１６の混合材料
の黒鉛として、高結晶性黒鉛（平均粒径２０μｍ アド
ケムコ（株）社製 商品名ＰＡＧ−Ｍ 以下ＰＡＧ−Ｍ
２０と記す）を使用し、樹脂材としてポリフッ化ビニリ
デン（（株）呉羽化学工業社製商品名＃８５０ 以下Ｐ
ＶＤＦと記す）を使用した。組成は黒鉛：樹脂＝５０：
５０重量％とした。この材料を、２軸スクリュー式ニー
ダ（（株）栗本鐵工所社製）を用いて、温度２３０℃、
回転数４０ｒｐｍで溶融混練後、ペレタイザーにより径
４ｍｍ、長さ０．１〜５ｍｍのペレットを作製した。得
られたペレットを、射出成形機（日精樹脂工業（株）社
製：ＢＦ−１５０）にＴダイを取り付けた押出装置に投
入して、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数１
２０ｒｐｍで押出し成形を行った。このように押出され
た溶融状態の成形体を２３０℃に加熱した平圧延ロール
（第１圧延ロール）と、さらに１８０℃に加熱した平圧
延ロール（第２圧延ロール）を配置した圧延装置により
圧延成形を行い、幅１００ｍｍ、厚さ０．３ｍｍの外観
良好な成形カーボンシートを作製した。なお、Ｔダイの
開口部寸法は幅１００ｍｍ、高さ４ｍｍ、第１圧延ロー
ルギャップは１．５ｍｍ、第２圧延ロールギャップは
０．３ｍｍに設定した。
【００６５】（２）膨張黒鉛シート１４、１５の材料と
して、天然黒鉛から作製した膨張黒鉛を使用した。膨張
黒鉛の作製方法を簡単に記述する。まず天然黒鉛を濃度
９８％の硫酸に５０％過酸化水素水を添加した酸処理液
で酸処理後、水洗して乾燥させた。このとき添加した５
０％過酸化水素水の量は酸処理液の全重量に対して１．
７ｗｔ％とした。その後、１０００℃で０．５時間熱処
理することにより膨張黒鉛を作製した。この材料を、ロ
ールギャップ４ｍｍの平圧延ロールを配置した圧延装置
により冷間圧延成形を行い、幅１００ｍｍ、厚さ４ｍ
ｍ、嵩密度０．１０ｇ／ｃｍ３の外観良好な膨張黒鉛シ
ート１４、１５を作製し、これをロールに巻き取った。
さらにこのシートを厚さ２ｍｍに圧延成形した。
【００６６】（３）上記（１）で作製した成形カーボン
シート１６を（２）で作製した膨張黒鉛シート１４と１
５で挟んで平圧延ロールに供給して圧延成形により接合
を行い、幅１００ｍｍ、厚さ２ｍｍの外観良好な複合導
電性シート１９を作製した。このときの成形条件は、成
形温度１６０〜１７０℃、圧延ロールギャップ２ｍｍ、
ロール回転数１０ｒｐｍとした。
【００６７】（４）上記（３）で作製した複合導電性シ
ート１９を、平圧延ロールに供給し圧延成形によりガス
抜きを行い、幅１００ｍｍ、厚さ約１．２ｍｍの外観良
好な複合導電性シート１９を得た。このときの成形条件
は、成形温度１５０〜１６０℃、圧延ロールギャップ
１．２ｍｍ、ロール回転数１０ｒｐｍとした。
【００６８】実施例２：成形カーボンシート（導電性樹
脂シート）１６を熱圧延成形により膨張黒鉛シート（導
電性シート）１４、１５と接合して複合導電性シート
（導電性部材）１９を作製した。
【００６９】（１）成形カーボンシート１６の混合材料
の黒鉛として、ＰＡＧ−Ｍ２０と薄片化黒鉛（平均粒径
２０μｍ 日本黒鉛工業（株）社製 商品名ＧＲ−１５
以下ＧＲ−１５と記す）を複合したものを使用し、そ
の割合はＰＡＧ−Ｍ２０：ＧＲ−１５＝７０：３０重量
％とした。樹脂材としてＰＶＤＦを使用した。シートの
組成は、黒鉛：樹脂＝５０：５０重量％とした。成形は
実施例１（１）と同様の方法で行い、外観良好な厚さ
０．３ｍｍの成形カーボンシートを作製した。
【００７０】（２）膨張黒鉛シート１４、１５は実施例
１（２）と同様の方法で作製した。
【００７１】（３）上記（１）、（２）で作製したシー
トを実施例１（３）〜（４）と同様の工程で、外観良好
な幅１００ｍｍ・厚さ約１．２ｍｍの複合導電性シート
１９を得た。
【００７２】実施例３：熱可塑性樹脂シート（樹脂シー
ト）１７を熱圧延成形により膨張黒鉛シート（導電性シ
ート）１４、１５と接合して複合導電性シート（導電性
部材）１９を作製した。
【００７３】（１）熱可塑性樹脂シート１７として、ロ
ールに巻き取られたポリフッ化ビニリデン樹脂シート
（厚さ０．０５ｍｍ（株）呉羽化学工業社製 商品名Ｋ
Ｆシート以下ＫＦシートと記す）を用いた。
【００７４】（２）実施例１（２）と同様の方法で作製
された膨張黒鉛シート１４、１５を用いた。
【００７５】（３）実施例１（３）〜（４）と同様の工
程で、外観良好な幅１００ｍｍ・厚さ約０．９ｍｍの複
合導電性シート１９を得た。但し、実施例１（４）では
ロールギャップ１．２ｍｍで成形を行ったが、実施例３
（３）ではロールギャップを０．９ｍｍに変更した。
【００７６】実施例４：熱可塑性複合シート（樹脂シー
ト）１８を熱圧延成形により膨張黒鉛シート（導電性シ
ート）１４、１５と接合して複合導電性シート（導電性
部材）１９を作製した。
【００７７】（１）熱可塑性複合シート１８として、ま
ず原料にＰＶＤＦを用いて、インフレーション成形によ
り、外観良好な厚さ０．０５ｍｍの熱可塑性樹脂シート
を作製した。次に、厚さ調整ロールに黒鉛（導電性粒
子）と熱可塑性樹脂の混合材料を供給する装置を設置し
て、熱可塑性樹脂シートの片面にそれぞれ混合材料を
０．０５ｍｍ被覆することにより、厚さ０．１５ｍｍの
外観良好な熱可塑性複合シート１８を作製した。このと
きのロール温度は１６０〜１７０℃で、混合材料の黒鉛
にＧＲ−１５を使用し、樹脂にはＰＶＤＦを使用した。
組成はＧＲ−１５：ＰＶＤＦ＝９０：１０重量％とし
た。
【００７８】（２）膨張黒鉛シート１４、１５は実施例
１（２）と同様の方法で作製した。
【００７９】（３）上記（１）、（２）で作製したシー
トを実施例３（３）と同様の工程で、外観良好な幅１０
０ｍｍ厚さ約１．０ｍｍの複合導電性シート１９を得
た。
【００８０】実施例５：熱可塑性複合シート（樹脂シー
ト）を膨張黒鉛シート（導電性シート）で挟んで接合
後、膨張黒鉛シートに溝を成形した。
【００８１】（１）熱可塑性複合シートとして、まず原
料にＰＶＤＦを用いて、インフレーション成形により、
外観良好な厚さ０．０５ｍｍの熱可塑性樹脂シートを作
製した。次に、厚さ調整ロールに混合材料を供給する装
置を設置して、熱可塑性樹脂シートの片面にそれぞれ混
合材料を０．０５ｍｍ被覆することにより、厚さ０．１
５ｍｍの外観良好な熱可塑性複合シートを作製した。こ
のときのロール温度は１６０〜１７０℃で、混合材料の
黒鉛にＧＲ−１５を使用し、樹脂にはＰＶＤＦを使用し
た。組成はＧＲ−１５：ＰＶＤＦ＝９０：１０重量％と
した。
【００８２】（２）膨張黒鉛シートの材料として、は実
施例１（２）と同様の方法で作成した膨張黒鉛を使用し
た。この材料を、ロールギャップ４ｍｍの平圧延ロール
を配置した圧延装置により冷間圧延成形をおこない、幅
１００ｍｍ、厚さ４ｍｍ、嵩密度０．１０ｇ／ｃｍ３の
外観良好な膨張黒鉛シートを作製し、これをロールに巻
き取った。さらにこのシートを平圧延ロールに供給する
ロールで、厚さ２ｍｍに圧延成形した。
【００８３】（３）上記（１）で作製した熱可塑性複合
シートを（２）で作製した膨張黒鉛シートで挟んで平圧
延ロールに供給して、圧延成形により接合をおこない、
幅１００ｍｍ・厚さ３ｍｍの外観良好な複合導電性シー
ト（導電性部材）１９を作製した。このときの成形条件
は、成形温度１６０〜１７０℃・圧延ロールギャップ３
ｍｍ・ロール回転数１０ｒｐｍとした。
【００８４】（４）上記（３）で作製した複合導電性シ
ート１９を、平圧延ロールに供給し、圧延成形によりガ
ス抜きをおこない、幅１００ｍｍ・厚さ約２ｍｍの外観
良好な複合導電性シート１９を作製した。このときの成
形条件は、成形温度１５０〜１６０℃・圧延ロールギャ
ップ２ｍｍ・ロール回転数１０ｒｐｍとした。
【００８５】（５）上記（４）で作製した複合導電性シ
ート１９を、溝・マニホールド溝形状を有したロールに
供給した。このときに使用したロ−ルは、１対のフラッ
トロールに連続した円状の薄肉板を取り付け、ロールと
一緒に薄肉板が回転するようにした。成形中に薄肉版が
ロールから脱離しないようにするために、ロールの端か
ら中心方向に０．５ｍｍ内側に入った部分に、０．２ｍ
ｍの突起を円周上に０．５ｍｍ間隔で作製した。また薄
肉板の平圧延ロール面に接する側に、ロールと同様の位
置に０．２ｍｍの溝を作製した。このような構造のロー
ルを２組圧延機に設置することにより、両面に外観良好
なガス流路溝・マニホールド溝を有した、幅１００ｍ
ｍ、厚さ約１．５ｍｍの炭素複合材料を得た。このとき
の成形条件は、溝深さ０．５ｍｍ成形温度１５０〜１６
０℃・圧延ロールギャップ１．５ｍｍ・ロール回転数１
０ｒｐｍとした。
【００８６】比較例１：膨張黒鉛のガス遮断性を検討し
た。
【００８７】実施例１（２）と同様の方法で膨張黒鉛シ
ートを作製し、ロールギャップ０．４３ｍｍに設定した
圧延装置により圧延成形を行い、幅約１００ｍｍ、厚さ
０．４４ｍｍの外観良好な膨張黒鉛シートを得た。
【００８８】比較例２：膨張黒鉛にガス遮断性を持たせ
た。
【００８９】（１）成形カーボンシートと膨張黒鉛シー
トの成形装置を、膨張黒鉛シートの両面に、成形カーボ
ンシートが配置されるように入れ替えた。
【００９０】（２）上記（１）の状態で、成形カーボン
シートを実施例１（１）、膨張黒鉛シートを実施例１
（２）と同様の方法で作製した。
【００９１】（３）上記（２）で作製したシートを実施
例１（３）〜（４）と同様の方法で接合・ガス抜きを行
い、幅約１００ｍｍ・厚さ１．０ｍｍの外観良好なシー
トを作製した。但し、実施例１（４）ではロールギャッ
プ１．２ｍｍで成形を行ったが、比較例２（３）ではロ
ールギャップを１．０ｍｍに変更した。
【００９２】比較例３：膨張黒鉛にガス遮断性を持たせ
た。
【００９３】熱可塑性樹脂シートと膨張黒鉛シートの成
形装置を、膨張黒鉛の両面に、熱可塑性樹脂シートが配
置されるように入れ替えた。
【００９４】（１）上記（１）の状態で、熱可塑性樹脂
シートを実施例３（１）、膨張黒鉛シートを実施例１
（２）と同様の方法で作製した。
【００９５】（２）上記（２）で作製したシートを用い
て、実施例１（３）〜（４）と同様の方法で幅約１００
ｍｍ・厚さ０．５ｍｍの外観良好なシートを作製した。
但し、実施例１（４）ではロールギャップ１．２ｍｍで
成形を行ったが、比較例３（３）ではロールギャップを
０．５ｍｍに変更した。
【００９６】評価：上記実施例１〜５および比較例１〜
３で得られた複合導電性シートおよびシートから、試験
片を機械加工により切り出して、ガス透過係数、実抵抗
を測定した。
【００９７】ガス透過係数：試験片（外径φ５５ｍｍ）
をガス透過装置のサンプル固定治具（測定面積１３．８
５ｃｍ２）に組み込んだ。試験片の両面に、それぞれガ
スを供給できるように構成されている。試験片の一方面
側には水素を供給し、その出口に圧力センサを取り付
け、出口側を０．０２ＭＰａで加圧した状態で水素を封
入した。試験片の反対面側には窒素を供給した。その出
口に水凝集装置・ガスクロマトグラフィー検出器の順に
設置して、出口側を大気開放した状態にし、窒素流量を
マスフローコントローラで２００ＳＣＣＭに調整した。
この状態で窒素中の水素濃度をガスクロマトグラフィー
検出器で測定して、成形体のガス透過係数を算出した。
なお、実施例５の場合は、試験片の外周部をシリコーン
樹脂でシールして使用した。シリコーン樹脂の分だけ測
定面積が減少するが、面積を実測して換算した。
【００９８】実抵抗：試験片（幅４０ｍｍ、長さ４０ｍ
ｍ）の両面の対向する位置に当接部３０ｍｍ×３０．６
ｍｍ（面積１０．８ｃｍ２）の電極端子を当接させて厚
さ方向の抵抗を測定した。電極端子の当接は、ねじによ
る締め付けにより行い、ねじ締め付けトルクは２Ｎｍに
設定した。測定電流は実施例１〜５と比較例１は１０
Ａ、比較例２〜３は１００μＡとした。
【００９９】結果を表１に示す。
【０１００】
【表１】 表１の結果から、実施例１〜５のセパレータは湿潤時の
電解質膜（例えば、デュポン社製、商品名 Ｎａｆｉｏ
ｎ１１７）の水素透過係数（およそ１０−９ｋｍｏｌ・
ｍ／（ＳＥＣ・ｍ２・ｋＰａ）のオーダー）より充分小
さく、かつ実抵抗値は目標値としていた１０〜２０ｍΩ
・ｃｍ２を満たしており、ガス遮断性および導電性に優
れている。比較例１ではガス遮断性が、比較例２、３で
は導電性が上述の基準を満たしていない。
【０１０１】なお、実施例では第１導電性シート、第２
導電性シートとも多孔体であり圧縮性を有する膨張黒鉛
シートを使用したが、複合導電性シート（導電性部材）
を製造するには、どちらか一方が多孔体であれば、そち
らに熱可塑性樹脂が浸透することにより第１導電性シー
トと第２導電性シート間の電気の通路が形成できる。実
施例５のセパレータ構造では複合導電性シートの両面、
すなわち第１導電性シートと第２導電性シートに溝を形
成しているが、必ずしも溝は両面に必要でなく、一方面
に溝を形成したセパレータを製造してもよい。その場
合、溝形成する導電性シートに圧縮性を有する材料を使
用すればよい。
【０１０２】
【発明の効果】本発明により、ガス遮断性・導電性・耐
蝕性に優れ、寸法精度の高いガス流路溝およびマニホー
ルド等が形成されたセパレータおよびその製造方法を提
供できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施形態である燃料電池用セパレータ
の模式的断面図である。
【図２】本発明の実施形態である燃料電池用セパレータ
の導電経路形成の機構を示す模式図である。
【図３】本発明の実施形態である燃料電池用セパレータ
の製造方法を示す模式図である。
【図４】本発明の実施形態である燃料電池用セパレータ
の製造方法を示す模式図である。
【図５】本発明の実施形態である燃料電池用セパレータ
の製造方法を示す模式図である。
【図６】本発明の実施形態である燃料電池用セパレータ
の溝形成工程を示す模式図で、図６（ａ）は工程模式
図、図６（ｂ）はローラの模式図、図６（ｃ）は環状成
形型の模式図である。
【図７】本発明の実施形態の説明で使用した環状成形型
の模式図で、図７（ａ）は外周部の正面図、図７
（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）は各部断面図である。
【符号の説明】
１４ 膨張黒鉛シート（第１導電性シート） １５ 膨張黒鉛シート（第２導電性シート） １４ａ、１５ａ 溝部（流体通路溝） １６ 成形カーボンシート（導電性樹脂シート） １７ 熱可塑性樹脂シート（樹脂シート） １８ 熱可塑性複合シート（樹脂シート） １９ 複合導電性シート（導電性部材） ２１ 黒鉛粒子（高結晶性粒子）（導電性粒子） ２２ 膨張黒鉛粒子（圧縮性導電性材料）（導電性材
料） ７１、７２ 環状成形型（成形型） ７３、７４ ローラ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 寺澤 俊久 愛知県刈谷市八軒町５丁目50番地 株式会 社イムラ材料開発研究所内 (72)発明者 中島 浩衛 愛知県名古屋市熱田区三本松町21−11− 804 Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB01 BB02 CC03 CX04 EE06 EE18

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 導電性を有する導電性材料をシート状に
    成形し第１導電性シートを製造する第１導電性シート成
    形工程と、 導電性を有する導電性材料をシート状に成形し第２導電
    性シートを製造する第２導電性シート成形工程と、 熱可塑性樹脂を含む樹脂シートを成形する樹脂シート成
    形工程と、 前記第１導電性シート、前記第２導電性シートの少なく
    とも一方が多孔体であり、前記樹脂シートを前記第１導
    電性シートと前記第２導電性シートで挟持して加熱加圧
    により接合する接合工程が設けられていることを特徴と
    する導電性部材の製造方法。
  2. 【請求項２】 前記樹脂シートに導電性粒子が含まれて
    いることを特徴とする請求項１記載の導電性部材の製造
    方法。
  3. 【請求項３】 前記導電性粒子が、高結晶性粒子である
    ことを特徴とする請求項２記載の導電性部材の製造方
    法。
  4. 【請求項４】 導電性を有する導電性材料をシート状に
    成形し第１導電性シートを製造する第１導電性シート成
    形工程と、 導電性を有する導電性材料をシート状に成形し第２導電
    性シートを製造する第２導電性シート成形工程と、 熱可塑性樹脂を含む樹脂シートを成形する樹脂シート成
    形工程と、 前記第１導電性シート、前記第２導電性シートの少なく
    とも一方に前記導電性材料として加圧により体積が縮小
    する圧縮性を有する圧縮性導電性材料が含まれており、
    前記樹脂シートを前記第１導電性シートと前記第２導電
    性シートで挟持して加熱加圧により接合し複合導電性シ
    ートを製造する接合工程と、 前記第１導電性シート、前記第２導電性シートのうち圧
    縮性導電性材料が含まれている導電性シートの接合面と
    反対側を反転形状パターンを有する成形型を押圧して、
    前記導電性シートの接合面と反対面に流体通路溝を形成
    する溝形成工程が設けられていることを特徴とする燃料
    電池用セパレータの製造方法。
  5. 【請求項５】 前記圧縮性導電性材料が膨張黒鉛である
    ことを特徴とする請求項４記載の燃料電池用セパレータ
    の製造方法。
  6. 【請求項６】 前記樹脂シートに導電性粒子が含まれて
    いることを特徴とする請求項４記載の燃料電池用セパレ
    ータの製造方法。
  7. 【請求項７】 前記樹脂シート成形工程において、溶融
    した前記熱可塑性樹脂に空気を送り込むことで風船状に
    膨張させて薄膜状に引き延ばし、薄膜状となった前記熱
    可塑性樹脂を押圧して前記樹脂シートを成形することを
    特徴とする請求項４記載の燃料電池用セパレータの製造
    方法。
  8. 【請求項８】 前記樹脂シート成形工程において、溶融
    した前記熱可塑性樹脂に空気を送り込むことで風船状に
    膨張させて薄膜状に引き延ばし、前記薄膜状となった前
    記熱可塑性樹脂を押圧してシート状の熱可塑性樹脂基材
    を成形した後、前記導電性粒子を前記熱可塑性樹脂基材
    表面に供給しロール成形して前記樹脂シートを成形する
    ことを特徴とする請求項６記載の燃料電池用セパレータ
    の製造方法。
  9. 【請求項９】 前記溝形成工程において、前記複合導電
    性シートを挟んで１組以上の対向するローラが設けら
    れ、前記成形型が柔軟性を有した帯状部材の両端を連結
    して環状とし、前記複合導電性シートとの当接面に前記
    反転形状パターンが設けられた環状成形型であり、前記
    環状成形型は前記対向するローラのうち少なくとも一方
    側のローラの外周に巻かれ、前記対向するローラが回転
    するのに伴い前記一方側のローラ上の周方向に移動する
    ように設けられ、前記対向するローラにより前記環状成
    形型を介して前記複合導電性シートを加圧しつつ移動さ
    せて流体通路溝を形成することを特徴とする請求項４記
    載の燃料電池用セパレータの製造方法。
  10. 【請求項１０】 前記溝形成工程において、前記複合導
    電性シートを挟んで１組以上の対向するローラが設けら
    れ、前記成形型が一方面に前記反転形状パターンが設け
    られた略板状の成形型であり、該成形型は前記対向する
    ローラの送り方向後方側の前記複合導電性シート上に配
    置され、前記対向するローラが回転するのに伴い前記複
    合導電性シートと共に前記対向するローラの間に移動さ
    れ、前記対向するローラの間に前記複合導電性シートと
    共に挟まれることにより加圧して流体通路溝を形成する
    ことを特徴とする請求項４記載の燃料電池用セパレータ
    の製造方法。
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