JP5787343B2 - 蛍光体及び発光装置 - Google Patents
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Description
組成比a、b、c、d、e及びfを、
a=1−x
b=x
c=(2+2p)×(1−y)
d=(2+2p)×y
e=(1+4p)×(1−z)
f=(1+4p)×z
とするとき、
パラメータp、x、y及びzが、
1.630<p<1.650
0.005<x<0.300
0.180<y<0.220
0.060<z<0.100
である蛍光体を提供する。
0.220<d/c<0.280、
0.070<f/e<0.200
であるのが好ましい。
原料が、
(1)Meの窒化物、炭化物、水素化物、珪化物、炭酸塩又は酸化物(ただし、Meは、Srを必須の元素とし、Na、Li、Mg、Ca、Ba、Sc、Y及びLaから選ばれる元素の一種以上を含んでもよい。)の一種又は複数種と、
(2)Reの窒化物、水素化物、炭化物、ハロゲン化物又は酸化物(ただし、Reは、Euを必須の元素とし、Mn、Ce、Tb、Yb及びSmから選ばれる元素の一種以上を含んでもよい。)の一種又は複数種と、
(3)Si窒化物、Si酸化物、Si酸窒化物又はSi金属の一種又は複数種、及び、
(4)Al窒化物、Al酸化物、Al酸窒化物又はAl金属の一種又は複数種である
蛍光体の製造方法を提供する。
組成比a、b、c、d、e及びfを、
a=1−x
b=x
c=(2+2p)×(1−y)
d=(2+2p)×y
e=(1+4p)×(1−z)
f=(1+4p)×z
とするとき、
パラメータp、x、y及びzが、
1.630<p<1.650
0.005<x<0.300
0.180<y<0.220
0.060<z<0.100
である蛍光体である。
ここで、組成比a、b、c、d、e及びfは元素の比を表しており、a、b、c、d、e及びfに正の任意の数値を掛けたものも同じ組成式を与える。本発明では、a+b=1となるように規格化しているので、ある組成式を有する材料が本発明の範囲となるかどうかは、a+b=1となるように規格化したa、b、c、d、e及びfの組成比を用いて判断される。
0.220<d/c<0.280
0.070<f/e<0.200
であるのが好ましい。
電荷中性を保つための組成設計として、yとzには、z={2y(p+1)+4p−7/(4p+1)}の関係がある。
m及びnは結晶モデルにおけるユニットセルに内包するそれぞれの構造数を決定しているため、ユニットセルの総量を決定させる数値であるが、この結晶モデルにおいてmとnは有限の整数値ならびにその組み合わせを満たすことが必要であり、所望の蛍光体を得るためには少なくとも1.630<p(=n/m)<1.650の範囲であることが好ましい。
本発明による蛍光体の製造方法では、原料を混合する混合工程と、混合工程後の混合物を焼成する焼成工程とを有し、
原料が、
(1)Meの窒化物、炭化物、水素化物、珪化物、炭酸塩又は酸化物(ただし、Meは、Srを必須の元素とし、Na、Li、Mg、Ca、Ba、Sc、Y及びLaから選ばれる元素の一種以上を含んでもよい。)の一種又は複数種と、
(2)Reの窒化物、水素化物、炭化物、ハロゲン化物又は酸化物(ただし、Reは、Euを必須の元素とし、Mn、Ce、Tb、Yb及びSmから選ばれる元素の一種以上を含んでもよい。)の一種又は複数種と、
(3)Si窒化物、Si酸化物、Si酸窒化物又はSi金属の一種又は複数種、及び、
(4)Al窒化物、Al酸化物、Al酸窒化物又はAl金属の一種又は複数種と、
で構成される。
原料粉末は、窒化珪素粉末(Si3N4)、窒化アルミニウム粉末(AlN)、酸化アルミニウム(Al2O3)酸化ストロンチウム粉末(SrO)、窒化ストロンチウム粉末(Sr3N2)及び酸化ユーロピウム粉末(Eu2O3)を用いた。
一般式MeaRebSicAldNeOfにおいて、表1に示すp、x、y、z、a、b、d/c及びf/eの設計組成とした。
焼成は、まず拡散ポンプにより電気炉の加熱筺体内を真空として、室温から1000℃まで毎分20℃の速度で昇温し、1000℃になった時点で1.0MPaの窒素ガスにて加熱筺体を充填し、毎時10℃で1900℃まで加熱し、1900℃で2時間保持して行った。
得られた前記焼成物は、設計組成比によって、発光ピーク波長及び発光強度が変化した。本発明の実施例1及び2は、発光ピーク波長が495nm以上530nmの範囲にあり、単一的な発光形状を持っており、且つ、発光強度が高い。一方、pの値が本発明で特定した範囲の上限値より大きい比較例1においては、図2に示すように、明らかな第二相以上の発光は見られないが、発光形状が短波長側と長波長側に裾を引いており、発光強度も実施例1及び2に比べて格段に低い。d/c又はf/eの値が本発明で特定した範囲の下限値より低い比較例2乃至5では、波長550nm以上700nm以下の範囲に第二相からなる発光が観測されており、発光強度が低い。
比較例6は、設計組成においてd/c又はf/eが上限値より大きいものであり、明確な第二相の発光は存在していないものの、発光ピーク波長が486nmと短波長側へシフトしており、発光形状も短波長側と長波長側に裾を引いていた。発光強度も実施例1及び2と比べると低かった。
X線回折の測定結果について(Me1−xRexM2X)11(M2X4)18からなる結晶構造を初期モデルとして、非特許文献1の方法に従ってリートベルト解析を行ったところ収束したことから、本結晶はp=1.636(m=11、n=18)の(Me1−xRexM2X)m(M2X4)nで示される結晶構造モデルで記述されることが確認された。
電力−光変換の原理を用いた発光素子において、発光に寄与しなかった電力エネルギーはその大部分は熱に変換されることから、点灯駆動中の発光素子は実際に相当高い温度になっていた。したがって、本発明に係る蛍光体は、高温下でも発光強度の低下が小さいものであり、発光素子と組み合わせた発光装置に非常に適するものである。
Claims (10)
- 一般式:MeaRebSicAldNeOf(ただし、Meは、Srを必須の元素とし、Na、Li、Mg、Ca、Ba、Sc、Y及びLaから選ばれる元素の一種以上を含んでもよく、Reは、Euを必須の元素とし、Mn、Ce、Tb、Yb及びSmから選ばれる元素の一種以上を含んでもよい。)で示される蛍光体であって、
組成比a、b、c、d、e及びfを、
a=1−x
b=x
c=(2+2p)×(1−y)
d=(2+2p)×y
e=(1+4p)×(1−z)
f=(1+4p)×z
とするとき、
パラメータp、x、y及びzが、
1.630<p<1.650
0.005<x<0.300
0.180<y<0.220
0.060<z<0.100
の範囲にあり、波長300nm以上500nm以下の光によって励起され、波長495nm以上530nm以下に発光ピーク波長を有する、蛍光体。 - 組成比c、d、e及びfが、
0.220<d/c<0.280
0.070<f/e<0.200
である請求項1記載の蛍光体。 - Meが、Srのみからなる請求項1又は2に記載の蛍光体。
- Reが、Euのみからなる請求項1乃至3のいずれか一項に記載の蛍光体。
- p=1.636である請求項1乃至4のいずれか一項に記載の蛍光体。
- 発光素子と、請求項1乃至5のいずれか一項に記載の蛍光体とを備える発光装置。
- 請求項1乃至5のいずれか一項に記載の蛍光体より長波長の発光ピーク波長を有する一種以上の蛍光体をさらに備える請求項6記載の発光装置。
- 前記発光素子が、340nm以上500nm以下の発光を有する無機発光素子又は有機発光素子のいずれかである請求項6又は7に記載の発光装置。
- 発光素子が、LED素子である請求項6乃至8のいずれか一項に記載の発光装置。
- 発光装置が、液晶TV用バックライト、プロジェクタの光源装置、照明装置又は信号装置である請求項6乃至9のいずれか一項に記載の発光装置。
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