JP2008163061A - 蛍光体及びランプ - Google Patents
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Abstract
【解決手段】蛍光体は、L(28+x)/3(Si6O24−xNx)O2:Rで表わされる。Lはランタノイド及びYからなる群から選ばれる1又は2以上の元素であり、0<x≦2である。Rはランタノイド及びYからなる群から選ばれる、Lとは異なる1又は2以上の主として3価の元素であり、発光中心となる。式中Rが、Ce、Pr、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy及びTmからなる群から選ばれる1又は2以上の元素である。式中Rの元素の含有量が、Lの元素の個数の内数として0.01%〜40%の範囲にある。
【選択図】なし
Description
上記蛍光体の母体となる無機化合物の中の代表的な化合物は無機酸化物である。
前者の無機窒化物を母体とする蛍光体の多くは、合成時の窒化反応において、大気圧以上の高圧と高温を条件とするため、大型の高圧加熱装置が必要である。このため、大型装置の設備投資を必要とせず、また、ランニングコストの大きくない、大気圧程度の圧力下で簡便な装置により合成できる酸窒化物蛍光体材料が望まれている。後者の無機酸窒化物の一例としてサイアロンなどの無機酸窒化物蛍光体を挙げることができる。
しかし、このSbやMnを発光中心として添加したアパタイト型ハロ燐酸カルシウムは、赤色領域の不足による演色性不良という欠点がある。
また、上記アルカリ土類金属ハロ燐酸アパタイト型蛍光体は、燐酸骨格を有するため、放電ガスに暴露されることによる結晶構造の変化により効率が低下する(長時間の劣化)。
また、本発明に係るランプは、上記の蛍光体を紫外線源又は可視光源に用いるため、上記の蛍光体の効果を好適に得ることができる。
ここで、Lはランタノイド及びYからなる群から選ばれる1又は2以上の元素であり、0<x≦2である。Rはランタノイド及びYからなる群から選ばれる、Lとは異なる1又は2以上の主として3価の元素であり、発光中心となる。
本実施の形態に係る蛍光体は、従来の蛍光灯で用いられていた蛍光体の母体を構成するアパタイト型ハロ燐酸カルシウム(Ca5(PO4)3F)のCaがLに、PがSi(珪素)に、FがO(酸素)に、そしてOの一部がN(窒素)に、それぞれ置換されたアパタイト構造を有する酸窒化物蛍光体である。
RとしてTbを用いると緑色発光を好適に得ることができ、RとしてGdを用いると良好な紫外線発光強度を得ることができる。この紫外発光は、人の健康への影響が大きい短波長紫外線(UV-C 波長100nm〜280nm)を吸収して、近紫外線(UV-B 波長280nm〜315nm)、中波長紫外線(UV-A 波長315nm〜400nm)に変換するものであり、水銀などのガスの放電では得られない紫外線発光を得ることができる。
本実施の形態に係るランプによれば、上記の蛍光体の効果を好適に得ることができる。また、紫外線放電源に水銀を用いるときに生じうる環境汚染や健康への影響が少ない。また、水銀などのガスによる放電ではない固体による安定な紫外線発光を得ることができる。
母体原料として、実施例1及び実施例2ではLa2O3を、また、実施例3及び実施例4ではY2O3を、をそれぞれ用いるとともに、各実施例共通にSiO2、Si3N4を使用した。また、発光中心原料として、実施例1及び実施例3ではTb4O7を、また、実施例2及び実施例4ではGd2O3をそれぞれ用いた。実施例1〜実施例4のいずれの場合も、蛍光体の式中x=2、すなわち窒素元素の個数が2である。なお、実施例1では、Tbの濃度を0.5mol%、1.0mol%、3.0mol%、5.0mol%、10.0mol%、15.0mol%、20.0mol%、30.0mol%、40.0mol%と変化させた。同様に、実施例2では、Gdの濃度を1.0mol%、5.0mol%、7.0mol%、10.0mol%、15.0mol%、20.0mol%と変化させ、実施例3では、Tbの濃度を5.0mol%、10.0mol%、15.0mol%、20.0mol%、25.0mol%、30.0mol%と変化させ、実施例4では、Gdの濃度を1.0mol%、5.0mol%、7.0mol%、10.0mol%、15.0mol%、20.0mol%と変化させた。
各原料について所定量(母体原料については化学量論比)を秤量後、充分に混合し、高周波炉で1500〜1600℃で4〜8時間焼成した。焼成時の高周波炉の雰囲気は窒素とした。
いずれの蛍光体(試料)も文献で報告されている結晶構造から計算されたシミュレーションのパターンとほぼ同一で、単一相であり、不純物は観察されなかった。
可視光領域では、いずれの実施例においても、ほぼ一定の低い光吸収を示し、蛍光体はいずれも薄い灰白色であった。また、添加した元素による色の変化はほとんど観察されなかった。
実施例5及び実施例6としてそれぞれ母体のLとしてLa及びYの2元素を用いるとともに、発光中心の元素Rとして実施例5ではTbを20.0mol%、実施例6ではGdを7.0mol%用いた。各実施例において、Yの濃度は0.0mol%、25.0mol%、50.0mol%、75.0mol%、100.0mol%とした。Laの濃度は、Y及びTbの濃度によって規定される残分濃度とした。実施例1〜4と同様な方法で合成を行い、実施例5、6の蛍光体を作製しそれらの蛍光評価を行った。
図6に実施例5、6の蛍光体(実施例5 {(La1−yYy)0.80Tb0.20}10(Si6O22N2)O2、実施例6 {(La1−yYy)0.93Gd0.07}10(Si6O22N2)O2)の発光相対強度の濃度依存性を示す。
実施例7として{(La1−zCez)0.80Tb0.20}10(Si6O22N2)O2蛍光体を、発光中心となるRとしてのTbの濃度を20.0mol%、Ceの濃度を1.0mol%(z=0.01)、3.0mol%(z=0.03)、5.0mol%(z=0.05)、7.0mol%(z=0.07)として、実施例1〜6と同様な方法で合成し、それらの蛍光評価を行った。
図7に実施例7の蛍光体の励起スペクトルを示す。また、図8に励起光254nm及び365nm照射下での実施例7の蛍光体の発光相対強度濃度依存性を示す。
実施例8〜実施例18の蛍光体として、表1の組成のものを作製しそれらの蛍光測定を行った。いずれも、母体材料としてLa2O3又はY2O3とSiO2とSi3N4を使用し、発光中心材料として、CeO2、Pr6O11、Ln2O3(Ln=Eu、Dy、Tm、Sm)を用いた。前記各原料の所定量を秤量後、充分に混合し、高周波炉で1500〜1600℃で4〜8時間焼成した。発光中心の元素濃度は全て、5.0mol%とし、焼成時の高周波炉の雰囲気は窒素とした。
これら実施例8〜実施例18の蛍光体の蛍光スペクトルのピーク波長を表1にまとめて示す。
母体原料としてLa2O3とSiO2とSi3N4を用い、発光中心原料として、Tb2O3を用い、酸素と窒素の比を変えた(La0.8Tb0.2)(28+x)/3(Si6O24−xNx)O2蛍光体を作製した。酸素と窒素の比の変更は、実施例19では原料のSiO2とSi3N4の比を変えて行い、実施例20では(La0.8Tb0.2)10(Si6O22N2)O2を酸化することで行った。各サンプルは前記各原料の所定量を秤量後、充分に混合し、高周波炉で1500〜1600℃で4〜8時間焼成した。実施例20の酸化はアルゴン・酸素混合雰囲気中で300〜700℃で1時間アニールすることによって行った。
図9に実施例19及び実施例20の蛍光体の励起光254nm照射下での相対蛍光強度を示す。
Claims (4)
- L(28+x)/3(Si6O24−xNx)O2:R(Lはランタノイド及びYからなる群から選ばれる1又は2以上の元素であり、0<x≦2。Rはランタノイド及びYからなる群から選ばれる、Lとは異なる1又は2以上の主として3価の元素であり、発光中心となる)で表わされることを特徴とする蛍光体。
- 前記式中Rが、Ce、Pr、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy及びTmからなる群から選ばれる1又は2以上の元素であることを特徴とする請求項1記載の蛍光体。
- 前記式中Rの元素の含有量が、Lの元素の個数の内数として0.01%〜40%の範囲にあることを特徴とする請求項1又は2記載の蛍光体。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載の蛍光体を、紫外線源又は可視光源に用いることを特徴とするランプ。
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