JP2007533996A - Bwr及びpwrのクラッドフレークの現場分析の方法及び道具 - Google Patents
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Abstract
Description
加圧水炉及び沸騰水炉のような原子炉は、炉心中に収容された核燃料集合体の使用によって原子力を発生する。燃料集合体は、濃縮二酸化ウラン物質のペレットを含有する細長い中空金属製管状燃料棒で構成される。原子力工業において被覆管として普通知られている中空金属製燃料用管状棒は、燃料棒の内部からの二酸化ウラン及び核分裂気体のような物質の逃散を防ぐ。被覆管は、一般に、ジルコニウムを含む種々の金属の合金から形作られる。これらの合金は、主としてジルコニウムの低い中性子捕獲特性の故に用いられる。低い中性子捕獲特性の結果として、原子炉における核反応がかかる使用により最も少なく妨害されるので、これらの合金は原子力工業において大規模に用いられてきた。
本発明の目的は、記載及び図示されたように達成される。本発明は、核燃料棒上のクラッドの分析を遂行する方法を提供する。該方法は、核燃料棒の外面上にクラッドの層を有する核燃料棒を用意し、この燃料棒から該クラッドをクラッド掻取り道具で掻き取り、そしてこのクラッド掻取り道具からクラッドフレークを採集すると述べられる。該方法はまた、該クラッドフレークを粒子画分に分別し、そして走査電子顕微鏡を含む多数の分析道具で該クラッドを分析することを備え、しかも該掻取り道具は、クラッド付着物の予想剪断強さに合っている剛性を備えたブレードを有する。
図1を参照すると、クラッド除去装置10が図示されている。クラッド除去装置10は、安全な制御環境中でクラッドを核燃料棒24の外面から除去され得るようにする。クラッド除去装置10は、原子力施設の核燃料プール中で、たとえばゆるい又は強固にくっついたクラッドが押し離され得るように、クラッドを除去され得るようにする。クラッド除去装置10、更に、安定化ジルカロイ基材から反ったジルカロイ物質を除去することなしにクラッドが押し離され得るようにする。装置10は、潜在腐食を阻止するために、ステンレス鋼のような物質で作られ得る。クラッド層の除去を容易にするために、ブレード40は、燃料棒24がブレード40上を走行するようにクラッド除去装置10中に置かれる。ただ1つのブレード40として示されているけれども、多数のブレードが用いられ得る。ハウジング12は、燃料棒24をハウジング12内に部分的に含有され得るようにする内容積22を画定する。燃料棒24は、ハウジング12の漏斗溶接物用開口16中に置かれている漏斗溶接物18を通ってハウジング12を貫通する。燃料棒24は燃料棒上端28から燃料棒端26に延び、そして該棒がハウジング12を並進通過される掻取り操作中において、燃料棒上端28と燃料棒端26の間の燃料棒24の部分がハウジング12を通過され得る。
新規なクラッドフレーク分析方法論もまた、SEM/EDS、XRD及びICP/MSを含めて伝統的な分析技法を用いて、BWR及びPWRのクラッドについて開発された。クラッドのモルホロジー及び汚染物種の空間的分布のより明確な理解を得るために、評価の焦点はバルク性質からクラッドフレーク分析に移動される。そうするために、すべての分析は無傷のフレークに関して行われる。
・クラッドモルホロジーを物理的に特徴づけるため、
・燃料側の表面におけるクラッド沸騰ポケットの存在、大きさ及び形状を決定するため、
・水蒸気煙突及び毛管の存在、大きさ及び形状を決定するため、
・付着物の総合的な多孔度/密度を決定するため、
・クラッド沸騰ポケット内における及び燃料側の表面にあるクラッドの他の場所における顕微EDS元素分析を提供するため、
・更なる分析のためにクラッド沸騰ポケットの特徴的モルホロジー的累層を単離しようとするため。
現場分析について有意なデータを提供するために、クラッドフレーク分析の一部として、SEM/EDS技法を修正して精緻にした。SEM/EDSデータを解釈するのを助けるために、標準的なICP、XRD及びガンマ分光技法を用いた。
図10は、例示的な受容可能なフレークサンプルの流体側の面の写真である。図11は、走査電子顕微鏡ビームに対してフレークを傾ける前のフレークの写真である。図12は、より明確な写真を提供するために、傾けた後のフレークの写真である。図13は、フレークサンプルの元素マップ・SEM顕微鏡写真である。図14は、破損燃料棒中の結晶質物質の写真である。
フレークの燃料側及び流体側を、妥当な平坦域を見つけるために低い倍率にて調査した。該域を拡大し、そして100〜1000Xの倍率においてEDS・元素マップを撮影した。該平坦域におけるクレバス、クラック又は穴として見える該域の特定の特徴を、各場合において同定した。最大容積(該特徴の大きい直径及び/又は深さ)を有する特徴(モルホロジーを示す)の高倍率顕微鏡写真を撮影した。最も大きい特徴の二つについて、EDS・元素マップを遂行した。基準面を形成するのに十分に平坦な表面を選択するように、観察された特徴の近くの平坦性を分析した。更なる評価のために可能である場合、立体画像を撮影した。
フレークの縁のSEM/EDS調査の正しさ及び正確さは、良好で清浄な破断縁が入手可能であるか又は生成され得るかどうかに依存した。
a)結晶質構造をクラッド中のそれらの累層の場所にて同定し、そしてそれらをカタログ累層と比較する。小域電子回折技法のSAED又は他の方法を用いての近代的局所結晶分析も遂行され得る。
フレーク状粒子について、密度と多孔度の間に相関があり、そして密度又は多孔度の値の一方が既知であるならば、他方の値は算出され得る。密度及び多孔度の両方が測定される場合、測定するモルホロジーについての誤差相関も決定され得る。しかしながら、核燃料棒からのフレークについて、比較的小さいクラッド粒子の密度測定は、各棒から得られ得る粒子が少数である故に成し遂げられ得ない。加えて、フレークサンプルが極めて小容積である故、伝統的な多孔度測定方法は用いられ得ない。本発明はこれらの制約を軽減し、何故ならフレーク多孔度はフレークの走査電子顕微鏡(SEM)画像に基づいて推定されるからである。SEMを用いて多孔度を算出する方法は、最初に基準物質に関してSEMによって得られた可視データを検量して基準物質の密度測定を確定することにより成し遂げられる。測定値と計算値の間の誤差は、直接的密度測定から「実密度」を介して決定された平均多孔度とフレーク断面の様々な場所においてSEM画像で決定された多孔度を平均することにより得られる計算平均多孔度との百分率差として表される。「実密度」は、我々の想定原子組成を用いたサンプル密度と定義される。サンプル中に存在する元素がそのサンプルの体積の100%を分け合うならば、これにより基準点の確定が可能にされる。
SEM顕微鏡写真画像は、高い(明るい)及び低い(暗い)域の分布を有する。しかしながら、SEM顕微鏡写真画像は、より明るいシェード(すなわち、黒域がないか又はより低いシェード)の方へ歪曲され得る。SEM画像のこの歪曲すなわち喰違いは、画像ごとに変動する。
測定密度=重量/体積
この方法を用いて、他のクラッドフレークの多孔度が推定され得る。遂行されたサンプル分析において、クラッドは核燃料棒の破損領域において未破損領域よりもはるかに緻密であり得る、ということが決定された。平均測定データと比較して平均コンピューター計算データについて、おおよそ+/−14.5%の誤差幅がある、ということも決定された。
1. 結果に影響し得る標識を排除するように、SEM画像をトリミングする。
2. 最も暗い点が純黒になりそして最も明るい点が純白になるように、SEM画像のコントラストを調整する。
3. 少なくとも1個のフレークサンプルの密度を実験による測定によって及びそのサンプルの多孔度についての「実密度」概念によって決定する。
4. そのサンプルについて、実験による密度データから決定されるような多孔度に等価なグレースケール値を有するピクセルのパーセントを決定する。
5. このグレースケール当量をフレークサンプル断面の残部に適用する。
6. 該グレースケール値より暗いか又は等しいピクセルの百分位数は、サンプルの近似多孔度に等しい。
7. 多孔度値から、フレークの密度がもたらされることになる(フレークサンプルの密度を決定するために、多孔度及び実密度が用いられる)。
Claims (23)
- 核燃料棒上のクラッド(CRUD)の分析を遂行する方法であって、
核燃料棒の外面上にクラッドの層を有する核燃料棒を用意し、
この燃料棒から該クラッドをクラッド掻取り道具で掻き取り、しかも該掻取り取り道具は、クラッド付着物の予想剪断強さに合っている剛性を備えたブレードを有し、
このクラッド掻取り道具からクラッドフレークを採集し、
これらのクラッドフレークを粒子画分に分別し、そして
そのクラッドを走査電子顕微鏡で分析する
ことを含む方法。 - 道具が、燃料棒を受け入れる漏斗を有する、請求項1に記載の核燃料棒上のクラッドの分析を遂行する方法。
- 道具が、道具のハウジングにより画定された内容積にクラッドフレークを閉じ込める棒シールを有する、請求項1に記載の核燃料棒上のクラッドの分析を遂行する方法。
- 更に
クラッドフレークを採集する前に、道具のハウジング中に流入する脱塩水の流れを与え、そしてクラッドフレークの採集を道具中のフィルターで成し遂げる
ことを含む、請求項1に記載の核燃料棒上のクラッドの分析を遂行する方法。 - クラッドフレークを粒子画分に分別する工程が、濾紙上の多数の濾過掻取り物から掻取り物の最大サイズ群を選別することを含む、請求項1に記載の核燃料棒上のクラッドの分析を遂行する方法。
- 選別された最大掻取り物を、これらの掻取り物がフレークであるかどうかを決定するだけでなくこれらの最大掻取り物上におけるゆるいヘマタイトの存在を決定するために調査する、請求項5に記載のクラッドの分析を遂行する方法。
- 掻取り物にゆるいヘマタイトの存在があると決定された場合は、これらの掻取り物を逐次的な洗浄とスクラビングの併用により清浄にする、請求項6に記載のクラッドの分析を遂行する方法。
- 更に
燃料ピン側の面及び流体側の面の確実な同定を決定するために、フレークを配向について光学的に調査する
ことを含む、請求項7に記載のクラッドの分析を遂行する方法。 - フレークの各側の一連の顕微鏡写真を撮りそしてこれらの一連の顕微鏡写真の間の相違を観察することにより、光学調査を決定する、請求項8に記載のクラッドの分析を遂行する方法。
- 燃料ピン側の面及び流体側の面の同定を、掻取り物の表面の曲率及び平滑度により決定する、請求項8に記載のクラッドの分析を遂行する方法。
- 成功的フレーク分析が、燃料ピン側の面及び流体側の面が確実に決定される場合に起こる、請求項10に記載のクラッドの分析を遂行する方法。
- 核燃料棒上のクラッドフレークの分析を遂行する方法であって、
電子後方散乱パターン装置を走査電子顕微鏡に装備し、そして
該フレークの現場の一部に属する結晶系、単位格子の格子パラメーター及び群結晶の点を決定するために該走査電子顕微鏡装置を操作する
ことを含む方法。 - 核燃料棒上のクラッドフレークの断面の分析方法であって、
該フレークの結晶のモルホロジーを決定し、
該フレークの結晶のサイズを決定し、
該フレークの様々な場所における該フレークの元素分布を相関させ、しかもこれらの分布はエネルギー分散型分光器が取り付けられた走査電子顕微鏡でもって得られ、
該元素分布により該結晶中の化学元素(たとえば、鉄濃縮の減損並びに/あるいは亜鉛及びケイ素の濃縮)を決定し、そして
鉄濃縮の減損並びに亜鉛及びケイ素の濃縮を該結晶のサイズ及びモルホロジーと相関させる
ことを含む方法。 - 更に
走査電子顕微鏡からのビームに対してフレークを傾ける
ことを含む、請求項13に記載の方法。 - 更に
個々の結晶のEDXSスペクトルを得、そして
SEMのビームに対して結晶を傾けて結晶モルホロジーを調べる
ことを含む、請求項13に記載の方法。 - できるだけ多くの支柱の一つ及び/又はニカワを用いて、傾けることを行う、請求項15に記載の方法。
- 更に
結晶に関して小域電子回折を遂行する
ことを含む、請求項13に記載の方法。 - クラッドを分析する工程が
走査電子顕微鏡画像をトリミングし、
該画像の最も暗い点が純黒になりそして最も明るい点が純白になるように、該画像のコントラストを調整し、
少なくとも1個のフレーク基準サンプルの密度を決定し、
該密度から決定される多孔度に等価なグレースケール値を有するピクセルのパーセントを決定し、
グレースケール当量をフレークサンプルの残部に適用し、
該グレースケール値より暗いか又は等しいグレースケール値であるピクセルの百分率を決定して多孔度を決定し、そして
この多孔度に基づいてフレークサンプルの残部の密度を決定する
ことを含む、請求項1に記載の核燃料棒上のクラッドの分析を遂行する方法。 - 核燃料棒からクラッドを掻き取る道具であって、
内容積を画定するハウジング、
該ハウジング中に置かれたブレード、しかも該ブレードはクラッドの予想剪断強さに合った剛性を備えるように形作られており、及び
漏斗溶接物
を含む道具。 - 漏斗溶接物が、ハウジング中の漏斗用開口溶接物を通じてハウジング内に部分的に置かれている、請求項19に記載の道具。
- 漏斗溶接物が、ハウジングまでの部分外面において円錐形状である、請求項20に記載の道具。
- ハウジングが、端開口中に置かれた棒シールを有する、請求項19に記載の道具。
- ブレードが、弧の形に作られた刃面を有する、請求項19に記載の道具。
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