JP2006318757A - 固体高分子形燃料電池用触媒層およびそれを備えた固体高分子形燃料電池。 - Google Patents
固体高分子形燃料電池用触媒層およびそれを備えた固体高分子形燃料電池。 Download PDFInfo
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Abstract
【解決手段】炭素材料と陽イオン交換樹脂と触媒金属と撥水性樹脂とを含む固体高分子形燃料電池用触媒層において、前記撥水性樹脂は少なくとも前記陽イオン交換樹脂のプロトン伝導経路に備えられ、前記陽イオン交換樹脂のプロトン伝導経路と前記炭素材料の表面との接面に前記触媒金属が主に担持され、前記炭素材料と前記撥水性樹脂の合計質量に対する前記撥水性樹脂の比率が10質量%以上、60質量%以下で、前記撥水性樹脂の融点が前記陽イオン交換樹脂の分解温度よりも低いことを特徴とする。
【選択図】図1
Description
カソ−ド:O2+4H++4e−→2H2O
アノ−ドおよびカソ−ドは、いずれもガス拡散層と触媒層とからなり、触媒層が固体高分子電解質膜に接合された構造である。触媒層には白金族金属触媒が含まれ、上記電気化学反応はこの触媒層で進行する。触媒層と接したガス拡散層は、触媒層への反応ガスの供給と集電との機能をもつ。さらに、カソード側での反応によって生成する水は、ガス拡散層を介して排出される。したがって、ガス拡散層は、ガス透過性、導電性および撥水性が要求される。
[実施例1]
まず第1工程では、陽イオン交換樹脂溶液(Nafion5質量%溶液、Aldrich Chemical、Nafion分解温度200℃)108gと、カーボン(Vulcan XC−72、Cabot製)10gとを混合して、混合物を作製した。
PVdFの添加量が、触媒粉末中のカーボンとPVdFとの合計質量に対して10質量%にしたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、本発明による単セルBを製作した。
PVdFの添加量が、触媒粉末中のカーボンとPVdFとの合計質量に対して40質量%にしたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、本発明による単セルCを製作した。
PVdFの添加量が、触媒粉末中のカーボンとPVdFとの合計質量に対して60質量%にしたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、本発明による単セルDを製作した。
PVdFの添加をおこなわなかった(0質量%)ことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、単セルEを製作した。
PVdFの添加量が、触媒粉末中のカーボンとPVdFとの合計質量に対して80質量%にしたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、単セルFを製作した。
[実施例5]
CaCO3の添加量を1.42gとすることによって、カソード触媒層の空孔率を60%にしたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、本発明による単セルGを製作した。
CaCO3の添加量を3.78gとすることによって、カソード触媒層の空孔率を85%にしたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、本発明による単セルHを製作した。
CaCO3を添加しないことによって、カソード触媒層の空孔率を45%にしたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、単セルIを製作した。
CaCO3の添加量を0.48gとすることによって、カソード触媒層の空孔率を50%にしたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、単セルJを製作した。
CaCO3の添加量を4.27gとすることによって、カソード触媒層の空孔率を90%にしたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、単セルKを製作した。
[実施例7]
撥水性樹脂として、PVdFの代わりにビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(HFP含有量2〜3質量%、平均分子量約200,000、融点155℃)を用いたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、本発明による単セルLを製作した。
撥水性樹脂として、PVdFの代わりにビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(HFP含有量4〜5質量%、平均分子量約200,000、融点146℃)を用いたことを除いては、実施例1の場合と同様の方法によって、本発明による単セルMを製作した。
表1の結果から、撥水性樹脂としてPVdFの代わりにビニリデンフロライド−ヘキサフルオロプロピレン共重合体を用いた場合にも、同程度の優れた特性が得られることがわかった。
まず第1工程では、N−メチル−2−ピロリドン(NMP、三菱化学)300gに、撥水性樹脂としての融点が174℃であるPVdF(平均分子量約200,000、呉羽化学製)6gを溶解させたPVdF−NMP溶液と、カーボン(Vulcan XC−72、Cabot製)14gとを混合し、この混合物を噴霧乾燥機で造粒することによって、表面にPVdFを備えたカーボンを作製した。造粒条件は、乾燥温度150℃および供給速度6g/min.とした。PVdFの添加量は、カーボンとPVdFとの合計質量に対して30質量%にした。
12 固体高分子電解質膜
13 撥水性を付与した導電性多孔質体
14 ガス供給路
15 セパレータ
16 ガスケットやOリングなどのシール材
17 高分子電解質形燃料電池
21 炭素材料
22 陽イオン交換樹脂
23 撥水性樹脂
24 細孔
25 陽イオン交換樹脂のプロトン伝導経路に存在する撥水性樹脂
26 陽イオン交換樹脂の疎水性領域に存在する撥水性樹脂
31 陽イオン交換樹脂の親水性領域(プロトン伝導経路)
32 陽イオン交換樹脂の疎水性領域
33 触媒金属
Claims (4)
- 炭素材料と陽イオン交換樹脂と触媒金属と撥水性樹脂とを含む固体高分子形燃料電池用触媒層において、前記撥水性樹脂は少なくとも前記陽イオン交換樹脂のプロトン伝導経路に備えられ、前記陽イオン交換樹脂のプロトン伝導経路と前記炭素材料の表面との接面に前記触媒金属が主に担持され、前記炭素材料と前記撥水性樹脂の合計質量に対する前記撥水性樹脂の比率が10質量%以上、60質量%以下で、前記撥水性樹脂の融点が前記陽イオン交換樹脂の分解温度よりも低いことを特徴とする固体高分子形燃料電池用触媒層。
- 陽イオン交換樹脂溶液に炭素材料を分散して分散物を得る第1の工程と、前記分散物から溶媒を除去して前記陽イオン交換樹脂で被覆された前記炭素材料を得る第2の工程と、前記陽イオン交換樹脂の固定イオンに触媒金属の陽イオンを吸着させる第3の工程と、前記触媒金属の陽イオンを化学的に還元して触媒金属を含む粉末を得る第4の工程と、前記触媒金属を含む粉末と造孔剤と撥水性樹脂溶液との混合溶液を得る第5の工程と、前記混合溶液をシート状にして、前記撥水性樹脂の融点よりも高く、前記陽イオン交換樹脂の分解温度よりも低い温度で乾燥して触媒層前駆体を得る第6の工程と、前記触媒層前駆体から造孔剤を除去する第7の工程を経ることを特徴とする請求項1記載の固体高分子形燃料電池用触媒層の製造方法。
- 撥水性樹脂溶液と炭素材料とを混合し、乾燥して、表面に撥水性樹脂を備えた前記炭素材料を得る第1の工程と、陽イオン交換樹脂溶液に前記表面に撥水性樹脂を備えた炭素材料を分散して分散物を得る第2の工程と、前記分散物から溶媒を除去して前記陽イオン交換樹脂で被覆された前記表面に撥水性樹脂を備えた炭素材料を得る第3の工程と、前記陽イオン交換樹脂の固定イオンに触媒金属の陽イオンを吸着させる第4の工程と、前記触媒金属の陽イオンを化学的に還元して触媒金属を含む粉末を得る第5の工程と、前記触媒金属を含む粉末と造孔剤との混合溶液を得る第6の工程と、前記混合溶液をシート状にして、前記撥水性樹脂の融点よりも高く、前記陽イオン交換樹脂の分解温度よりも低い温度で乾燥して触媒層前駆体を得る第7の工程と、前記触媒層前駆体から造孔剤を除去する第8の工程を経ることを特徴とする請求項1記載の固体高分子形燃料電池用触媒層の製造方法。
- 請求項1記載の固体高分子形燃料電池用触媒層を備えることを特徴とする固体高分子形燃料電池。
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