JP2008027825A - 燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】 水素分離膜基材と電解質膜との剥離を抑制することができる燃料電池を提供する。
【解決手段】 燃料電池（１００）は、水素分離膜基材（１０）と、水素分離膜基材上に積層されプロトン伝導性を有する電解質からなる電解質膜（２０）と、電解質膜上に積層されたカソード（３０）とを備え、水素分離膜基材は水素透過性を有する水素透過部（１１）と、水素分離膜基材と電解質膜との界面から下方に伸びかつ電解質膜と同様の骨格を有する介在部（１２）とを含むことを特徴とする。
【選択図】 図１

Description

本発明は、燃料電池に関する。

燃料電池は、一般的には水素及び酸素を燃料として電気エネルギーを得る装置である。この燃料電池は、環境面において優れかつ高いエネルギー効率を実現できることから、今後のエネルギー供給システムとして広く開発が進められてきている。

燃料電池のうち固体電解質を用いたものには、固体高分子型燃料電池、固体酸化物型燃料電池、水素分離膜電池等がある。ここで、水素分離膜電池とは、緻密な水素分離膜を備えた燃料電池である。緻密な水素分離膜は水素透過性を有する金属によって形成される層であり、アノードとしても機能する。水素分離膜電池は、この水素分離膜上にプロトン伝導性を有する電解質膜が積層された構造をとっている。水素分離膜に供給された水素は水素分離膜を透過し、電解質膜においてプロトンに変換され、電解質膜中を移動し、カソードにおいて酸素と結合する。

この水素分離膜電池において、水素分離膜と電解質膜との剥離を抑制する目的で、水素分離膜と電解質膜との間に水素分離膜を構成する金属の窒化物または炭化物を中間層として配置する技術が開示されている（例えば、特許文献１参照）。

特開２００５−３３９８１５号公報

しかしながら、電解質は、種類によっては金属窒化物または金属炭化物に対して低い親和性を有することがある。したがって、特許文献１の技術では、上記中間層が剥離抑制層として機能しない場合がある。

本発明は、水素分離膜と電解質膜との剥離を抑制することができる燃料電池を提供することを目的とする。

本発明に係る燃料電池は、水素分離膜基材と、水素分離膜基材上に積層されプロトン伝導性を有する電解質からなる電解質膜と、電解質膜上に積層されたカソードとを備え、水素分離膜基材は、水素透過性を有する水素透過部と、水素分離膜基材と電解質膜との界面から電解質膜と反対側に伸びかつ電解質膜と同様の骨格を有する介在部と、を含むことを特徴とするものである。

本発明に係る燃料電池においては、介在部と電解質膜とは高い密着性を有する。両者の骨格が同じであるからである。また、介在部を介さずに水素透過部と電解質膜とが接する場合に比較して、水素透過部と介在部との接触面積は大きい。この場合、アンカー効果によって水素透過部と介在部との密着性が向上する。以上のことから、水素分離膜基材と電解質膜との密着性が向上する。その結果、水素分離膜基材と電解質膜との剥離を抑制することができる。

介在部は、複数設けられていてもよい。この場合、介在部と電解質膜との密着性がより向上する。また、水素透過部と介在部との接触面積がより大きくなる。それにより、水素分離膜基材と電解質膜との密着性が向上する。また、介在部は、水素分離膜基材と電解質膜との界面に対して垂直方向に伸びていてもよい。さらに、介在部は、水素分離膜基材と電解質膜との界面と垂直方向に、水素分離膜基材を貫通していてもよい。この場合、水素透過部と介在部との接触面積が大きくなる。それにより、水素分離膜基材と電解質膜との剥離をより抑制することができる。

電解質膜はガラス電解質からなり、介在部はガラスからなるものであってもよい。この場合、電解質膜および介在部は、いずれもガラス骨格を有する。したがって、電解質膜と介在部との密着性が向上する。また、水素分離膜基材の熱膨張率と電解質膜の熱膨張率との差が小さくなる。それにより、水素分離膜基材と電解質膜との間の応力が緩和される。その結果、水素分離膜基材と電解質膜との剥離を抑制することができる。また、電解質膜のガラス成分と介在部のガラス成分とが同種であってもよい。この場合、電解質膜と介在部との密着性がより向上する。また、水素分離膜基材の熱膨張率と電解質膜の熱膨張率との差がさらに小さくなる。

電解質膜はペロブスカイト型の固体酸化物電解質からなり、介在部はペロブスカイト型固体酸化物からなるものであってもよい。この場合、電解質膜および介在部は、いずれもペロブスカイト骨格を有する。したがって、電解質膜と介在部との密着性が向上する。また、水素分離膜基材の熱膨張率と電解質膜の熱膨張率との差が小さくなる。それにより、水素分離膜基材と電解質膜との間の応力が緩和される。その結果、水素分離膜基材と電解質膜との剥離を抑制することができる。また、電解質膜のＡサイトと介在部のＡサイトとが同種であり、電解質膜のＢサイトと介在部のＢサイトとが同種であってもよい。この場合、電解質膜と介在部との密着性がより向上する。また、水素分離膜基材の熱膨張率と電解質膜の熱膨張率との差がさらに小さくなる。

介在部は、カソードガス上流側ほど密に配置されていてもよい。ここで、一般的にカソードガス供給側ほど発電反応が促進される。カソードガス中の酸素濃度が高いからである。したがって、カソードガス供給側ほど温度が高くなり、電解質膜と水素分離膜基材との剥離が発生しやすい。しかしながら、カソードガス供給側ほど介在部を密に配置することによって、水素分離膜基材と電解質膜との熱膨張率差を小さくすることができる。その結果、水素分離膜基材と電解質膜との剥離を抑制することができる。

介在部は、水素分離膜成分の水素透過係数よりも小さい水素透過係数を有していてもよい。この場合、カソードガス供給側においては水素透過量が少なくなり、カソードガス排出側においては水素透過量が多くなる。この場合、カソードガス供給側における発電反応を抑制することができる。また、カソードガス排出側における発電反応を促進することができる。このように、酸素濃度が高い領域において発電反応を抑制し、酸素濃度が低い領域において発電反応を促進することができることから、本発明に係る燃料電池は、均一な発電分布を実現することができる。それにより、均一な温度分布を実現することができる。この場合、電解質膜と水素分離膜基材との熱膨張率差を小さくすることができる。

水素透過部は、カソードガス上流側ほど低い水素透過性を有していてもよい。この場合、カソードガス供給側における発電反応を抑制することができる。また、カソードガス排出側における発電反応を促進することができる。

本発明によれば、水素分離膜と電解質膜との剥離を抑制することができる。

以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。

図１は、本発明の第１実施例に係る燃料電池１００を説明するための図である。図１（ａ）は燃料電池１００の模式的断面図であり、図１（ｂ）は燃料電池１００の上面図である。図１（ａ）に示すように、燃料電池１００は、水素分離膜基材１０上に、電解質膜２０およびカソード３０が順に積層された構造を有する。本実施例においては簡略化のために図１のような単セルについて説明するが、実際の燃料電池にはこの単セルが複数積層された構造を有する。

水素分離膜基材１０は、燃料ガスが供給されるアノードとして機能するとともに、電解質膜２０を支持および補強する支持体として機能する。水素分離膜基材１０は、水素透過性を有する水素透過部１１と、上下方向（すなわち、水素分離膜基材１０と電解質膜２０との界面と垂直方向）に伸びる複数のガラス部１２とを含む。各ガラス部１２は、水素分離膜基材１０の上面において露出している。したがって、ガラス部１２と電解質膜２０とは互いに接している。また、図１（ｂ）に示すように、各ガラス部１２は、互いに所定の間隔を空けてストライプ状に配置されている。本実施例においては、ガラス部１２は、水素分離膜基材１０を上下方向に貫通していない。水素分離膜基材１０の厚さは、例えば、１００μｍ程度である。

水素透過部１１は、緻密な水素透過性金属からなる。水素透過部１１を構成する金属は、水素透過性および水素解離能を有していれば特に限定されるものではない。水素透過部１１を構成する金属の例としては、例えば、パラジウム等が挙げられる。

ガラス部１２は、ＳｉＯ_２等のガラスからなる。ガラス部１２の幅は、例えば、０．５ｍｍ程度である。また、隣り合うガラス部１２同士の間隔は、例えば、１ｍｍ程度である。電解質膜２０は、プロトン伝導性を有するガラス電解質からなる。プロトン伝導性ガラス電解質としては、例えば、リン酸系ガラス（ＳｉＯ_２−Ｐ_２Ｏ_５）、硫酸系ガラス（ＳｉＯ_２−ＳＯ_３Ｈ）等を用いることができる。電解質膜２０の膜厚は、例えば、１μｍ〜２μｍ程度である。カソード３０は、酸化剤ガスが供給される電極であり、例えば、白金担持カーボン等の導電性材料から構成される。カソード３０の膜厚は、例えば、３０μｍ程度である。

続いて、燃料電池１００の動作について説明する。水素分離膜基材１０には、水素を含有する燃料ガスが供給される。燃料ガスに含まれる水素分子は、原子状水素となって水素透過部１１を透過する。水素透過部１１を透過した水素は、水素透過部１１と電解質膜２０との界面においてプロトンと電子とに分離する。水素透過部１１と電解質膜２０との界面において発生したプロトンは、電解質膜２０を伝導してカソード３０に到達する。

一方、カソード３０には酸素を含有する酸化剤ガスが供給される。カソード３０においては、酸化剤ガス中の酸素とカソード３０に到達したプロトンとから水が発生するとともに電力が発生する。発生した電力は、図示しないセパレータを介して回収される。以上の動作により、燃料電池１００による発電が行われる。なお、燃料電池１００の作動温度は、１５０℃程度である。

本実施例においては、ガラス部１２および電解質膜２０は、いずれもガラス骨格を有する。すなわち、ガラス部１２および電解質膜２０は、同種の骨格を有する。この場合、電解質膜２０とガラス部１２との密着性が高くなる。また、ガラス部１２が設けられていない場合に水素透過部１１と電解質膜２０とが接する接触面積に比較して、水素透過部１１とガラス部１２および電解質膜２０との接触面積は大きい。この場合、アンカー効果によって水素透過部１１とガラス部１２および電解質膜２０との密着性が向上する。以上のことから、水素分離膜基材１０と電解質膜２０との密着性が向上する。

なお、ガラス部１２のガラス成分と電解質膜２０のガラス成分とは同種であることが好ましい。ガラス部１２と電解質膜２０との密着性が向上するからである。例えば、ガラス部１２のガラス成分がＳｉＯ_２であり、電解質膜２０のガラス成分がＳｉＯ_２であることによって、ガラス部１２と電解質膜２０との密着性が向上する。また、ガラス部１２は、電解質膜２０と同じガラス電解質であることがより好ましい。

また、水素分離膜基材１０にガラス部１２が含まれていることから、水素分離膜基材１０の熱膨張率が電解質膜２０の熱膨張率に近づく。この場合、水素分離膜基材１０の熱膨張率と電解質膜２０の熱膨張率との差が小さくなる。それにより、水素分離膜基材１０と電解質膜２０との間の応力が緩和される。以上のことから、水素分離膜基材１０と電解質膜２０との剥離を抑制することができる。

なお、ガラス部１２は、水素分離膜基材１０の水素透過性に影響を及ぼさない限り、いずれの箇所に配置されていてもよい。図２は、ガラス部１２の配置箇所の他の例を示す図である。図２に示すように、ガラス部１２は、例えば、格子状に配置されていてもよい。

図３は、ガラス部１２の配置箇所のさらに他の例を示す図である。図３に示すように、ガラス部１２は、カソードガスが供給される側ほど密に配置され、カソードガスが排出される側ほど疎に配置されていてもよい。ここで、一般に、カソードガス供給側ほど発電反応が促進される。カソードガス中の酸素濃度が高いからである。したがって、カソードガス供給側ほど発電反応によって温度が高くなり、電解質膜と水素分離膜基材との間に応力が発生しやすい。しかしながら、カソードガス供給側ほどガラス部１２を密に配置することによって、水素分離膜基材１０と電解質膜２０との熱膨張率差を小さくすることができる。その結果、水素分離膜基材１０と電解質膜２０との剥離を抑制することができる。

また、ガラス部１２は水素透過性を有していないことから、カソードガス供給側においては水素透過量が少なくなり、カソードガス排出側においては水素透過量が多くなる。この場合、カソードガス供給側における発電反応を抑制することができる。また、カソードガス排出側における発電反応を促進することができる。このように、カソードガス中の酸素濃度が高い領域において発電反応を抑制し、カソードガス中の酸素濃度が低い領域において発電反応を促進することができることから、燃料電池１００は、均一な発電分布を実現することができる。それにより、燃料電池１００は、均一な温度分布を実現することができる。この場合、電解質膜２０と水素分離膜基材１０との熱膨張率差を小さくすることができる。

さらに、水素透過部１１は、カソードガス供給側ほど低い水素透過係数を有し、カソードガス排出側ほど高い水素透過係数を有していてもよい。例えば、パラジウム−銀合金は、パラジウム濃度が高いほど高い水素透過性を有し、パラジウム濃度が低いほど低い水素透過性を有する。したがって、カソードガス供給側においてパラジウム濃度が低いパラジウム−銀合金を配置することによって水素透過部１１の水素透過係数を低下させ、カソードガス排出側においてパラジウム濃度が高いパラジウム−銀合金を配置することによって水素透過部１１の水素透過係数を増加させることができる。

このように、ガラス部１２の配置箇所および水素透過部１１の水素透過係数を最適化することによって、より均一な発電分布および温度分布を実現することができる。

続いて、燃料電池１００の製造方法について説明する。図４は、燃料電池１００の製造方法を説明するためのフロー図である。まず、図４（ａ）に示すように、水素透過性金属基板４０を準備する。次に、図４（ｂ）に示すように、水素透過性金属基板４０上面に対してエッチング処理を施して、ストライプ状に複数の溝部４１を形成する。

次いで、図４（ｃ）に示すように、ゾルゲル法等によって溝部４１にガラス部１２を形成する。それにより、水素分離膜基材１０が完成する。ここで、本実施例に係る水素分離膜基材１０と同様にガラスと水素透過性金属とを備えるシリカ担体について考える。水素透過性金属を担持する多孔質状のシリカ担体は、高い面粗度を有する。したがって、このシリカ担体に欠陥のない電解質膜を成膜しようとすれば、電解質膜の膜厚が大きくなってしまう。しかしながら、図４の方法によれば、水素分離膜基材１０は、水素透過性金属を担持する多孔質状のシリカ担体に比較して平坦な面を有する。したがって、電解質膜２０を薄膜化することができる。

次に、図４（ｄ）に示すように、ゾルゲル法によって作製したガラス電解質をスピンコート法によって水素分離膜基材１０上に成膜することによって、電解質膜２０を形成する。次いで、図４（ｅ）に示すように、スクリーン印刷法等によって電解質膜２０上にカソード３０を形成する。以上の工程によって、燃料電池１００が完成する。このように、図４に示す製造方法によれば、複数のガラス部１２を一度の工程において形成することができる。したがって、燃料電池１００の製造効率が向上する。

本実施例においては、ガラス部１２が介在部に相当する。

続いて、本発明の第２実施例に係る燃料電池１００ａについて説明する。図５は、燃料電池１００ａの模式的断面図である。図５に示すように、燃料電池１００ａが図１の燃料電池１００と異なる点は、水素分離膜基材１０の代わりに水素分離膜基材１０ａが設けられている点である。水素分離膜基材１０ａが図１の水素分離膜基材１０と異なる点は、ガラス部１２が水素分離膜基材１０を膜厚方向に貫通している点である。なお、前述した実施例１と同一符号を付した部材は、実施例１と同様のものであり、実施例１と同様の位置に配置されている。本実施例においてはガラス部１２が水素分離膜基材１０を貫通していることから、燃料電池１００ａの軽量化および低コスト化を図ることができる。

図６は、燃料電池１００ａの製造方法について説明するための製造フロー図である。まず、図６（ａ）に示すように、図４（ｃ）に示す水素分離膜基材１０を準備し、この水素分離膜基材の下面を研磨してガラス部１２を露出させる。それにより、図６（ｂ）に示すように、水素分離膜基材１０ａが完成する。次に、図６（ｃ）に示すように、ゾルゲル法によって作製されたガラス電解質をスピンコート法によって水素分離膜基材１０ａ上に成膜することによって、電解質膜２０を形成する。次いで、図６（ｄ）に示すように、スクリーン印刷法等によって電解質膜２０上にカソード３０を形成する。以上の工程により、燃料電池１００ａが完成する。

図７は、燃料電池１００ａの他の製造方法について説明するための製造フロー図である。まず、図７（ａ）に示すように、水素分離膜５０を形成する。次に、図７（ｂ）に示すように、水素分離膜５０上にガラス膜５１を形成する。次いで、図７（ｃ）に示すように、水素分離膜５０とガラス膜５１とを順に繰り返し形成する。水素分離膜５０およびガラス膜５１は、ＡＤ法、ＰＬＤ法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法、スパッタリング法等によって形成することができる。

次に、水素分離膜５０およびガラス膜５１を積層面に対して垂直方向に切断し、その切断面を研磨する。それにより、図７（ｄ）に示すように、水素分離膜基材１０ａが完成する。次いで、図７（ｅ）に示すように、ゾルゲル法によって作製されたガラス電解質をスピンコート法によって水素分離膜基材１０ａ上に成膜することによって、電解質膜２０を形成する。次に、図７（ｆ）に示すように、電解質膜２０上にスクリーン印刷法等によってカソード３０を形成する。以上の工程により、燃料電池１００ａが完成する。

なお、本実施例に係る燃料電池１００ａにおいても、ガラス部１２は、カソードガス供給側において密に配置されカソードガス排出側において疎に配置されていてもよい。水素分離膜５０の膜厚を制御することによってガラス部１２の配置箇所を決定することができる。

本実施例においては、ガラス部１２が介在部に相当する。

続いて、本発明の第３実施例に係る燃料電池１００ｂについて説明する。図８は、燃料電池１００ｂの模式的断面図である。燃料電池１００ｂが図５の燃料電池１００ａと異なる点は、水素分離膜基材１０ａの代わりに水素分離膜基材１０ｂが設けられている点である。水素分離膜基材１０ｂが水素分離膜基材１０ａと異なる点は、水素透過部１１の代わりに水素透過部１１ｂが設けられている点、ならびに、水素透過部１１とガラス部１２との間および水素透過部１１ｂと電解質膜２０との間に酸化抑制層１３が設けられている点である。なお、前述した実施例１と同一符号を付した部材は、実施例１と同様のものであり、実施例１と同様の位置に配置されている。

水素透過部１１ｂは、水素透過性金属であればどのようなものでもよく、水素解離能を有していなくてもよく酸化されやすくてもよい。例えば、水素透過部１１ｂとして、バナジウム、チタン、タンタル、バナジウム−クロム合金等のパラジウムよりも卑で安価な水素透過性金属を用いることができる。酸化抑制層１３は、水素分離層１１を構成する金属よりも酸化しにくくかつ水素解離能を有する材料から構成される。酸化抑制層１３は、例えば、パラジウム等からなる。この場合、水素透過部１１ｂの酸化を抑制することができる。酸化抑制層１３の層厚は、例えば、１μｍ程度である。

本実施例においては、水素透過部１１ｂを透過してきた水素は、酸化抑制層１３と電解質膜２０との界面においてプロトンと電子とに解離する。このように、水素透過部１１ｂと電解質膜２０との間に酸化抑制層１３を設けることによって、水素透過部１１ｂに水素解離能が必要なくなる。したがって、本実施例においては、パラジウム等の高価な材料の使用量を低減させることができる。その結果、燃料電池１００ｂの製造コストを低下させることができる。

続いて、燃料電池１００ｂの製造方法について説明する。図９は、燃料電池１００ｂの製造方法について説明するための製造フロー図である。まず、図９（ａ）に示すように、水素透過性金属基板６０を準備する。次に、図９（ｂ）に示すように、水素透過性金属基板６０上面に対してエッチング処理を施して、ストライプ状に複数の溝部６１を形成する。

次いで、図９（ｃ）に示すように、水素透過性金属基板６０の上面のうち溝部６１の底面以外の領域に、メッキ法等によって酸化抑制層１３を形成する。次いで、図９（ｄ）に示すように、溝部６１にガラス部１２をゾルゲル法等によって形成する。次に、図９（ｅ）に示すように、水素透過性金属基板６０の下面を研磨することによってガラス部１２を露出させる。それにより、水素分離膜基材１０ｂが完成する。次に、図９（ｆ）に示すように、水素分離膜基材１０ｂ上に電解質膜２０およびカソード３０を形成する。以上の工程により、燃料電池１００ｂが完成する。

図１０は、燃料電池１００ｂの他の製造方法について説明するための製造フロー図である。まず、図１０（ａ）に示すように、水素分離膜７０を形成する。次に、図１０（ｂ）に示すように、水素分離膜７０上に酸化抑制膜７１、ガラス膜７２、酸化抑制膜７１および水素分離膜７０を順に繰り返し形成する。水素分離膜７０、酸化抑制層７１およびガラス膜７２は、ＡＤ法、ＰＬＤ法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法、スパッタリング法等によって形成することができる。

次に、図１０（ｃ）に示すように、水素分離膜７０、酸化抑制層７１およびガラス膜７２を積層面に対して垂直方向に切断し、その切断面を研磨する。次いで、図１０（ｄ）に示すように、水素分離膜７０を挟んで隣り合う酸化抑制膜７１同士が接続されるように、メッキ法等によって酸化抑制膜７１と同様の成分を有する層を形成する。それにより、水素分離膜基材１０ｂが完成する。次に、図１０（ｅ）に示すように、水素分離膜基材１０ｂ上に、電解質膜２０およびカソード３０を順に形成する。以上の工程により、燃料電池１００ｂが完成する。

なお、本実施例に係る燃料電池１００ｂにおいても、ガラス部１２は、カソードガス供給側において密に配置されカソードガス排出側において疎に配置されていてもよい。水素分離膜７０の膜厚を制御することによってガラス部１２の配置箇所を決定することができる。

本実施例においては、ガラス部１２が介在部に相当する。

続いて、本発明の第４実施例に係る燃料電池１００ｃについて説明する。図１１は、燃料電池１００ｃの模式的断面図である。図１１に示すように、燃料電池１００ｃが図５の燃料電池１００ａと異なる点は、水素分離膜基材１０ａの代わりに水素分離膜基材１０ｃが設けられている点、電解質膜２０の代わりに電解質膜２０ｃが設けられている点およびカソード３０の代わりにカソード３０ｃが設けられている点である。水素分離膜基材１０ｃが水素分離膜基材１０ａと異なる点は、ガラス部１２の代わりに固体酸化物部１２ｃが設けられている点である。なお、前述した実施例１と同一符号を付した部材は、実施例１と同様のものであり、実施例１と同様の位置に配置されている。

電解質膜２０ｃは、プロトン伝導性を有するＡＢ_１−ｘＭ_ｘＯ_３型のペロブスカイト骨格を有する電解質からなる。すなわち、電解質膜２０ｃは、Ｂサイトの一部が金属Ｍによって置換された構造を有する。Ａサイトとしては、Ｓｒ，Ｂａ等を用いることができる。Ｂサイトとしては、Ｚｒ，Ｃｅ等を用いることができる。また、金属Ｍとしては、Ｉｎ等を用いることができる。具体的に、電解質膜２０ｃを構成する電解質としては、例えばＳｒＺｒ_１−ｘＩｎ_ｘＯ_３、ＢａＣｅ_１−ｘＩｎ_ｘＯ_３等を用いることができる。電解質膜２０ｃの膜厚は、例えば、２μｍ程度である。

固体酸化物部１２ｃは、電解質膜２０ｃを構成する電解質と同様の骨格を有する。すなわち、固体酸化物部１２ｃは、ペロブスカイト骨格を有する。なお、固体酸化物部１２ｃのＡサイトと電解質膜２０のＡサイトとが同じであり、固体酸化物部１２ｃのＢサイトと電解質膜２０ｃのＢサイトとが同じであることが好ましい。固体酸化物部１２ｃと電解質膜２０ｃとの密着性がより向上するからである。また、固体酸化物部１２ｃは、電解質膜２０ｃと同じ電解質であることがより好ましい。固体酸化物部１２ｃの幅は、例えば、０．５ｍｍ程度である。カソード３０ｂは、例えば、ＬａＳｒＣｏＯ_３、ＬａＳｒＭｎＯ_３等からなる。

燃料電池１００ｃは、図６および図７の方法によって製造することができる。なお、燃料電池１００ｃの作動温度は、４００℃程度である。また、本実施例に係る燃料電池１００ｃにおいても、固体酸化物部１２ｃは、カソードガス供給側において密に配置されカソードガス排出側において疎に配置されていてもよい。

本実施例においては、固体酸化物部１２ｃが介在部に相当する。

続いて、本発明の第５実施例に係る燃料電池１００ｄについて説明する。図１２は、燃料電池１００ｄの模式的断面図である。図１２に示すように、燃料電池１００ｄが図５の燃料電池１００ａと異なる点は、水素分離膜基材１０ａの代わりに水素分離膜基材１０ｄが設けられている点、電解質膜２０の代わりに電解質膜２０ｄが設けられている点およびカソード３０の代わりにカソード３０ｄが設けられている点である。水素分離膜基材１０ｄが水素分離膜基材１０ａと異なるん点は、水素透過部１１の代わりに水素透過部１１ｄが設けられている点、ガラス部１２の代わりに固体酸化物部１２ｄが設けられている点および固体酸化物部１２ｄと水素透過部１１ｄとの間に酸化抑制層１３ｄおよび拡散抑制層１４が設けられている点である。

電解質膜２０ｄ、カソード３０ｄおよび固体酸化物部１２ｄは、それぞれ図１１の電解質膜２０ｃ、カソード３０ｃおよび固体酸化物部１２ｃと同様の構成を有する。水素透過部１１ｄおよび酸化抑制層１３ｄは、それぞれ、図８の水素透過部１１ｂおよび酸化抑制層１３と同様の構成を有する。

拡散抑制層１４は、水素透過部１１ｄと酸化抑制層１３ｄとの間に設けられている。拡散抑制層１４は、例えばタンタル等からなる。この場合、水素透過部１１ｄを構成する金属と酸化抑制層１３ｄを構成する金属とが相互に拡散することを抑制することができる。特に、本実施例に係る燃料電池１００ｄのように、作動温度が４００℃程度である場合には、拡散抑制層１４の効果が特に発揮される。

続いて、燃料電池１００ｄの製造方法について説明する。図１３は、燃料電池１００ｄの製造方法について説明するための製造フロー図である。まず、図１３（ａ）に示すように、水素透過性金属基板８０を準備する。次に、図１３（ｂ）に示すように、水素透過性金属基板８０上面に対してエッチング処理を施して、ストライプ状に複数の溝部８１を形成する。

次いで、図１３（ｃ）に示すように、水素透過性金属基板８０の上面のうち溝部８１の底面以外の領域に、メッキ法等によって拡散抑制層１４を形成する。次いで、図１３（ｄ）に示すように、溝部８１の底面以外の領域であって拡散抑制層１４を覆う領域に、メッキ法等によって酸化抑制層１３ｄを形成する。次に、図１３（ｅ）に示すように、溝部８１に固体酸化物部１２ｄをＡＤ法、ＰＬＤ法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法、スパッタリング法等によって形成する。

次に、図１３（ｆ）に示すように、水素透過性金属基板８０の下面を研磨して拡散抑制層１４、酸化抑制層１３ｄおよび固体酸化物層１２ｄを露出させる。それにより、水素分離膜基材１０ｄが完成する。次いで、図１３（ｇ）に示すように、水素分離膜基材１０ｄ上に電解質膜２０およびカソード３０を、ＡＤ法、ＰＬＤ法、ＰＶＤ法、ＣＶＤ法、スパッタリング法等によって形成する。以上の工程により、燃料電池１００ｄが完成する。

なお、本実施例に係る燃料電池１００ｄにおいても、固体酸化物部１２ｄは、カソードガス供給側において密に配置されカソードガス排出側において疎に配置されていてもよい。なお、本実施例においては、固体酸化物部１２ｄが介在部に相当する。

上記各実施例においては、介在部が水素分離膜基材と電解質膜との界面と垂直方向に伸びているが、それに限られない。介在部は、水素分離膜基材と電解質膜との界面から電解質膜と反対側に伸びていれば本発明の効果が得られる。また、介在部は、少なくとも１つ設けられていればよい。

本発明の第１実施例に係る燃料電池を説明するための図である。 ガラス部の配置箇所の他の例を示す図である。 ガラス部の配置箇所のさらに他の例を示す図である。 第１実施例に係る燃料電池の製造方法について説明するためのフロー図である。 第２実施例に係る燃料電池の模式的断面図である。 第２実施例に係る燃料電池の製造方法について説明するためのフロー図である。 第２実施例に係る燃料電池の他の製造方法について説明するためのフロー図である。 第３実施例に係る燃料電池の模式的断面図である。 第３実施例に係る燃料電池の製造方法について説明するためのフロー図である。 第３実施例に係る燃料電池の他の製造方法について説明するためのフロー図である。 第４実施例に係る燃料電池の模式的断面図である。 第５実施例に係る燃料電池の模式的断面図である。 第５実施例に係る燃料電池の他の製造方法について説明するためのフロー図である。

符号の説明

１０ 水素分離膜基材
１１ 水素透過部
１２ ガラス部
２０ 電解質膜
３０ カソード
４０ 水素透過性金属基板
４１ 溝部
１００ 燃料電池

Claims (11)

1. 水素分離膜基材と、
   前記水素分離膜基材上に積層され、プロトン伝導性を有する電解質からなる電解質膜と、
   前記電解質膜上に積層されたカソードとを備え、
   前記水素分離膜基材は、水素透過性を有する水素透過部と、前記水素分離膜基材と前記電解質膜との界面から前記電解質膜と反対側に伸びかつ前記電解質膜と同様の骨格を有する介在部と、を含むことを特徴とする燃料電池。
2. 前記介在部は、複数設けられていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
3. 前記介在部は、前記水素分離膜基材と前記電解質膜との界面に対して垂直方向に伸びていることを特徴とする請求項１または２記載の燃料電池。
4. 前記介在部は、前記水素分離膜基材と前記電解質膜との界面と垂直方向に、前記水素分離膜基材を貫通していることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池。
5. 前記電解質膜は、ガラス電解質からなり、
   前記介在部は、ガラスからなることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池。
6. 前記電解質膜のガラス成分と前記介在部のガラス成分とが同種であることを特徴とする請求項５記載の燃料電池。
7. 前記電解質膜は、ペロブスカイト型の固体酸化物電解質からなり、
   前記介在部は、ペロブスカイト型固体酸化物からなることを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の燃料電池。
8. 前記電解質膜のＡサイトと前記介在部のＡサイトとが同種であり、前記電解質膜のＢサイトと前記介在部のＢサイトとが同種であることを特徴とする請求項７記載の燃料電池。
9. 前記介在部は、カソードガス上流側ほど密に配置されていることを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池。
10. 前記介在部は、前記水素分離膜成分の水素透過係数よりも小さい水素透過係数を有することを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の燃料電池。
11. 前記水素透過部は、カソードガス上流側ほど低い水素透過性を有することを特徴とする請求項１〜１０のいずれかに記載の燃料電池。
    

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