JP2007172848A - 燃料電池およびその製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】 水素分離膜基材を透過した水素のカソード側へのリークを防止することができる燃料電池を提供する。
【解決手段】 燃料電池（１００）は、水素分離膜基材（４）と、水素分離膜基材（４）上に形成されプロトン導電性を有する電解質層（５）と、電解質層（５）上に形成されたカソード（６）と、水素分離膜基材（４）の外周側壁を覆う水素非透過性層（５）とを備えることを特徴とする。水素非透過性層（５）が水素分離膜基材（４）の外周側壁を覆っていることから、水素分離膜基材（４）を透過した水素がカソード側にリークすることが防止される。したがって、発電効率低下を抑制することができる。
【選択図】 図１

Description

本発明は、燃料電池およびその製造方法に関する。
燃料電池は、一般的には水素及び酸素を燃料として電気エネルギーを得る装置である。この燃料電池は、環境面において優れかつ高いエネルギー効率が実現できることから、今後のエネルギー供給システムとして広く開発が進められてきている。
燃料電池のうち固体の電解質を用いたものには、固体高分子型燃料電池、固体酸化物型燃料電池、水素分離膜電池等がある。ここで、水素分離膜電池とは、緻密な水素分離膜を備えた燃料電池である。緻密な水素分離膜は水素透過性を有する金属によって形成される層であり、アノードとしても機能する。水素分離膜電池は、この水素分離膜上にプロトン導電性を有する電解質が積層された構造をとっている。この水素分離膜電池の製造方法として、水素分離膜基材上に電解質をコーティングする技術が開示されている（例えば、特許文献１参照）。
特開２００５−１９０４１号公報
しかしながら、特許文献１の技術では電解質補強層としてアノードである水素分離膜基材を用いているため、固体高分子型燃料電池等のようにアノードよりも電解質層の面積を大きくすることができない。したがって、水素分離膜基材を透過した水素がカソード側へリークするおそれがある。
本発明は、水素分離膜基材を透過した水素のカソード側へのリークを防止することができる燃料電池およびその製造方法を提供することを目的とする。
本発明に係る燃料電池は、水素分離膜基材と、水素分離膜基材上に形成されプロトン導電性を有する電解質層と、電解質層上に形成されたカソードと、水素分離膜基材の外周側壁を覆う水素非透過性層とを備えることを特徴とするものである。本発明に係る燃料電池においては、水素非透過性層が水素分離膜基材の外周側壁を覆っていることから、水素分離膜基材を透過した水素がカソード側にリークすることが防止される。したがって、本発明に係る燃料電池の発電効率低下を抑制することができる。
水素非透過性層は、電解質層であってもよい。この場合、電解質層が絶縁性を有することから、水素非透過性層と他部材とが接触することによる短絡を防止することができる。
本発明に係る燃料電池の製造方法は、水素分離膜基材上にプロトン導電性を有する電解質層を形成する電解質層形成工程と、電解質層形成工程の後に電解メッキ処理によって水素分離膜基材の外周側壁に水素非透過性層を形成する水素非透過性層形成工程と、電解質層上にカソードを形成するカソード形成工程とを含むことを特徴とするものである。本発明に係る燃料電池の製造方法においては、水素分離膜基材上にプロトン導電性を有する電解質層が形成され、水素分離膜基材の外周側壁に水素非透過性層が電解メッキ処理によって形成され、電解質層上にカソードが形成される。
この場合、電解質層が水素分離膜基材に比較して薄い膜であっても、水素分離膜基材上面の露出を防止することができる。したがって、水素分離膜基材を透過した水素がカソード側にリークすることが防止されるとともに、電解質層を薄膜化することができる。また、電解質層は絶縁層であることから、電解質層にめっき層が形成されない。それにより、電解質層をマスキングすることなく水素分離膜基材の外周側壁をめっきすることができる。したがって、工程の短縮化および生産コストの低減を図ることができる。
本発明に係る燃料電池の他の製造方法は、水素分離膜基材の上面側の外周角部を除去する外周角部除去工程と、外周角部除去工程の後に水素分離膜基材上面にプロトン導電性を有する電解質層を成膜する電解質層成膜工程と、電解質層上にカソードを形成するカソード形成工程とを含むことを特徴とするものである。本発明に係る燃料電池の製造方法においては、水素分離膜基材の上面側の外周角部が除去され、水素分離膜基材上面にプロトン導電性を有する電解質層が成膜され、電解質層上にカソードが形成される。
この場合、水素分離膜基材の上面側の外周角部を面取りしてから電解質層が形成されることから、電解質層が水素分離膜基材に比較して薄い膜であっても、水素分離膜基材の上面に対して電解質層を成膜することによって水素分離膜基材の外周側壁を電解質層で覆うことができる。したがって、水素分離膜を透過した水素がカソード側にリークすることが防止されるとともに電解質層を薄膜化することができる。また、複数方向から電解質層を成膜をしなくても一方向からの成膜工程で水素分離膜の上面の露出を防止することができる。したがって、工程の短縮化および生産コストの低減を図ることができる。なお、外周角部除去工程は、水素分離膜基材の上面側の外周角部に対してエッチング処理を施す工程であってもよい。
本発明によれば、水素分離膜基材を透過した水素がカソード側にリークすることが防止される。したがって、本発明に係る燃料電池の発電効率低下を抑制することができる。
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
図１は、本発明の第１実施例に係る燃料電池１００の模式的断面図である。本実施例においては、燃料電池として水素分離膜電池を用いた。以下、燃料電池１００の構造について説明する。図１に示すように、燃料電池１００は、セパレータ１，８、集電材２，７、補強フレーム３、水素分離膜４、電解質層５およびカソード６を備える。
セパレータ１は、ステンレス等の導電性材料からなり、上面の外周近傍に凸部が形成されている。集電材２は、例えば、ＳＵＳ４３０多孔体、Ｎｉ多孔体、ＰｔめっきＡｌ２Ｏ３多孔体、白金メッシュ等の導電性材料から構成され、セパレータ１の中央部上に積層されている。補強フレーム３は、ステンレス等の導電性材料から構成され、水素分離膜４および電解質層５を支持および補強する機能を有する。補強フレーム３は、セパレータ１の凸部および集電材２を介してセパレータ１上に形成されている。補強フレーム３とセパレータ１とは接合されている。また、補強フレーム３には複数の貫通孔３１が形成されている。補強フレーム３上には、水素分離膜４が積層されている。
水素分離膜４は、水素透過性金属からなる。水素分離膜４は、燃料ガスが供給されるアノードとして機能するとともに、電解質層５を支持および補強する支持体として機能する。水素分離膜４を構成する金属は、例えば、パラジウム、バナジウム、チタン、タンタル等である。水素分離膜４の膜厚は、例えば、５０μｍ〜１００μｍ程度である。水素分離膜４の上面側の外周角部は、面取り等によって除去されている。この場合、水素分離膜４の外周側壁は、水素分離膜４の上面側の外周角部から下面側の外周角部にかけて傾斜していることが好ましい。
水素分離膜４の上面および外周側壁には、電解質層５が形成されている。電解質層５は、例えば、ペロブスカイト型プロトン導電体（ＢａＣｅＯ３等）、固体酸型プロトン導電体（ＣｓＨＳＯ４）等のプロトン導電性材料からなる。なお、電解質層５は、プロトン導電性を有するが水素非透過性を有する。水素分離膜４の上面の上方における電解質層５上にはカソード６が形成されている。カソード６は、例えば、ランタンコバルトタイト、ランタンマンガネート、銀、白金、白金担持カーボン等の導電性材料から構成されている。
集電材７は、集電材２と同様の材料から構成され、カソード６上に積層されている。セパレータ８は、ステンレス等の導電性材料からなる。セパレータ８の下面の外周近傍には、凸部が形成されている。セパレータ８は、集電材７上に積層され、凸部を介して補強フレーム３と接合されている。セパレータ８と補強フレーム３との境界面には、図示しない絶縁層が形成されている。それにより、カソード側とアノード側との短絡を防止することができる。
次に、燃料電池１００の動作について説明する。まず、水素を含有する燃料ガスがセパレータ１のガス流路に供給される。この燃料ガスは、集電材２および補強フレーム３の貫通孔３１を介して水素分離膜４に供給される。燃料ガス中の水素は、水素分離膜４においてプロトンに変換される。変換されたプロトンは、水素分離膜４および電解質層５を伝導し、カソード６に到達する。
一方、セパレータ８のガス流路には酸素を含有する酸化剤ガスが供給される。この酸化剤ガスは、集電材７を介してカソード６に供給される。カソード６においては、酸化剤ガス中の酸素とカソード６に到達したプロトンとから水が発生するとともに電力が発生する。発生した電力は、集電材２，７およびセパレータ１，８を介して回収される。
本実施例においては、水素非透過性を有する電解質層５が水素分離膜４の上面および外周側壁を覆っていることから、水素分離膜４を透過した水素がカソード６側にリークすることが防止される。したがって、燃料電池１００の発電効率低下を抑制することができる。
続いて、燃料電池１００の製造方法について説明する。図２は、燃料電池１００の製造方法を説明するための製造フロー図である。まず、図２（ａ）に示すように、補強フレーム３と水素分離膜４とを接合する。次に、図２（ｂ）に示すように、水素分離膜４の上面側の外周角部に対して面取り処理を施す。この場合、マスキングをして水素分離膜４の上面側の外周角部に対してエッチング処理等の化学熱処理を施してもよく、スクライビング等によって水素分離膜４の上面側の外周角部を削ってもよい。
次いで、図２（ｃ）に示すように、セパレータ１上に集電材２を形成し、セパレータ１と補強フレーム３とを接合する。次に、図２（ｄ）に示すように、水素分離膜４の上面および外周側壁に電解質層５をＰＬＤ法、スパッタリング等によって形成する。次いで、図２（ｅ）に示すように、電解質層５上にカソード６および集電材７を形成した後に、セパレータ８の凸部と補強フレーム３とを接合する。以上の工程によって、燃料電池１００が完成する。
以上のように、水素分離膜４の上面側の外周角部を面取りしてから電解質層５が形成されることから、水素分離膜４の上面に対して電解質層５を成膜することによって水素分離膜４の上面および外周側壁を電解質層５によって覆うことができる。この場合、電解質層５が水素分離膜４に比較して薄膜であっても、水素分離膜４の外周側壁が電解質層５によって覆われる。したがって、水素分離膜４を透過した水素がカソード６側にリークすることが防止されるとともに、電解質層５を薄膜化することができる。また、複数方向から電解質層５を成膜をしなくても一方向からの成膜工程で水素分離膜４の露出を防止することができる。したがって、工程の短縮化および生産コストの低減を図ることができる。
図３は、本発明の第２実施例に係る燃料電池１００ａの模式的断面図である。図３に示すように、燃料電池１００ａが燃料電池１００と異なる点は、電解質層５が水素分離膜４の上面から補強フレーム３とセパレータ８との接合面にかけて形成されている点である。燃料電池１００ａにおいても、水素分離膜４を透過した水素がカソード６側にリークすることが防止される。また、電解質層５によってセパレータ８と補強フレーム３とが絶縁される。したがって、カソード側とアノード側の短絡を防止することができる。また、補強フレーム３の上面が露出しないことから、集電材７が所定位置から移動しても集電材７と補強フレーム３との短絡が防止される。
続いて、燃料電池１００ａの製造方法について説明する。図４は、燃料電池１００ａの製造方法を説明するための製造フロー図である。図４（ａ）に示すように、燃料電池１００ａの製造方法は図２（ｃ）まで同じ工程を経る。次に、図４（ｂ）に示すように、水素分離膜４上面および補強フレーム３の上面の露出部分にＰＬＤ法、スパッタリング等によって電解質層５を形成する。次いで、図４（ｃ）に示すように、水素分離膜４上方の電解質層５上にカソード６および集電材７を形成した後に、セパレータ８の凸部と電解質層５の上面の外周近傍とを接合する。以上の工程によって、燃料電池１００ａが完成する。
以上のように、水素分離膜４の上面から補強フレーム３の上面の外周近傍にかけて電解質層５が形成されることから、水素分離膜４を透過した水素がカソード６側にリークすることが防止される。また、セパレータ８と補強フレーム３との間に絶縁処理を施すことなく、電解質層５を形成する工程によってセパレータ８と補強フレーム３とを絶縁することができる。したがって、工程の短縮化および生産コストの低減を図ることができる。
図５は、本発明の第３実施例に係る燃料電池１００ｂの模式的断面図である。図５に示すように、燃料電池１００ｂが燃料電池１００と異なる点は、水素分離膜４の外周側壁から補強フレーム３の上面の外周近傍にかけて水素非透過性を有するめっき層９が形成されている点である。めっき層９は、例えば、クロム、亜鉛等から構成される。なお、第１実施例と同様に図示しない絶縁層によって補強フレーム３とセパレータ８とが絶縁されている。燃料電池１００ｂにおいても、水素分離膜４を透過した水素がカソード６側にリークすることが防止される。
続いて、燃料電池１００ｂの製造方法について説明する。図６は、燃料電池１００ｂの製造方法を説明するための製造フロー図である。図６（ａ）に示すように、補強フレーム３と水素分離膜４とを接合する。次に、図６（ｂ）に示すように、水素分離膜４上にＰＬＤ法、スパッタリング等によって電解質層５を形成する。
次いで、図６（ｃ）に示すように、水素分離膜４の外周側壁と補強フレーム３の上面に対して電解めっき処理を施す。それにより、水素分離膜４の外周側壁から補強フレーム３の上面の外周近傍にかけてめっき層９が形成される。次に、図６（ｄ）に示すように、セパレータ１上に集電材２を形成し、セパレータ１と補強フレーム３とを接合し、電解質層５上にカソード６および集電材７を形成した後に、セパレータ８の凸部と補強フレーム３とを接合する。以上の工程によって、燃料電池１００ｂが完成する。
以上のように、電解めっき法によって金属である水素分離膜４がめっきされることから、電解質層５が水素分離膜４に比較して薄い膜であっても、水素分離膜４の露出を防止することができる。したがって、水素分離膜４を透過した水素がカソード６側にリークすることが防止されるとともに電解質層５を薄膜化することができる。また、電解質層５は絶縁層であることから、電解質層５にめっき層が形成されない。それにより、電解質層５をマスキングすることなく水素分離膜４の外周側壁をめっきすることができる。したがって、工程の短縮化および生産コストの低減を図ることができる。
本発明の第１実施例に係る燃料電池の模式的断面図である。 第１実施例に係る燃料電池の製造方法を説明するための製造フロー図である。 本発明の第２実施例に係る燃料電池の模式的断面図である。 第２実施例に係る燃料電池の製造方法を説明するための製造フロー図である。 本発明の第３実施例に係る燃料電池の模式的断面図である。 第３実施例に係る燃料電池の製造方法を説明するための製造フロー図である。
符号の説明
１，８ セパレータ
２，７ 集電材
３ 補強フレーム
４ 水素分離膜
５ 電解質層
６ カソード
９ めっき層
１００，１００ａ，１００ｂ 燃料電池

Claims (5)

  1. 水素分離膜基材と、
    前記水素分離膜基材上に形成され、プロトン導電性を有する電解質層と、
    前記電解質層上に形成されたカソードと、
    前記水素分離膜基材の外周側壁を覆う水素非透過性層とを備えることを特徴とする燃料電池。
  2. 前記水素非透過性層は、前記電解質層であることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
  3. 水素分離膜基材上にプロトン導電性を有する電解質層を形成する電解質層形成工程と、
    前記電解質層形成工程の後に、電解メッキ処理によって前記水素分離膜基材の外周側壁に水素非透過性層を形成する水素非透過性層形成工程と、
    前記電解質層上にカソードを形成するカソード形成工程とを含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
  4. 水素分離膜基材の上面側の外周角部を除去する外周角部除去工程と、
    前記外周角部除去工程の後に、前記水素分離膜基材上面にプロトン導電性を有する電解質層を成膜する電解質層成膜工程と、
    前記電解質層上にカソードを形成するカソード形成工程とを含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
  5. 前記外周角部除去工程は、前記水素分離膜基材の上面側の外周角部に対してエッチング処理を施す工程であることを特徴とする請求項４記載の燃料電池の製造方法。

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