JP2007526616A5 - - Google Patents

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JP2007526616A5
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Claims (126)

  1. ナノ粒子を担持した複数の導電性ファイバーを含む組成物。
  2. 上記導電性ファイバーがカーボン・ファイバーである、請求項1に記載の組成物。
  3. 上記ナノ粒子が、ナノチューブ、ナノファイバー、ナノホーン、ナノ粉末、ナノスフェア及び量子ドットからなる群から選択される、請求項1に記載の組成物。
  4. 上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブである、請求項1に記載の組成物。
  5. 上記複数の導電性ファイバーが多孔性電極を含む、請求項1に記載の組成物。
  6. 上記カーボン・ファイバーが多孔性電極を含む、請求項2に記載の組成物。
  7. 上記複数の導電性ファイバーが、カーボン紙、カーボン布又はカーボン含浸ポリマーを含む、請求項2に記載の組成物。
  8. 上記複数の導電性ファイバーが、多孔性金属シートを含む、請求項1に記載の組成物。
  9. 上記カーボン・ナノチューブに、Co、Ni、V、Cr、Pt、Ru、Mo、W、Ta及びZrからなる群から選択した1つ以上の材料を含む1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項4に記載の組成物。
  10. 上記カーボン・ナノチューブに、FexNiyCo1-x-y（式中、0≦x≦1、0≦y≦1）、Co1-xMox（式中、0≦x≦0.3）、Co1-x-yNixMoy（式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3）、Co1-x-y-zNixVyCrz（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2）、Ni1-x-yMoxAly（式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2）及びCo1-x-yNixAly（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2）からなる群から選択した1つ以上の材料を含む1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項4に記載の組成物。
  11. 上記カーボン・ナノチューブに、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項4に記載の組成物。
  12. 上記ナノ粒子が、長さが50μm未満で直径が100nm未満のナノチューブである、請求項4に記載の組成物。
  13. 上記ナノ粒子が、1nm〜100nmの範囲の直径を持つナノチューブである、請求項4に記載の組成物。
  14. 上記ナノ粒子が、白金合金を含む実質的に連続な薄膜で覆われている、請求項1または4に記載の組成物。
  15. 上記薄膜が上記ナノ粒子を部分的に覆っている、請求項14に記載の組成物。
  16. 上記ナノ粒子が上記薄膜で完全に覆われている、請求項14に記載の組成物。
  17. 上記薄膜の厚さが1〜1000オングストロームの範囲である、請求項14に記載の組成物。
  18. 上記薄膜の厚さが5〜500オングストロームの範囲である、請求項17に記載の組成物。
  19. 上記ナノ粒子が、白金合金を含む不連続な薄膜で覆われている、請求項1または4に記載の組成物。
  20. 上記薄膜が、厚さが5〜100オングストロームの範囲で面積が1〜104nm2の範囲である島を含む、請求項19に記載の組成物。
  21. 上記薄膜の厚さが5〜100オングストロームの範囲である、請求項17に記載の組成物。
  22. 上記薄膜が、白金（Pt）と、バナジウム（V）と、Co、Ni、Mo、Ta、W及びZrからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項21に記載の組成物。
  23. 上記薄膜が、白金（Pt）と、バナジウム（V）と、CoおよびNiからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項22に記載の組成物。
  24. 白金が上記合金の50％（モル比または原子の割合）まで含まれている、請求項22に記載の組成物。
  25. 白金が上記合金の12％（モル比または原子の割合）まで含まれている、請求項22に記載の組成物。
  26. 上記合金が、白金と、バナジウムと、ニッケルと、コバルトとを含む、請求項22に記載の組成物。
  27. 上記薄膜が、次式の合金：
    PtxVyCozNiw
    （式中、
    xは0.06よりも大きく1未満であり；
    y、z、wは、独立に、0よりも大きく1未満であり；
    x+y+z+w=1である）を含む、請求項22に記載の組成物。
  28. 式中のxが0.12である、請求項27に記載の組成物。
  29. 式中のxが0.12、yが0.07、zが0.56、wが0.25である、請求項27に記載の組成物。
  30. 白金または白金合金を含む実質的に連続な薄膜でナノ粒子が覆われた、複数のナノ粒子を含む燃料電池用触媒。
  31. 上記薄膜が上記ナノ粒子を部分的に覆っている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
  32. 上記ナノ粒子が上記薄膜で完全に覆われている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
  33. 上記薄膜の厚さが1〜1000オングストロームの範囲である、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
  34. 上記薄膜の厚さが5〜500オングストロームの範囲である、請求項33に記載の燃料電池用触媒。
  35. 上記薄膜の厚さが5〜100オングストロームの範囲である、請求項33に記載の燃料電池用触媒。
  36. 上記薄膜が、白金（Pt）と、バナジウム（V）と、Co、Ni、Mo、Ta、W及びZrからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
  37. 上記薄膜が、白金（Pt）と、バナジウム（V）と、CoおよびNirからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項36に記載の燃料電池用触媒。
  38. 白金が上記合金の50％（モル比または原子の割合）まで含まれている、請求項36に記載の燃料電池用触媒。
  39. 白金が上記合金の12％（モル比または原子の割合）まで含まれている、請求項36に記載の燃料電池用触媒。
  40. 上記合金が、白金と、バナジウムと、ニッケルと、コバルトとを含む、請求項39に記載の燃料電池用触媒。
  41. 上記薄膜が、次式の合金：
    PtxVyCozNiw
    （式中、
    xは0.06よりも大きく1未満であり；
    y、z、wは、独立に、0よりも大きく1未満であり；
    x+y+z+w=1である）を含む、請求項36に記載の燃料電池用触媒。
  42. 式中のxが0.12である、請求項41に記載の燃料電池用触媒。
  43. 式中のxが0.12、yが0.07、zが0.56、wが0.25である、請求項41に記載の燃料電池用触媒。
  44. 上記ナノ粒子が、基板に付着しているかもしくは組み込まれている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
  45. 上記ナノ粒子が、多孔性カーボン基板に付着しているかもしくは組み込まれている、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
  46. 上記ナノ粒子が、多孔性導電性基板に付着しているかもしくは組み込まれている、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
  47. 上記ナノ粒子が、電極と電気的に結合している、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
  48. 上記ナノ粒子がポリマー基板に付着している、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
  49. 上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブであり、そのカーボン・ナノチューブがカーボン・ファイバーに付着又は接触している、請求項44に記載の燃料電池用触媒。
  50. 上記ナノ粒子が、ナノチューブ、ナノファイバー、ナノホーン、ナノ粉末、ナノスフェア及び量子ドットからなる群から選択される、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
  51. 上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブである、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
  52. 上記カーボン・ナノチューブに、FexNiyCo1-x-y（式中、0＜x＜1及び0＜y＜1）、Co1-xMox（式中、0≦x≦0.3）、Co1-x-yNixMoy（式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3）、Co1-x-y-zNixVyCrz（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2）、Ni1-x-yMoxAly（式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2）及びCo1-x-yNixAly（0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2）からなる群から選択した1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
  53. 上記カーボン・ナノチューブに、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した1つ以上の触媒がシーディングされている、請求項30に記載の燃料電池用触媒。
  54. 上記ナノ粒子が、長さが200μm未満で幅が100nm未満のナノチューブである、請求項51に記載の燃料電池用触媒。
  55. 上記ナノ粒子が、10nm〜100nmの範囲の直径を持つナノチューブである、請求項51に記載の燃料電池用触媒。
  56. 第1の燃料電池用触媒を含む少なくとも1つの第1の導電性電極と；
    第2の燃料電池用触媒を含む少なくとも1つの第2の導電性電極と；
    上記第1の導電性電極と上記第2の導電性電極を隔てるプロトン交換膜とを備え；
    上記第1の燃料電池用触媒と上記第2の燃料電池用触媒が、独立に、請求項30〜55のいずれか1項に記載の触媒の中から選択される、電極-膜結合体。
  57. 上記第1の燃料電池用触媒と上記第2の燃料電池用触媒が異なる材料である、請求項56に記載の電極-膜結合体。
  58. 上記プロトン交換膜の厚さが2μm〜100μmの範囲である、請求項56に記載の電極-膜結合体。
  59. 上記プロトン交換膜が、ナフィオン（Nafion）、酸化シリコン-ナフィオン複合体、ポリホスファゼン、スルホン化(PPO)、シリカ-ポリマー複合体からなる群から選択した材料を含む、請求項56に記載の電極-膜結合体。
  60. 上記第1の導電性電極と上記第1の燃料電池用触媒が別々の層を形成する、請求項56に記載の電極-膜結合体。
  61. 上記第1の導電性電極と上記第1の燃料電池用触媒が、その電極とその触媒の間に微量拡散層をさらに含む、請求項60に記載の電極-膜結合体。
  62. 上記第1の導電性電極と上記第1の燃料電池用触媒が一体化した単一の層を形成する、請求項56に記載の電極-膜結合体。
  63. 上記第1の燃料電池用触媒が微量拡散層としても機能する、請求項62に記載の電極-膜結合体。
  64. 上記第2の導電性電極と上記第2の燃料電池用触媒が一体化した単一の層を形成する、請求項62に記載の電極-膜結合体。
  65. 上記第2の燃料電池用触媒が微量拡散層としても機能する、請求項64に記載の電極-膜結合体。
  66. 電気的に接続された複数の電極-膜結合体を備える燃料電池積層体であって、その電極-膜結合体が、
    第1の燃料電池用触媒を含む少なくとも1つの第1の導電性電極と；
    第2の燃料電池用触媒を含む少なくとも1つの第2の導電性電極と；
    上記第1の導電性電極と上記第2の導電性電極を隔てるプロトン交換膜とを備え；
    上記第1の燃料電池用触媒と上記第2の燃料電池用触媒が、独立に、請求項30〜55のいずれか1項に記載の触媒の中から選択される、燃料電池積層体。
  67. 請求項66に記載の燃料電池積層体を備える電気装置。
  68. 輸送車両である、請求項67に記載の電気装置。
  69. 請求項66に記載の燃料電池積層体を収容した容器を備えていて、その容器が、電気を必要とする装置に接触させるための正電極端子と負電極端子を提供する、代替電池。
  70. 家庭、携帯電話、照明システム、コンピュータ、および／または電気製品に電力を供給する、請求項69に記載の代替電池。
  71. 燃料電池用触媒の製造方法であって、
    複数のナノ粒子を用意し；
    そのナノ粒子の表面に、白金または白金合金を含む実質的に連続な薄膜を堆積させることを含む方法。
  72. 上記堆積工程が、スパッタリング蒸着、化学蒸着（CVD）、原子層堆積（ALD）、分子ビーム・エピタキシー（MBE）、レーザー処理、プラズマ支援気相蒸着、電子ビーム蒸着、電気メッキ及び無電解メッキからなる群から選択した方法による、請求項71に記載の方法。
  73. 上記堆積工程を、ナノ粒子成長触媒薄膜をスパッタリング、蒸着、電気メッキ、ALD又はCVDで堆積させた後、ナノ粒子をCVD、プラズマ支援CVD又はレーザー処理で堆積させ、次いで燃料電池用触媒薄膜をスパッタリング、蒸着、電気メッキ、ALD又はCVDで堆積させるという一連の操作で多孔性電極基板上への連続的一体化プロセスによって行なう、請求項71に記載の方法。
  74. 上記薄膜が上記ナノ粒子を部分的に覆っている、請求項71に記載の方法。
  75. 上記ナノ粒子が上記薄膜で完全に覆われている、請求項71に記載の方法。
  76. 上記薄膜の厚さが1〜500オングストロームの範囲である、請求項71に記載の方法。
  77. 上記薄膜の厚さが5〜100オングストロームの範囲である、請求項76に記載の方法。
  78. 上記薄膜が、白金（Pt）と、バナジウム（V）と、Co、Ni、Mo、Ta、W及びZrからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項71に記載の方法。
  79. 上記薄膜が、白金（Pt）と、バナジウム（V）と、CoおよびNirからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項78に記載の方法。
  80. 白金が上記合金の12％まで含まれている、請求項78に記載の方法。
  81. 上記合金が、白金と、バナジウムと、ニッケルと、コバルトとを含む、請求項80に記載の方法。
  82. 上記薄膜が、次式の合金：
    PtxVyCozNiw
    （式中、
    xは0.06よりも大きく1未満であり；
    y、z、wは、独立に、0よりも大きく1未満であり；
    x+y+z+w=1である）を含む、請求項78に記載の方法。
  83. 式中のxが0.12である、請求項82に記載の方法。
  84. 式中のxが0.12、yが0.07、zが0.56、wが0.25である、請求項82に記載の方法。
  85. 上記ナノ粒子が基板に付着している、請求項71に記載の方法。
  86. 上記ナノ粒子が多孔性カーボン基板に付着している、請求項85に記載の方法。
  87. 上記ナノ粒子が多孔性電極に付着している、請求項85に記載の方法。
  88. 上記ナノ粒子が、電極と電気的に結合している、請求項85に記載の方法。
  89. 上記ナノ粒子がポリマー電解質膜基板に付着している、請求項85に記載の方法。
  90. 上記ナノ粒子が、ナノチューブ、ナノファイバー、ナノホーン、ナノ粉末、ナノスフェア及び量子ドットからなる群から選択される、請求項71に記載の方法。
  91. 上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブである、請求項71に記載の方法。
  92. 上記ナノ粒子が、長さが50μm未満で幅が100nm未満のナノチューブである、請求項91に記載の方法。
  93. 上記ナノ粒子が、直径が50nm〜100nmのナノチューブである、請求項92に記載の方法。
  94. 燃料電池素子を製造する方法であって、
    複数のファイバーおよび／または1つの多孔性電極材料を用意し；
    その複数のファイバーおよび／またはその多孔性電極材料の表面にナノ粒子触媒を堆積させ；
    そのナノ粒子触媒を利用して、その複数のファイバーおよび／またはその多孔性電極材料の表面にナノ粒子を形成し；
    そのナノ粒子の表面に実質的に連続な薄膜を含む触媒活性のある層を形成することにより、触媒活性のある層で一部または全体が覆われたナノ粒子を担持した複数のファイバーを含む燃料電池素子を形成することを含む方法。
  95. 上記複数のファイバーが複数のカーボン・ファイバーを含む、請求項94に記載の方法。
  96. 上記複数のカーボン・ファイバーが多孔性電極を含む、請求項95に記載の方法。
  97. 上記複数のファイバーがカーボン・ファイバー紙を含む、請求項95に記載の方法。
  98. 上記ナノ粒子触媒がカーボン・ナノチューブ触媒であり、上記ナノ粒子がカーボン・ナノチューブである、請求項94に記載の方法。
  99. 上記ナノ粒子を、化学蒸着（CVD）、プラズマ支援CVD、スパッタリング、レーザー処理及び原子層堆積（ALD）からなる群から選択した方法で形成する、請求項98に記載の方法。
  100. ナノ粒子触媒を堆積させることが、スパッタリング蒸着、化学蒸着（CVD）、原子層堆積（ALD）、分子ビーム・エピタキシー（MBE）、プラズマ支援気相蒸着、電子ビーム蒸着、電気メッキ及び無電解メッキからなる群から選択した方法によって上記ファイバー上に上記触媒を堆積させることを含む、請求項94に記載の方法。
  101. 上記触媒が、FexNiyCo1-x-y（式中、0＜x＜1、0＜y＜1）、Co1-xMox（式中、0≦x≦0.3）、Co1-x-yNixMoy（式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3）、Co1-x-y-zNixVyCrz（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2）、Ni1-x-yMoxAly（式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2）及びCo1-x-yNixAly（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2）からなる群から選択した触媒である、請求項98に記載の方法。
  102. 上記触媒が、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した触媒である、請求項98に記載の方法。
  103. 上記ナノチューブが、長さが50μm未満で幅が100nm未満である、請求項98に記載の方法。
  104. 上記ナノチューブの直径が50nm〜100nmである、請求項98に記載の方法。
  105. 上記ナノ粒子が、白金又は白金合金を含む実質的に連続な薄膜で覆われている、請求項98に記載の方法。
  106. 上記薄膜が上記ナノ粒子を部分的に覆っている、請求項105に記載の方法。
  107. 上記ナノ粒子が上記薄膜で完全に覆われている、請求項105に記載の方法。
  108. 上記薄膜の厚さが1〜1000オングストロームの範囲である、請求項105に記載の方法。
  109. 上記薄膜の厚さが5〜500オングストロームの範囲である、請求項107に記載の方法。
  110. 上記薄膜の厚さが5〜100オングストロームの範囲である、請求項107に記載の方法。
  111. 上記薄膜が、白金（Pt）と、バナジウム（V）と、Co、Ni、Mo、Ta、W及びZrからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項110に記載の方法。
  112. 上記薄膜が、白金（Pt）と、バナジウム（V）と、CoおよびNiからなる群から選択した1つ以上の金属とを含有する合金を含む、請求項111に記載の方法。
  113. 白金が上記合金の50％（モル比または原子の割合）まで含まれている、請求項111に記載の方法。
  114. 白金が上記合金の12％（モル比または原子の割合）まで含まれている、請求項111に記載の方法。
  115. 上記合金が、白金と、バナジウムと、ニッケルと、コバルトとを含む、請求項111に記載の方法。
  116. 上記薄膜が、次式の合金：
    PtxVyCozNiw
    （式中、
    xは0.06よりも大きく1未満であり；
    y、z、wは、独立に、0よりも大きく1未満であり；
    x+y+z+w=1である）を含む、請求項111に記載の方法。
  117. 式中のxが0.12である、請求項116に記載の方法。
  118. 式中のxが0.12、yが0.07、zが0.56、wが0.25である、請求項116に記載の方法。
  119. 複数のファイバーおよび／または1つの多孔性電極材料を用意することが、カーボン・ファイバー紙、カーボン布又はカーボン含浸ポリマーを用意することを含んでおり；
    ナノ粒子触媒を堆積させることが、その触媒を化学蒸着または物理蒸着によって堆積させることを含んでおり；
    ナノ粒子を形成することが、カーボン・ナノチューブを形成することを含んでおり；
    触媒活性のある層を形成することが、白金または白金合金を含む実質的に連続な薄膜を堆積させることを含んでいる、請求項94に記載の方法。
  120. 燃料電池で使用するカーボン・ナノチューブを製造する方法であって、
    FexNiyCo1-x-y（式中、0＜x＜1及び0＜y＜1）、Co1-xMox（式中、0≦x≦0.3）、Co1-x-yNixMoy（式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3）、Co1-x-y-zNixVyCrz（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2）、Ni1-x-yMoxAly（式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2）及びCo1-x-yNixAly（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2）からなる群から選択したナノチューブ成長触媒を用意し；
    その触媒上にカーボン・ナノチューブを形成することを含む方法。
  121. 上記触媒が、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した触媒である、請求項120に記載の方法。
  122. 化学蒸着（CVD）、スパッタリング、レーザー処理及び原子層堆積（ALD）からなる群から選択した方法で上記形成工程を実施する、請求項120に記載の方法。
  123. FexNiyCo1-x-y（式中、0＜x＜1及び0＜y＜1）、Co1-xMox（式中、0≦x≦0.3）、Co1-x-yNixMoy（式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3）、Co1-x-y-zNixVyCrz（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2）、Ni1-x-yMoxAly（式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2）及びCo1-x-yNixAly（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2）からなる群から選択したナノチューブ成長触媒を含むカーボン・ナノチューブ。
  124. 上記触媒が、Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択した触媒である、請求項123に記載のカーボン・ナノチューブ。
  125. 燃料電池で使用するカーボン・ナノチューブ成長触媒であって、FexNiyCo1-x-y（式中、0＜x＜1及び0＜y＜1）、Co1-xMox（式中、0≦x≦0.3）、Co1-x-yNixMoy（式中、0.1≦x≦0.7及び0≦y≦0.3）、Co1-x-y-zNixVyCrz（式中、0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2、0≦z≦0.2）、Ni1-x-yMoxAly（式中、0≦x≦0.2及び0≦y≦0.2）及びCo1-x-yNixAly（0≦x≦0.7及び0≦y≦0.2）からなる群から選択された触媒。
  126. Co8.8Mo1.2、Co2.2Ni5.6Mo2.2、Co5.7Ni2.1V1.1Cr1.1、Ni8.0Mo1.0Al1.0及びCo6.4Ni2.4Al1.2からなる群から選択された、請求項125に記載の触媒。
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