JP2007290959A - 酸化イットリウム組成物、その製造方法及びそれを利用した酸化イットリウム層の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】サイズが２５ｎｍ以下の酸化イットリウム粒子を含む酸化イットリウム組成物、その製造方法及びそれを利用した酸化イットリウム層の形成方法を提供する。
【解決手段】イットリウム塩溶液を準備するために、前記イットリウム塩溶液に塩基性化合物を添加してｐＨを３．７乃至７に調節して、酸化イットリウム組成物を製造する。該酸化イットリウム組成物は、粒子サイズが２５ｎｍ以下で均一な粒子分布を有していて、向上した特性を有する酸化イットリウム層を形成することができる。
【選択図】図１

Description

本発明は、酸化イットリウム組成物、その製造方法及びそれを利用した酸化イットリウム層の形成方法に関するものである。より詳細には、２５ｎｍ以下の粒径を有する酸化イットリウム組成物、その製造方法及びそれを利用した酸化イットリウム層の形成方法に関するものである。

表示装置から発生された映像の表示品質は、光を供給する光供給部の品質によって大きく左右される。一般的に光供給部の品質は、光供給部から発生された光の輝度、輝度均一性等の特性によって決まる。最近では、輝度均一性を進めるためにプレート形状を有する平面蛍光ランプ（Ｆｌａｔ Ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｔ Ｌａｍｐ、ＦＦＬ）のような面光源装置（ｓｕｒｆａｃｅ ｌｉｇｈｔ ｓｏｕｒｃｅ）を中心に開発している。

面光源装置は、時間の経過によって漸次的に輝度が下がって寿命を迎えるようになるが、その主要原因としては、蛍光体の発光効率の低下を挙げることができる。イットリウムの酸化物である酸化イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ｏｘｉｄｅ、Ｙ_２Ｏ_３）は、前記蛍光体の発光効率低下を防止するための保護膜を形成するために使用される物質である。また、セラミックス物質の焼結助力剤、蛍光体の原料、蛍光層等の多方面に利用される物質である。

酸化イットリウムが前記焼結助力剤、蛍光層または保護膜等の役目を果たすためには、微細で均一な粒子サイズを有することが重要である。最近では、より縮小化され精緻な装置を製造するために数十ナノ乃至数百ナノ程度の粒子サイズを有する酸化イットリウムを製造することができる方法が求められている。

ナノ単位の粒子サイズを有する酸化イットリウムを製造する方法は、概して湿式化学方法（ｗｅｔ ｃｈｅｍｉｃａｌ ｍｅｔｈｏｄ）、気相化学合成方法（ｖａｐｏｒ ｐｈａｓｅ ｃｈｅｍｉｃａｌ ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ）そしてプラズマ方法（ｐｌａｓｍａ ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ ｍｅｔｈｏｄ）の三種類に分けられる。

この中でプラズマ方法及び気相化学合成方法によると、より均一で微細な粉末形態の酸化イットリウムの製造が可能であるが、製造過程に多くのエネルギーを要するため、酸化イットリウムを大規模で生産するには、多くの費用がかかるという短所がある。

したがって、製造費用が比較的安くて工程が単純な湿式化学方法で酸化イットリウムを製造する方法が広く使用されている。前記湿式化学方法の例としては、沈澱方法（ｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ ｍｅｔｈｏｄ）またはゾル−ゲル方法等を挙げることができる。まず、前記の沈澱方法は、イットリウム塩が含まれた溶液内で酸化イットリウム粒子がコロイド形態で沈澱して形成される酸化イットリウム組成物を製造することを利用する方法である。前記ゾル−ゲル方法は、イットリウム有機化合物の加水分解を利用する方法である。前記沈澱方法は特に、原価が高いイットリウム有機化合物を必要とせず、ゾル−ゲル方法より工程が単純であるという長所があるという技術的、経済的な理由により多く利用されている。

前記沈澱方法を利用した酸化イットリウムの製造において、微細で均一なサイズの酸化イットリウム粒子が生成されるようにするためには、さまざまな工程条件を調節することが要求される。その中でも特に、酸化イットリウム組成物の出発物質の種類、前記酸化イットリウム組成物のｐＨ、前記酸化イットリウム組成物を製造するために各出発物質を混合する手順等が重要な要素として作用する。

イットリウム塩が含まれた溶液内で酸化イットリウム粒子を沈澱させて生成する沈澱方法については、特許文献１及び特許文献２等に開示されている。

前記の特許文献２の開示によると、水溶性のイットリウム無機塩が溶解された水溶液をウレア（ｕｒｅａ）と混合した後、混合した溶液を熱処理する。熱処理によって混合溶液内のウレアがアンモニウムと炭酸イオンに加水分解され、それらとイットリウムイオンとの反応によって微細な粒子サイズのイットリウム炭酸塩（ｙｔｔｒｉｕｍ ｈｙｄｒｏｘｙｃａｒｂｏｎａｔｅ）が生成される。しかし、ウレアを利用した方法は、生産効率が低くて産業的規模で酸化イットリウムを生産するには適切ではない。

したがって、ナノ単位サイズの微細で均一な粒子分布を有する酸化イットリウムを効率的に製造することができる製造方法が求められている。
アメリカ特許第５，４１３，７３６号 アメリカ特許第５，８７９，６４７号

本発明の第１目的は、微細で均一な粒子サイズを有する酸化イットリウム組成物を提供することである。

本発明の第２目的は、微細で均一な粒子サイズを有する前記酸化イットリウム組成物の製造方法を提供することである。

本発明の第３目的は、前記酸化イットリウム組成物を利用した酸化イットリウム層の形成方法を提供することである。

上述した本発明の目的を果たすために、本発明はサイズが２５ｎｍ以下の酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）粒子を含み、ｐＨが３．７乃至７の酸化イットリウム組成物を提供する。

本発明の一実施例によると、前記酸化イットリウム組成物は酸化ホウ素（Ｂ_２Ｏ_３）をさらに含むことができる。

また本発明の第２目的を果たすために、イットリウム塩を溶媒に溶解してイットリウム塩溶液を準備する工程及び前記イットリウム塩溶液に塩基性化合物を添加してｐＨを３．７乃至７に調節することにより、サイズが２５ｎｍ以下の酸化イットリウム粒子を形成する工程を含む酸化イットリウム組成物の製造方法を提供する。

本発明の一実施例によると、前記イットリウム塩溶液は、０．０１Ｍ乃至１．０Ｍのイットリウム濃度を有する。

本発明の一実施例によると、前記イットリウム塩溶液は、窒化イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ｎｉｔｒａｔｅ）、酢酸イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ａｃｅｔａｔｅ）、または塩化イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ｃｈｌｏｒｉｄｅ）を含むことができる。

本発明の一実施例によると、前記溶媒は水またはアルコールを含むことができる。

本発明の一実施例によると、前記イットリウム塩溶液はボロン化合物をさらに含むことができる。

本発明の一実施例によると、前記塩基性化合物はアンモニウム化合物を含むことができる。

上述した本発明の目的を果たすために、イットリウム塩を溶媒に溶解してイットリウム塩溶液を準備する工程、前記イットリウム塩溶液に塩基性化合物を添加してｐＨを３．７乃至７に調節することにより、サイズが２５ｎｍ以下の酸化イットリウム粒子を含む酸化イットリウム組成物を製造する工程及び前記酸化イットリウム組成物を対象体上に噴霧してコーティングすることにより、酸化イットリウム層を形成する工程を含む酸化イットリウム層の製造方法を提供する。

本発明の一実施例によると、前記コーティングした酸化イットリウム層を４９０℃乃至６００℃で熱処理して焼成させる工程をさらに含むことができる。

本発明によると、均一で微細な酸化イットリウム粒子分布を有する酸化イットリウム組成物を製造することができる。特に、本発明の酸化イットリウム粒子のサイズは、２５ｎｍを超過しない。また、酸化イットリウム組成物は、高い透明度と低い粘性を有していて噴霧工程を利用して基板等の対象体上にコーティングすることにより、適切な厚さの酸化イットリウム層を形成することが容易である。

本発明の酸化イットリウム組成物は、例えばバックライト用蛍光ランプ、バックライト用面光源の基板にコーティングして保護層として使用することができる。特に、本発明の酸化イットリウム組成物を細管型ランプや面光源の蛍光層表面に形成して保護層として適用させることができる。

本発明の酸化イットリウム組成物は、バックライト用蛍光ランプだけではなくプラズマディスプレイ（ＰＤＰ）等、各種放電装置の保護層に使用することができる。

以下、添付した図面を参照して本発明の好ましい実施例を詳しく説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではなく、他の形態で具現することもできる。ここで紹介する実施例は、開示された内容がより完全になるように、そして当業者に本発明の思想と特徴が充分に伝達されるようにするために提供される。

［酸化イットリウム組成物及びその製造方法］
本発明による酸化イットリウム組成物の製造方法において、まずイットリウム塩（ｙｔｔｒｉｕｍ ｓａｌｔ）を溶媒に溶解してイットリウム塩溶液を準備する。

イットリウム塩の濃度は、約０．０１Ｍ乃至約１．０Ｍの範囲を有する。酸化イットリウムを生成する反応において酸化イットリウムの収得率を高めるためには、酸化イットリウムが過飽和（ｓｕｐｅｒｓａｔｕｒａｔｉｏｎ）溶液を形成することが重要である。前記イットリウム塩の濃度は、酸化イットリウムを生成する反応において酸化イットリウムの過飽和速度に影響を及ぼす。前記イットリウム塩の濃度が、約０．０１Ｍ未満なら工程進行に多くの時間を要するので経済的に好ましくない。

一方、前記イットリウム塩の濃度が約１．０Ｍを超過すると、溶液の過飽和が非常に早く起きるので工程の速度を制御しにくい。また、酸化イットリウムの粒子が凝集して不均一なサイズで凝集した稠密な粒子が生成され得る。ゆえに、前記イットリウム塩溶液に含まれるイットリウム塩の濃度は、約０．０１Ｍ乃至約１．０Ｍの範囲であることが好ましい。

前記イットリウム塩としては例えば、窒化イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ｎｉｔｒａｔｅ）、酢酸イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ａｃｅｔａｔｅ）、塩化イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ｃｈｌｏｒｉｄｅ）等の可溶性イットリウム塩を挙げることができる。また、前記溶媒の例としては、水またはメタノール、エタノール、プロパノールのようなアルコール等を挙げることができる。

本発明の一実施例によると、イットリウム塩溶液は酸化ボロン（ｂｏｒｏｎ ｏｘｉｄｅ）のようなボロン化合物をさらに含むことができる。前記ボロン化合物は、酸化イットリウム組成物をガラスのように無機物からなる基板に対して噴霧等の方法によってコーティングして酸化イットリウム層を形成する時、前記基板に対する酸化イットリウム粒子の接着力を高める。また、酸化ボロンのようなボロン化合物は、水溶液で緩衝液（ｂｕｆｆｅｒ）の役目をする。すなわち、ボロン化合物を含む溶液には、少量の酸性溶液または塩基性溶液が添加されても前記溶液のｐＨがほとんど一定に維持されてｐＨが急激に変化しない。そして、ｐＨの急激な変化によって酸化イットリウム粒子が凝集する現象を防止することができる。イットリウム塩溶液がボロン化合物を含む時、ホウ酸イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ｂｏｒａｔｅ）が生成されることを防止するために、工程温度が約６００℃を超過しないようにする。

前記イットリウム塩溶液に塩基性化合物を添加することによって前記イットリウム塩溶液のｐＨを調節して、約３．７乃至約７のｐＨを有する酸化イットリウム組成物を形成する。前記塩基性化合物は、例えばアンモニウム化合物、ボロン化合物または他の有機塩基性化合物を含むことができる。本発明の一実施例によると、前記イットリウム塩溶液に水酸化アンモニウム（ａｍｍｏｎｉｕｍ ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ）を添加してｐＨを約３．７乃至約７に調節する。

前記イットリウム塩溶液は、水酸化イオン（ＯＨ⁻）と下記のスキーム（１）及びスキーム（２）による反応を通じて酸化イットリウムを生成する。
Ｙ^３＋ ＋ ３ＯＨ⁻ → Ｙ（ＯＨ）_３…（１）
Ｙ（ＯＨ）_３ ＋ Ｙ（ＯＨ）_３ → Ｙ_２Ｏ_３ ＋ Ｈ_２Ｏ…（２）

前記スキーム（１）を参照すると、イットリウム塩溶液に存在するイットリウムイオン（Ｙ^３＋）は、塩基性溶液で、水酸化イオン（ＯＨ⁻）との反応によって水酸化イットリウム（Ｙ（ＯＨ）_３）を生成する。したがって、前記スキーム（１）によるとイットリウム塩溶液内の水酸化イオンの濃度が増加するほど、すなわちｐＨが増加するほど水酸化イットリウムの生成が増加される。しかし、前記酸化イットリウム組成物のｐＨが約７以上なら酸化イットリウム組成物の透明度が減少して溶液の粘性が増加しすぎて好ましくない。また、７以上のｐＨを有する酸化イットリウム組成物は、不均一になったり凝集したりして粗大化した粒子を生成する。したがって、前記酸化イットリウム組成物は、約３．７乃至約７のｐＨを有することが好ましい。

前記スキーム（２）を参照すると、２個の水酸化イットリウム分子から水が除去される縮合（ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ）反応を通じて酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）を生成する。前記溶液で酸化イットリウム粒子は、コロイド形態またはゾル（ｓｏｌ）形態で存在する。この時、スキーム（２）で水を除去すると化学平衡反応によって右側に進行する反応が促進される。したがって、酸化イットリウムの生成をさらに促進するために酸化イットリウムが過飽和（ｓｕｐｅｒｓａｔｕｒａｔｉｏｎ）になった溶液を形成することができる。本発明の一実施例によると、前記酸化イットリウム組成物から水を連続的に除去することによって酸化イットリウムを生成する反応を促進して、前記酸化イットリウム組成物に対する酸化イットリウムの飽和度をさらに増加させることができる。

ナノ単位サイズの微細な粒子の生成には、前記イットリウム塩溶液の濃度及び酸化イットリウム組成物のｐＨだけではなく、イットリウム塩溶液と塩基性溶液を混合する順序も影響を及ぼす。本発明の一実施例によると、イットリウム塩溶液に塩基性溶液を添加することでｐＨを調節して微細なサイズを有する酸化イットリウム粒子を生成することができる。

［酸化イットリウム層の形成方法］
まず、前記で説明したのと実質的に同じ工程によって、酸化イットリウム組成物を準備する。

詳細には、イットリウム塩を溶媒に溶解してイットリウム塩溶液を準備する。前記イットリウム塩の濃度は、約０．０１Ｍ乃至約１．０Ｍの範囲を有する。前記イットリウム塩としては例えば、窒化イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ｎｉｔｒａｔｅ）、酢酸イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ ａｃｅｔａｔｅ）、塩化イットリウム等を挙げることができる。前記溶媒の例としては、水またはメタノール、エタノール、プロパノールのようなアルコール等を挙げることができる。

本発明の一実施例によると、イットリウム塩溶液は酸化ボロン（ｂｏｒｏｎ ｏｘｉｄｅ）のようなボロン化合物をさらに含むことができる。

前記イットリウム塩溶液に塩基性化合物を添加することにより、前記イットリウム塩溶液のｐＨを調節して約３．７乃至約７のｐＨを有する酸化イットリウム組成物を形成する。前記塩基性化合物は、例えばアンモニウム化合物、ボロン化合物または有機塩基性化合物を含む。本発明の一実施例によると、水酸化アンモニウム（ａｍｍｏｎｉｕｍ ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ）を添加してｐＨを調節する。

酸化イットリウム組成物のｐＨを制御した後撹拌し、前記酸化イットリウム組成物から水またはアルコールのような液体成分の溶媒を除去することにより、微細な酸化イットリウム粒子を含む酸化イットリウム層または酸化イットリウム粉末を製造することができる。

本発明の一実施例によると、噴霧乾燥工程（ｓｐｒａｙｉｎｇ ｄｒｙ ｐｒｏｃｅｓｓ）によって基板等の対象体上に前記酸化イットリウム組成物を噴霧して溶媒を除去して乾燥させることにより前記対象体上に所定の厚さにコーティングされた酸化イットリウム層を得ることができる。前記酸化イットリウム層の厚さは、噴霧条件を変えることで調節することができる。前記噴霧乾燥工程によって前記酸化イットリウム組成物を対象体上にコーティングすると、酸化イットリウム粒子が凝集して粒子が粗大化することを防止する。したがって、約２５ｎｍを超過しない微細で均一なサイズ分布の酸化イットリウム粒子を含む酸化イットリウム層を製造することができる。前記対象体は、例えば、蛍光光源を製造するのに使用されるソーダ石灰ガラス（ｓｏｄａ ｌｉｍｅ ｇｌａｓｓ）からなるガラス基板とすることができる。前記酸化イットリウム層は、前記対象体上に直接コーティングして形成することができる。また、前記対象体上に載せられた蛍光層上に前記酸化イットリウム組成物をコーティングすることで前記酸化イットリウム層を前記蛍光層上に形成することもできる。

本発明の他の実施例によると、前記酸化イットリウム組成物に基板を沈積させた後、乾燥する工程によって基板上に酸化イットリウム層を形成することができる。

本発明のまた他の実施例によると、収集室（ｃｏｌｌｅｃｔｉｏｎ ｃｈａｍｂｅｒ）に酸化イットリウム組成物を噴霧することで粉末形態の酸化イットリウムを収得することもできる。

収得した膜または粉末形態の酸化イットリウムに対して、焼成工程を遂行する。本発明の一実施例によると、前記焼成工程は、約４９０℃以上の温度からなり、好ましくは４９０℃乃至６００℃の温度からなる。

前記のような工程によると、約２５ｎｍ以下のサイズを有する酸化イットリウム粒子で構成された酸化イットリウム層を得ることができる。

以下、本発明の酸化イットリウム組成物及び酸化イットリウム層の特性を多様な実施例及び比較例を通じてより詳しく説明する。

［酸化イットリウム組成物及びそれを利用して形成された膜の特性評価］
実施例１
エチルアルコール１Ｌにホウ酸（Ｈ_３ＢＯ_３、シグマ、アルドリッチ）３６ｇを溶解したホウ酸溶液１０ｍｌを準備した。窒化イットリウム６水和物（Ｙ（ＮＯ_３）_３−６Ｈ_２Ｏ 、シグマ、アルドリッチ）を水に溶解して、０．０６５Ｍの濃度を有する窒化イットリウム溶液５０ｍｌを準備した。前記ホウ酸溶液及び窒化イットリウム溶液を混合することにより、イットリウム塩溶液を準備した。前記イットリウム塩溶液に水酸化アンモニウム溶液をゆっくり滴下して添加することにより、ｐＨを４．００に調節した酸化イットリウム組成物を製造した。

実施例２乃至９
イットリウム塩溶液に添加する水酸化アンモニウム溶液の量以外は、実施例１と実質的に同一な方法で酸化イットリウム組成物を準備した。ここで、イットリウム塩溶液に添加する水酸化アンモニウム溶液の量を変えることにより、ｐＨがそれぞれ、５．７９、５．９０、６．０９、６．１５、６．５７、６．６５、６．９８及び７．０６の実施例２乃至９の酸化イットリウム組成物を準備した。

実施例１０乃至１３
エチルアルコール１Ｌにホウ酸（Ｈ_３ＢＯ_３、シグマ、アルドリッチ）３６ｇを溶解したホウ酸溶液１０ｍｌを準備した。窒化イットリウム６水和物（Ｙ（ＮＯ_３）_３−６Ｈ_２Ｏ 、シグマ、アルドリッチ）を水に溶解して、０．４７Ｍの濃度を有する窒化イットリウム溶液５０ｍｌを準備した。前記ホウ酸溶液及び窒化イットリウム溶液を混合することにより、イットリウム塩溶液を準備した。イットリウム塩溶液に添加する水酸化アンモニウム溶液を量を変えることにより、ｐＨがでそれぞれ、５．９０、６．３７、６．５０及び６．６３の実施例１０乃至１３の組成物を準備した。

比較例１
エチルアルコール１Ｌにホウ酸（Ｈ_３ＢＯ_３、シグマ、アルドリッチ）３６ｇを溶解したホウ酸溶液１０ｍｌを準備した。窒化イットリウム６水和物（Ｙ（ＮＯ_３）_３−６Ｈ_２Ｏ 、シグマ、アルドリッチ）を水に溶解して、０．０６５Ｍの濃度を有する窒化イットリウム溶液５０ｍｌを準備した。前記ホウ酸溶液及び窒化イットリウム溶液を混合することにより、イットリウム塩溶液を準備した。前記イットリウム塩溶液に水酸化アンモニウム溶液をゆっくり滴下して添加することにより、ｐＨを８．６２に調節した酸化イットリウム組成物を製造した。

比較例２
イットリウム塩溶液に添加する水酸化アンモニウム溶液の量以外は、比較例１と実質的に同一な方法で酸化イットリウム組成物を準備した。ここで、イットリウム塩溶液に添加する水酸化アンモニウム溶液を量を変えて、８．０６のｐＨを有する組成物を準備した。

比較例３
エチルアルコール１Ｌにホウ酸（Ｈ_３ＢＯ_３、シグマ、アルドリッチ）３６ｇを溶解したホウ酸溶液１０ｍｌを準備した。窒化イットリウム６水和物（Ｙ（ＮＯ_３）_３−６Ｈ_２Ｏ 、シグマ、アルドリッチ）を水に溶解して、０．４７Ｍの濃度を有する窒化イットリウム溶液５０ｍｌを準備した。前記ホウ酸溶液及び窒化イットリウム溶液を混合することにより、イットリウム塩溶液を準備した。前記イットリウム塩溶液に水酸化アンモニウム溶液をゆっくり滴下して添加することにより、ｐＨを８．８９に調節した組成物を製造した。

前記実施例１乃至１３及び比較例１乃至３による酸化イットリウム組成物の組成及びｐＨを下記の表１に示した。

また、前記実施例１乃至１３及び比較例１乃至３による酸化イットリウム組成物の色及び粘性を下記の表２に示した。

前記表１及び表２を参照すると、組成物のｐＨが、酸化イットリウム組成物の色及び粘性のような特性に重要な影響を及ぼすことが分かる。

イットリウム塩濃度が同じ０．０６５Ｍの実施例１乃至実施例９を比較すると、ｐＨが増加するほど酸化イットリウム組成物の透明度は減少して粘性は増加する。また、イットリウム塩濃度が同じ０．４７Ｍの実施例１０乃至実施例１３を比較すると、やはりｐＨが増加するほど酸化イットリウム組成物の透明度は減少して粘性は増加する。特に、ｐＨが８を超過すると、酸化イットリウム組成物の透明度は非常に劣化して粘性も増加し、コーティング用組成物として不適切な特性を見せる。

劣化した透明度と高い粘性を示す比較例１乃至３の組成物と比べて、実施例１乃至１３の組成物は比較的低い粘性と良好な透明度を示した。

前記実施例１乃至１３及び比較例１乃至３の酸化イットリウム組成物をソーダ石灰ガラスからなる基板の表面にそれぞれ噴霧して、各基板上にコーティングした。各酸化イットリウム組成物がコーティングされた基板を乾燥させた後、約５００℃で約４５分間焼成してコーティングされた酸化イットリウム組成物が硬化して酸化イットリウム層を形成するようにした。

焼成工程後、硬化した酸化イットリウム層を構成する成分をＸ線回折分析（Ｘ−ｒａｙ ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ ａｎａｌｙｓｉｓ、ＸＲＤ）によって分析した。前記Ｘ線回折分析の結果、実施例１乃至５によって製造された酸化イットリウム層は、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）を３５．０９ｍｏｌ％で含んでいて、酸化ボロン（Ｂ_２Ｏ_３）を６４．９１ｍｏｌ％で含んでいた。また、実施例６乃至実施例１３及び比較例１乃至３によって製造された酸化イットリウム層は、酸化イットリウムだけを含んでいた。

［酸化イットリウム層の輝度評価］
本発明の酸化イットリウム組成物を利用して形成された酸化イットリウム層の輝度（ｌｕｍｉｎａｎｃｅ）を評価するために、前記実施例３及び実施例１２による酸化イットリウム組成物を準備した。酸化イットリウム層を比較するために、比較例４の酸化イットリウム溶液を以下のように製造した。粒子の平均サイズが約５０ｎｍ程度で酸化イットリウム約５重量％で含む懸濁液中の市販されている酸化イットリウム溶液である比較例４の酸化イットリウム溶液とした。

前記実施例３、実施例１２及び比較例４による酸化イットリウム組成物をガラスからなる基板の表面に噴霧してコーティングした。前記ガラス基板は、三種類の他の蛍光体粒子（ｐｈｏｓｐｈｏｒ ｐａｒｔｉｃｌｅｓ）からなる複合蛍光層が形成されている。前記溶液がコーティングされた基板を製造した後、約６５０℃で約１０分間焼成して硬化させた。焼成後、硬化した酸化イットリウム層の化学的組成をＸ線回折分析によって分析した結果、実施例３の酸化イットリウム層は、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）３５．０９ｍｏｌ％及び酸化ボロン（Ｂ_２Ｏ_３）６４．９１ｍｏｌ％で構成されていて、実施例１２及び比較例４の酸化イットリウム層は、酸化イットリウムだけで構成されていた。

酸化イットリウムをコーティングしない基板、実施例３、実施例１２及び比較例４による酸化イットリウム組成物を利用してコーティングした基板の輝度と光の反射率及び透過率を測定した。輝度は色彩輝度計（ｌｕｍｉｎａｎｃｅ ｃｏｌｏｒｉｍｅｔｅｒ、Ｈｔｏｐｃｏｎ ＢＭ−７）を利用して測定し、反射光及び透過光のスペクトルは分光光度計（ｓｃａｎｎｉｎｇ ｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ、Ｓｈｉｍａｄｚｕ ＵＶ−２１０１ＰＣ）を利用して測定した。その結果を下記の表３に示した。

前記表３を参照すると、酸化イットリウム組成物をコーティングしないで複合蛍光層のみを含んでいる基板に比べて、酸化イットリウム組成物がコーティングされた場合の基板の輝度が全て減少した。しかし、本発明の実施例３及び実施例１２によって製造された酸化イットリウム組成物がコーティングされた基板は、比較例４の市販されている酸化イットリウム溶液をコーティングした基板に比べて輝度の減少の程度が顕著に少なかった。また、透過光のスペクトルは、比較例４の商業用酸化イットリウム溶液がコーティングされた基板に対してはもちろん、コーティングしない基板に対しても増加し、本発明による酸化イットリウム組成物をコーティングすることにより基板の光透過性を増加する効果を示すことが分かった。

［酸化イットリウム層の粒子サイズ及び分布に対する評価］
実施例１４
エチルアルコール１０ｍｌにホウ酸（Ｈ_３ＢＯ_３、シグマ、アルドリッチ）０．６７ｇを溶解してホウ酸溶液を準備した。酢酸イットリウム（Ｙ（ＣＨ_３ＣＯＯ）_３、シグマ、アルドリッチ）０．１ｇを５ｍｌの水に溶解して、０．０７７Ｍの濃度を有する酢酸イットリウム溶液を準備した。

準備した前記ホウ酸溶液及び前記酢酸イットリウム溶液を混合した。前記ホウ酸溶液及び前記酢酸イットリウム溶液を混合して若干乳白色を帯びてコロイド形態のゾルを形成した。前記ゾル状態の酸化イットリウム組成物を約３０分間撹拌した後、常温でソーダ石灰ガラスからなる基板上に噴霧した。

前記酸化イットリウム組成物がコーティングされた前記基板を約５００℃で約４５分間焼成した。それによって、前記基板上に酸化イットリウム層が形成された。

実施例１５
窒化イットリウム６水和物（Ｙ（ＮＯ_３）_３−６Ｈ_２Ｏ、シグマ、アルドリッチ）１７ｇを水４５ｍｌに溶解して、０．９８Ｍの濃度を有するイットリウム塩溶液を準備した。前記イットリウム塩溶液に水酸化アンモニウム溶液をゆっくり滴下して添加することにより、ｐＨを５．８７に調節した酸化イットリウム組成物を製造した。前記酸化イットリウム組成物を約３０分間撹拌した後、常温でソーダ石灰ガラスからなる基板上に噴霧した。前記基板の表面には、平均粒子サイズが約３μｍ乃至約５μｍであり、お互いに異なる蛍光体層からなる複合蛍光層が形成されていた。

前記酸化イットリウム組成物がコーティングされた前記基板を乾燥させた後、約５６０℃で約４５分間焼成した。それによって、前記基板上に酸化イットリウム層が形成された。

実施例１６
窒化イットリウム６水和物（Ｙ（ＮＯ_３）_３−６Ｈ_２Ｏ、シグマ、アルドリッチ）５１ｇを水５０ｍｌ、エタノール９０ｍｌ、２−プロパノール５ｍｌ及びメタノール５ｍｌを混合した溶液に溶解して、０．８９Ｍの濃度を有するイットリウム塩溶液を準備した。前記イットリウム塩溶液に水酸化アンモニウム溶液をゆっくり滴下して添加することにより、ｐＨを３．７０に調節した酸化イットリウム組成物を製造した。前記酸化イットリウム組成物を約３０分間撹拌した後、常温でソーダ石灰ガラスからなる基板上に噴霧した。前記基板の表面には、平均粒子サイズが約３μｍ乃至約５μｍであり、お互いに異なる蛍光層からなる複合蛍光層が形成されていた。

前記酸化イットリウム組成物がコーティングされた前記基板を乾燥させた後、約５６０℃で約４５分間焼成した。それによって、前記基板上に酸化イットリウム層が形成された。

前記酸化イットリウム層の厚さは、約３００ｎｍ乃至約３２０ｎｍだった。また、前記酸化イットリウム層の化学的組成をＸ線回折分析によって分析した結果、非晶質の酸化ボロン（Ｂ_２Ｏ_３）を９６．８４ｍｏｌ％、結晶性の酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）を３．１６ｍｏｌ％含んでいた。

図１は、前記実施例１４による酸化イットリウム組成物をコーティングした基板表面を走査電子顕微鏡（ｓｃａｎｎｉｎｇ ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ、ＳＥＭ、ＪＥＯＬ ＪＳＭ ６５００）を利用して１００，０００倍に拡大して観察した写真である。図１で下部のバー（ｂａｒ）は、１００ｎｍの長さを示す。

図１を参照すると、基板表面が約１０ｎｍ乃至約１５ｎｍのサイズを有する球形の酸化イットリウム粒子が均一に分布してコーティングされていることを示している。粒子の最大サイズは、約２５ｎｍを超過することがなく、凝集して粗大化した粒子も存在しない。

図２は、前記実施例１５による酸化イットリウム組成物をコーティングした基板の表面を走査電子顕微鏡を利用して１００，０００倍に拡大して観察した写真を示している。図２で下部のバーは、１００ｎｍの長さを示す。

図２を参照すると、基板表面が約１５ｎｍ乃至２０ｎｍのサイズを有する球形の酸化イットリウム粒子が若干の凝集現象を起しているが、概して均一に分布してコーティングされていることを示している。

図３は、前記実施例１６による酸化イットリウム組成物をコーティングした基板表面を走査電子顕微鏡を利用して１００，０００倍に拡大して観察した写真を示している。図３で下部のバーは、１００ｎｍの長さを示す。

図３を参照すると、基板表面が約７ｎｍ乃至１０ｎｍのサイズを有する球形の酸化イットリウム粒子が均一に分布してコーティングされていることを示している。図３で細密化された粒子が均一に分布していて、凝集して粗大化した粒子は存在しない。

図４は、前記比較例１による酸化イットリウム組成物がコーティングされた基板表面を５０，０００倍に拡大して撮影したＳＥＭ写真を示している。図４で下部のバーは、１００ｎｍの長さを示す。

図４を参照すると、基板表面が比較的微細な球形の酸化イットリウム粒子でコーティングされていることを示している。しかし、粒子の分布が比較的不均一で、凝集してサイズが１００ｎｍ以上に粗大化した粒子が存在する様子が見られる。

図５は、前記比較例４の市販された酸化イットリウム溶液がコーティングされた基板表面を５０，０００倍に拡大して撮影したＳＥＭ写真を示している。図５で下部のバーは、１００ｎｍの長さを示す。

図５を参照すると、酸化イットリウム粒子のサイズは、平均約５０ｎｍ程度で、１００ｎｍを超過するサイズを有する粒子もかなり多数存在することが分かる。

本発明の酸化イットリウム組成物は、例えばバックライト用蛍光ランプ、バックライト用面光源の基板にコーティングして保護層として使用することができる。特に、本発明の酸化イットリウム組成物を細管型ランプや面光源の蛍光層表面に形成して保護層として適用させることができる。

本発明の酸化イットリウム組成物は、バックライト用蛍光ランプだけではなくプラズマディスプレー装置（ＰＤＰ）等、各種放電装置の保護層に使用することができる。

先に説明した本発明の詳細な説明では、本発明の好ましい実施例を参照して説明したが、該当の技術分野の熟練された当業者または該当の技術分野で通常の知識を有する者なら、特許請求の範囲に記載された本発明の思想及び技術領域から逸脱しない範囲内で本発明を多様に修正及び変更させることができることを理解することができるだろう。

本発明の実施例１４による酸化イットリウム組成物をコーティングした基板の表面を示した走査電子顕微鏡（ｓｃａｎｎｉｎｇ ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ、ＳＥＭ）写真である。 本発明の実施例１５による酸化イットリウム組成物をコーティングした基板の表面を示したＳＥＭ写真である。 本発明の実施例１６による酸化イットリウム組成物をコーティングした基板の表面を示したＳＥＭ写真である。 比較例１による酸化イットリウム組成物をコーティングした基板の表面を示したＳＥＭ写真である。 比較例４による商業用酸化イットリウム溶液をコーティングした基板の表面を示したＳＥＭ写真である。

Claims (15)

1. 粒径が２５ｎｍ以下でｐＨが３．７乃至７の酸化イットリウムを含む酸化イットリウム組成物。
2. さらに、酸化ホウ素をさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の酸化イットリウム組成物。
3. イットリウム塩を溶媒に溶解してイットリウム塩溶液を準備する工程と、
   前記イットリウム塩溶液に塩基性化合物を添加してｐＨを３．７乃至７に調節することによって、粒径が２５ｎｍ以下の酸化イットリウム粒子を形成する工程と、を含む酸化イットリウム組成物の製造方法。
4. 前記イットリウム塩溶液は、０．０１Ｍ乃至１．０Ｍの濃度を有することを特徴とする請求項３に記載の酸化イットリウム組成物の製造方法。
5. 前記イットリウム塩は、窒化イットリウム、酢酸イットリウム及び塩化イットリウムからなる群から選択された一つ以上の物質を含むことを特徴とする請求項３に記載の酸化イットリウム組成物の製造方法。
6. 前記溶媒が、水またはアルコールであることを特徴とする請求項３に記載の酸化イットリウム組成物の製造方法。
7. さらに、前記イットリウム塩溶液は、ホウ素化合物を含むことを特徴とする請求項３に記載の酸化イットリウム組成物の製造方法。
8. 前記塩基性化合物は、アンモニウム化合物であることを特徴とする請求項３に記載の酸化イットリウム組成物の製造方法。
9. イットリウム塩を溶媒に溶解してイットリウム塩溶液を準備する工程と、
   前記イットリウム塩溶液に塩基性化合物を添加してｐＨを３．７乃至７に調節することによって、粒径が２５ｎｍ以下の酸化イットリウム粒子を含む酸化イットリウム組成物を製造する工程と、
   前記酸化イットリウム組成物を対象体上に噴霧してコーティングすることにより酸化イットリウム層を形成する工程と、を含む酸化イットリウム層の製造方法。
10. 前記コーティングした酸化イットリウム層を４９０℃乃至６００℃で熱処理して焼成させる工程をさらに含むことを特徴とする請求項９に記載の酸化イットリウム層の製造方法。
11. 前記対象体が、ガラス基板または該ガラス基板上に形成された蛍光層であることを特徴とする請求項９に記載の酸化イットリウム層の製造方法。
12. 基板上に形成されたコーティング層と、粒径が２５ｎｍ以下の酸化イットリウム粒子を含み、ｐＨが３．７乃至７の酸化イットリウム組成物と、を含むことを特徴とする面光源用基板。
13. 前記コーティング層が、前記基板表面に形成された蛍光層表面に形成されている請求項１２に記載の面光源用基板。
14. 基板上に形成されたコーティング層と、粒径が２５ｎｍ以下の酸化イットリウム粒子を含み、ｐＨが３．７乃至７の酸化イットリウム組成物と、を含む放電装置。
15. 前記放電装置が、バックライト用蛍光ランプまたはプラズマディスプレイ（ＰＤＰ）であることを特徴とする請求項１４に記載の放電装置。