JP2008251549A - 燃料電池用の膜・電極触媒構造体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】燃料電池用の膜・電極触媒構造体は、触媒物質を有するアノード側触媒層と、触媒物質を有するカソード側触媒層と、アノード側触媒層及びカソード側触媒層で挟装されたプロトン伝導性をもつ電解質膜とを備える。アノード側触媒層及びカソード側触媒層のうちの少なくとも一方は、電解質膜に近い側に配置された第1層と、第1層よりも電解質膜に遠い側に配置された第2層とを有する。第1層は第1担体と第1担体に担持された第1触媒物質とを有すると共に、第2層は第2担体と第2担体に担持された第2触媒物質とを有する。第1層の第1担体は無機物質を基材としている。
【選択図】図1
Description
アノード側触媒層及びカソード側触媒層のうちの少なくとも一方は、
電解質膜に近い側に配置された第1層と、第1層よりも電解質膜に遠い側に配置された第2層とを有しており、
第1層は第1担体と第1担体に担持された第1触媒物質とを有すると共に、第2層は第2担体と第2担体に担持された第2触媒物質とを有しており、
第1層の第1担体は無機物質を基材としていることを特徴とするものである。
アノード側触媒層及びカソード側触媒層のうちの少なくとも一方は、
電解質膜に近い側に配置された第1層と、第1層よりも電解質膜に遠い側に配置された第2層とを有しており、
第1層は、第1担体と第1担体に担持された第1触媒物質とプロトン伝導性をもつ高分子材料を基材とする第1電解質部とを有すると共に、第2層は、第2担体と第2担体に担持された第2触媒物質とプロトン伝導性をもつ高分子材料を基材とする第2電解質部とを有しており、
単位体積当たりにおいて、第1層の第1電解質部の量は、第2層の第2電解質部の量よりも相対的に小さく設定されていることを特徴とするものである。
以下、本発明の第1実施例の概念について図1を参照して説明する。図1は、本実施例に係る燃料電池用の膜・電極触媒構造体の概念図を示す。図1に示すように、燃料電池用の膜・電極触媒構造体は、アノード側触媒層1と、カソード側触媒層2と、アノード側触媒層1及びカソード側触媒層2で挟装されたプロトン伝導性をもつ固体高分子膜形の薄膜状をなす電解質膜6とを備えている。
第1試験例は第1実施例に相当する。第1試験例においては、電解質膜6として、膜厚50マイクロメートルのナフィオン膜を用いた。カソード側触媒層2の第1層21を形成するべく、黒鉛化したカーボンブラック(平均粒径:50ナノメートル)からなるカーボン微粒子で形成された第1担体31に、平均粒径が5.0ナノメートルの白金粒子の第1触媒金属41を担持した白金担持カーボン微粒子を用いた。更に、この白金担持カーボン微粒子とナフィオン溶液(第1電解質部51)とを混合した第1触媒インクを用いた。
第1比較例は第1試験例に対応するものである。第1比較例のMEAについて次のように形成した。即ち、電解質膜として、第1試験例と同様に膜厚50マイクロメートルのナフィオン膜を用いた。カソード側触媒層として、第1試験例に係る第2層22と同様に形成した。そして所定の白金目付量(0.3mgPt/cm2)となるように、つまり第2層22の白金目付量と同じとなるようにした。
以下、本発明の第2実施例について説明する。図4は第2実施例に係る概念図を示す。第2実施例は第1実施例と基本的には同様の構成であり、基本的には同様の作用効果を奏する。本実施例に係る燃料電池用の膜・電極触媒構造体は、図4に示すように、アノード側触媒層1Bと、カソード側触媒層2B と、アノード側触媒層1B及びカソード側触媒層2Bで挟装されたプロトン伝導性をもつ薄膜状の電解質膜6Bとを備えている。
第2試験例は第2実施例に相当する。第2試験例においては、電解質膜6Bとして膜厚50マイクロメートルのナフィオン膜を用いた。カソード側触媒層2の第1層21Bとして、セラミックス(炭化珪素)で形成された微粒子状の第1担体31B(平均粒径:100ナノメートル)に、平均粒径が5.0ナノメートルの白金粒子(第1触媒金属41B)を担持して形成した白金担持セラミックス微粒子を用いた。この白金担持セラミックス微粒子とナフィオン溶液(第1電解質部51B)とを混合した第1触媒インクを用いた。第1触媒インクにおける白金担持セラミックス微粒子は、重量比で白金が10%を占め、セラミックス微粒子が90%占める。そして白金が所定の白金目付量(0.1mgPt/cm2)となるように、第1触媒インクを電解質膜6Bの一方の面にスプレー塗布し、これによりセラミックスを基材とする第1層21Bを形成した。
第2比較例は第2試験例に対応するものである。第2比較例のMEAについて次のように形成した。即ち、第2試験例と同様に電解質膜として膜厚50マイクロメートルのナフィオン膜を用いた。カソード側触媒層として、第2試験例に係る第2層22Bと同様に形成し、白金が所定の白金目付量(0.3mgPt/cm2)となるように、つまり第2層22Bにおける白金目付量となるように形成した。第2比較例に係るアノード側触媒層については、第2試験例に係るアノード1Bの場合と同様に形成した。そして第2試験例の場合と同様にカーボンペーパ(多孔質のガス拡散電極層)を配置し、熱プレスすることにより接合し、第2比較例に係るMEAを形成した。第2比較例に係るMEAについて初期性能及び耐久性能を同様に試験した。図5は初期性能の試験結果を示し、図6は耐久性能の試験結果を示す。
以下、本発明の第3実施例について説明する。図7は第3実施例に係る概念図を示す。第3実施例は第1実施例と基本的には同様の構成であり、基本的には同様の作用効果を奏する。本実施例に係る燃料電池用の膜・電極触媒構造体は、図7に示すように、アノード側触媒層1Cと、カソード側触媒層2Cと、アノード側触媒層1C及びカソード側触媒層2Cで挟装されたプロトン伝導性をもつ薄膜状の電解質膜6Cとを備えている。本実施例は、電解質膜6Cの熱劣化を抑制すべく、カソード側触媒層2Cを改良したものである。カソード側触媒層2Cは、図7に示すように、電解質膜6Cに対面するように電解質膜6Cに近い側に配置された触媒燃焼層として機能する第1層21Cと、第1層21Cよりも電解質膜6Cに遠い側に配置された触媒反応層として機能する第2層22Cとで形成されている。第1層21Cは第2層22Cと近似しているものの、燃料含有ガスのクロスオーバーが生じたとき、クロスオーバーしたガスの触媒燃焼によるダメージを低減させる役割を果たす。
第3試験例は第3実施例に相当する。第3試験例においては、電解質膜6Cとして膜厚50マイクロメートルのナフィオン膜を用いた。カソード側触媒層2Cの第1層21Cとして、カーボンブラック(平均粒径:30ナノメートル)で形成されたカーボン微粒子からなる粒子状の第1担体31Cに、平均粒径が2.0ナノメートルの白金粒子の第1触媒金属41Cを担持した白金担持カーボン微粒子を用いた。この白金担持カーボン微粒子とナフィオン溶液(第1電解質部51C)とを混合した第1触媒インクを用いた。第1触媒インクにおける白金担持カーボン微粒子は、重量比で白金が50%を占め、カーボン微粒子が50%占める。そして白金が所定の白金目付量(0.1mgPt/cm2)となるように、第1触媒インクを電解質膜6Cの一方の面にスプレー塗布し、これにより第1層21Cを形成した。この第1触媒インクは、カーボン微粒子からなる第1担体31Cに対してナフィオン溶液を重量比で0.6の重量比で混合して形成した。即ち、第1触媒インクでは後述の第2触媒インクよりもナフィオン溶液が少な目であり、重量比で、カーボン微粒子からなる第1担体31C:ナフィオン溶液=1:0.6とした。
第3比較例は第3試験例に対応するものである。第3比較例のMEAについて次のように形成した。即ち、第3試験例と同様に、電解質膜として膜厚50マイクロメートルのナフィオン膜を用いた。カソード側触媒層として、第3試験例に係る第2層22Cの場合と同様に形成した。但し、白金が所定の白金目付量(0.4mgPt/cm2)となるようにした。
以下、本発明の第4実施例について説明する。図9は第4実施例に係る概念図を示す。第4実施例は第2実施例と基本的には同様の構成であり、基本的には同様の作用効果を奏する。但し、電解質膜6Bに対面する触媒燃焼層として機能する第1層21Bには、セラミックスの微粒子(炭化珪素、窒化アルミニウム、酸化チタン、酸化珪素等のうちの少なくとも1種)で形成された粒子状の第1担体31Bの他に、カーボン微粒子で形成された第1担体31Eが混在している。第1担体31Eには第1触媒金属41Eが担持されている。このように触媒燃焼層として機能する第1層21Bは、カーボン微粒子で形成された第1担体31Eを有するため、導電性を期待できる。
上記した例においては、担体としてカーボンブラックを採用しているが、これに限らず、黒鉛、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン、カーボンナノファイバとすることもでき、担体は要するに触媒担持性及び導電性を有すれば良い。上記した試験例においては、ガス拡散電極層7,8としてカーボンペーパを用いているが、これに限定されるものではなく、カーボンクロスでも良く、要するにガス浸透性及び導電性をもつものであれば良い。
[付記項1]触媒物質を有するアノード側触媒層と、触媒物質を有するカソード側触媒層と、前記アノード側触媒層及び前記カソード側触媒層で挟装されたプロトン伝導性をもつ電解質膜とを備えた燃料電池用の膜・電極触媒構造体において、
前記アノード側触媒層及び前記カソード側触媒層のうちの少なくとも一方は、
前記電解質膜に近い側に配置された第1層と、前記第1層よりも前記電解質膜に遠い側に配置された第2層とを有しており、単位体積当たりにおいて前記第1層は前記第2層よりも熱容量が大きく設定されていることを特徴とする燃料電池用の膜・電極触媒構造体。単位体積当たりにおいて第1層は第2層よりも熱容量が大きく設定されている。このため仮にクロスオーバーに起因して発熱が第1層側に生じたとしても、電解質膜に近い側の第1層の過剰な温度上昇は抑制される。ひいては電解質膜への熱伝導も抑制され、熱による電解質膜の劣化が抑制され、電解質膜の長寿命化に貢献することができる。
[付記項2]付記項1において、前記第1層は第1担体と前記第1担体に担持された第1触媒物質とを有すると共に、前記第2層は第2担体と前記第2担体に担持された第2触媒物質とを有しており、前記第1層の第1担体の平均サイズは、前記第2層の第2担体の平均サイズよりも相対的に大きく設定されていることを特徴とする燃料電池用の膜・電極触媒構造体。
[付記項3]付記項1,2において、前記第1層は第1担体と前記第1担体に担持された第1触媒物質とを有すると共に、前記第2層は第2担体と前記第2担体に担持された第2触媒物質とを有しており、前記第1層の第1触媒物質の平均サイズは、前記第2層の第2触媒物質の平均サイズよりも相対的に大きく設定されていることを特徴とする燃料電池用の膜・電極触媒構造体。
Claims (5)
- 触媒物質を有するアノード側触媒層と、触媒物質を有するカソード側触媒層と、前記アノード側触媒層及び前記カソード側触媒層で挟装されたプロトン伝導性をもつ電解質膜とを備えた燃料電池用の膜・電極触媒構造体において、
前記アノード側触媒層及び前記カソード側触媒層のうちの少なくとも一方は、
前記電解質膜に近い側に配置された第1層と、前記第1層よりも前記電解質膜に遠い側に配置された第2層とを有しており、
前記第1層は第1担体と前記第1担体に担持された第1触媒物質とを有すると共に、前記第2層は第2担体と前記第2担体に担持された第2触媒物質とを有しており、
前記第1層の第1担体は無機物質を基材としていることを特徴とする燃料電池用の膜・電極触媒構造体。 - 請求項1において、前記無機物質は炭化珪素、窒化アルミニウム、酸化チタン、酸化珪素、窒化ホウ素、ジルコニア、アルミナ、ムライト、窒化珪素、ベリリアから選ばれた少なくとも1種であることを特徴とする燃料電池用の膜・電極触媒構造体。
- 請求項1または2において、前記第2層の前記第2担体はカーボンを基材としていることを特徴とする燃料電池用の膜・電極触媒構造体。
- 触媒物質を有するアノード側触媒層と、触媒物質を有するカソード側触媒層と、前記アノード側触媒層及び前記カソード側触媒層で挟装されたプロトン伝導性をもつ電解質膜とを備えた燃料電池用の膜・電極触媒構造体において、
前記アノード側触媒層及び前記カソード側触媒層のうちの少なくとも一方は、
前記電解質膜に近い側に配置された第1層と、前記第1層よりも前記電解質膜に遠い側に配置された第2層とを有しており、
前記第1層は、第1担体と前記第1担体に担持された第1触媒物質とプロトン伝導性をもつ高分子材料を基材とする第1電解質部とを有すると共に、前記第2層は、第2担体と前記第2担体に担持された第2触媒物質とプロトン伝導性をもつ高分子材料を基材とする第2電解質部とを有しており、
単位体積当たりにおいて、前記第1層の第1電解質部の量は、前記第2層の第2電解質部の量よりも相対的に小さく設定されていることを特徴とする燃料電池用の膜・電極触媒構造体。 - 請求項1〜請求項4のうちの一項において、前記第1層の第1担体は、無機物質を基材とする担体と、カーボン微粒子で形成された担体とを有することを特徴とする燃料電池用の膜・電極触媒構造体。
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