JP2008171775A - 水素透過構造体およびそれを用いた燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】水素透過性能を有する金属基材及びその上に形成された複層の酸化物プロトン導電性膜からなる水素透過構造体であって、前記酸化物プロトン導電性膜は、化学式A(Zr1−xMx)O3(式中、Aは、アルカリ土類金属を表わし、Mは、Nd、Y、In、Yb、Sc、Gd、Sm又はPrを表わし、かつ0.1≦x<0.8である。)で表わされるプロトン導電性酸化物からなり、その厚さが0.01〜2μmである最上層と、実質的にZrを含有しない他の層からなることを特徴とする水素透過構造体及び、この水素透過構造体を用いた燃料電池。
【選択図】 図1
Description
15mm角、厚さ0.1mmのPd板基材(水素透過性能を有する金属基材)を、レーザー透過用の合成石英ガラス窓を備えた真空チャンバー内部のホルダーにセットし、ホルダー部の温度を650℃に加熱した。酸素を、マスフローメータを通して導入し、酸素分圧1×10−2Torrにチャンバー内圧力を調整した。
このようにして得られたB層上(酸化物プロトン導電性膜上)に、ステンレスマスクを通して、2mm角サイズのPd薄膜を、0.1μmの厚さに電子ビーム蒸着で設け、Pd基材/A層/B層/Pd薄膜(酸化電極)の順で積層されたサンドイッチ構造を有する電池構造体を得た。実施例1及び後述の実施例2〜6で得られた電池構造体の概略断面図を図1に示す。
実施例1〜6で得られた水素透過構造体のA層、B層(酸化物プロトン導電性膜)について、Cuターゲットを用い、薄膜XRD測定を入射角0.5°で実施したところ、A層、B層共に結晶構造がペロブスカイト構造であることが明らかとなった。
500℃、1気圧の水素中で、実施例1〜6で得られた各電池構造体(燃料電池)について、Pd基材とPd薄膜(酸化電極)との間に1Vの電圧を加え、その際の電流値より抵抗値を求めた。その結果、表1に示す値(500℃H2中抵抗値)が得られた。同様の測定を、500℃、1気圧の窒素中でも行った。その抵抗値も表1に示す(500℃N2中抵抗値)。
1.実施例1〜6で得られた電池構造体につき、500℃で、Pd基材側に水素を0.4L/minで流し、Pd薄膜側に二酸化炭素を除去しない大気組成の空気を0.4L/minで流して、0.5Vでの電池出力を測定した。その結果を表1に示す。表1より明らかなように、実施例1〜6のいずれについても大きな電池出力が得られており、燃料電池として良好に機能することが確認された。
BaCe0.8Y0.2O3の焼結体にKrFエキシマレーザーを48分間照射しその後SrZr0.9Yb0.1O3の焼結体にKrFエキシマレーザーを12分間照射する代りに、BaCe0.8Y0.2O3の焼結体(20mmφ、厚さ5mm)に、レーザー照射用窓を通してKrFエキシマレーザー(周波数20Hz)を60分間照射する以外は実施例1と同様にして、Pd基材0.1mm厚/BaCe0.8Y0.2O3成膜層(酸化物プロトン導電性膜)1.0μm厚の水素透過構造体を得た。
BaCe0.8Y0.2O3の代りにSrCe0.9Yb0.1O3を用いる以外は比較例1と同様にして、Pd基材0.1mm厚/SrCe0.9Yb0.1O3成膜層(酸化物プロトン導電性膜)1.0μm厚の水素透過構造体及び電池構造体を得た。
BaCe0.8Y0.2O3の焼結体にKrFエキシマレーザーを48分間照射しその後SrZr0.9Yb0.1O3の焼結体にKrFエキシマレーザーを12分間照射する代りに、CaZr0.9In0.1O3の焼結体(20mmφ、厚さ5mm)に、レーザー照射用窓を通してKrFエキシマレーザー(周波数20Hz)を60分間照射する以外は実施例1と同様にして、Pd基材0.1mm厚/CaZr0.9In0.1O3成膜層(酸化物プロトン導電性膜)1.0μm厚の水素透過構造体を得た。
BaCe0.8Y0.2O3の焼結体にKrFエキシマレーザーを48分間照射しその後SrZr0.9Yb0.1O3の焼結体にKrFエキシマレーザーを12分間照射する代りに、CaZrO3の焼結体(20mmφ、厚さ5mm)に、レーザー照射用窓を通してKrFエキシマレーザー(周波数20Hz)を60分間照射する以外は実施例1と同様にして、Pd基材0.1mm厚/CaZrO3成膜層(酸化物プロトン導電性膜)1.0μm厚の水素透過構造体を得た。
Claims (8)
- 水素透過性能を有する金属基材及びその上に形成された複層の酸化物プロトン導電性膜からなる水素透過構造体であって、
前記酸化物プロトン導電性膜は、
化学式A(Zr1−xMx)O3(式中、Aは、アルカリ土類金属を表わし、Mは、Nd、Y、In、Yb、Sc、Gd、Sm又はPrを表わし、かつ0.1≦x<0.8である。)で表わされるプロトン導電性酸化物からなり、その厚さが0.01〜2μmである最上層と、
実質的にZrを含有しない他の層からなることを特徴とする水素透過構造体。 - 前記酸化物プロトン導電性膜の前記金属基材に接する層は、化学式A(Ce1−yMy)O3(式中、A及びMは前記と同じであり、かつ0.1≦y<0.8である。)で表わされるプロトン導電性酸化物からなることを特徴とする請求項1に記載の水素透過構造体。
- 前記化学式A(Zr1−xMx)O3で表わされるプロトン導電性酸化物からなる層、及び/又は、化学式A(Ce1−yMy)O3で表わされるプロトン導電性酸化物からなる層が、ペロブスカイト構造であることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の水素透過構造体。
- 前記酸化物プロトン導電性膜が、前記化学式A(Zr1−xMx)O3で表わされるプロトン導電性酸化物からなる最上層、及び前記化学式A(Ce1−yMy)O3で表わされるプロトン導電性酸化物からなる層、の2層からなることを特徴とする請求項2又は請求項3に記載の水素透過構造体。
- 前記水素透過性能を有する金属基材が、水素透過性金属膜であることを特徴とする請求項1ないし請求項4のいずれかに記載の水素透過構造体。
- 前記水素透過性能を有する金属基材が、金属多孔体基材の表面に水素透過性金属膜を設けたものであることを特徴とする請求項1ないし請求項4のいずれかに記載の水素透過構造体。
- 前記水素透過性金属膜が、Pdを含んだ金属膜、又はV、Nb及びTaから選ばれるいずれかを含んだ金属膜の両面にPdを含んだ膜を成膜したものであることを特徴とする請求項5又は請求項6に記載の水素透過構造体。
- 請求項1ないし請求項7のいずれかに記載の水素透過構造体を用いることを特徴とする燃料電池。
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