JP2001015131A - 燃料電池用セパレータ、その製造方法及び燃料電池 - Google Patents
燃料電池用セパレータ、その製造方法及び燃料電池Info
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 ガス遮断性に優れると共に、堅度と靱性との
バランスに優れた燃料電池用セパレータを提供する。 【解決手段】 炭素繊維とポリフェニレンスルフィド樹
脂繊維との混合フェルトに、膨張黒鉛シートの両面に重
ねて該膨張黒鉛シートを挟持し、次いで加圧加熱成形し
て多層構造のセパレータとする。
バランスに優れた燃料電池用セパレータを提供する。 【解決手段】 炭素繊維とポリフェニレンスルフィド樹
脂繊維との混合フェルトに、膨張黒鉛シートの両面に重
ねて該膨張黒鉛シートを挟持し、次いで加圧加熱成形し
て多層構造のセパレータとする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池用セパレ
ータ、燃料電池および燃料電池用セパレータの製造方法
に関するものであり、更に詳しは、燐酸型燃料電池、又
は固体高分子型燃料電池において有用なセパレータに関
するものである。
ータ、燃料電池および燃料電池用セパレータの製造方法
に関するものであり、更に詳しは、燐酸型燃料電池、又
は固体高分子型燃料電池において有用なセパレータに関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は、燃料を改質して得られた水
素を主燃料として、この水素が酸素と反応した時の化学
エネルギーを電力として取り出す発電方式で、例えば、
図４、５に示すように、燐酸型燃料電池の平板型電池の
基本構成は、負極７、１２正極９、１３が電解質板８を
挟むように密着して構成されている。この際、セパレー
タ６、１１は電池ユニットを積層して使用する場合、水
素と酸素を分離するとともに集電板としても働く。ま
た、リブ付セパレータの場合、ガスの流路としてセパレ
ータに溝（凹部１０）を、リブ付電極の場合、電極に溝
（凹部１４）を設けている。
素を主燃料として、この水素が酸素と反応した時の化学
エネルギーを電力として取り出す発電方式で、例えば、
図４、５に示すように、燐酸型燃料電池の平板型電池の
基本構成は、負極７、１２正極９、１３が電解質板８を
挟むように密着して構成されている。この際、セパレー
タ６、１１は電池ユニットを積層して使用する場合、水
素と酸素を分離するとともに集電板としても働く。ま
た、リブ付セパレータの場合、ガスの流路としてセパレ
ータに溝（凹部１０）を、リブ付電極の場合、電極に溝
（凹部１４）を設けている。
【０００３】以上のような機能を有するセパレータに必
要な特性は、導電性であるとともに非通気性（ガスシー
ル性）である。又、セパレータは、電解質、電極と複数
積層されて電池を構成しており、電池の小型化のために
はセパレータも薄肉化が要求されている。
要な特性は、導電性であるとともに非通気性（ガスシー
ル性）である。又、セパレータは、電解質、電極と複数
積層されて電池を構成しており、電池の小型化のために
はセパレータも薄肉化が要求されている。
【０００４】そこで、この導電性、ガスシール性を兼備
し、かつ薄肉化された電池としては、例えば、特開平５
−３０７９６７号公報には、アクリル繊維などの焼成に
より炭素繊維となる前駆体繊維とパルプとの抄紙シート
に、炭素質粉末懸濁有機高分子物質溶液を含浸、さらに
は塗工したのち、これらを複数枚貼り合わせて、加熱安
定化処理、加熱焼成処理を施す方法が提案されている。
し、かつ薄肉化された電池としては、例えば、特開平５
−３０７９６７号公報には、アクリル繊維などの焼成に
より炭素繊維となる前駆体繊維とパルプとの抄紙シート
に、炭素質粉末懸濁有機高分子物質溶液を含浸、さらに
は塗工したのち、これらを複数枚貼り合わせて、加熱安
定化処理、加熱焼成処理を施す方法が提案されている。
【０００５】また、米国特許第５，２５２，４１０号公
報および米国特許第５，５２７，３６３号公報には、膨
張黒鉛シートをセパレータとして用い、これにガスの通
路をエンボス加工で確保する方法が提案されている。
報および米国特許第５，５２７，３６３号公報には、膨
張黒鉛シートをセパレータとして用い、これにガスの通
路をエンボス加工で確保する方法が提案されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかし、特開平５−３
０７９６７号公報記載のセパレータは最終工程で焼成す
るため、この炭化工程での有機物に起因する微少なピン
ホールの発生によりガスシール性に劣るため充分なる非
通気性を得ようとすれば肉厚なものとならざるを得ない
ものであった。また、セパレータ自体が脆いため、自動
車などの移動体への搭載、或いは持ち運び等に難があっ
た。
０７９６７号公報記載のセパレータは最終工程で焼成す
るため、この炭化工程での有機物に起因する微少なピン
ホールの発生によりガスシール性に劣るため充分なる非
通気性を得ようとすれば肉厚なものとならざるを得ない
ものであった。また、セパレータ自体が脆いため、自動
車などの移動体への搭載、或いは持ち運び等に難があっ
た。
【０００７】また、米国特許第５，２５２，４１０号公
報および米国特許第５，５２７，３６３号公報記載の膨
張黒鉛シートをセパレータとして用いる技術は、導電性
とガスシール性とを兼備し、更に薄肉軽量化を図ること
ができるが、膨張黒鉛シート自体が柔軟なため、取扱い
時や使用時の傷や凹みが生じ易く、電極面における燃料
ガスが不均一分散することとなり、Ｈ2過剰又は酸素過
剰な状態となって、起電力の低下やセパレータの腐食と
いった課題が生じていた。
報および米国特許第５，５２７，３６３号公報記載の膨
張黒鉛シートをセパレータとして用いる技術は、導電性
とガスシール性とを兼備し、更に薄肉軽量化を図ること
ができるが、膨張黒鉛シート自体が柔軟なため、取扱い
時や使用時の傷や凹みが生じ易く、電極面における燃料
ガスが不均一分散することとなり、Ｈ2過剰又は酸素過
剰な状態となって、起電力の低下やセパレータの腐食と
いった課題が生じていた。
【０００８】本発明が解決しようとする課題は、ガス遮
断性に優れると共に、靱性を改善しながらも強度に優
れ、使用時の傷や凹みを生ずることがなく、適度な堅さ
と可梼性付与による薄肉化可能な燃料電池用セパレー
タ、及び該セパレータを使用することにより外的衝撃に
つよく小型化でき、自動車などの移動体への搭載な燃料
電池を提供することにある。
断性に優れると共に、靱性を改善しながらも強度に優
れ、使用時の傷や凹みを生ずることがなく、適度な堅さ
と可梼性付与による薄肉化可能な燃料電池用セパレー
タ、及び該セパレータを使用することにより外的衝撃に
つよく小型化でき、自動車などの移動体への搭載な燃料
電池を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明等は上記課題を解
決すべく鋭意検討した結果、燃料電池用セパレータを、
導電性繊維を合成樹脂で結着固化させた導電層（Ａ）上
に、導電ガス遮断層（Ｂ）を設した構造とすることによ
り、適度な堅度と靱性を兼備させることができると共
に、ガス遮断性も優れたものとなることを見いだし本発
明を完成するに至った。
決すべく鋭意検討した結果、燃料電池用セパレータを、
導電性繊維を合成樹脂で結着固化させた導電層（Ａ）上
に、導電ガス遮断層（Ｂ）を設した構造とすることによ
り、適度な堅度と靱性を兼備させることができると共
に、ガス遮断性も優れたものとなることを見いだし本発
明を完成するに至った。
【００１０】即ち、本発明は、導電性繊維を合成樹脂で
結着固化させた導電層（Ａ）上に、導電ガス遮断層
（Ｂ）を有することを特徴とする燃料電池用セパレー
タ、
結着固化させた導電層（Ａ）上に、導電ガス遮断層
（Ｂ）を有することを特徴とする燃料電池用セパレー
タ、
【００１１】導電性繊維と合成樹脂繊維とからなる不織
布もしくはペーパー（ａ）と、導電ガス遮断性シート
（ｂ）とを重ね合わせ、合成樹脂繊維の融点以上で加熱
加圧して複合シートとすることを特徴とする燃料電池用
セパレータの製造方法、および電解質を電極で挟持、更
にその外側にセパレータを配設することにより構成され
る電池ユニットを内部に有する燃料電池において、
布もしくはペーパー（ａ）と、導電ガス遮断性シート
（ｂ）とを重ね合わせ、合成樹脂繊維の融点以上で加熱
加圧して複合シートとすることを特徴とする燃料電池用
セパレータの製造方法、および電解質を電極で挟持、更
にその外側にセパレータを配設することにより構成され
る電池ユニットを内部に有する燃料電池において、
【００１２】前記セパレータとして、導電性繊維を合成
樹脂で結着固化させた導電層（Ａ）上に、導電ガス遮断
層（Ｂ）を有することを特徴とする燃料電池に関する。
本発明の燃料電池用セパレータは、上述した通り、導電
性繊維を合成樹脂で結着固化させた導電層（Ａ）上に、
導電ガス遮断層（Ｂ）を配した構造を有するものであ
る。その具体的構造は特に制限されるものではないく、
（Ａ）層及び（Ｂ）層のみからなる２層構造であっても
よいが、ガス遮断性や、靱性と強度とのバランスといっ
た本発明の効果に優れる点から、（Ｂ）層を（Ａ）層で
挟んだ構造が好ましい。このような３層型のセパレータ
としては、具体的には、図１で示される平板型セパレー
タや図２で示されるリブ付セパレータが挙げられる。
尚、図１及び図２中、１．が導電性繊維を合成樹脂で結
着固化させた導電層（Ａ）であり、２．が導電ガス遮断
層（Ｂ）である。
樹脂で結着固化させた導電層（Ａ）上に、導電ガス遮断
層（Ｂ）を有することを特徴とする燃料電池に関する。
本発明の燃料電池用セパレータは、上述した通り、導電
性繊維を合成樹脂で結着固化させた導電層（Ａ）上に、
導電ガス遮断層（Ｂ）を配した構造を有するものであ
る。その具体的構造は特に制限されるものではないく、
（Ａ）層及び（Ｂ）層のみからなる２層構造であっても
よいが、ガス遮断性や、靱性と強度とのバランスといっ
た本発明の効果に優れる点から、（Ｂ）層を（Ａ）層で
挟んだ構造が好ましい。このような３層型のセパレータ
としては、具体的には、図１で示される平板型セパレー
タや図２で示されるリブ付セパレータが挙げられる。
尚、図１及び図２中、１．が導電性繊維を合成樹脂で結
着固化させた導電層（Ａ）であり、２．が導電ガス遮断
層（Ｂ）である。
【００１３】図２のリブ付セパレータにおけるリブ部は
ガス通路確保を目的とした溝構造形成のため配設された
ものであるが、本発明のセパレータは適度な堅度を有す
るため、該溝部における型崩れが生じることがない。
ガス通路確保を目的とした溝構造形成のため配設された
ものであるが、本発明のセパレータは適度な堅度を有す
るため、該溝部における型崩れが生じることがない。
【００１４】導電層（Ａ）を形成する導電性繊維として
は特に制限されるものではないが、ステンレスなどの各
種金属繊維、アクリル繊維を原料とするＰＡＮ系炭素繊
維、石炭や石油ピッチ、もしくはナフタレン系ピッチを
原料とするピッチ系炭素繊維、フェノール樹脂を原料と
する炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、気相成長法炭素繊
維などの各種炭素繊維、ポリアセチレン、ポリフェニレ
ン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアニリン、ポ
リアセンなどの各種導電性高分子の繊維、無機または有
機繊維に金属を蒸着またはメッキした繊維等が挙げら
れ、これらは単独で、又は２種以上を併用することがで
きる。
は特に制限されるものではないが、ステンレスなどの各
種金属繊維、アクリル繊維を原料とするＰＡＮ系炭素繊
維、石炭や石油ピッチ、もしくはナフタレン系ピッチを
原料とするピッチ系炭素繊維、フェノール樹脂を原料と
する炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、気相成長法炭素繊
維などの各種炭素繊維、ポリアセチレン、ポリフェニレ
ン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアニリン、ポ
リアセンなどの各種導電性高分子の繊維、無機または有
機繊維に金属を蒸着またはメッキした繊維等が挙げら
れ、これらは単独で、又は２種以上を併用することがで
きる。
【００１５】これらのなかでも特に耐食性の点から炭素
繊維が好ましく、なかでも導電性に優れる点からピッチ
系炭素繊維が好ましい。
繊維が好ましく、なかでも導電性に優れる点からピッチ
系炭素繊維が好ましい。
【００１６】このピッチ系炭素繊維のなかでも、絡み合
いの均一性の観点から、繊維形状は開繊されている曲状
の炭素繊維が好ましい。ここで曲状の炭素繊維とは一本
の繊維のアスペクト比が５０以上において直状炭素繊維
に比べて比容積が大であるもの、詳細にはアスペクト比
を５００に換算して比容積が９ｃｍ3／ｇ以上となるも
のを指し、例えば渦流法により製造されたピッチ系炭素
繊維が適している。
いの均一性の観点から、繊維形状は開繊されている曲状
の炭素繊維が好ましい。ここで曲状の炭素繊維とは一本
の繊維のアスペクト比が５０以上において直状炭素繊維
に比べて比容積が大であるもの、詳細にはアスペクト比
を５００に換算して比容積が９ｃｍ3／ｇ以上となるも
のを指し、例えば渦流法により製造されたピッチ系炭素
繊維が適している。
【００１７】この様な曲状炭素繊維として繊維直径は小
さい程導電性に有利であり、具体的には直径５μm〜２
０μmの範囲のものが好ましい。また、長さ等について
は制限されるものではないが、曲状炭素繊維の５０重量
％以上がアスペクト比が１０以上であることが導電性能
の点から好ましい。
さい程導電性に有利であり、具体的には直径５μm〜２
０μmの範囲のものが好ましい。また、長さ等について
は制限されるものではないが、曲状炭素繊維の５０重量
％以上がアスペクト比が１０以上であることが導電性能
の点から好ましい。
【００１８】次に、導電層（Ａ）において上記導電性繊
維を結着させる合成樹脂としては、特に制限されるもの
ではないが、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、
ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ナイロン６，ナイロン６
６、ナイロン４６，変性ナイロン６Ｔ、ナイロンＭＸＤ
６、ポリフタルアミド等のポリアミド樹脂、ポリアセタ
ール、ポリカーボネート、変成ポリフェニレンエーテ
ル、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフ
タレート、ポリシクロヘキシレンテレフタレート、ポリ
フェニレンスルフィド、ポリチオエーテルサルホン、熱
可塑性ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリ
エーテルニトリル、ポリアリレート、ポリサルホン、ポ
リエーテルサルホン、ポリエーテルイミド、ポリアミド
イミド、液晶ポリマー、ポリテトラフルオロエタン、ポ
リビニリデンフルオライドなどのフッ素樹脂、全芳香族
ポリエステル、ポリイミド、フェノール樹脂、メラミン
樹脂、ジアリルフタレート樹脂、エポキシ樹脂、ビニル
エステル樹脂、ポリアミノビスマレイミド、トリアジン
樹脂、架橋型ポリイミド、ポリエステル−ポリエステル
エラストマー、ポリエステル−ポリエーテルエラストマ
ーなどの熱可塑性エラストマー等の各種の熱可塑性樹脂
や熱硬化性樹脂、水ガラス、シリカゾル、アルミナゾル
などの無機高分子が挙げられ、個々の燃料電池の動作温
度、電解質に対する耐熱性や耐久性により、これらのう
ちから適宜、選択される。
維を結着させる合成樹脂としては、特に制限されるもの
ではないが、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、
ポリスチレン、ＡＢＳ樹脂、ナイロン６，ナイロン６
６、ナイロン４６，変性ナイロン６Ｔ、ナイロンＭＸＤ
６、ポリフタルアミド等のポリアミド樹脂、ポリアセタ
ール、ポリカーボネート、変成ポリフェニレンエーテ
ル、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフ
タレート、ポリシクロヘキシレンテレフタレート、ポリ
フェニレンスルフィド、ポリチオエーテルサルホン、熱
可塑性ポリイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリ
エーテルニトリル、ポリアリレート、ポリサルホン、ポ
リエーテルサルホン、ポリエーテルイミド、ポリアミド
イミド、液晶ポリマー、ポリテトラフルオロエタン、ポ
リビニリデンフルオライドなどのフッ素樹脂、全芳香族
ポリエステル、ポリイミド、フェノール樹脂、メラミン
樹脂、ジアリルフタレート樹脂、エポキシ樹脂、ビニル
エステル樹脂、ポリアミノビスマレイミド、トリアジン
樹脂、架橋型ポリイミド、ポリエステル−ポリエステル
エラストマー、ポリエステル−ポリエーテルエラストマ
ーなどの熱可塑性エラストマー等の各種の熱可塑性樹脂
や熱硬化性樹脂、水ガラス、シリカゾル、アルミナゾル
などの無機高分子が挙げられ、個々の燃料電池の動作温
度、電解質に対する耐熱性や耐久性により、これらのう
ちから適宜、選択される。
【００１９】例えば、燐酸型燃料電池用途においては、
耐食性、耐熱性の点からポリフェニレンスルフィド樹脂
が、固体高分子型燃料電池には、耐食性、機械的強度の
点からポリプロピレンが好ましい。
耐食性、耐熱性の点からポリフェニレンスルフィド樹脂
が、固体高分子型燃料電池には、耐食性、機械的強度の
点からポリプロピレンが好ましい。
【００２０】導電層（Ａ）における導電性繊維と合成樹
脂との割合は特に制限されるものではないが、導電性繊
維が合成樹脂マトリックス中に均一に分布し、且つ導電
性繊維同士の接触点を多くして、導電性繊維が高密度の
図ることにより導電性能を高められる一方、ある程度の
合成樹脂含有量を確保することにより、セパレータの堅
度や、リブ部を有する場合の溝形状のエッジが型くずれ
を防止できる点から導電層（Ａ）中の導電性繊維の含有
量として２０〜８０重量％、なかでも３５〜６０重量％
なる範囲が好ましい。
脂との割合は特に制限されるものではないが、導電性繊
維が合成樹脂マトリックス中に均一に分布し、且つ導電
性繊維同士の接触点を多くして、導電性繊維が高密度の
図ることにより導電性能を高められる一方、ある程度の
合成樹脂含有量を確保することにより、セパレータの堅
度や、リブ部を有する場合の溝形状のエッジが型くずれ
を防止できる点から導電層（Ａ）中の導電性繊維の含有
量として２０〜８０重量％、なかでも３５〜６０重量％
なる範囲が好ましい。
【００２１】次に、導電ガス遮断層（Ｂ）は、導電性
と、燃料ガス（水素等）と酸化性ガス（酸素等）とを分
離し非通気性（ガスシール性）を付与するために配設さ
れるものであり、具体的には、ステンレス、ニッケル、
チタニウム、モリブデン、銅などの単体や合金、金、白
金などの貴金属等の箔や薄板の形状体、あるいは膨張黒
鉛シート等から形成されていることが好ましい。これら
は、耐食性を考慮して選択すればよいが、本発明におい
ては特にコストとガス遮断性に優れ、更に燃料ガスに対
する耐性に優れる点から膨張黒鉛シートが好ましい。
と、燃料ガス（水素等）と酸化性ガス（酸素等）とを分
離し非通気性（ガスシール性）を付与するために配設さ
れるものであり、具体的には、ステンレス、ニッケル、
チタニウム、モリブデン、銅などの単体や合金、金、白
金などの貴金属等の箔や薄板の形状体、あるいは膨張黒
鉛シート等から形成されていることが好ましい。これら
は、耐食性を考慮して選択すればよいが、本発明におい
ては特にコストとガス遮断性に優れ、更に燃料ガスに対
する耐性に優れる点から膨張黒鉛シートが好ましい。
【００２２】導電層（Ａ）と導電ガス遮断層（Ｂ）との
厚さの比は、特に制限されるものではないが、ガス遮断
性と、堅度及び靱性とのバランスの点から（Ａ）／
（Ｂ）＝９０／１０ 〜 ２０／８０ であることが好
ましい。
厚さの比は、特に制限されるものではないが、ガス遮断
性と、堅度及び靱性とのバランスの点から（Ａ）／
（Ｂ）＝９０／１０ 〜 ２０／８０ であることが好
ましい。
【００２３】また、本発明のセパレータの厚さはガス遮
断性の点からは、厚い方が有利であるが、一方、電池の
小型化からは、薄肉のものが要求されている。本発明の
セパレータは優れたガス遮断硬化と強度特性を有するた
めに従来のセパレータに比べ薄肉化することが可能とな
り、具体的には、０．０２〜２．０ｍｍが、特に０．０
５〜１．０ｍｍの厚みとすることが好ましい。
断性の点からは、厚い方が有利であるが、一方、電池の
小型化からは、薄肉のものが要求されている。本発明の
セパレータは優れたガス遮断硬化と強度特性を有するた
めに従来のセパレータに比べ薄肉化することが可能とな
り、具体的には、０．０２〜２．０ｍｍが、特に０．０
５〜１．０ｍｍの厚みとすることが好ましい。
【００２４】本発明のセパレータは種々の方法によって
得られ、具体的には、 導電性繊維と合成樹脂繊維とからなる不織布もしくは
ペーパー（ａ）と、導電ガス遮断性シート（ｂ）とを重
ね合わせて、合成樹脂繊維の融点以上で加熱加圧し、１
体化する方法 導電性繊維単独、もしくは合成樹脂繊維とからなる不
織布もしくはペーパー（ａ）と、前記合成樹脂繊維と同
種の合成樹脂からなる樹脂シート（ａ’）とを重ねあわ
せ、更に、導電ガス遮断性シート（ｂ）を重ねて、合成
樹脂の融点以上で加熱加圧して１体化する方法、 あらかじめ、導電性繊維を合成樹脂で結着固化させた
層Ａを形成した後、導電ガス遮断性シート（ｂ）を重ね
て、合成樹脂の融点以上で加熱加圧して１体化する方
法、 などの製造方法が挙げられる。
得られ、具体的には、 導電性繊維と合成樹脂繊維とからなる不織布もしくは
ペーパー（ａ）と、導電ガス遮断性シート（ｂ）とを重
ね合わせて、合成樹脂繊維の融点以上で加熱加圧し、１
体化する方法 導電性繊維単独、もしくは合成樹脂繊維とからなる不
織布もしくはペーパー（ａ）と、前記合成樹脂繊維と同
種の合成樹脂からなる樹脂シート（ａ’）とを重ねあわ
せ、更に、導電ガス遮断性シート（ｂ）を重ねて、合成
樹脂の融点以上で加熱加圧して１体化する方法、 あらかじめ、導電性繊維を合成樹脂で結着固化させた
層Ａを形成した後、導電ガス遮断性シート（ｂ）を重ね
て、合成樹脂の融点以上で加熱加圧して１体化する方
法、 などの製造方法が挙げられる。
【００２５】これらの中でも特に生産性に優れる点か
ら、及びの方法が好ましく、特に導電層（Ａ）中の
導電性繊維の高密度化できるとともに、マトリックス中
の分散性も良好となる点からの方法が好ましい。
ら、及びの方法が好ましく、特に導電層（Ａ）中の
導電性繊維の高密度化できるとともに、マトリックス中
の分散性も良好となる点からの方法が好ましい。
【００２６】また、上記〜の何れの方法において
も、図１及び図２に示す如き３層型のものにするには、
導電ガス遮断性シート（ｂ）の両面にシート（ａ）等を
重ねてから加熱加圧成形すればよい。ここで、導電ガス
遮断性シート（ｂ）とは、前記した導電ガス遮断層
（Ｂ）を構成する原料シートであり、前記した通り、膨
張黒鉛シートであることが好ましい。
も、図１及び図２に示す如き３層型のものにするには、
導電ガス遮断性シート（ｂ）の両面にシート（ａ）等を
重ねてから加熱加圧成形すればよい。ここで、導電ガス
遮断性シート（ｂ）とは、前記した導電ガス遮断層
（Ｂ）を構成する原料シートであり、前記した通り、膨
張黒鉛シートであることが好ましい。
【００２７】また、方法における導電性繊維は、前記
した導電層（Ａ）中の導電性繊維であり、また、合成樹
脂繊維とは、導電層（Ａ）の構成原料である前記合成樹
脂から構成されるものである。また、導電性繊維と合成
樹脂繊維とから構成される混合不織布もしくはペーパー
を用いることにより、加熱加圧下において、樹脂繊維の
溶融のみで均一なシート形状物にできる。
した導電層（Ａ）中の導電性繊維であり、また、合成樹
脂繊維とは、導電層（Ａ）の構成原料である前記合成樹
脂から構成されるものである。また、導電性繊維と合成
樹脂繊維とから構成される混合不織布もしくはペーパー
を用いることにより、加熱加圧下において、樹脂繊維の
溶融のみで均一なシート形状物にできる。
【００２８】方法で使用する不織布は、導電性繊維と
合成樹脂繊維とを用いて公知の方法によって得ることが
できる。例えば、ニードルパンチ法、レジンボンド法、
スパンボンド法、サーマルボンド法、湿式法などが挙げ
られる。
合成樹脂繊維とを用いて公知の方法によって得ることが
できる。例えば、ニードルパンチ法、レジンボンド法、
スパンボンド法、サーマルボンド法、湿式法などが挙げ
られる。
【００２９】また、ペーパーとは、導電性繊維と合成樹
脂繊維とを用いて、公知の方法によって得ることができ
る。例えば、バッチ式、長網式等による紙抄き、脱水、
乾燥等の工程により製造することができる。
脂繊維とを用いて、公知の方法によって得ることができ
る。例えば、バッチ式、長網式等による紙抄き、脱水、
乾燥等の工程により製造することができる。
【００３０】ここで、不織布又はペーパーの厚みとして
は、特に制限されるものではないが、０．０２〜３．０
ｍｍの範囲であることが好ましい。
は、特に制限されるものではないが、０．０２〜３．０
ｍｍの範囲であることが好ましい。
【００３１】次に、方法における、不織布又はペーパ
ーを構成する合成樹脂繊維と同種の合成樹脂からなる樹
脂シート（ａ’）とは、特に制限されるものではない
が、無延伸であっても一軸又は二軸延伸シートであって
もよいが、不織布又はペーパーとの加熱加圧時における
作業性、及びセパレータ中導電性繊維の分散性が良好と
なる点から無延伸シートであることが好ましい。
ーを構成する合成樹脂繊維と同種の合成樹脂からなる樹
脂シート（ａ’）とは、特に制限されるものではない
が、無延伸であっても一軸又は二軸延伸シートであって
もよいが、不織布又はペーパーとの加熱加圧時における
作業性、及びセパレータ中導電性繊維の分散性が良好と
なる点から無延伸シートであることが好ましい。
【００３２】また、リブ付セパレータとする場合は、シ
ート形状物と、あらかじめガス流路に相当する溝を除去
したシート形状物とを、重ね合わせて接着することによ
り得ることができる。
ート形状物と、あらかじめガス流路に相当する溝を除去
したシート形状物とを、重ね合わせて接着することによ
り得ることができる。
【００３３】次に、上記及びの方法において不織布
又はペーパーと樹脂シートとを加熱加圧成形して一体化
する方法としては、バッチ式プレス成形、連続バッチ式
プレス成形、ダブルベルトプレス等の連続プレス成形が
挙げられる。この際の加熱加圧成形する条件としては、
特に制限されるものではないが、熱可塑性樹脂を用いる
場合は形状保持の点から樹脂の融点以上で加圧して賦形
したのち、融点以下に充分冷却してから除圧するのが好
ましい。
又はペーパーと樹脂シートとを加熱加圧成形して一体化
する方法としては、バッチ式プレス成形、連続バッチ式
プレス成形、ダブルベルトプレス等の連続プレス成形が
挙げられる。この際の加熱加圧成形する条件としては、
特に制限されるものではないが、熱可塑性樹脂を用いる
場合は形状保持の点から樹脂の融点以上で加圧して賦形
したのち、融点以下に充分冷却してから除圧するのが好
ましい。
【００３４】この様にして得られるセパレータは、単一
電池ユニットのみから構成される燃料電池に使用できる
のは勿論であるが、以下に詳述する本発明の燃料電池と
して極めて有用である。
電池ユニットのみから構成される燃料電池に使用できる
のは勿論であるが、以下に詳述する本発明の燃料電池と
して極めて有用である。
【００３５】即ち、本発明の電池は、電解質を電極で挟
持、更にその外側にセパレータを配設することにより構
成される電池ユニットを内部に有する燃料電池におい
て、前記セパレータとして、導電性繊維を合成樹脂で結
着固化させた導電層（Ａ）上に、導電ガス遮断層（Ｂ）
を有することを特徴とする燃料電池である。
持、更にその外側にセパレータを配設することにより構
成される電池ユニットを内部に有する燃料電池におい
て、前記セパレータとして、導電性繊維を合成樹脂で結
着固化させた導電層（Ａ）上に、導電ガス遮断層（Ｂ）
を有することを特徴とする燃料電池である。
【００３６】ここで、燃料電池は、燃料を改質して得ら
れた水素を主燃料として、この水素が酸素と反応した時
の化学エネルギーを電力として取り出す発電方式を利用
するものであり、本発明における燃料電池は、この発電
を生ぜしめる電池ユニットを直列に複数重ねることによ
り形成されるものである。ここで、電池ユニットは、特
に構成が特定されるものではないが、例えば、図２、図
３で示される各構成要素を重ね合わせた構造が挙げられ
る。具体的には、図２、３に示すように、電池ユニット
は、負極４，９、正極６，１０が電解質板５を挟むよう
に密着し、セパレータ３，８は電池を積層する場合、水
素と酸素を分離するとともに集電板としても働く。ま
た、リブ付セパレータの場合、ガスの流路としてセパレ
ータに溝（凹部７）を、リブ付電極の場合、電極に溝
（凹部１１）が設けられた構造が挙げられる。
れた水素を主燃料として、この水素が酸素と反応した時
の化学エネルギーを電力として取り出す発電方式を利用
するものであり、本発明における燃料電池は、この発電
を生ぜしめる電池ユニットを直列に複数重ねることによ
り形成されるものである。ここで、電池ユニットは、特
に構成が特定されるものではないが、例えば、図２、図
３で示される各構成要素を重ね合わせた構造が挙げられ
る。具体的には、図２、３に示すように、電池ユニット
は、負極４，９、正極６，１０が電解質板５を挟むよう
に密着し、セパレータ３，８は電池を積層する場合、水
素と酸素を分離するとともに集電板としても働く。ま
た、リブ付セパレータの場合、ガスの流路としてセパレ
ータに溝（凹部７）を、リブ付電極の場合、電極に溝
（凹部１１）が設けられた構造が挙げられる。
【００３７】又、電池ユニットの積層枚数は、用途や求
められる電圧により異なり特に限定されないが５０〜３
００枚であることが好ましい。
められる電圧により異なり特に限定されないが５０〜３
００枚であることが好ましい。
【００３８】また、本発明の燃料電池は、具体的には、
ＫＯＨを電解質、純水素を燃料とするアルカリ型燃料電
池、Ｈ3ＰＯ4を電解質、粗製水素を燃料とするリン酸型
燃料電池、フッ素樹脂系スルホン酸を電解質、粗製水素
を燃料とする固体高分子型燃料電池等として使用でき
る。尚、各電池におけるアノード酸化反応及びカソード
還元反応は以下の通りである。
ＫＯＨを電解質、純水素を燃料とするアルカリ型燃料電
池、Ｈ3ＰＯ4を電解質、粗製水素を燃料とするリン酸型
燃料電池、フッ素樹脂系スルホン酸を電解質、粗製水素
を燃料とする固体高分子型燃料電池等として使用でき
る。尚、各電池におけるアノード酸化反応及びカソード
還元反応は以下の通りである。
【００３９】
【表１】
【００４０】以上、詳述した本発明の燃料電池は、衝撃
に対して強くかつ小型化が可能であるため、例えば電気
自動車用電源、ポータブル電源、非常用電源等の他、人
工衛星、飛行機、宇宙船等各種の移動体用電源として使
用できる。
に対して強くかつ小型化が可能であるため、例えば電気
自動車用電源、ポータブル電源、非常用電源等の他、人
工衛星、飛行機、宇宙船等各種の移動体用電源として使
用できる。
【００４１】
【実施例】以下、本発明を実施例で説明する。尚、実施
例中の通気性はＪＩＳ Ｐ８１１７（Ｇｕｒｌｅｙ ｄ
ｅｎｓｏｍｅｔｅｒ）に準じ、１００ｃｃの空気の透過
する時間（単位 秒）で表示する。
例中の通気性はＪＩＳ Ｐ８１１７（Ｇｕｒｌｅｙ ｄ
ｅｎｓｏｍｅｔｅｒ）に準じ、１００ｃｃの空気の透過
する時間（単位 秒）で表示する。
【００４２】［電気抵抗］厚さ方向の電気抵抗値は、試
片を２枚のフラットな銅板の間に挟み込み、５ｋｇ/ｍ2
の圧力下で該銅板間の抵抗値を測定した。得られた値を
試片の面積で割り、（単位 Ω/ｃｍ2）で表記した。
片を２枚のフラットな銅板の間に挟み込み、５ｋｇ/ｍ2
の圧力下で該銅板間の抵抗値を測定した。得られた値を
試片の面積で割り、（単位 Ω/ｃｍ2）で表記した。
【００４３】［衝撃試験］ＪＩＳ Ｋ５４００−１９９
０ ８．３．１「塗料一般試験方法、耐衝撃性、落球
式」に準拠し、３００ｇの鋼球を、高さ３０ｃｍから落
下させて欠損の有無を目視評価した。
０ ８．３．１「塗料一般試験方法、耐衝撃性、落球
式」に準拠し、３００ｇの鋼球を、高さ３０ｃｍから落
下させて欠損の有無を目視評価した。
【００４４】実施例１ 曲状のメソフェーズピッチ系炭素繊維５０重量部/ポリ
フェニレンスルフィド樹脂繊維５０重量部、目付量１０
０ｇ/ｍ2の混合フェルトに、目付量１２０ｇ/ｍ2の膨張
黒鉛シートを重ね、更に上記混合フェルトを重ね合わせ
て３０５℃の加熱板に挟み込み、1０ｋｇ/ｃｍ２の圧力
下で２０分間加熱加圧し、複合シートを得た。当該シー
トは厚み０．３ｍｍ、通気性６０秒以上、電気抵抗値
０．５Ω／ｃｍ2であった。また、溝のエッジはシャー
プで、爪で押しても型くずれしなかった。このセパレー
タを用いて衝撃性試験を行ったところ、外観変化は認め
られなかった。
フェニレンスルフィド樹脂繊維５０重量部、目付量１０
０ｇ/ｍ2の混合フェルトに、目付量１２０ｇ/ｍ2の膨張
黒鉛シートを重ね、更に上記混合フェルトを重ね合わせ
て３０５℃の加熱板に挟み込み、1０ｋｇ/ｃｍ２の圧力
下で２０分間加熱加圧し、複合シートを得た。当該シー
トは厚み０．３ｍｍ、通気性６０秒以上、電気抵抗値
０．５Ω／ｃｍ2であった。また、溝のエッジはシャー
プで、爪で押しても型くずれしなかった。このセパレー
タを用いて衝撃性試験を行ったところ、外観変化は認め
られなかった。
【００４５】実施例２ 溝付きの平板金型に、曲状のメソフェーズピッチ系炭素
繊維６５重量部/ポリフェニレンスルフィド樹脂繊維３
５重量部からなり目付量２００ｇ/ｍ2の混合フェルト、
目付量１００ｇ/ｍ2のポリフェニレンスルフィド樹脂フ
ィルム、目付量３００ｇ/ｍ2の膨張黒鉛シートの順に重
ね、上面フラット金型を用いて３０５℃の加熱板に挟み
込み、２０ｋｇ/ｃｍ2の圧力下で２０分間加熱加圧し、
溝付き複合シートを得た。該シートの厚さは０．７ｍ
ｍ，通気性６０秒以上、電気抵抗値０．６Ω／ｃｍ2で
あった。また、溝のエッジはシャープで、爪で押しても
型くずれしなかった。このセパレータを用いて衝撃性試
験を行ったところ、外観変化は認められなかった。
繊維６５重量部/ポリフェニレンスルフィド樹脂繊維３
５重量部からなり目付量２００ｇ/ｍ2の混合フェルト、
目付量１００ｇ/ｍ2のポリフェニレンスルフィド樹脂フ
ィルム、目付量３００ｇ/ｍ2の膨張黒鉛シートの順に重
ね、上面フラット金型を用いて３０５℃の加熱板に挟み
込み、２０ｋｇ/ｃｍ2の圧力下で２０分間加熱加圧し、
溝付き複合シートを得た。該シートの厚さは０．７ｍ
ｍ，通気性６０秒以上、電気抵抗値０．６Ω／ｃｍ2で
あった。また、溝のエッジはシャープで、爪で押しても
型くずれしなかった。このセパレータを用いて衝撃性試
験を行ったところ、外観変化は認められなかった。
【００４６】実施例３ 上下共溝付きの平板金型を用い、曲状のメソフェーズピ
ッチ系炭素繊維５０重量部/ポリフェニレンスルフィド
樹脂繊維５０重量部、目付量２００ｇ/ｍ2の混合フェル
ト、目付量３００ｇ/ｍ2の膨張黒鉛シート、更に上記混
合フェルトの順に重ね合わせて、３１０℃の加熱板に挟
み込み、３０ｋｇ/ｃｍ2の圧力下で２０分間加熱加圧
し、溝付き複合シートを得た。該シートの厚さは０．７
ｍｍ，通気性６０秒以上、電気抵抗値０．７Ω／ｃｍ2
であった。また、両面の溝のエッジはシャープで、爪で
押しても型くずれしなかった。このセパレータを用いて
衝撃性試験を行ったところ、外観変化は認められなかっ
た。
ッチ系炭素繊維５０重量部/ポリフェニレンスルフィド
樹脂繊維５０重量部、目付量２００ｇ/ｍ2の混合フェル
ト、目付量３００ｇ/ｍ2の膨張黒鉛シート、更に上記混
合フェルトの順に重ね合わせて、３１０℃の加熱板に挟
み込み、３０ｋｇ/ｃｍ2の圧力下で２０分間加熱加圧
し、溝付き複合シートを得た。該シートの厚さは０．７
ｍｍ，通気性６０秒以上、電気抵抗値０．７Ω／ｃｍ2
であった。また、両面の溝のエッジはシャープで、爪で
押しても型くずれしなかった。このセパレータを用いて
衝撃性試験を行ったところ、外観変化は認められなかっ
た。
【００４７】実施例４ 上下共溝付きの平板金型を用い、曲状のメソフェーズピ
ッチ系炭素繊維単独で目付量１００ｇ/ｍ2のペーパー、
目付量１００ｇ/ｍ2のポリプロピレンフィルム、目付量
３００ｇ/ｍ2の膨張黒鉛シート、更に上記炭素繊維ペー
パー、上記ポリプロピレンフィルムの順に重ね合わせ
て、２００℃の加熱板に挟み込み、１５ｋｇ/ｃｍ2の圧
力下で１０分間加熱加圧し、溝付き複合シートを得た。
該シートの厚さは０．７ｍｍ，通気性６０秒以上、電気
抵抗値０．８Ω／ｃｍ2であった。また、両面の溝のエ
ッジはシャープで、爪で押しても型くずれしなかった。
このセパレータを用いて衝撃性試験を行ったところ、外
観変化は認められなかった。
ッチ系炭素繊維単独で目付量１００ｇ/ｍ2のペーパー、
目付量１００ｇ/ｍ2のポリプロピレンフィルム、目付量
３００ｇ/ｍ2の膨張黒鉛シート、更に上記炭素繊維ペー
パー、上記ポリプロピレンフィルムの順に重ね合わせ
て、２００℃の加熱板に挟み込み、１５ｋｇ/ｃｍ2の圧
力下で１０分間加熱加圧し、溝付き複合シートを得た。
該シートの厚さは０．７ｍｍ，通気性６０秒以上、電気
抵抗値０．８Ω／ｃｍ2であった。また、両面の溝のエ
ッジはシャープで、爪で押しても型くずれしなかった。
このセパレータを用いて衝撃性試験を行ったところ、外
観変化は認められなかった。
【００４８】比較例１ アクリル繊維とパルプとの抄紙シートに、炭素質粉末及
び粉末フェノール樹脂を懸濁させたフェノールメタノー
ル溶液を含浸、積層し、予備焼成、含浸を繰り返したの
ち、２００℃で熱焼成処理を施してセパレータ（比重
１．３、厚さ２ｍｍ）を製造した。
び粉末フェノール樹脂を懸濁させたフェノールメタノー
ル溶液を含浸、積層し、予備焼成、含浸を繰り返したの
ち、２００℃で熱焼成処理を施してセパレータ（比重
１．３、厚さ２ｍｍ）を製造した。
【００４９】このセパレータを用いて衝撃性試験を行っ
たところ、欠損が生じた。
たところ、欠損が生じた。
【００５０】比較例２ 溝付きの平板金型に、目付量６００ｇ/ｍ2の膨張黒鉛シ
ートを重ね、上面フラット金型を用いて２００℃の加熱
板に挟み込み、１５ｋｇ/ｃｍ2の圧力下で２０分間加熱
加圧し、溝付きシートを得た。該シートの厚さは０．６
ｍｍ，通気性６０秒以上、電気抵抗値０．６Ω／ｃｍ2
であった。また、溝のエッジは丸みを帯び、爪で押す
と、爪の型が残った。
ートを重ね、上面フラット金型を用いて２００℃の加熱
板に挟み込み、１５ｋｇ/ｃｍ2の圧力下で２０分間加熱
加圧し、溝付きシートを得た。該シートの厚さは０．６
ｍｍ，通気性６０秒以上、電気抵抗値０．６Ω／ｃｍ2
であった。また、溝のエッジは丸みを帯び、爪で押す
と、爪の型が残った。
【００５１】
【発明の効果】本発明によれば、ガス遮断性に優れると
共に、靱性を改善しながらも強度に優れ、使用時の傷や
凹みを生ずることがなく、適度な堅さと可梼性付与によ
る薄肉化可能な燃料電池用セパレータ、及び該セパレー
タを使用することにより外的衝撃につよく小型化でき、
自動車などの移動体への搭載な燃料電池を提供できる。
また、本発明の燃料電池セパレータの製造方法によれ
ば、製造工程数が少ないため、コストダウンが期待でき
る。
共に、靱性を改善しながらも強度に優れ、使用時の傷や
凹みを生ずることがなく、適度な堅さと可梼性付与によ
る薄肉化可能な燃料電池用セパレータ、及び該セパレー
タを使用することにより外的衝撃につよく小型化でき、
自動車などの移動体への搭載な燃料電池を提供できる。
また、本発明の燃料電池セパレータの製造方法によれ
ば、製造工程数が少ないため、コストダウンが期待でき
る。
【図１】本発明のセパレータの一例を示す断面図（平板
型セパレータ）
型セパレータ）
【図２】本発明のセパレータの一例を示す断面図（リブ
付セパレータ）
付セパレータ）
【図３】本発明のセパレータの製造方法の一例（実施例
３）を示す構成図（リブ付セパレータの製造方法）
３）を示す構成図（リブ付セパレータの製造方法）
【図４】平板型燃料電池の基本構成（Ａ）リブ付セパレ
ータ型
ータ型
【図５】平板型燃料電池の基本構成（Ｂ）リブ付電極型
１、本発明の層Ａ ２、本発明の導電性連続シートＢ ３、溝付金型 ４、炭素繊維／樹脂繊維の混合フェルト ５、膨張黒鉛シート ６、リブ付セパレータ ７、平板電極（負極） ８、電解質板 ９、平板電極（正極） １０、凹部（Ｏ2通路） １１、平板型セパレータ １２、リブ付電極（負極） １３、リブ付電極（正極） １４、凹部（Ｈ2通路）
Claims (17)
- 【請求項１】 導電性繊維を合成樹脂で結着固化させた
導電層（Ａ）上に、導電ガス遮断層（Ｂ）を有すること
を特徴とする燃料電池用セパレータ。 - 【請求項２】 導電ガス遮断層（Ｂ）の両面に、導電層
（Ａ）を有する請求項１記載の燃料電池用セパレータ。 - 【請求項３】 導電ガス遮断層（Ｂ）が、膨張黒鉛シー
トから構成される請求項１又は２記載の燃料電池用セパ
レータ。 - 【請求項４】 導電層（Ａ）中の導電性繊維の含有量が
２０〜８０重量％なる割合である請求項１、２又は３記
載の燃料電池用セパレータ。 - 【請求項５】 導電層（Ａ）中の導電性繊維が曲状のピ
ッチ系炭素繊維である請求項１〜４の何れか１つに記載
の燃料電池用セパレータ。 - 【請求項６】 導電層（Ａ）中の合成樹脂が、ポリフェ
ニレンスルフィド樹脂である請求項１〜５の何れか１つ
に記載の燃料電池用セパレータ。 - 【請求項７】 導電層（Ａ）と導電ガス遮断層（Ｂ）と
の厚さの比が、（Ａ）／（Ｂ）＝ ９０／１０ 〜 ２
０／８０ である請求項１〜６の何れか１つに記載の燃
料電池用セパレータ。 - 【請求項８】 導電層（Ａ）表面にガス通路用凹部が形
成されている請求項１〜７の何れか１つに記載の燃料電
池用セパレータ。 - 【請求項９】 導電性繊維と合成樹脂繊維とからなる不
織布もしくはペーパー（ａ）と、導電ガス遮断性シート
（ｂ）とを重ね合わせ、合成樹脂繊維の融点以上で加熱
加圧して複合シートとすることを特徴とする燃料電池用
セパレータの製造方法。 - 【請求項１０】 導電ガス遮断性シート（ｂ）の両表面
に、導電性繊維と合成樹脂繊維とからなる不織布もしく
はペーパー（ａ）を重ね合わせて、合成樹脂繊維の融点
以上で加熱加圧して複合シートとする請求項９記載の製
造方法。 - 【請求項１１】 導電性繊維が、曲状のピッチ系炭素繊
維である請求項９又は１０記載の製造方法。 - 【請求項１２】 合成樹脂が、ポリフェニレンスルフィ
ド樹脂である請求項９、１０又は１１記載の製造方法。 - 【請求項１３】 導電ガス遮断性シート（ｂ）が、膨張
黒鉛シートである請求項９〜１２の何れか１つに記載の
燃料電池用セパレータの製造方法。 - 【請求項１４】 電解質を電極で挟持、更にその外側に
セパレータを配設することにより構成される電池ユニッ
トを内部に有する燃料電池において、前記セパレータと
して、導電性繊維を合成樹脂で結着固化させた導電層
（Ａ）上に、導電ガス遮断層（Ｂ）を有することを特徴
とする燃料電池。 - 【請求項１５】 セパレータが、導電ガス遮断層（Ｂ）
の両面に、導電層（Ａ）を有するものである請求項１４
記載の燃料電池。 - 【請求項１６】 セパレータが、導電層（Ａ）と導電ガ
ス遮断層（Ｂ）との厚さの比が、（Ａ）／（Ｂ）＝ ９
０／１０ 〜 ２０／８０ なる割合のものである請求
項１４又は１５記載の燃料電池。 - 【請求項１７】 セパレータの導電層（Ａ）表面にガス
通路用凹部が形成されている請求項１４〜１６の何れか
１つに記載の燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18366099A JP4441950B2 (ja) | 1999-06-29 | 1999-06-29 | 燃料電池用セパレータの製造方法 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18366099A JP4441950B2 (ja) | 1999-06-29 | 1999-06-29 | 燃料電池用セパレータの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001015131A true JP2001015131A (ja) | 2001-01-19 |
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Family
ID=16139709
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18366099A Expired - Fee Related JP4441950B2 (ja) | 1999-06-29 | 1999-06-29 | 燃料電池用セパレータの製造方法 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4441950B2 (ja) |
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-
1999
- 1999-06-29 JP JP18366099A patent/JP4441950B2/ja not_active Expired - Fee Related
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