JP2016134289A - 燃料電池および燃料電池の製造方法 - Google Patents

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丈志 寺本
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良文 田口
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Abstract

【課題】燃料電池の反応ガスのリークを抑制する。【解決手段】高分子電解質膜２と樹脂シール部８との剥離を防止するために、樹脂シール部８が、ＭＥＡ１の高分子電解質膜２のアノード側もしくはカソード側のどちらか一方の面と、高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように当該外周端部を覆い、ＭＥＡ１の積層方向に締結圧力が加えられていることと、反応ガスがクロスリーク（燃料ガスのカソード電極３ｂ側への漏れ、酸化剤ガスのアノード電極３ａ側への漏れ）することを防止するために、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように樹脂シール部８が配置されている。【選択図】図１

Description

本発明は、ポータブル電源、携帯機器用電源、電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステム等に使用する高分子電解質を用いた燃料電池に関するものである。
従来の一般的な固体高分子形の燃料電池は、高分子電解質膜の両側に燃料極と酸化剤極を形成した膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assemblｙ）を備え、水素を含む燃料ガスを燃料極に供給し、酸素を含む酸化剤ガスを酸化剤極に供給することにより発電していた。各電極（燃料極、酸化剤極）は、高分子電解質膜に設けられる触媒層と、触媒層の上に設けられるガス拡散層とで構成される。
この燃料電池は、膜電極接合体の各電極（燃料極、酸化剤極）に、それぞれの反応ガスガス（燃料ガス、酸化剤ガス）が流通する溝を有するセパレータを積層することで、電極内に反応ガスを供給する。また、反応ガスをガス流路に供給するために、セパレータの縁部にマニホールド孔と呼ばれる貫通した孔を設けている。
さらに、ガス流路に供給される反応ガス等が外部へリークしたり、混合したりしないように、ＭＥＡにおける電極形成部分の外周を囲むように、一対のセパレータの間には封止部材（ガスケット）が配置される。
このような従来の固体高分子形燃料電池用のＭＥＡとして、特許文献１に開示されたものがある。
このＭＥＡは、触媒層に隣接し、高分子電解質膜の周縁部を覆うように形成された繊維状の材料に接着剤または粘着剤を含浸させた一対の第一ガスケット層と、高分子電解質膜およびガス拡散層を取り囲むように配置された一対の第二ガスケット層とから構成されたことを特徴とする。
この構造により、ガスケット層表面の凹凸やムラが解消され、シール性を向上させることができる。また、第一ガスケット層に電気絶縁性の繊維を用いることで、電気的短絡を防止できる。
特開２０１２−１９０７２０号公報
しかしながら、特許文献１に開示された燃料電池では、繊維が含まれていない第二ガスケットが高分子電解質膜の断面部（高分子電解質膜の断面幅は一般的に１０〜５０μｍ程度）のみしか接着されていないため、ガスケットと高分子電解質膜の熱膨張率の違いや、湿度変化に伴う高分子電解質膜の膨潤収縮により、ガスケットと高分子電解質膜との接着界面が剥離し、繊維を含む第一ガスケット内を透過した反応ガスが対極にクロスリークする虞があった。また、ＭＥＡに第一ガスケットを形成した後に、ＭＥＡを取り囲むようにガス拡散層を形成し、更にガス拡散層の外周部および第一ガスケットを覆うように第二ガスケットを形成する必要があるため、製造工程や構造が複雑になり、コストが高くなるという課題があった。
本発明は、上記従来の課題を解決するもので、ガスのクロスリークを抑制し、製造プロセスを大幅に簡略化することができ、尚且つガスのシール性が高い固体高分子形の燃料電池とその製造方法を提供することを目的とする。
上記従来の課題を解決するために、本発明の燃料電池は、高分子電解質膜の一方の面にアノードが配置され他方の面にカソードが配置された膜電極接合体と、前記膜電極接合体を挟む一対の板状のセパレータと、前記高分子電解質膜の周縁部に設けられる環状の枠体と、を有するセルを含む燃料電池であって、前記枠体は、前記膜電極接合体の周縁部を間に挟むように前記膜電極接合体の両側にそれぞれ配設される絶縁性の繊維シートと、前記繊維シートを内包する樹脂とからなり、前記枠体は、前記繊維シートを含み前記繊維シートと前記セパレータとの隙間を前記樹脂で埋める繊維シール部と、前記繊維シートを含まない前記樹脂で構成される樹脂シール部とを有し、前記樹脂シール部は、前記高分子電解質膜の外周端部の少なくとも一方の面と前記高分子電解質膜の厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を前記樹脂で覆い、かつ、前記高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように配置されている。
上記構成において、樹脂シール部が、高分子電解質膜のアノード側もしくはカソード側の外周端部の少なくとも一方の面と高分子電解質膜の厚み方向から見て重なるよう当該外周端部を覆うことで、膜電極接合体の積層方向に加えられている燃料電池の締結圧力により、樹脂シール部と高分子電解質膜とを圧着することができ、高分子電解質膜の厚み方向に積層された樹脂シール部と高分子電解質膜との剥離を防止することができる。
さらに、高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように樹脂シール部を配置することで、アノード側繊維シール部内を透過した燃料ガスが、カソード側繊維シール部内を経由してカソード端部にクロスリークすることや、カソード側繊維シール部内を透過した酸化剤ガスが、アノード側繊維シール部内を経由してアノード端部にクロスリークすることを防止することができる。
これにより、本構成では、燃料ガスと酸化剤ガスがアノードもしくはカソードの触媒上で直接反応することによる発熱反応や過酸化水素生成が解消されるため、膜電極接合体端部の劣化を抑制することができる。
また、本発明の燃料電池の製造方法は、高分子電解質膜の一方の面にアノードが配置され他方の面にカソードが配置された膜電極接合体と、前記膜電極接合体を挟む一対の板状のセパレータと、前記高分子電解質膜の周縁部に設けられる環状の枠体とを有するセルを含む燃料電池の製造方法であって、樹脂内に絶縁性の繊維シートを有する環状の第１のアノード用枠片と、樹脂内に絶縁性の繊維シートを有し環状の第１のカソード用枠片とを、前記第１のアノード用枠片と前記第１のカソード用枠片とが前記膜電極接合体の周縁部を間に挟むように配置し、かつ、前記一対の板状のセパレータを、前記一対の板状のセパレータが前記膜電極接合体と前記第１のアノード用枠片及び前記第１のカソード用枠片を挟むように配置する配置工程と、前記セルになるものを前記高分子電解質膜の厚み方向に加圧し、前記高分子電解質膜の外周端部の少なくとも一方の面と前記厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を軟化状態の前記樹脂で覆い、かつ前記高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部と前記カソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るよう、前記第１のアノード用枠片と前記第１のカソード用枠片との間の空間に前記樹脂を押し出した後、前記樹脂を硬化させ、前記繊維シートを含まない前記樹脂で構成される樹脂シール部を得る加圧硬化工程と、を有する。
上記製造方法とすることにより、樹脂シール部が、高分子電解質膜のアノード側もしくはカソード側の外周端部の少なくとも一方の面と高分子電解質膜の厚み方向から見て重なるように当該外周端部を覆うことで、膜電極接合体の積層方向に加えられている燃料電池の締結圧力により、樹脂シール部と高分子電解質膜とを圧着することができ、高分子電解質膜の厚み方向に積層された樹脂シール部と高分子電解質膜との剥離を防止することができる。
さらに、高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように樹脂シール部を配置することで、アノード側繊維シール部内を透過した燃料ガスが、カソード側繊維シール部内を経由してカソード端部にクロスリークすることや、カソード側繊維シール部内を透過した酸化剤ガスが、アノード側繊維シール部内を経由してアノード端部にクロスリークすることを防止することができる。
これにより、燃料ガスと酸化剤ガスがアノードもしくはカソードの触媒上で直接反応することによる発熱反応や過酸化水素生成が解消されるため、膜電極接合体端部の劣化を防止することができ、かつ、部品点数の削減や簡便な製造プロセスで固体高分子形の燃料電池を提供することができる。
本発明によれば、以上に示す簡単な構成でガスのクロスリークを防ぐことができ、これにより膜電極接合体の耐久性低下を抑制することができる。
本発明の実施の形態１における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図 同実施の形態１における燃料電池の膜電極接合体およびシール層の平面図 本発明の実施の形態２における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図 同実施の形態２における燃料電池の膜電極接合体およびシール層の平面図 本発明の実施の形態３における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図 同実施の形態３における燃料電池の膜電極接合体およびシール層の平面図 本発明の実施の形態４における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図 同実施の形態４における燃料電池の膜電極接合体およびシール層の平面図 本発明の実施の形態５における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図 同実施の形態５における燃料電池の膜電極接合体およびシール層の平面図
第１の発明は、高分子電解質膜の一方の面にアノードが配置され他方の面にカソードが配置された膜電極接合体と、前記膜電極接合体を挟む一対の板状のセパレータと、前記高分子電解質膜の周縁部に設けられる環状の枠体とを有するセルを含む燃料電池であって、前記枠体は、前記膜電極接合体の周縁部を間に挟むように前記膜電極接合体の両側にそれぞれ配設される絶縁性の繊維シートと、前記繊維シートを内包する樹脂とからなり、前記枠体は、前記繊維シートを含み前記繊維シートと前記セパレータとの隙間を前記樹脂で埋める繊維シール部と、前記繊維シートを含まない前記樹脂で構成される樹脂シール部とを有し、前記樹脂シール部は、前記高分子電解質膜の外周端部の少なくとも一方の面と前記高分子電解質膜の厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を前記樹脂で覆い、かつ前記高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように配置されている燃料電池である。
これにより、高分子電解質膜の外周端面に加えて、高分子電解質膜の外周側端部にも樹脂が配置される。樹脂シール部が、高分子電解質膜のアノード側もしくはカソード側の外周端部の少なくとも一方の面と高分子電解質膜の厚み方向から見て重なるように当該外周
端部を覆うことで、膜電極接合体（ＭＥＡ）の積層方向に加えられている燃料電池の締結圧力により、樹脂シール部と高分子電解質膜とを圧着することができ、高分子電解質膜の厚み方向に積層された樹脂シール部と高分子電解質膜との剥離を防止することができる。
さらに、高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように樹脂シール部を配置することで、アノード側繊維シール部内を透過した燃料ガスが、カソード側繊維シール部内を経由してカソード端部にクロスリークすることや、カソード側繊維シール部内を透過した酸化剤ガスが、アノード側繊維シール部内を経由してアノード端部にクロスリークすることを防止することができる。
これにより、燃料ガスと酸化剤ガスがアノードもしくはカソードの触媒上で直接反応することによる発熱反応や過酸化水素生成が解消されるため、ＭＥＡ端部の劣化を抑制することができる。
第２の発明は、特に、第１の発明の燃料電池における前記樹脂シール部が、前記高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部と前記アノードと対向する前記セパレータとに挟まれている部分を前記樹脂で満たした形状を有するものである。
これにより、高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部とアノードと対向するセパレータとに挟まれている部分を樹脂で満たした形状を有する構成とすることで、アノード側繊維シール部からの燃料ガスの外部リークを防止することができ、燃料ガスの外部リークに伴う燃料電池性能の低下や安全性の低下を防止することができる。
第３の発明は、特に、第１または第２の発明の燃料電池における前記樹脂シール部が、前記高分子電解質膜のカソード側の周縁部の外周側端部と前記カソードと対向する前記セパレータとに挟まれている部分を前記樹脂で満たした形状を有するものである。
これにより、高分子電解質膜のカソード側の周縁部の外周側端部とカソードと対向するセパレータとに挟まれている部分を樹脂で満たした形状を有する構成とすることで、カソード側繊維シール部からの酸化剤ガスの外部リークを防止することができ、酸化剤ガスの外部リークに伴う燃料電池性能の低下や安全性の低下を防止することができる。
第４の発明は、特に、第１から第３のいずれかの発明の燃料電池における前記樹脂シール部の内周側に、前記繊維シール部を隣接させたものである。
これにより、樹脂シール部の内周側に、繊維シール部を隣接させた構成とすることで、繊維シール部からの燃料ガスおよび酸化剤ガスのクロスリークと外部リークを防止し、かつＭＥＡ外周部における電気的絶縁性と機械強度を向上させることができる。
第５の発明は、特に、第４の発明の燃料電池における前記樹脂シール部の外周側に、前記繊維シール部を隣接させたものである。
これにより、樹脂シール部の外周側に、繊維シール部を隣接させた構成とすることで、繊維シール部からの燃料ガスおよび酸化剤ガスのクロスリークと外部リークを防止し、かつＭＥＡ外周部における機械強度を向上させることができる。
第６の発明は、特に、第１から第５のいずれかの発明の燃料電池における前記繊維シートの繊維を、無機繊維とするものである。
これにより、繊維シール部に用いられる繊維シートの繊維に、無機繊維を用いることに
より、ＭＥＡ外周部における機械強度を向上させることができる。
第７の発明は、特に、第６の発明の燃料電池における前記無機繊維を、ガラス繊維とするものである。
これにより、繊維シートの繊維に、ガラス繊維を用いることで、ＭＥＡ外周部における電気的絶縁性と機械強度を向上させることができる。
第８の発明は、特に、第１から第７のいずれかの発明の燃料電池における前記樹脂が、熱硬化性樹脂を含むものである。
これにより、樹脂に熱硬化性樹脂を用いることで、繊維シール部と樹脂シール部の耐熱性や強度を向上させることができる。
第９の発明は、高分子電解質膜の一方の面にアノードが配置され他方の面にカソードが配置された膜電極接合体と、前記膜電極接合体を挟む一対の板状のセパレータと、前記高分子電解質膜の周縁部に設けられる環状の枠体とを有するセルを含む燃料電池の製造方法であって、樹脂内に絶縁性の繊維シートを有する環状の第１のアノード用枠片と、樹脂内に絶縁性の繊維シートを有し環状の第１のカソード用枠片とを、前記第１のアノード用枠片と前記第１のカソード用枠片とが前記膜電極接合体の周縁部を間に挟むように配置し、かつ、前記一対の板状のセパレータを、前記一対の板状のセパレータが前記膜電極接合体と前記第１のアノード用枠片及び前記第１のカソード用枠片を挟むように配置する配置工程と、前記セルになるものを前記高分子電解質膜の厚み方向に加圧し、前記高分子電解質膜の外周端部の少なくとも一方の面と前記厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を軟化状態の前記樹脂で覆い、かつ、前記高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部と前記カソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るよう、前記第１のアノード用枠片と前記第１のカソード用枠片との間の空間に前記樹脂を押し出した後、前記樹脂を硬化させ、前記繊維シートを含まない前記樹脂で構成される樹脂シール部を得る加圧硬化工程と、を有する、燃料電池の製造方法である。
これにより、樹脂シール部が、高分子電解質膜のアノード側もしくはカソード側の外周端部の少なくとも一方の面と高分子電解質膜の厚み方向から見て重なるように当該外周端部を覆うことで、ＭＥＡの積層方向に加えられている燃料電池の締結圧力により、樹脂シール部と高分子電解質膜とを圧着することができ、高分子電解質膜の厚み方向に積層された樹脂シール部と高分子電解質膜との剥離を防止することができる。
そして、部品点数を削減すると共に簡便な製造プロセスによりガスのクロスリークを防ぐことができる固体高分子形燃料電池の電池モジュールおよび電池スタックを提供することができる。
第１０の発明は、特に、第９の発明の燃料電池の製造方法における、前記加圧硬化工程を、前記セルになるものを前記高分子電解質膜の厚み方向に複数積層し、積層方向に所定の加重をかけた状態で、軟化状態の前記樹脂の一部を前記空間に押し出した後、前記樹脂を硬化させる工程とするものである。
これにより、加圧硬化工程において、セルになるものを高分子電解質膜の厚み方向に複数積層し、積層方向に所定の加重をかけた状態で、軟化状態の樹脂の一部を空間に押し出した後、樹脂を硬化させることにより、部品点数を削減すると共に簡便な製造プロセスによりガスのクロスリークを防ぐことができる固体高分子形燃料電池の電池モジュールおよび電池スタックを提供することができる。
第１１の発明は、特に、第９または第１０の発明の燃料電池の製造方法における前記加圧硬化工程が、前記樹脂が軟化状態になるように前記樹脂を加熱する工程を含むものである。
第１２の発明は、特に、第９から第１１の発明の燃料電池の製造方法における加圧硬化工程では、熱硬化性樹脂を含む前記樹脂が硬化する温度に加熱して、前記樹脂を硬化させるものである。
これにより、加圧硬化工程において、熱硬化性樹脂を含む樹脂が硬化する温度に加熱して、樹脂を硬化させることで、部品点数を削減すると共に簡便な製造プロセスによりガスのクロスリークを防ぐことができる固体高分子形燃料電池の電池モジュールおよび電池スタックを提供することができる。
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、以下の説明では、同一または相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略することもある。なお、本実施の形態によって本発明が限定されるものではない。
（実施の形態１）
図１は、本発明の実施の形態１における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図である。さらに、図２は、本発明の実施の形態１における燃料電池の膜電極接合体およびシール層をアノード電極側から見た平面図である。なお、図２の燃料電池をＩ−Ｉで切断した切断面が図１の断面図である。
本実施の形態の固体高分子型の燃料電池は、図１に示すように、主としてＭＥＡ１と、ＭＥＡ１を挟持する一対の板状のセパレータ（アノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂ）を含む構成の単電池を少なくとも１つ具備する。このＭＥＡ１は、アノード電極３ａ及びカソード電極３ｂの間に陽イオン（水素イオン）を選択的に輸送する高分子電解質膜２が配置された構成を有している。
更に、アノード電極３ａは、高分子電解質膜２側に密着した状態で配置されるアノード触媒層４ａと、アノード触媒層４ａとアノードセパレータ６ａとの間に配置されるアノードガス拡散層５ａとを少なくとも含む。また、カソード電極３ｂは、高分子電解質膜２側に密着した状態で配置されるカソード触媒層４ｂと、カソード触媒層４ｂとカソードセパレータ６ｂとの間に配置されるカソードガス拡散層５ｂとを少なくとも含む。
アノード触媒層４ａ、カソード触媒層４ｂは、電極触媒（例えば白金系金属）を担持した導電性炭素粉末を主成分とする層である。また、アノードガス拡散層５ａ、カソードガス拡散層５ｂは、ガス通気性と導電性を兼ね備えた層である。アノードガス拡散層５ａ、カソードガス拡散層５ｂは、例えばカーボンからなる導電性多孔質基材の上に導電性炭素粉末とフッ素樹脂とからなる導電性撥水層を形成して得られる。
ここで、図１に示すように、ＭＥＡ１においては、外部へのガス漏れを防止するためシール部（ガスケット）を配置する観点から、高分子電解質膜２の主面の大きさが、アノード電極３ａ及びカソード電極３ｂの主面の大きさよりも大きく、かつ、高分子電解質膜２の全外縁部がアノード電極３ａ及びカソード電極３ｂの外縁部よりも外側に突出するような構成を有している。
アノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂは、導電性を有しており、ＭＥＡ１を機械的に固定するとともに、ＭＥＡ１を複数積層する場合に隣接するＭＥＡ１同士を
互いに電気的に直列に接続するものである。
また、アノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂには、アノード電極３ａ及びカソード電極３ｂに反応ガスを供給し、電極反応により生成した生成物や未反応の反応物を含むガスをＭＥＡ１の外部に運び去るための燃料ガス流路１８ａ、酸化剤ガス流路１８ｂが一方の面（即ちアノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂの、それぞれアノード電極３ａ及びカソード電極３ｂに接する側の主面）に形成されている。
更に、アノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂの他方の面には、電池温度をほぼ一定に調節するための冷却流体（冷却水等）を導入するためのアノード冷却水流路１９ａ、カソード冷却水流路１９ｂが形成されている。冷却水を燃料電池と外部に配置した熱交換器との間で循環させる構成とすることにより、反応により発生した熱エネルギーを、温水等の形で利用することができる。
なお、燃料ガス流路１８ａ、酸化剤ガス流路１８ｂは、製造工程を簡素化できる等の利点から、アノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂのそれぞれアノード電極３ａ及びカソード電極３ｂに接する側の主面に、溝を設けて形成する方式が一般的である。また、アノード冷却水流路１９ａ、カソード冷却水流路１９ｂは、アノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂの外側の主面に溝を設けて形成する方式が一般的である。
また、複数のＭＥＡ１の間にアノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂを介在させ、複数のＭＥＡ１を電気的に直列に積層して得られる、いわゆる積層型の燃料電池（燃料電池スタック）においては、燃料電池に供給される反応ガスを分岐させて各ＭＥＡ１に供給するためのアノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂに設けられたアノード側反応ガス供給用マニホールド孔１１ａおよびカソード側反応ガス供給用マニホールド孔１１ｂと、アノード側反応ガス排出用マニホールド孔１２ａ、カソード側反応ガス排出用マニホールド孔１２ｂが連続的に積層された状態で組み合わされて形成されるマニホールド（図示せず））が設けられる。
また、燃料電池に供給される冷却流体（冷却水）を分岐させて各ＭＥＡ１に供給するためのマニホールド（アノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂに設けられた冷却水入口マニホールド孔１０ａ及び冷却水出口マニホールド孔１０ｂが連続的に積層された状態で組み合わされて形成されるマニホールド（図示せず））が設けられる。上記のように燃料電池の内部に形成されるマニホールドを内部マニホールドといい、このような「内部マニホールド型」の燃料電池が一般的である。
また、アノードセパレータ６ａは、例えば黒鉛板又は炭素粉末とバインダーの混合物を成形した炭素板で構成され、各一対のアノード側反応ガス供給用マニホールド孔１１ａ、カソード側反応ガス供給用マニホールド孔１１ｂ及び冷却水入口マニホールド孔１０ａを有する。また、アノードセパレータ６ａは、アノード電極３ａと対向する面に、一対のアノード側反応ガス供給用マニホールド孔１１ａを連絡する燃料ガス流路１８ａを有し、背面には、一対の冷却水入口マニホールド孔１０ａを連絡するアノード冷却水流路１９ａを有する。
図示しないが、アノードセパレータ６ａと同様に、カソードセパレータ６ｂは、各一対のアノード側反応ガス供給用マニホールド孔、カソード側反応ガス供給用マニホールド孔及び冷却水入口マニホールド孔を有し、更に、カソードと対向する面に、一対のカソード側反応ガス供給用マニホールド孔を連絡する酸化剤ガス流路１８ｂを有し、背面には、一対の冷却水入口マニホールド孔を連絡するカソード冷却水流路１９ｂを有する。
また、燃料電池においては、ＭＥＡ１外部への反応ガスの漏れとアノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂの電気的短絡を防止するために、互いに対向するアノードセパレータ６ａ及びカソードセパレータ６ｂの間において、ＭＥＡ１の周縁部を挟むようにＭＥＡ１の両側にそれぞれ配設される絶縁性の繊維シートと繊維シートを内包する樹脂からなる第一アノード側繊維シール部７ａ、第一カソード側繊維シール部７ｂが配置されている。
第一アノード側繊維シール部７ａ、第一カソード側繊維シール部７ｂは、枠体およびシールとして機能を兼ね備えるため、高分子電解質膜２のアノード側周縁部とアノード電極３ａと対向するアノードセパレータ６ａとに挟まれた部分を第一アノード側繊維シール部７ａで満たした形状を有する。
アノード側と同様に、高分子電解質膜２のアノード側周縁部とカソード電極３ｂと対向するカソードセパレータ６ｂとに挟まれた部分を第一カソード側繊維シール部７ｂで満たした形状を有する。
更に、高分子電解質膜２と第一アノード側繊維シール部７ａと第一カソード側繊維シール部７ｂとで形成される空間には、繊維シートを含まない樹脂で構成された樹脂シール部８が配置される。
このように第一アノード側繊維シール部７ａ及び第一カソード側繊維シール部７ｂと、樹脂シール部８とが、先に述べた高分子電解質膜２のはみ出し部を挟み込むようにして配置することにより、アノードセパレータ６ａ、第一アノード側繊維シール部７ａ、樹脂シール部８、ＭＥＡ１、第一カソード側繊維シール部７ｂ、及びカソードセパレータ６ｂを所定の締結圧力で締結して、図１に示す構造を有する単電池を構成する。
ここで、本実施の形態における樹脂シール部８に必要な条件としては、高分子電解質膜２と樹脂シール部８との剥離を防止するために、樹脂シール部８が、ＭＥＡ１の高分子電解質膜２のアノード側もしくはカソード側のどちらか一方の面と、高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように当該外周端部を覆い、ＭＥＡ１の積層方向に締結圧力が加えられていることと、反応ガスがクロスリーク（燃料ガスのカソード電極３ｂ側への漏れ、酸化剤ガスのアノード電極３ａ側への漏れ）することを防止するために、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように樹脂シール部８が配置されていること、が挙げられる。
これにより、高分子電解質膜２と樹脂シール部８との剥離が防止され、アノード電極３ａから第一アノード側繊維シール部７ａ内を透過した燃料ガスがカソード電極３ｂにクロスリークすることを防止できる。また、カソード電極３ｂから第一カソード側繊維シール部７ｂ内を透過した酸化剤ガスがアノード電極３ａにクロスリークすることも防止することができる。
また、第一アノード側繊維シール部７ａおよび第一カソード側繊維シール部７ｂに用いられる繊維シートとしては、繊維シートの端部が高分子電解質膜２に突き刺さることを防止するため、繊維シートの配向性制御が比較的容易な織布とする。なお、不織布を用いることもできる。
また、第一アノード側繊維シール部７ａおよび第一カソード側繊維シール部７ｂに用いられる材料としては、無機系材料であるガラス繊維にエポキシ樹脂を含浸させたプリプレグとする。プリプレグは、耐熱温度、線膨張係数などの点で好ましく、様々な物性を選定できる。
なお、補強繊維および樹脂はこれに限るものではなく、補強繊維は強度、厚み、線膨張係数、含有物質に応じてアラミド繊維やカーボン繊維などの他の補強繊維を用いることもでき、樹脂はフェノール樹脂や、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂とすることもできる。
また補強繊維を含有する樹脂と他の樹脂を多層に積層した構成や、部分的に組成の異なる構成とすることもできる。また、アノード面側、カソード面側それぞれで異なる構成の少なくとも一部に補強繊維を含有する樹脂を用いることもできる。
また、樹脂シール部８に用いられる材料は、第一アノード側繊維シール部７ａもしくは第一カソード側繊維シール部７ｂに含まれる樹脂とする。なお、これ以外に繊維シール部に含まれていない樹脂とすることもでき、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂を用いることもできる。
また、上記単電池の製造方法としては、高分子電解質膜２と樹脂シール部８との剥離の防止及びクロスリークガスの遮断、製造プロセスの簡略化、部品点数の削減の観点から、ＭＥＡ１の周縁部を間に挟むように配置された第一アノード用枠片７ａ（第一アノード側繊維シール部７ａに含まれる樹脂が硬化前の状態の枠片）および第一カソード用枠片７ｂ（第一カソード側繊維シール部７ｂに含まれる樹脂が硬化前の状態の枠片）を配置し、更に一対のアノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂとで積層体を挟むように配置し、高分子電解質膜２の厚み方向に加圧し、高分子電解質膜２のアノード側もしくはカソード側の外周端部の少なくとも一方の面と、高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を第一アノード用枠片７ａもしくは第一カソード用枠片７ｂに含まれる軟化した樹脂材料を高分子電解質膜２の周縁部と第一アノード用枠片７ａと第一カソード用枠片７ｂとによって囲まれた空間に押し出した後、樹脂を加圧硬化させ、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように、樹脂シール部８を有する燃料電池を製造する方法とする。なお、上記に示す単電池構造を実現できる別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、製造方法の簡略化の観点から高分子電解質膜２の厚み方向に複数の単電池を積層した状態で実施する。なお、単電池毎に積層加熱硬化する方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第一アノード用枠片７ａおよび第一カソード用枠片７ｂおよび樹脂シール部８に含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を軟化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第一アノード用枠片７ａおよび第一カソード用枠片７ｂおよび樹脂シール部８に含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を硬化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法とすることもできる。
以上のように実施の形態１の燃料電池によれば、繊維を含まない樹脂シール部が高分子電解質膜の外周端面およびアノードもしくはカソード側の周縁部の外周側端部に高分子電解質膜の厚み方向に積層されるように当該外周端部を覆い、締結することで、高分子電解質膜と樹脂シール部との剥離が防止され、アノードおよびカソードの繊維シール部内を透過した反応ガスが、対極にクロスリークすることを確実に防止することができ、反応ガス
が電極触媒上で直接反応することによる発熱反応や過酸化水素生成が解消されるため、ＭＥＡ端部の劣化を抑制することができる。
また、複数のＭＥＡと枠片を積層加圧硬化させることで、燃料電池モジュールの構成や製造プロセスを大幅に簡素化することができる。
（実施の形態２）
図３は、本発明の実施の形態２における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図である。さらに、図４は、本発明の実施の形態２における燃料電池の膜電極接合体およびシール層をアノード電極側から見た平面図である。なお、図４の燃料電池をＩ−Ｉで切断した切断面が図３の断面図である。
図３、図４において、図１、図２と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
ＭＥＡ１の周縁部を挟むようにＭＥＡ１の両側に、それぞれ配設される絶縁性の繊維シートと繊維シートを内包する樹脂からなる第二アノード側繊維シール部１３ａと、第一カソード側繊維シール部７ｂが配置されている。
更に、高分子電解質膜２と第二アノード側繊維シール部１３ａと第一カソード側繊維シール部７ｂとアノードセパレータ６ａとで形成される空間には、繊維シートを含まない樹脂で構成された第一アノード側樹脂シール部１４ａが配置される。
ここで、本実施の形態における第一アノード側樹脂シール部１４ａに必要な条件としては、高分子電解質膜２と第一アノード側樹脂シール部１４ａとの剥離を防止するために、繊維を含まない第一アノード側樹脂シール部１４ａが高分子電解質膜２のアノード側もしくはカソード側の外周端部の少なくとも一方の面と高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように当該外周端部を覆い、ＭＥＡ１の積層方向に締結圧力が加えられていることと、反応ガスのクロスリーク（燃料ガスのカソード電極３ｂ側への漏れ、酸化剤ガスのアノード電極３ａ側への漏れ）を防止するために、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように第一アノード側樹脂シール部１４ａが配置されていることと、反応ガスの外部リーク（第二アノード側繊維シール部１３ａから外部への燃料ガスの漏れ）を防止するために、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部と高分子電解質膜２のアノード側の周縁部と対向するアノードセパレータ６ａとに挟まれた部分を第一アノード側樹脂シール部１４ａで満たした構造を有すること、が挙げられる。
また、第二アノード側繊維シール部１３ａに用いられる繊維シートとしては、繊維シートの端部が高分子電解質膜２に突き刺さることを防止するため、繊維シートの配向性制御が比較的容易な織布とする。なお、不織布を用いることもできる。
また、第二アノード側繊維シール部１３ａに用いられる材料としては、無機系材料であるガラス繊維にエポキシ樹脂を含浸させたプリプレグとする。プリプレグは、耐熱温度、線膨張係数などの点で好ましく、様々な物性を選定できる。
なお、補強繊維および樹脂はこれに限るものではなく、補強繊維は強度、厚み、線膨張係数、含有物質に応じてアラミド繊維やカーボン繊維などの他の補強繊維を用いることもでき、樹脂はフェノール樹脂や、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂でとすることもでき、また補強繊維を含有する樹脂と他の樹脂を多層に積層した構成や、部分的に組成の異なる構成とすることもできる。
また、第二アノード側繊維シール部１３ａと第一カソード側繊維シール部７ｂには、それぞれで異なる構成の少なくとも一部に補強繊維を含有する樹脂を用いることもできる。
また、第一アノード側樹脂シール部１４ａに用いられる材料は、第二アノード側繊維シール部１３ａもしくは第一カソード側繊維シール部７ｂに含まれる樹脂とする。なお、繊維シール部に含まれていない樹脂とすることもでき、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂とすることもできる。
また、上記単電池の製造方法としては、高分子電解質膜２と第一アノード側樹脂シール部１４ａとの剥離の防止およびクロスリークガスの遮断、製造プロセスの簡略化、部品点数の削減の観点から、ＭＥＡ１の周縁部を間に挟むように配置された第二アノード用枠片（第二アノード側繊維シール部１３ａに含まれる樹脂が硬化前の状態の枠片）と第一カソード用枠片７ｂを配置し、更に一対のアノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂと積層体を挟むように配置し、高分子電解質膜２の厚み方向に加圧し、第二アノード用枠片１３ａもしくは第一カソード用枠片７ｂに含まれる軟化した樹脂材料を、高分子電解質膜２の外周端部の少なくともアノード側もしくはカソード側の一方の面と高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を覆い、かつ、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るよう、ＭＥＡ１の周縁部と第二アノード側繊維シール部１３ａとアノードセパレータ６ａとによって囲まれた空間に押し出した後に、樹脂を硬化させる加圧硬化させることで第一アノード側樹脂シール部１４ａを有する燃料電池を製造する方法とする。なお、上記に示す単電池構造を実現できる別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、製造方法の簡略化の観点から高分子電解質膜２の厚み方向に複数の単電池を積層した状態で実施する。なお、単電池毎に積層加圧硬化する方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第二アノード用枠片１３ａおよび第一アノード側樹脂シール部１４ａに含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を軟化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第二アノード用枠片１３ａおよび第一アノード側樹脂シール部１４ａに含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を硬化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法とすることもできる。
以上のように、実施の形態２の燃料電池によれば、繊維を含まない樹脂シール部が高分子電解質膜のアノードもしくはカソード側の周縁部の外周側端部から外周端面を覆い、かつ高分子電解質膜の厚み方向に樹脂シール部を積層し、締結することで、高分子電解質膜と樹脂シール部との剥離が防止され、更にアノード側の高分子電解質膜とアノードセパレータとで挟まれた部分を樹脂シール部で満たした構造にすることで、アノードおよびカソードの繊維シール部内を透過した反応ガスが外部にリークすることや、対極にクロスリークすることを確実に防止することができる。
これにより、反応ガスが電極触媒上で直接反応することによる発熱反応や過酸化水素生成が解消されるため、ＭＥＡ端部の劣化を抑制することができ、更に、繊維シール内を透過した燃料ガスの外部リークを解消することができるため、安全性を向上させることがで
きる。また、複数のＭＥＡと枠片を積層加圧硬化させることで、燃料電池モジュールの構成や製造プロセスを大幅に簡素化することができる。
（実施の形態３）
図５は、本発明の実施の形態３における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図である。更に、図６は、本発明の実施の形態３における燃料電池の膜電極接合体およびシール層をアノード電極側から見た平面図である。なお、図６の燃料電池をＩ−Ｉで切断した切断面が図５の断面図である。
図５、図６において、図１〜図４と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
ＭＥＡ１の周縁部を挟むようにＭＥＡ１の両側にそれぞれ配設される絶縁性の繊維シートと繊維シートを内包する樹脂からなる第二アノード側繊維シール部１３ａと、第一カソード側繊維シール部７ｂと、第三アノード側繊維シール部１６ａと、が配置されている。
更に、高分子電解質膜２と第二アノード側繊維シール部１３ａと第一カソード側繊維シール部７ｂと第三アノード側繊維シール部１６ａとアノードセパレータ６ａとで形成される空間には、繊維シートを含まない樹脂で構成された第二アノード側樹脂シール部１７ａが配置される。
ここで、本実施の形態における第二アノード側樹脂シール部１７ａに必要な条件としては、高分子電解質膜２と第二アノード側樹脂シール部１７ａとの剥離を防止するために、繊維を含まない第二アノード側樹脂シール部１７ａが高分子電解質膜２のアノード側もしくはカソード側の外周端部の少なくとも一方の面と高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように当該外周端部を覆い、ＭＥＡ１の積層方向に締結圧力が加えられていることと、反応ガスのクロスリーク（燃料ガスのカソード電極３ｂ側への漏れ、酸化剤ガスのアノード電極３ａ側への漏れ）を防止するために、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように第一アノード側樹脂シール部１４ａが配置されていること、反応ガスの外部リーク（第二アノード側繊維シール部１３ａから外部への燃料ガスの漏れ）を防止するために、繊維を含まない第二アノード側樹脂シール部１７ａが高分子電解質膜２の外周端面と高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とを連続して覆うと共に、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部と高分子電解質膜２のアノード側の周縁部と対向するアノードセパレータ６ａとに挟まれた部分を、第二アノード側樹脂シール部１７ａで満たした構造を有すること、が挙げられる。
また、ＭＥＡ１の周縁部の機械強度及び電気絶縁性を向上させるために、第二アノード側樹脂シール部１７ａの外周側に第三アノード側繊維シール部１６ａが配置されている。
また、第三アノード側繊維シール部１６ａに用いられる繊維シートとしては、繊維シートの端部が高分子電解質膜２に突き刺さることを防止するため、繊維シートの配向性制御が比較的容易な織布とする。なお、不織布を用いることもできる。
また、第三アノード側繊維シール部１６ａに用いられる材料としては、無機系材料であるガラス繊維にエポキシ樹脂を含浸させたプリプレグとする。プリプレグは、耐熱温度、線膨張係数などの点で好ましく、様々な物性を選定できる。
なお、補強繊維および樹脂はこれに限るものではなく、補強繊維は強度、厚み、線膨張係数、含有物質に応じてアラミド繊維やカーボン繊維などの他の補強繊維を用いることも
でき、樹脂はフェノール樹脂や、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂でとすることもでき、また補強繊維を含有する樹脂と他の樹脂を多層に積層した構成や、部分的に組成の異なる構成とすることもできる。
また、第三アノード側繊維シール部１６ａと第二アノード側繊維シール部１３ａと、第一カソード側繊維シール部７ｂには、それぞれで異なる構成の少なくとも一部に補強繊維を含有する樹脂を用いることもできる。
また、第二アノード側樹脂シール部１７ａに用いられる材料は、第二アノード側繊維シール部１３ａもしくは第三アノード側繊維シール部１６ａもしくは第一カソード側繊維シール部７ｂに含まれる樹脂とする。なお、繊維シール部に含まれていない樹脂とすることもでき、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂とすることもできる。
また、上記単電池の製造方法としては、高分子電解質膜２と第二アノード側樹脂シール部１７ａとの剥離防止およびクロスリークガスの遮断、製造プロセスの簡略化、部品点数の削減の観点から、ＭＥＡ１の周縁部を間に挟むように配置された繊維シートを含む第一カソード用枠片７ｂおよび第二アノード用枠片１３ａを配置し、第二アノード用枠片１３ａの外側を囲むように第三アノード用枠片（第三アノード側繊維シール部１６ａに含まれる樹脂が硬化前の状態の枠片）を配置し、更に一対のアノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂとで積層体を挟むように配置し、高分子電解質膜２の厚み方向に加圧し、第二アノード用枠片１３ａもしくは第三アノード用枠片１６ａもしくは第一カソード用枠片７ｂに含まれる軟化した樹脂材料を、高分子電解質膜２の外周端部の少なくともアノード側、もしくはカソード側の一方の面と高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を覆い、かつ、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るよう、ＭＥＡ１の周縁部と第二アノード用枠片１３ａとアノードセパレータ６ａと第三アノード用枠片１６ａとによって囲まれた空間に押し出した後に、樹脂を硬化させる加圧硬化させることで第二アノード側樹脂シール部１７ａを有する燃料電池を製造する方法とする。なお、上記に示す単電池構造を実現できる別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、製造方法の簡略化の観点から高分子電解質膜２の厚み方向に複数の単電池を積層した状態で実施する。なお、単電池毎に積層加圧硬化する方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第三アノード用枠片１６ａおよび第二アノード側樹脂シール部１７ａに含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を軟化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第三アノード用枠片１６ａおよび第二アノード側樹脂シール部１７ａに含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を硬化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法であってもよい。
以上のように、実施の形態３の燃料電池によれば、繊維を含まない樹脂シール部が高分子電解質膜のアノードおよびカソード側の周縁部の外周側端部から外周端面を覆い、かつ高分子電解質膜の厚み方向に樹脂シール部を積層し、締結することで、高分子電解質膜と樹脂シール部との剥離が防止され、更にアノード側の高分子電解質膜とアノードセパレータとで挟まれた部分を樹脂シール部で満たした構造にすることで、アノードおよびカソー
ドの繊維シール部内を透過した反応ガスが外部にリークすることや、対極にクロスリークすることを確実に防止することができる。
これにより、反応ガスが電極触媒上で直接反応することによる発熱反応や過酸化水素生成が解消されるため、ＭＥＡ端部の劣化を抑制することができ、更に、繊維シール内を透過した燃料ガスの外部リークを解消することができるため、安全性を向上させることができる。
更に、アノード側樹脂シール部の外周部にアノード側繊維シール部を設けることで、ＭＥＡ外周部の機械強度や電気絶縁性を向上させることができる。また、複数のＭＥＡと枠片を積層加圧硬化させることで、燃料電池モジュールの構成や製造プロセスを大幅に簡素化することができる。
（実施の形態４）
図７は、本発明の実施の形態４における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図である。更に、図８は、本発明の実施の形態４における燃料電池の膜電極接合体およびシール層をアノード電極側から見た平面図である。なお、図８の燃料電池をＩ−Ｉで切断した切断面が図７の断面図である。
図７、図８において、図１〜図６と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
ＭＥＡ１の周縁部を挟むようにＭＥＡ１の両側にそれぞれ配設される絶縁性の繊維シートと繊維シートを内包する樹脂からなる第二アノード側繊維シール部１３ａと、第二カソード側繊維シール部１３ｂが配置されている。
更に、高分子電解質膜２と第二アノード側繊維シール部１３ａと第二カソード側繊維シール部１３ｂとアノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂで形成される空間には、繊維シートを含まない樹脂で構成された第一アノード側樹脂シール部１４ａおよび第一カソード側樹脂シール部１４ｂが配置される。
ここで、本実施の形態における第一アノード側樹脂シール部１４ａおよび第一カソード側樹脂シール部１４ｂに必要な条件としては、高分子電解質膜２と第一アノード側樹脂シール部１４ａおよび第一カソード側樹脂シール部１４ｂとの剥離を防止するために、繊維を含まない第一アノード側樹脂シール部１４ａが高分子電解質膜２の外周端部と高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように当該外周端部を覆い、ＭＥＡ１の積層方向に締結圧力が加えられていることと、反応ガスのクロスリーク（燃料ガスのカソード電極３ｂ側への漏れ、酸化剤ガスのアノード電極３ａ側への漏れ）を防止するために、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように第一アノード側樹脂シール部１４ａおよび第一カソード側樹脂シール部１４ｂが配置されていることと、反応ガスの外部リーク（第二アノード側繊維シール部１３ａから外部への燃料ガスの漏れ、第二カソード側繊維シール部１３ｂから外部への酸化剤ガスの漏れ）を防止するために、第一カソード側樹脂シール部１４ｂが高分子電解質膜２の外周端面と高分子電解質膜２のカソード側の周縁部の外周側端部とを覆い、かつ、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部と高分子電解質膜２のアノード側の周縁部と対向するアノードセパレータ６ａとに挟まれた部分を第一アノード側樹脂シール部１４ａで満たすと共に、高分子電解質膜２のカソード側の周縁部の外周側端部と高分子電解質膜２のカソード側の周縁部と対向するカソードセパレータ６ｂとに挟まれた部分を第一カソード側樹脂シール部１４ｂで満たした構造を有すること、が挙げられる。
また、第二カソード側繊維シール部１３ｂに用いられる繊維シートとしては、繊維シートの端部が高分子電解質膜２に突き刺さることを防止するため、繊維シートの配向性制御が比較的容易な織布とする。なお、不織布を用いることもできる。
また、第二カソード側繊維シール部１３ｂに用いられる材料としては、無機系材料であるガラス繊維にエポキシ樹脂を含浸させたプリプレグとする。プリプレグは、耐熱温度、線膨張係数などの点で好ましく、様々な物性を選定できる。
なお、補強繊維および樹脂はこれに限るものではなく、補強繊維は強度、厚み、線膨張係数、含有物質に応じてアラミド繊維やカーボン繊維などの他の補強繊維を用いることもでき、樹脂はフェノール樹脂や、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂とすることもでき、また補強繊維を含有する樹脂と他の樹脂を多層に積層した構成や、部分的に組成の異なる構成とすることもできる。
また、第二アノード側繊維シール部１３ａと第二カソード側繊維シール部１３ｂには、それぞれで異なる構成の少なくとも一部に、補強繊維を含有する樹脂を用いることもできる。
また、第一カソード側樹脂シール部１４ｂに用いられる材料は、第二アノード側繊維シール部１３ａもしくは第二カソード側繊維シール部１３ｂに含まれる樹脂とする。なお、繊維シール部に含まれていない樹脂とすることもでき、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂とすることもできる。
また、上記単電池の製造方法としては、高分子電解質膜２と第一アノード側樹脂シール部１４ａおよび第一カソード側樹脂シール部１４ｂとの剥離の防止およびクロスリークの遮断や、製造プロセスの簡略化、部品点数の削減の観点から、ＭＥＡ１の周縁部を間に挟むように配置された繊維シートを含む第二アノード用枠片１３ａおよび第二カソード用枠片１３ｂ（第二カソード側繊維シール部１３ｂに含まれる樹脂が硬化前の状態の枠片）を配置し、更に一対のアノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂとで積層体を挟むように配置し、高分子電解質膜２の厚み方向に加圧し、第二アノード用枠片１３ａもしくは第二カソード用枠片１３ｂに含まれる軟化した樹脂材料を、高分子電解質膜２の外周端部の少なくともアノード側もしくはカソード側の一方の面と高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を覆い、かつ、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るよう、ＭＥＡ１の周縁部と第二アノード用枠片１３ａとアノードセパレータ６ａと、第二カソード用枠片１３ｂとカソードセパレータ６ｂとによって囲まれた空間に押し出した後に、樹脂を硬化させる加圧硬化させることで第一アノード側樹脂シール部１４ａおよび第一カソード側樹脂シール部１４ｂを有する燃料電池を製造する方法とする。なお、上記に示す単電池構造を実現できる別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、製造方法の簡略化の観点から高分子電解質膜２の厚み方向に複数の単電池を積層した状態で実施する。なお、単電池毎に積層加圧硬化する方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第二カソード用枠片１３ｂおよび第一カソード側樹脂シール部１４ｂに含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を軟化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第二カソード用枠片１３ｂおよび第一カソード側樹脂シール部１４ｂに含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を硬化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法とすることもできる。
以上のように、実施の形態４の燃料電池によれば、繊維を含まない樹脂シール部が高分子電解質膜のアノードもしくはカソード側の周縁部の外周側端部から外周端面を覆い、かつ高分子電解質膜の厚み方向に樹脂シール部を積層し、締結することで、高分子電解質膜と樹脂シール部との剥離が防止され、更にアノード側およびカソード側の高分子電解質膜とアノードセパレータおよびカソードセパレータとで挟まれた部分を樹脂シール部で満たした構造にすることで、アノードおよびカソードの繊維シール部内を透過した反応ガスが外部にリークすることや、対極にクロスリークすることを確実に防止することができる。
これにより、反応ガスが電極触媒上で直接反応することによる発熱反応や過酸化水素生成が解消されるため、ＭＥＡ端部の劣化を抑制することができ、更に、繊維シール内を透過した反応ガスの外部リークを解消することができるため、安全性を向上させることができる。また、複数のＭＥＡと枠片を積層加圧硬化させることで、燃料電池モジュールの構成や製造プロセスを大幅に簡素化することができる。
（実施の形態５）
図９は、本発明の実施の形態５における燃料電池の基本構成（単電池）の要部断面図である。更に、図１０は、本発明の実施の形態５における燃料電池の膜電極接合体およびシール層をアノード電極側から見た平面図である。なお、図１０の燃料電池をＩ−Ｉで切断した切断面が図９の断面図である。
図９、図１０において、図１〜図８と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する。
ＭＥＡ１の周縁部を挟むようにＭＥＡ１の両側にそれぞれ配設される絶縁性の繊維シートと繊維シートを内包する樹脂からなる第二アノード側繊維シール部１３ａと第二カソード側繊維シール部１３ｂと第三アノード側繊維シール部１６ａと第三カソード側繊維シール部１６ｂが配置されている。
更に、高分子電解質膜２と第二アノード側繊維シール部１３ａと第二カソード側繊維シール部１３ｂと第三アノード側繊維シール部１６ａと第三カソード側繊維シール部１６ｂとアノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂで形成される空間には、繊維シートを含まない樹脂で構成された第二アノード側樹脂シール部１７ａおよび第二カソード側樹脂シール部１７ｂが配置される。
ここで、本実施の形態における第二アノード側樹脂シール部１７ａおよび第二カソード側樹脂シール部１７ｂに必要な条件としては、高分子電解質膜２と第二アノード側樹脂シール部１７ａおよび第二カソード側樹脂シール部１７ｂとの剥離を防止するために、繊維を含まない第二アノード側樹脂シール部１７ａおよび第二カソード側樹脂シール部１７ｂが高分子電解質膜２のアノード側およびカソード側の外周端部と高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように当該外周端部を覆い、ＭＥＡ１の積層方向に締結圧力が加えられていることと、反応ガスのクロスリーク（燃料ガスのカソード電極３ｂ側への漏れ、酸化剤ガスのアノード電極３ａ側への漏れ）を防止するために、第二アノード側樹脂シール部１７ａおよび第二カソード側樹脂シール部１７ｂが高分子電解質膜２の外周側端部と高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように覆うことと、反応ガスの外部リーク（第二アノード側繊維シール部１
３ａから外部への燃料ガスの漏れ、第二カソード側繊維シール部１３ｂから外部への酸化剤ガスの漏れ）を防止するために、繊維を含まない第二アノード側樹脂シール部１７ａが高分子電解質膜２の外周端面と高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とを覆うと共に、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部と高分子電解質膜２のアノード側の周縁部と対向するアノードセパレータ６ａとに挟まれた部分を第二アノード側樹脂シール部１７ａで満たすと共に、高分子電解質膜２のカソード側の周縁部の外周側端部と高分子電解質膜２のカソード側の周縁部と対向するカソードセパレータ６ｂとに挟まれた部分を第二カソード側樹脂シール部１７ｂで満たした構造を有すること、が挙げられる。
また、ＭＥＡ１の周縁部の機械強度および電気絶縁性を向上させるために、第二アノード側樹脂シール部１７ａの外周側に第三アノード側繊維シール部１６ａと、第二カソード側樹脂シール部１７ｂの外周側に第三カソード側繊維シール部１６ｂとが。配置されている。
また、第三カソード側繊維シール部１６ｂに用いられる繊維シートとしては、繊維シートの端部が高分子電解質膜２に突き刺さることを防止するため、繊維シートの配向性制御が比較的容易な織布とする。なお、不織布を用いることもできる。
また、第三アノード側繊維シール部１６ａに用いられる材料としては、無機系材料であるガラス繊維にエポキシ樹脂を含浸させたプリプレグとする。プリプレグは耐熱温度、線膨張係数などの点で好ましく、様々な物性を選定できる。
なお、補強繊維および樹脂はこれに限るものではなく、補強繊維は強度、厚み、線膨張係数、含有物質に応じてアラミド繊維やカーボン繊維などの他の補強繊維を用いることもでき、樹脂はフェノール樹脂や、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂とすることもでき、また補強繊維を含有する樹脂と他の樹脂を多層に積層した構成や、部分的に組成の異なる構成とすることもできる。ま
た、第三アノード側繊維シール部１６ａと第二アノード側繊維シール部１３ａと第二カソード側繊維シール部１３ｂと第三カソード側繊維シール部１６ｂには、それぞれで異なる構成の少なくとも一部に補強繊維を含有する樹脂を用いることもできる。
また、第二カソード側樹脂シール部１７ｂに用いられる材料は、第二カソード側繊維シール部１３ｂもしくは第三カソード側繊維シール部１６ｂもしくは第二アノード側繊維シール部１３ａもしくは第三アノード側繊維シール部１６ａに含まれる樹脂とする。
なお、繊維シール部に含まれていない樹脂とすることもでき、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリウレタン樹脂、ポリウレタン樹脂などの他の熱硬化性樹脂、あるいは熱可塑性樹脂とすることもできる。
また、上記単電池の製造方法としては、高分子電解質膜２と第二アノード側樹脂シール部１７ａおよび第二カソード側樹脂シール部１７ｂとの剥離の防止およびクロスリークガスの遮断、製造プロセスの簡略化、部品点数の削減の観点から、ＭＥＡ１の周縁部を間に挟むように配置された繊維シートを含む第二アノード用枠片１３ａを配置し、その外側を囲むように第三アノード用枠片１６ａを配置し、また、第二カソード用枠片１３ｂを配置し、その外側を囲むように第三カソード用枠片１６ｂ（第三アノード側繊維シール部１６ａに含まれる樹脂が硬化前の状態の枠片）を配置し、更に一対のアノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂとで積層体を挟むように配置し、高分子電解質膜２の厚み方向に加圧し、第二アノード用枠片１３ａもしくは第三アノード用枠片１６ａもしくは第二カソード用枠片１３ｂもしくは第三カソード用枠片１６ｂに含まれる軟化した樹脂材料を、
高分子電解質膜２の外周端部の少なくともアノード側もしくはカソード側の一方の面と高分子電解質膜２の厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を覆い、かつ、高分子電解質膜２のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るよう、ＭＥＡ１の周縁部と第二アノード用枠片１３ａとアノードセパレータ６ａと第三アノード用枠片１６ａによって囲まれた空間と、ＭＥＡ１の周縁部と第二カソード用枠片１３ｂとカソードセパレータ６ｂと第三カソード用枠片１６ｂによって囲まれた空間に押し出した後に、樹脂を硬化させる加圧硬化させることで、第二アノード側樹脂シール部１７ａおよび第二カソード側樹脂シール部１７ｂを有する燃料電池を製造する方法とする。なお、上記に示す単電池構造を実現できる別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、製造方法の簡略化の観点から高分子電解質膜２の厚み方向に複数の単電池を積層した状態で実施する。なお、単電池毎に積層加圧硬化する方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第三カソード用枠片１６ｂおよび第二カソード側樹脂シール部１７ｂに含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を軟化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法とすることもできる。
また、本製造方法における加圧硬化工程は、第三カソード用枠片１６ｂおよび第二カソード側樹脂シール部１７ｂに含まれる熱硬化性樹脂もしくは熱可塑性樹脂を硬化状態にするために、加熱工程を有する。なお、上記構成を実現するための別の製造方法とすることもできる。
以上のように、実施の形態５の燃料電池によれば、繊維を含まない樹脂シール部が高分子電解質膜のアノードもしくはカソード周縁部の外周側端部から外周端面を覆い、かつ高分子電解質膜の厚み方向に樹脂シール部を積層し、締結することで、高分子電解質膜と樹脂シール部との剥離が防止され、更にアノード側およびカソード側の高分子電解質膜とアノードセパレータおよびカソードセパレータとで挟まれた部分を樹脂シール部で満たした構造にすることで、アノードおよびカソードの繊維シール部内を透過した反応ガスが外部にリークすることや、対極にクロスリークすることを確実に防止することができる。
これにより、反応ガスが電極触媒上で直接反応することによる発熱反応や過酸化水素生成が解消されるため、ＭＥＡ端部の劣化を抑制することができ、更に、繊維シール内を透過した反応ガスの外部リークを解消することができるため、安全性を向上させることができる。
更に、アノード側およびカソード側の樹脂シール部の外周部にアノード側およびカソード側繊維シール部を設けることで、ＭＥＡ外周部の機械強度や電気絶縁性を向上させることができる。また、複数のＭＥＡと枠片を積層加圧硬化させることで、燃料電池モジュールの構成や製造プロセスを大幅に簡素化することができる。
本発明の高分子電解質形の燃料電池は、それぞれアノード側シール部及びカソード側シール部とアノード及びカソードの端面との間に隙間が形成される場合であっても、反応ガスを電極反応に対して有効に利用することができ、簡単な構成で、十分な発電性能を確保することが可能であることから、家庭用コージェネレーションや車載用の燃料電池として好適に用いることができる。
１ ＭＥＡ（膜電極接合体）
２ 高分子電解質膜
３ａ アノード電極
３ｂ カソード電極
４ａ アノード触媒層
４ｂ カソード触媒層
５ａ アノードガス拡散層
５ｂ カソードガス拡散層
６ａ アノードセパレータ
６ｂ カソードセパレータ
７ａ 第一アノード側繊維シール部（第一アノード用枠片）
７ｂ 第一カソード側繊維シール部（第一カソード用枠片）
８ 樹脂シール部
１０ａ 冷却水入口マニホールド孔
１０ｂ 冷却水出口マニホールド孔
１１ａ アノード側反応ガス供給用マニホールド孔
１１ｂ カソード側反応ガス供給用マニホールド孔
１２ａ アノード側反応ガス排出用マニホールド孔
１２ｂ カソード側反応ガス排出用マニホールド孔
１３ａ 第二アノード側繊維シール部（第二アノード用枠片）
１３ｂ 第二カソード側繊維シール部（第二カソード用枠片）
１４ａ 第一アノード側樹脂シール部
１４ｂ 第一カソード側樹脂シール部
１６ａ 第三アノード側繊維シール部（第三アノード用枠片）
１６ｂ 第三カソード側繊維シール部（第三カソード用枠片）
１７ａ 第二アノード側樹脂シール部
１７ｂ 第二カソード側樹脂シール部
１８ａ 燃料ガス流路
１８ｂ 酸化剤ガス流路
１９ａ アノード冷却水流路
１９ｂ カソード冷却水流路

Claims (12)

  1. 高分子電解質膜の一方の面にアノードが配置され他方の面にカソードが配置された膜電極接合体と、
    前記膜電極接合体を挟む一対の板状のセパレータと、
    前記高分子電解質膜の周縁部に設けられる環状の枠体と、
    を有するセルを含む燃料電池であって、
    前記枠体は、前記膜電極接合体の周縁部を間に挟むように前記膜電極接合体の両側にそれぞれ配設される絶縁性の繊維シートと、前記繊維シートを内包する樹脂とからなり、
    前記枠体は、前記繊維シートを含み前記繊維シートと前記セパレータとの隙間を前記樹脂で埋める繊維シール部と、前記繊維シートを含まない前記樹脂で構成される樹脂シール部とを有し、
    前記樹脂シール部は、前記高分子電解質膜の外周端部の少なくとも一方の面と前記高分子電解質膜の厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を前記樹脂で覆い、かつ、前記高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部とカソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るように配置されている、
    燃料電池。
  2. 前記樹脂シール部は、前記高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部と前記アノードと対向する前記セパレータとに挟まれている部分を前記樹脂で満たした形状を有する、
    請求項１に記載の燃料電池。
  3. 前記樹脂シール部は、前記高分子電解質膜のカソード側の周縁部の外周側端部と前記カソードと対向する前記セパレータとに挟まれている部分を前記樹脂で満たした形状を有する、
    請求項１又は２に記載の燃料電池。
  4. 前記樹脂シール部の内周側に、前記繊維シール部を隣接させた、
    請求項１から３のいずれか１項に記載の燃料電池。
  5. 前記樹脂シール部の外周側に、前記繊維シール部を隣接させた、
    請求項４に記載の燃料電池。
  6. 前記繊維シートの繊維は、無機繊維である、
    請求項１から５のいずれか１項に記載の燃料電池。
  7. 前記無機繊維は、ガラス繊維である、
    請求項６に記載の燃料電池。
  8. 前記樹脂は、熱硬化性樹脂を含む
    請求項１から７のいずれか１項に記載の燃料電池。
  9. 高分子電解質膜の一方の面にアノードが配置され他方の面にカソードが配置された膜電極接合体と、
    前記膜電極接合体を挟む一対の板状のセパレータと、
    前記高分子電解質膜の周縁部に設けられる環状の枠体と、
    を有するセルを含む燃料電池の製造方法であって、
    樹脂内に絶縁性の繊維シートを有する環状の第１のアノード用枠片と、樹脂内に絶縁性の繊維シートを有し環状の第１のカソード用枠片とを、前記第１のアノード用枠片と前記
    第１のカソード用枠片とが前記膜電極接合体の周縁部を間に挟むように配置し、かつ、前記一対の板状のセパレータを、前記一対の板状のセパレータが前記膜電極接合体と前記第１のアノード用枠片及び前記第１のカソード用枠片を挟むように配置する配置工程と、
    前記セルになるものを前記高分子電解質膜の厚み方向に加圧し、前記高分子電解質膜の外周端部の少なくとも一方の面と前記厚み方向から見て重なるように、当該外周端部を軟化状態の前記樹脂で覆い、かつ、前記高分子電解質膜のアノード側の周縁部の外周側端部と前記カソード側の周縁部の外周側端部との間を仕切るよう、前記第１のアノード用枠片と前記第１のカソード用枠片との間の空間に前記樹脂を押し出した後、前記樹脂を硬化させ、前記繊維シートを含まない前記樹脂で構成される樹脂シール部を得る加圧硬化工程と、
    を有する、燃料電池の製造方法。
  10. 前記加圧硬化工程は、前記セルになるものを前記高分子電解質膜の厚み方向に複数積層し、積層方向に所定の加重をかけた状態で、軟化状態の前記樹脂の一部を前記空間に押し出した後、前記樹脂を硬化させる工程である、請求項９に記載の燃料電池の製造方法。
  11. 前記加圧硬化工程は、前記樹脂が軟化状態になるように前記樹脂を加熱する工程を含む、請求項９又は１０に記載の燃料電池の製造方法。
  12. 前記加圧硬化工程では、熱硬化性樹脂を含む前記樹脂が硬化する温度に加熱して、前記樹脂を硬化させる、請求項９から１１のいずれか１項に記載の燃料電池の製造方法。
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