JP2009043484A

JP2009043484A - ガス拡散層の製造方法、膜電極接合体の製造方法、燃料電池の製造方法、および、ガス拡散層

Info

Publication number: JP2009043484A
Application number: JP2007205560A
Authority: JP
Inventors: Kenji Tsubosaka; 健二壷阪
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2007-08-07
Filing date: 2007-08-07
Publication date: 2009-02-26
Anticipated expiration: 2027-08-07
Also published as: JP5012299B2

Abstract

【課題】ガス拡散層を備える燃料電池において、ガスのクロスリークまたはリーク電流の発生を抑制する技術を提供すること。
【解決手段】燃料電池に用いられるガス拡散層の製造方法であって、（Ａ）ガス拡散層基材及び粘着性部材を用意する工程と、（Ｂ）ガス拡散層基材の表面から突き出た毛羽を、粘着性シートで除去する工程と、を備える。
【選択図】図２

Description

本発明は、燃料電池に用いられるガス拡散層に関する。

燃料電池では、電解質膜上に形成される触媒層に反応ガス（燃料ガスまたは酸化ガス）の供給を促進するため、触媒層上にガス拡散層が配置される（例えば、特許文献１参照）。

特開２００５−５８３４１号公報

ところで、上述のガス拡散層において、その表面から、毛羽（または、バリ）が突き出ている場合がある。このように、ガス拡散層の表面から毛羽が突き出ていると、電解質膜、触媒層、および、ガス拡散層を積層した際、毛羽が触媒層、電解質膜を突き抜けて、反対側の触媒層まで達するおそれがあった。これに伴い、燃料電池において、触媒層間が短絡し、ガスのクロスリークまたはリーク電流が生じるおそれがあった。このように、ガスのクロスリークまたはリーク電流が生じると、燃料電池の性能が著しく、低下するおそれがあった。

本発明は、上記課題に鑑みてなされたもので、ガス拡散層を備える燃料電池において、ガスのクロスリークまたはリーク電流の発生を抑制する技術を提供することを目的とする。

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態又は適用例として実現することが可能である。

[適用例１]
燃料電池に用いられるガス拡散層の製造方法であって、（Ａ）ガス拡散層基材及び粘着性部材を用意する工程と、（Ｂ）前記ガス拡散層基材の表面から突き出た毛羽を、粘着性シートで除去する工程と、を備えることを要旨とする。

上記構成のガス拡散層の製造方法によれば、ガス拡散層の毛羽を除去することができる。そうすると、このガス拡散層を用いた燃料電池では、ガスのクロスリークまたはリーク電流の発生を抑制することができる。

[適用例２]適用例１に記載のガス拡散層の製造方法において、前記ガス拡散層基材は、少なくとも、カーボンペーパ、カーボンクロス、または、カーボンフェルトのいずれかから形成されていることを特徴とするガス拡散層の製造方法。

このように、ガス拡散層基材をカーボンペーパ、カーボンクロス、または、カーボンフェルトを用いた場合、特にその表面に毛羽が突き出るおそれがあるので、上記のように、その毛羽を、粘着性シートで除去することで、ガスのクロスリークまたはリーク電流の発生を抑制することができる。

[適用例３]適用例１または適用例２に記載のガス拡散層の製造方法において、前記粘着性部材は、粘着性シートであることを特徴とするガス拡散層の製造方法。

[適用例４]適用例３に記載のガス拡散層の製造方法において、前記工程（Ａ）は、前記ガス拡散層がロール状に巻かれたガス拡散層基材ロール、及び、前記粘着性シートがロール状に巻かれた粘着性シートロールを用意する工程を含み、前記工程（Ｂ）は、前記ガス拡散層基材ロール及び前記粘着性シートロールから、前記ガス拡散層基材及び前記粘着性シートをそれぞれ同程度の速度で送り出す工程と、送り出された前記ガス拡散層基材と、前記粘着性シートとを、所定位置において、接着させる工程と、接着後、前記ガス拡散層基材と、前記粘着性シートとを引き離す工程と、を備えることを特徴とするガス拡散層の製造方法。

このようにすれば、効率的に、ガス拡散層基材の毛羽を除去することができる。

[適用例５]適用例１ないし適用例４のいずれかに記載のガス拡散層の製造方法において、（Ｃ）前記毛羽を前記粘着性部材で除去後、前記ガス拡散層基材を撥水処理する工程を備えることを特徴とするガス拡散層の製造方法。

このようにすれば、ガス拡散層に、撥水性を生じさせることができる。

[適用例６]膜電極接合体の製造方法であって、適用例１ないし適用例５のいずれかに記載の製造方法で製造されたガス拡散層を用意する工程と、電解質膜の両面に触媒層が形成された積層体を用意する工程と、前記ガス拡散層と前記積層体とを接合する工程と、を備えることを特徴とする膜電極接合体の製造方法。

上記膜電極接合体の製造方法によれば、この膜電極接合体を用いた燃料電池では、ガスのクロスリークまたはリーク電流の発生を抑制することができる。

[適用例７]燃料電池の製造方法であって、適用例６に記載の製造方法で製造された膜電極接合体を用意する工程と、セパレータを用意する工程と、前記膜電極接合体の周囲にシール部材を配置させつつ、前記膜電極接合体と前記セパレータとを積層し所定の締結力で締結する工程と、
を備えることを特徴とする燃料電池の製造方法。

上記燃料電池の製造方法によれば、ガスのクロスリークまたはリーク電流の発生を抑制することができる。

[適用例８]燃料電池に用いられるガス拡散層であって、ガス拡散層基材の表面から突き出た毛羽を、粘着性シートで除去することにより形成されるガス拡散層。

上記ガス拡散層によれば、ガス拡散層から毛羽が突き出ることを抑制することができる。そうすると、このガス拡散層を用いた燃料電池では、ガスのクロスリークまたはリーク電流の発生を抑制することができる。

なお、本発明は、上記したガス拡散層の製造方法、膜電極接合体の製造方法、および、燃料電池の製造方法に限られず、他の方法発明の態様で実現することも可能である。また、ガス拡散層に限られず、膜電極接合体、燃料電池、または、毛羽除去装置など他の装置発明の態様として実現することも可能である。

以下、本発明の実施の形態について説明する。
Ａ．実施例：
Ａ１．燃料電池の製造方法：
図１は、本発明の一実施例としてのガス拡散層の製造方法を含む燃料電池の製造方法を示すフローチャートである。本実施例の燃料電池の製造方法では、まず、ガス拡散層を製造する（ステップＳ１００）。

図２は、本実施例のガス拡散層の製造方法を示すフローチャートである。このガス拡散層の製造方法では、ロール状のガス拡散層基材を用いた、いわゆるロール生産方式でガス拡散層を製造する。このガス拡散層の製造方法では、まず、ガス拡散層基材がロール状に巻かれたガス拡散層基材ロールを用意する。また、粘着性シートがロール状に巻かれた粘着性シートロールを２つ用意する（ステップＳ１１０）。

図３は、ガス拡散層基材の表面から突き出た毛羽の様子を拡大して示した図である。このガス拡散層基材は、カーボンペーパから形成されている。そのため、図３に示すように、このガス拡散層基材１０の表面は、ところどころ毛羽（または、バリ）が突き出でている。この毛羽は、カーボンペーパの一部である。なお、この図３では、毛羽以外のカーボンペーパの部分をハッチングで示しており、その詳細は省略している。

粘着性シートは、例えば、シリコン系粘着性シート、ブチル系粘着性シート、ＮＢＲ系粘着性シート、ウレタン系粘着性シート、塩化ビニル粘着性シート、ポリエステル系粘着性シートなどを用いることができる。

続いて、以下の図４に示す毛羽除去装置１００を用いて、ガス拡散層基材の毛羽を、除去する毛羽除去処理を行う（ステップＳ１２０）。

図４は、毛羽除去装置を説明するための概略説明図である。図４（Ａ）は、毛羽除去装置１００の斜視図であり、図４（Ｂ）は、図４（Ａ）の毛羽除去装置１００を矢印方向に向かって見た図である。図５は、毛羽除去処理後におけるガス拡散層基材の表面の様子を拡大した拡大図である。

毛羽除去装置１００は、図４に示すように、主に、回転軸１２Ａと、回転軸１２Ｂと、回転軸２２Ａ１及び２２Ｂ１と、回転軸２２Ａ２及び２２Ｂ２と、プレスロール３０Ａ及び３０Ｂと、各回転軸を回転制御するための回転軸制御機構（図示せず）と、プレスロール３０Ａ及び３０Ｂの回転制御及び移動制御するためのプレスロール制御機構（図示せず）と、を備えている。

この毛羽除去装置１００は、回転軸１２Ａにガス拡散層基材ロール１０Ｒがセットされ、回転軸１２Ａを回転させてガス拡散層基材１０を送り出し（この送り出す方向をＸ方向とも呼ぶ）、それを回転軸１２Ｂで巻き取る。また、毛羽除去装置１００は、粘着性シートロール２０Ｒ１が回転軸２２Ａ１に、粘着性シートロール２０Ｒ２が回転軸２２Ｂ１にそれぞれセットされ、回転軸２２Ａ１及び２２Ｂ１を回転させて、粘着性シート２０Ａ及び２０ＢをＸ方向に送り出し、それを回転軸２２Ａ２及び２２Ｂ２で巻き取る。回転軸２２Ａ１と回転軸２２Ｂ１、および、回転軸２２Ａ２と回転軸２２Ｂ２は、それぞれ回転軸１２Ａに送り出されたガス拡散層基材１０を挟んで対峙する位置に配置される。この場合、ガス拡散層基材１０、粘着性シート２０Ａ、及び、粘着性シート２０Ｂの送り出し速度が同程度となるように、各回転軸の回転速度は、調整される。

毛羽除去装置１００のプレスロール３０Ａは、送り出されたガス拡散層基材１０より上側であって、Ｘ方向において、回転軸１２Ａと回転軸１２Ｂ、および、回転軸２２Ａ１と回転軸２２Ａ２との間の略中心の位置に配置される。プレスロール３０Ｂは、送り出されたガス拡散層基材１０より下側であって、Ｘ方向において、回転軸１２Ａと回転軸１２Ｂ、および、回転軸２２Ａ２と回転軸２２Ｂ２との間の略中心の位置に配置される。なお、Ｘ方向において、プレスロール３０Ａ及び３０Ｂが配置された位置を位置Ｇと呼ぶ。また、上側の各回転軸及びプレスロール３０Ａと、下側の各回転軸及びプレスロール３０Ｂとは、回転方向は逆である。

この毛羽除去処理の工程では、具体的に以下の処理を行う。すなわち、図４に示すように、毛羽除去装置１００の回転軸１２Ａの回転によりガス拡散層基材１０をＸ方向に送り出し、それを回転軸１２Ｂで巻き取ると共に、回転軸２２Ａ１及び回転軸２２Ｂ１の回転により粘着性シート２０Ａ及び２０ＢをそれぞれＸ方向に送り出し、それを回転軸２２Ａ２及び２２Ｂ２でそれぞれ巻き取る。その際、毛羽除去装置１００のプレスロール３０Ａ及び３０Ｂを、図４に示すように、それらが互いに近づけ、互いに押圧し合う位置まで移動制御すると共に、回転方向Ｙに回転制御する。これに伴い、送り出されたガス拡散層基材１０は、位置Ｇにおいて、一方の面が粘着性シート２０Ａと、他方の面が粘着性シート２０Ｂとそれぞれ接着（当接）する。送り出されたガス拡散層基材１０は、位置Ｇをすぎると、粘着性シート２０Ａ及び２０Ｂから引き離される。これにより、ガス拡散層基材１０において、図５に示すように、粘着性シート２０Ａ及び２０Ｂによって毛羽１０Ａを根元から除去することができる。

なお、この工程において、プレスロール３０Ａ及び３０Ｂは、ガス拡散層基材１０及び粘着性シート２０Ａを押圧するが、その押圧力を、３ＭＰａ以下に調整することが好ましく、１ＭＰａ以下に調整することがさらに好ましく、０．５ＭＰａ以下に調整することが特に好ましい。このようにすれば、ガス拡散層基材１０を傷つけることを抑制しつつ、効率的に毛羽１０Ａを除去することが可能となる。

ガス拡散層の製造方法（図２）では、次に、毛羽除去後のガス拡散層基材１０に撥水処理を行う（ステップＳ１３０）。この場合、ガス拡散層基材１０全体に対し撥水処理を行ってもよいし、ガス拡散層基材１０を部分的に撥水処理するようにしてもよい。以上のようにして、ガス拡散層を製造する。

続いて、本実施例の燃料電池の製造方法（図１）では、膜電極接合体（以下では、「ＭＥＡ」（ＭｅｍｂｒａｎｅＥｌｅｃｔｒｏｄｅＡｓｓｅｍｂｌｙ）と呼ぶ）を製造する（ステップＳ２００）。

具体的には、所定の大きさの電解質膜の両面に触媒層が形成された積層体Ｓ（図示せず）を用意する。また、上記工程で製造したガス拡散層を、積層体Ｓと同じ大きさに裁断する。そして、積層体Ｓ上に裁断後のガス拡散層を配置し、それらを接合する。この場合、例えば、積層体Ｓ上にガス拡散層を配置後、ホットプレスして接合するようにしてもよい。なお、積層体Ｓの電解質膜は、固体高分子電解質膜（フッ素系電解質膜や炭化水素系電解質膜など）、または、固体酸化物電解質膜等種々の電解質膜を用いることができる。また、触媒層は、電解質膜に応じて、種々の構成とすることができ、例えば、電解質膜が固体高分子電解質膜の場合、触媒担持カーボン及び固体高分子電解質から構成するようにしてもよい。

次に、製造したＭＥＡを用いてスタッチングを行う（ステップＳ３００）。具体的には、セパレータを用意し、ＭＥＡの周囲にガスケットなどのシール材を配置した状態で、セパレータとＭＥＡとを交互に積層し、それらを積層する方向（以下では、積層方向とも呼ぶ）に所定の締結力で締結する。なお、スタッチングの構成は、種々の形態で実施することが可能であり、例えば、セパレータを用意し、ＭＥＡの周囲にガスケットなどのシール材を配置した状態で、セパレータで矜持して単セルを構成し、その単セルを複数積層するようにしてもよい。以上のようにして、燃料電池を製造する。

ここで、下記の図６に示す比較例としてのガス拡散層の製造方法と比較して、本実施例におけるガス拡散層の製造方法の有効性を検討する。図６は、比較例としてのガス拡散層の製造方法を示すフローチャートである。この比較例のガス拡散層の製造方法では、本実施例のガス拡散層の製造方法と同様の処理については、同様のステップ番号を示し、説明を省略する。

この比較例のガス拡散層の製造方法では、ガス拡散層基材を用意（ステップＳ１１０Ａ）し、撥水処理（ステップＳ１３０）後、プレス処理（ステップＳ１４０）を行う。

このプレス処理では、ガス拡散層基材をプレス装置（図示せず）で、押圧することにより、ガス拡散層基材の表面から突き出た毛羽を除去する。

図７は、比較例のガス拡散層の製造方法で製造したガス拡散層の様子を拡大して示した図である。このようにして、ガス拡散層を製造した場合、図７に示す比較例のガス拡散層１０Ｈにおいて、その表面から突き出た毛羽１０ＨＡは、折れたり曲がったりして除去できているが、毛羽１０ＨＡの根元部分、言い換えれば、ガス拡散層１０Ｈ内部に存在する毛羽１０ＨＡについては、除去できていない。このように、ガス拡散層１０Ｈ内部に毛羽１０Ａの一部が残っていると、例えば、燃料電池を製造する場合において、スタッチングにより受ける押圧力によって、ガス拡散層１０Ｈが積層方向に対して収縮し、毛羽１０ＨＡの一部が再びガス拡散層１０Ｈの表面から突き出るおそれがあった。

一方、本実施例のガス拡散層の製造方法では、粘着性シート２０Ａ及び２０Ｂによって毛羽１０Ａを根元から抜いて除去するようにしている。このようにすれば、例えば、燃料電池を製造する際、スタッチングした場合において、ガス拡散層１０Ｈが積層方向に対して収縮しても、毛羽がガス拡散層の表面から突き出ることを抑制することができる。その結果、このガス拡散層を用いた燃料電池では、ガスのクロスリークまたはリーク電流の発生を抑制することができる。

また、本実施例のガス拡散層の製造方法では、毛羽除去装置１００を用いており、ガス拡散層基材１０の両面を同時に毛羽除去処理するようにしている。このようにすれば、毛羽除去処理にかかる時間を短縮することができる。

なお、ガス拡散層基材１０は、請求項におけるガス拡散層基材に該当し、粘着性シート２０Ａ及び２０Ｂは、請求項における粘着性部材または粘着性シートに該当し、ガス拡散層基材ロール１０Ｒは、請求項におけるガス拡散層基材ロールに該当し、粘着性シートロール２０Ｒ１及び２０Ｒ２は、請求項における粘着性シートロールに該当する。

Ａ２．実験結果：
図８は、本実施例の燃料電池の製造方法で製造された燃料電池と、比較例の燃料電池とを用いて、触媒層間でリークするリーク電流値を計測した実験結果を示すグラフである。ここで、本実施例の燃料電池の製造方法で製造された燃料電池を実施例の燃料電池と呼ぶ。比較例の燃料電池で用いられるガス拡散層は、図６に示す、上記比較例のガス拡散層の製造方法で製造され、すなわち、プレス処理で毛羽除去を行っている。実施例の燃料電池と比較例の燃料電池は、毛羽除去処理の方法以外の点については、同条件であり、すなわち、同様の部材、同様の製造方法で製造されている。この図８のグラフでは、縦軸にリーク電流値（ｍＡ）が示されている。

実験条件は、以下の通りである。すなわち、実施例及び比較例の燃料電池において、スタッチングの際の積層方向における締結力が１ＭＰａとなるように締結した。また、実施例及び比較例の燃料電池を金シートで矜持し、０．２Ｖの電圧を印加することにより、各燃料電池のリーク電流値をそれぞれ測定した。

図８のグラフが示すように、実施例の燃料電池は、比較例の燃料電池と比べて、リーク電流値が低い。従って、本実施例の製造方法で製造されたガス拡散層は、燃料電池に用いた場合、リーク電流が抑制されると推測される。

Ｂ．変形例：
なお、本発明では、上記した実施の形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様にて実施することが可能である。

Ｂ１．変形例１：
上記実施例では、ガス拡散層基材１０は、カーボンペーパで形成されているが、本発明は、これに限られるものでない。例えば、ガス拡散層基材１０を、カーボンペーバに代えて、カーボンクロスやカーボンフェルトなど、他の材料で構成するようにしてもよい。このようにしても、上記実施例と同様の効果を奏することができる。

Ｂ２．変形例２：
上記実施例のガス拡散層の製造方法（図２）では、ロール生産方式でガス拡散層を製造するようにしているが、本発明は、これに限られるものではなく、シート状のガス拡散層基材を用いた、いわゆる枚葉生産方式でガス拡散層を製造するようにしてもよい。この場合、例えば、粘着性シートをロール状に巻いた粘着ローラＸ１を用意し、粘着ローラＸ１を、シート状のガス拡散層基材に対してローリングさせて、毛羽を除去するようにしてもよい。このようにしても、上記実施例の効果を奏することができる。この粘着性ローラＸ１は、請求項における粘着性部材に該当する。

Ｂ３．変形例３：
上記実施例のガス拡散層の製造方法（図２）では、粘着性シートを用いて、ガス拡散層基材の毛羽を除去するようにしているが、本発明はこれに限られるものではない。例えば、表面が粘着性部材で覆われた粘着性ローラＸ２を用意し、粘着性ローラＸ２を、シート状のガス拡散層基材に対してローリングさせて、毛羽を除去するようにしてもよい。この場合、粘着性ローラＸ２に付着した毛羽は、例えば、水洗い等で除去し、粘着性ローラＸ２の粘着性を確保するようにしてもよい。このようにしても、上記実施例の効果を奏することができる。なお、この粘着性ローラＸ２は、請求項における粘着性部材に該当する。

本発明の一実施例としてのガス拡散層の製造方法を含む燃料電池の製造方法を示すフローチャートである。実施例のガス拡散層の製造方法を示すフローチャートである。ガス拡散層基材の表面から突き出た毛羽の様子を拡大して示した図である。毛羽除去装置を説明するための概略説明図である。毛羽除去処理後におけるガス拡散層基材の表面の様子を拡大した拡大図である。比較例としてのガス拡散層の製造方法を示すフローチャートである。比較例のガス拡散層の製造方法で製造したガス拡散層の様子を拡大して示した図である。実施例の燃料電池の製造方法で製造された燃料電池と比較例の燃料電池とを用いて触媒層間でリークするリーク電流値を計測した実験結果を示すグラフである。

符号の説明

１０…ガス拡散層基材
１０Ａ…毛羽
１２Ａ，１２Ｂ…回転軸
２０Ａ…粘着性シート
２０Ｂ…粘着性シート
２２Ａ１，２２Ａ２，２２Ｂ１，２２Ｂ２…回転軸
３０Ａ，３０Ｂ…プレスロール
１００…毛羽除去装置
Ｓ…積層体

Claims

燃料電池に用いられるガス拡散層の製造方法であって、
（Ａ）ガス拡散層基材及び粘着性部材を用意する工程と、
（Ｂ）前記ガス拡散層基材の表面から突き出た毛羽を、粘着性シートで除去する工程と、
を備えることを特徴とするガス拡散層の製造方法。
請求項１に記載のガス拡散層の製造方法において、
前記ガス拡散層基材は、少なくとも、カーボンペーパ、カーボンクロス、または、カーボンフェルトのいずれかから形成されていることを特徴とするガス拡散層の製造方法。
請求項１または請求項２に記載のガス拡散層の製造方法において、
前記粘着性部材は、粘着性シートであることを特徴とするガス拡散層の製造方法。
請求項３に記載のガス拡散層の製造方法において、
前記工程（Ａ）は、前記ガス拡散層がロール状に巻かれたガス拡散層基材ロール、及び、前記粘着性シートがロール状に巻かれた粘着性シートロールを用意する工程を含み、
前記工程（Ｂ）は、
前記ガス拡散層基材ロール及び前記粘着性シートロールから、前記ガス拡散層基材及び前記粘着性シートをそれぞれ同程度の速度で送り出す工程と、
送り出された前記ガス拡散層基材と、前記粘着性シートとを、所定位置において、接着させる工程と、
接着後、前記ガス拡散層基材と、前記粘着性シートとを引き離す工程と、
を備えることを特徴とするガス拡散層の製造方法。
請求項１ないし請求項４のいずれかに記載のガス拡散層の製造方法において、
（Ｃ）前記毛羽を前記粘着性部材で除去後、前記ガス拡散層基材を撥水処理する工程を備えることを特徴とするガス拡散層の製造方法。
膜電極接合体の製造方法であって、
請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の製造方法で製造されたガス拡散層を用意する工程と、
電解質膜の両面に触媒層が形成された積層体を用意する工程と、
前記ガス拡散層と前記積層体とを接合する工程と、
を備えることを特徴とする膜電極接合体の製造方法。
燃料電池の製造方法であって、
請求項６に記載の製造方法で製造された膜電極接合体を用意する工程と、
セパレータを用意する工程と、
前記膜電極接合体の周囲にシール部材を配置させつつ、前記膜電極接合体と前記セパレータとを積層し所定の締結力で締結する工程と、
を備えることを特徴とする燃料電池の製造方法。
燃料電池に用いられるガス拡散層であって、
ガス拡散層基材の表面から突き出た毛羽を、粘着性シートで除去することにより形成されるガス拡散層。