JP2007188696A - 燃料電池用セパレータ及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】導電性と成形加工性に優れる膨張黒鉛を主原料とする予備成形体が、抄造法を用いて作成されるようにして、燃料電池用セパレータを、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適な軽量でコンパクトなものとして実現する。
【解決手段】板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池用セパレータ４において、予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られるものであるとともに、抄造後において含浸されるフェノール樹脂を有している。フェノール樹脂の含浸率は５〜３０％の範囲で、かつ、膨張黒鉛の材料比率が６０〜９０％に設定される。
【選択図】図６

Description

本発明は、板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池用セパレータ、並びにその製造方法に関するものである。

燃料電池用セパレータとは、ＭＥＡ（膜・電極接合体）を適切に燃料電池セル（燃料電池用セパレータの間にＭＥＡを挟み込んだ単位体）内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料（水素）及び空気（酸素）を供給する役割、さらには燃料電池として機能するための電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うために燃料電池用セパレータには、１．機械的強度、２．可撓性、３．導電性、４．成形加工性、５．ガス不透過性という特性が要求される。

従来、この種の燃料電池用セパレータの材料としては、耐食性に優れたものとする点から黒鉛を主原料とするものが一般的であり、開発の初期段階では、焼結カーボンを切削することによって燃料電池用セパレータを製作していた。しかしながら、コスト的な問題から近年ではフェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とのコンパウンドを成形材料として作成し、そのコンパウンドを圧縮成形することによって燃料電池用セパレータとする手段が採られていた。成形材料のコンパウンドは、通常、粉末の状態で供給されるので、一旦樹脂の反応しない低温で予備成形体を作成する一次成形を行ってから、二次成形であるプレス成形型に送られるようになる。このように、一次成形によって一旦予備成形体を作ってから二次成形を行うことで、前記成形加工性に優れる燃料電池用セパレータやその製造方法としては特許文献１において開示されたものが知られている。

一方、燃料電池用セパレータの主原料である黒鉛として膨張黒鉛を用いるものがあり、例えば特許文献２において開示されたものが知られている。膨張黒鉛を用いた燃料電池用セパレータでは、膨張黒鉛が本来有する耐熱性、耐食性、電気特性（導電性）、熱伝導特性等を有効に利用して所定の電池性能を発揮させることができる手段として望ましいものである。つまり、前記導電性に優れるものとすることができる。そして、数百枚〜千枚といった多量のセパレータを用いる自動車用等として求められる軽量でコンパクトな燃料電池とするには、セパレータ単体での厚さを、必要な機能を損なうことなく極力薄くすることが必要になる。

しかしながら、膨張黒鉛を主原料とする従来の燃料電池用セパレータでは、薄くすると割れ易くなるとともに、ガスを透過し易くなるので、前述の機械的強度、ガス不透過性の各点で難点がある。
特開２００４−２１６７５６号公報 特開２０００−２３１９２６号公報

そこで本発明の目的は、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池用セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるようにする点にある。

請求項１に係る発明は、板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池用セパレータにおいて、
前記予備成形体１４が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られるものであるとともに、抄造後において含浸されるフェノール樹脂を有していることを特徴とするものである。

請求項２に係る発明は、請求項１に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記フェノール樹脂の含浸率が５〜３０％の範囲に設定されていることを特徴とするものである。

請求項２の発明によれば、

請求項３に係る発明は、請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記膨張黒鉛の材料比率が６０〜９０％に設定されていることを特徴とするものである。

請求項４に係る発明は、請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記フェノール樹脂には天然黒鉛が含有されていることを特徴とするものである。

請求項５に係る発明は、請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池用セパレータにおいて、フェノール樹脂の含浸後において塗される黒鉛を有することを特徴とするものである。

請求項６に係る発明は、請求項１〜５の何れか一項に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記繊維質充填材は、炭素繊維或いはアラミド繊維を有するものであることを特徴とするものである。

請求項７に係る発明は、板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形する二次成形工程Ｓ２を有する燃料電池用セパレータの製造方法において、
前記予備成形体１４を、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いて抄造する抄造工程ｓと、前記抄造工程ｓによって抄造されたシート状体にフェノール樹脂を含浸する後含浸工程ｇとを有する一次工程を用いて作成することを特徴とするものである。

請求項８に係る発明は、請求項７に記載の燃料電池用セパレータの製造方法において、前記フェノール樹脂として天然黒鉛が含有されたものを用いることを特徴とするものである。

請求項９に係る発明は、請求項７に記載の燃料電池用セパレータの製造方法において、前記後含浸工程ｇの後に、フェノール樹脂が含浸されている前記シート状体の表面に黒鉛を塗す塗し工程を有することを特徴とするものである。

請求項１の発明によれば、次のような作用、効果を得ることができる。即ち、予備成形体が抄造によって作成されたものであるから、薄肉で、かつ、固有抵抗値等の特性のばらつきが少なく、大量生産が容易で製造コストも有利となる燃料電池用セパレータにすることができる。そして、フェノール類とアルデヒド類との縮重合により合成される熱硬化性樹脂であって、絶縁性・耐水性・耐薬品性等に優れるフェノール樹脂を抄造後のシート状体に含浸させてあるから、フェノール樹脂が配合されることによる一般的な作用、効果に加えて、抄造されたシート状体における隙間にフェノール樹脂が入り込んで隙間を埋めるようになり、ガス透過性やかさ密度に好影響を与える作用が発揮される。その結果、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池用セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成し、かつ、その抄造後に含浸されるフェノール樹脂を有するものとする工夫により、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能なものとして提供することができる。

この場合、請求項２のように、フェノール樹脂の含浸率を５〜３０％の範囲に設定したり、請求項３のように、膨張黒鉛の材料比率を６０〜９０％に設定することにより、接触抵抗３０ｍΩ・ｃｍ² 以下 、曲げ強度２５ＭＰａ以上、曲げ歪０．６〜２．１％、ガス透過係数１×１０-⁸ｍｏｌ・ｍ／ｍ²・ｓ・ＭＰａ以下の各特性の目標値をクリヤすることができて好都合である（図７，８参照）。請求項４のように、天然黒鉛が含有されているフェノール樹脂を後含浸したものや、請求項５のように、フェノール樹脂の含浸後において塗される黒鉛を有するものでは、前述の各特性値がより高レベルなものとなる（図７参照）燃料電池用セパレータを提供することができる。また、請求項６のように、繊維質充填材を、機械的強度の改善に有効な炭素繊維或いはアラミド繊維を有するものとすることができる。

請求項７の発明は請求項１の発明を、請求項８の発明は請求項４の発明を、そして請求項９の発明は請求項５の発明を夫々方法化したものであり、対応する請求項の作用、効果と同等の作用、効果を発揮することができる燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

以下に、本発明による燃料電池用セパレータ及びその製造方法の実施の形態を、図面を参照しながら説明する。図１〜図３は、スタック構造の分解斜視図、セパレータの外観正面図、単セル要部の拡大断面図、図４は別構造の単セルを示す要部の拡大図、図５は抄造の原理を示す概略図、図６はセパレータの製造原理を示す工程図、図７，８は各種実施例や比較例のデータを示す図表である。尚、以下においては「燃料電池用セパレータ」を、単に「セパレータ」と略称するものとする。

〔実施例１〕
まず最初に、本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作について、図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池Ｅは、例えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜１と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパーあるいはカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜１を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極となるアノード２及びカソード３と、そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ４，４とから構成される単セル５の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成されている。

両セパレータ４は、図２に示すように、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが形成されており、前記単セル５の複数組を積層した時、各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ燃料電池Ｅ内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようになされている。また、前記両セパレータ４の表面には、所定形状のリブ部１１が形成されており、そのリブ部１１とアノード２の表面との間に燃料ガス流路１２が形成されているとともに、リブ部１１とカソード３の表面との間に酸化ガス流路１３が形成されている。

前記構成の固体高分子電解質型燃料電池Ｅにおいては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された水素を含有する燃料ガスが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノード２側において電気化学反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料ガス流路１２から燃料ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化ガス供給装置から燃料電池Ｅに対して供給された酸素を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給されて各単セル５のカソード３側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。

前述の電気化学反応に伴い、燃料電池Ｅ全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。なお、この燃料電池Ｅは、電解質膜１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、燃料電池Ｅの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から燃料電池Ｅに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることによって、燃料電池Ｅ内部の温度上昇を抑制している。

尚、セルの構造としては、図４に示す構造のものでも良い。即ち、図４のセルは、セパレータ４が断面角波形となるものであり、単位セルにおける電解質膜１の存在側を内とした場合に、アノード２側のセパレータ４における外方に向って膨出する部分がアノード２の表面との間の燃料ガス流路１２に形成され、かつ、カソード３側のセパレータ４における外方に向って膨出する部分がカソード３の表面との間の酸化ガス流路１３に形成されている。また、各セパレータ４，４における内向きに凹入する部分が隣合わされて独立した冷却水通路１０に形成されている。

次に、セパレータ４の作り方（製造方法）について説明する。セパレータ４の製造方法は、図６に示すように、セパレータの形に近似した板状の予備成形体１４を作成する一次成形工程Ｓ１と、その予備成形体１４を成形金型１５で加圧して最終形状のセパレータ４を形成する二次成形工程Ｓ２とから成る。ここで、セパレータ４の目標とする特性は、接触抵抗が３０ｍΩ・ｃｍ² 以下、曲げ強度が２５ＭＰａ以上、曲げ歪が０．６〜２．１％、ガス透過係数が１×１０-⁸ｍｏｌ・ｍ／ｍ² ・ｓ・ＭＰａ以下である。

一次成形工程Ｓ１は、図６に示すように、予備成形体を、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いて抄造する抄造工程ｓと、この抄造工程ｓによって抄造されたシート状体にフェノール樹脂を含浸する後含浸工程ｇとを有している。抄造工程ｓは、主原料である膨張黒鉛（導電材）と繊維質充填材とを所定の配合比率で有する原料を用いて抄造し、それによって予備成形体用ののシート状体を形成する工程である。抄造の本来の意味は「紙の原料をすいて紙を作ること」であるが、ここで言う抄造は『予備成形体用の上記材料をすいて予備成形体作用のシート状体を作ること』である。後含浸工程ｇは、抄造工程ｓによって抄造されたシート状体にフェノール樹脂を含浸する工程であり、それによって予備成形体１４が作成される。

図５に、予備成形体１４用のシート状体を作成する概略の抄造工程ｓが示されている。即ち、黒鉛（膨張黒鉛）、繊維質充填材軟質硬化樹脂、水の分散液をホッパー２０に入れておき、ホッパー２０下端の出口２０ａから、ローラ２１，２２に巻回されている無端回動帯状の金網２３の搬送始端側の上面に前記分散液を垂らし供給させる。金網２３上で矢印イ方向に搬送される間に分散液が漉かされて（抄かされて）概略のシート状体に形成され、金網２３の搬送終端からは大径の持上げドラム２４に沿って持上げ搬送されてから、複数の上下の仕上げローラ２５，２６の間を通ることにより、予備成形体１４用のシート状体（抄造シート）が形成される。

二次成形工程Ｓ２は、例えば、上金型１５ａと下金型１５ｂから成る成形金型１５を用いて予備成形体１４をプレスによって加圧することにより、所定の最終形状を呈するセパレータ４を作成する工程である。以下に、具体的な作り方とその実施例等について説明する。尚、以降において各原料の単位である％は、セパレータ４を作成する材料の総量に対する百分率として表すものとする。

まず、一次成形工程Ｓ１における抄造工程ｓに関しては、次のようである。炭素繊維３％、アラミド繊維（アラミドパルプ）７％、ＰＥＴ繊維１％、アクリル繊維１％を配合して成る繊維質充填材を、家庭用ミキサーを用いて離解し、所定のパルプ濃度（例：１％）に調整する。調整後のパルプスラリーに、例えば４０μｍの膨張黒鉛を８３％添加し、さらに水を追加して固形分濃度０．１％に再調整してから、若干のその他の配合材［硫酸バンド、歩留り向上材〔ハイモロックＮＲ１１−ＬＨ（商品名）〕］を添加して抄紙用原料（図７の実施例１を参照）として抄造（図５参照）する。抄造工程ｓによってできたシート状体を、標準角型シートマシンを用いて加工することにより、秤量４００ｇ／ｍ²で２５ｃｍ角シート形状の予備成形体１４用の板状体を得る。

一次成形工程Ｓ１における後含浸工程ｇに関しては、前記板状体に、メタノール８５％、レゾール型フェノール樹脂１５％の含浸液（フェノール樹脂液）を用いて含浸を行い、予備成形体１４を得る。実施例１におけるフェノール樹脂の含浸量は、含浸後における配合率が５％になるように定められる。

二次成形工程Ｓ２に関しては、フェノール樹脂含浸抄紙体である予備成形体１４を、１７０℃の金型を用いて５０ＭＰａの面圧で５分間加熱加圧成形し（図６参照）、セパレータ４を得る。この場合（実施例１）のセパレータ４の各種特性は、接触抵抗１０ｍΩ・ｃｍ²、ガス透過係数１×１０-⁹ ｍｏｌ・ｍ／ｍ² ・ｓ・ＭＰａ、曲げ強さ５０ＭＰａ、曲げ歪２％、厚さ０．１５ｍｍであった。

図７，８に、本発明によるセパレータ４の実施例１〜９，１７及び比較例１〜５の物性及び特性表（図７）と、実施例１０〜１６の物性及び特性（図８）とを示す。ここで、各特性のテスト条件を述べておく。接触抵抗に関しては次のようである。まず、試験片２枚を２枚のフラットな銅板に挟み込み、１０ｋｇ／ｃｍ²の圧力下での電圧を、電圧Ａとして測定する。次いで、試験片４枚を前記と同様にして電圧Ｂとして測定し、電圧Ａと電圧Ｂとの差を２で割り、さらに試験片の面積で割ることにより、接触抵抗（単位：ｍΩ・ｃｍ²）とする。

曲げ試験（曲げ強度、曲げ歪）に関しては、３点曲げ試験により曲げ強度、及び曲げ歪の測定を行う。支点間距離は７．８ｍｍとし、クロスヘッドスピードを１０ｍｍ／ｍｉｎ、試験片の幅を１５ｍｍとして測定した。ガス透過係数に関しては、ＪＩＳ，Ｋ７１２６Ａ法（差圧法）に従い、ガス透過測定器（東洋精機製作所製ＢＴ−１）を用いて測定を行った。

さて、図７において、実施例１〜６は、後含浸工程ｇにおけるフェノール樹脂の配合率を５〜３０％の範囲において５％刻みで変化させた場合のデータであり、実施例７は、フェノール樹脂の後含浸に代えて、フェノール樹脂と天然黒鉛とを後含浸させた場合のデータである。実施例８は、フェノール樹脂の後含浸に代えて、フェノール樹脂で被覆された黒鉛（例：リグナイト粉）を後含浸させた場合のデータであり、実施例９は、フェノール樹脂の後含浸を１３％に、かつ、フェノール樹脂の内填（内填とは、「抄造工程ｓの原料として、フェノール樹脂が７％配合されている」の意である）を７％とした場合のデータである。

また、実施例１７は、フェノール樹脂が後含浸された予備成形体１４の表面に黒鉛を塗した場合のデータである。つまり、実施例１７のものは、後含浸工程ｇの後に、フェノール樹脂が含浸されているシート状体の表面に黒鉛を塗す塗し工程を追加されたものである。これら実施例１〜９及び１７のものでは、繊維質充填材を構成する炭素繊維、アラミド繊維、ＰＥＴ繊維、アクリル繊維の配合率（配合量）は全て同じとしてある。

図８において、実施例１０〜１６は、膨張黒鉛の配合率を６０〜９０％の範囲において５％刻みで変化させた場合のデータである。後含浸されるフェノール樹脂の配合率は、実施例１０〜１３では実施例４の場合と同様に２０％に設定するものであるが、膨張黒鉛の配合率が８０％以上となる実施例１４〜１６においては無理なので、繊維質充填材とのバランスを考慮した値として定めてある。

図７において、比較例１，２は、後含浸されるフェノール樹脂の配合率がそれぞれ３％と３５％（５〜３０％の範囲外の例）に設定された場合のデータである。比較例３は、後含浸フェノール樹脂に代えて、配合率７％で内填されるフェノール樹脂と、配合率１３％で内填されるゴム（ＮＢＲ）とが配合された場合のデータである。比較例４は、後含浸フェノール樹脂に代えて、配合率７％で内填されるフェノール樹脂と、配合率１３％で含浸されるゴム（ＮＢＲ）とが配合された場合のデータである。比較例５は、主原料が膨張黒鉛１００％（膨張黒鉛のみ）とされた特殊な場合のデータである。

図７から分るように、後含浸されるフェノール樹脂の配合率が下限値を下回る比較例１のものは、ガス透過係数の項目が不合格である。後含浸されるフェノール樹脂の配合率が上限値を上回る比較例２、フェノール樹脂とゴムとが共に内填される比較例３、及びフェノール樹脂が内填され、かつ、ゴムが含浸される比較例４のものは、それらのいずれも接触抵抗の項目が不合格である。また、比較例５のものはガス透過性、曲げ強さ、曲げ歪、厚さの各項目が不合格である。

また、図７から以下のようなことも分る。曲げ強さが５０ＭＰａ以上となる高強度なセパレータを得るには、膨張黒鉛の配合比率（材料比率）が６０〜８０％の範囲に設定すれば良く、フェノール樹脂の含浸率を２０〜３０％の範囲とすれば、曲げ強さを８０ＭＰａ以上の超高強度なものとすることが可能である。そして、フェノール樹脂の含浸率が２０〜３０％の範囲で、かつ、膨張黒鉛の配合比率（材料比率）が６０〜７０％の範囲のものでは、曲げ強さが１０５ＭＰａ以上の超々高強度な燃料電池用セパレータが実現できる利点がある。

以上説明したように、本発明によるセパレータは、板状に形成された予備成形体１４を、成形型１５を用いてプレス成形する二次成形工程を有する燃料電池用セパレータの製造方法において、予備成形体１４を、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いて抄造する抄造工程と、抄造工程によって抄造されたシート状体にフェノール樹脂を含浸する後含浸工程とを有する一次工程を用いて作成することにより、厚さを０．１５ｍｍとした場合において、接触抵抗が３０ｍΩ・ｃｍ²以下 、曲げ強度２５ＭＰａ以上、曲げ歪０．６〜２．１％、ガス透過係数１×１０-⁸ｍｏｌ・ｍ／ｍ²・ｓ・ＭＰａ以下の各特性値目標をクリヤすることができる。その結果、導電性と成形加工性とに優れるものとなるよう、膨張黒鉛を主原料とする予備成形体のプレス成形によって作成される燃料電池用セパレータを、その予備成形体を抄造法を用いて作成するように工夫することにより、機械的強度、可撓性、ガス不透過性の各特性が改善され、自動車用等に好適となる軽量、コンパクト化が可能となるセパレータを提供することができる。

固体高分子電解質型燃料電池のスタック構造を示す分解斜視図 固体高分子電解質型燃料電池のセパレータを示す正面図 単セルの構成を示す要部の拡大断面図 別構造によるセルの構成を示す要部の拡大断面図 シート状体の抄造工程を示す原理図 セパレータの製造方法を示す原理図 実施例１〜９，１７及び比較例１〜５のセパレータの各種データを示す図表 実施例１０〜１６のセパレータの各種データを示す図表

符号の説明

４ 燃料電池用セパレータ
１４ 予備成形体（抄紙シート）
１５ 成形型

Claims (9)

1. 板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形することによって作成される燃料電池用セパレータであって、
   前記予備成形体が、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いての抄造によって得られるものであるとともに、抄造後において含浸されるフェノール樹脂を有している燃料電池用セパレータ。
2. 前記フェノール樹脂の含浸率が５〜３０％の範囲に設定されている請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
3. 前記膨張黒鉛の材料比率が６０〜９０％に設定されている請求項１又は２に記載の燃料電池用セパレータ。
4. 前記フェノール樹脂には天然黒鉛が含有されている請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
5. フェノール樹脂の含浸後において塗される黒鉛を有する請求項１〜３の何れか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
6. 前記繊維質充填材は、炭素繊維或いはアラミド繊維を有するものである請求項１〜５の何れか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
7. 板状に形成された予備成形体を、成形型を用いてプレス成形する二次成形工程を有する燃料電池用セパレータの製造方法であって、
   前記予備成形体を、膨張黒鉛に繊維質充填材が加えられて成る原料を用いて抄造する抄造工程と、前記抄造工程によって抄造されたシート状体にフェノール樹脂を含浸する後含浸工程とを有する一次工程を用いて作成する燃料電池用セパレータの製造方法。
8. 前記フェノール樹脂として天然黒鉛が含有されたものを用いる請求項７に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
9. 前記後含浸工程の後に、フェノール樹脂が含浸されている前記シート状体の表面に黒鉛を塗す塗し工程を有する請求項７に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
   
   

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