JP2006272835A - ポリエステル系積層体、その製造方法及び積層体用熱接着剤 - Google Patents
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Abstract
【課題】層間接着強度が高く、耐環境性が良好で、生産性にも優れるポリエステル系積層体、その製造方法及び積層体用熱接着剤を提供する。
【解決手段】複数のポリエステル系樹脂フィルムを熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、前記熱接着剤層として、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムを用いてなるポリエステル系積層体、このものを、１６５〜２１０℃の温度にて熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法により製造する方法、及びガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる積層体用熱接着剤である。
【選択図】なし
【解決手段】複数のポリエステル系樹脂フィルムを熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、前記熱接着剤層として、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムを用いてなるポリエステル系積層体、このものを、１６５〜２１０℃の温度にて熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法により製造する方法、及びガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる積層体用熱接着剤である。
【選択図】なし
Description
本発明は、ポリエステル系積層体、その製造方法及び積層体用熱接着剤に関する。さらに詳しくは、複数のポリエステル系樹脂フィルムを特定の熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、層間接着強度が高く、耐環境性が良好で、生産性にも優れ、建材用途やガラス用途などに好適に用いられるポリエステル系積層体、このものを効率よく製造する方法、及びポリエステル系樹脂材、ポリカーボネート系樹脂材、塩化ビニル系樹脂材などの接着剤として好適な積層体用熱接着剤に関するものである。
従来、床材や壁面材などの建築部材に用いられる化粧材、あるいは家具や台所製品、家電製品のキャビネットなどの表面化粧板としては、例えば基材上に化粧シートを貼合した構造のものが用いられている。そして、前記基材として、例えば木材、合板、集成材、あるいはパーチクルボードやハードボードなどの木質系材料の板状体、さらには金属板等が使用されている。
これらの基材に貼り合わせる化粧シートとしては、Ｖカット加工性、ラッピング加工性などを付与するために、これまで一般に塩化ビニル樹脂シートが用いられていた。しかしながら、この塩化ビニル樹脂シートは、Ｖカット加工性やラッピング加工性が良好であるものの、製品が最終的に廃棄物となった場合、塩化ビニル樹脂からの有害物の発生が懸念されることから、塩化ビニル樹脂を使用しない化粧シートの開発が試みられ、例えばポリエステル系樹脂シートが上市されている。このポリエステル系樹脂シートとしては、例えば複数のポリエステル系樹脂フィルムをラミネートしてなる積層化粧シート（例えば、特許文献１参照）などが提案されている。
一方、窓ガラス用フィルムとして、種々の機能を有するフィルムが開発され上市されている。例えば、地震などの災害で破損した際に、ガラス破片が飛散するのを防止するガラス用飛散防止フィルム、外部から内部が見えにくくする内部防視フィルム、太陽光に含まれる紫外線や赤外線を遮断する紫外線遮蔽フィルム、赤外線遮蔽フィルム、及びこれらの機能２種以上を兼備するガラス用複合機能性フィルム、あるいはこれらの機能と装飾性を有するガラス用フィルムなどが上市されている。
これらの中で、ガラス用飛散防止装飾フィルムは、これまで、主としてポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）系樹脂を素材とするものが用いられてきたが、近年、環境問題から、非ＰＶＣ化が要望されるようになってきた。
非ＰＶＣ素材を用いたガラス用飛散防止フィルムとしては、例えば二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを用いたもの、あるいはグリコール変性ポリエチレンテレフタレート系樹脂（ジカルボン酸成分がテレフタル酸であり、グリコール成分がエチレングリコール４０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜６０モル％である共重合ポリエステル系樹脂：ＰＥＴＧ）フィルムを上地とし、二軸延伸ＰＥＴフィルムを下地とする積層フィルムを用いたものなどがある。
また、前記二軸延伸ＰＥＴフィルムよりも、機械的強度が高い二軸延伸ポリエチレンナフタレートフィルムを用い、破損の際のガラスの飛散をさらに良好に防止し得る積層フィルムが開示されている（例えば、特許文献２参照）。
このようなポリエステル系の積層シートや積層フィルムにおいては、ポリエステル系樹脂フィルムやシートなどからなる基材同士の貼り合わせに、通常粘着剤やホットメルトフィルムなどが用いられている。しかしながら、粘着剤を使用した場合には、揮発性有機化合物の発生や残留溶剤などにより、耐環境性に劣るという問題がある。
また、ホットメルトフィルム、特に一般に多用されているエチレン−酢酸ビニル共重合体系ホットメルトフィルムを使用した場合には、酢酸臭による臭気の問題がある。さらに、前記粘着剤やホットメルトフィルムなどでは、接着強度についても、十分に大きいとはいえない。
特開２００３−２３１７６１号公報
特開平９−７６４４１号公報
これらの基材に貼り合わせる化粧シートとしては、Ｖカット加工性、ラッピング加工性などを付与するために、これまで一般に塩化ビニル樹脂シートが用いられていた。しかしながら、この塩化ビニル樹脂シートは、Ｖカット加工性やラッピング加工性が良好であるものの、製品が最終的に廃棄物となった場合、塩化ビニル樹脂からの有害物の発生が懸念されることから、塩化ビニル樹脂を使用しない化粧シートの開発が試みられ、例えばポリエステル系樹脂シートが上市されている。このポリエステル系樹脂シートとしては、例えば複数のポリエステル系樹脂フィルムをラミネートしてなる積層化粧シート（例えば、特許文献１参照）などが提案されている。
一方、窓ガラス用フィルムとして、種々の機能を有するフィルムが開発され上市されている。例えば、地震などの災害で破損した際に、ガラス破片が飛散するのを防止するガラス用飛散防止フィルム、外部から内部が見えにくくする内部防視フィルム、太陽光に含まれる紫外線や赤外線を遮断する紫外線遮蔽フィルム、赤外線遮蔽フィルム、及びこれらの機能２種以上を兼備するガラス用複合機能性フィルム、あるいはこれらの機能と装飾性を有するガラス用フィルムなどが上市されている。
これらの中で、ガラス用飛散防止装飾フィルムは、これまで、主としてポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）系樹脂を素材とするものが用いられてきたが、近年、環境問題から、非ＰＶＣ化が要望されるようになってきた。
非ＰＶＣ素材を用いたガラス用飛散防止フィルムとしては、例えば二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを用いたもの、あるいはグリコール変性ポリエチレンテレフタレート系樹脂（ジカルボン酸成分がテレフタル酸であり、グリコール成分がエチレングリコール４０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜６０モル％である共重合ポリエステル系樹脂：ＰＥＴＧ）フィルムを上地とし、二軸延伸ＰＥＴフィルムを下地とする積層フィルムを用いたものなどがある。
また、前記二軸延伸ＰＥＴフィルムよりも、機械的強度が高い二軸延伸ポリエチレンナフタレートフィルムを用い、破損の際のガラスの飛散をさらに良好に防止し得る積層フィルムが開示されている（例えば、特許文献２参照）。
このようなポリエステル系の積層シートや積層フィルムにおいては、ポリエステル系樹脂フィルムやシートなどからなる基材同士の貼り合わせに、通常粘着剤やホットメルトフィルムなどが用いられている。しかしながら、粘着剤を使用した場合には、揮発性有機化合物の発生や残留溶剤などにより、耐環境性に劣るという問題がある。
また、ホットメルトフィルム、特に一般に多用されているエチレン−酢酸ビニル共重合体系ホットメルトフィルムを使用した場合には、酢酸臭による臭気の問題がある。さらに、前記粘着剤やホットメルトフィルムなどでは、接着強度についても、十分に大きいとはいえない。
本発明は、このような事情のもとで、層間接着強度が高く、耐環境性が良好で、生産性にも優れ、建材用途やガラス用途などに好適に用いられるポリエステル系積層体、このものを効率よく製造する方法、及びポリエステル系樹脂材などの接着剤として好適な積層体用熱接着剤を提供することを目的としてなされたものである。
本発明者らは、前記目的を達成するために鋭意研究を重ねた結果、熱接着性フィルムとしてガラス転移温度が所定の範囲にある共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムを用い、特定の温度条件で、熱プレス、押出しラミネート又は熱ラミネートを行うことにより、前記の好ましい性質を有するポリエステル系積層体が得られること、そして、前記共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムは、ポリエステル系樹脂材、ポリカーボネート系樹脂材及び塩化ビニル系樹脂材などに対する熱接着性フィルムとして有用であることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成したものである。
すなわち、本発明は、
（１）複数のポリエステル系樹脂フィルムを熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、前記熱接着剤層として、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムを用いたことを特徴とするポリエステル系積層体、
（２）複数のポリエステル系樹脂フィルムの少なくとも１つが、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムである上記(１)項に記載のポリエステル系積層体、
（３）熱接着剤層に用いる共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムが、テレフタル酸をカルボン酸成分とし、エチレングリコール６０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜４０モル％との組合わせを含む混合ジオールをジオール成分とする共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムである上記(１)又は(２)項に記載のポリエステル系積層体、
（４）複数のポリエステル系樹脂フィルムを、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる熱接着剤層を介して接合し、積層体を製造する方法であって、前記接合を、１６５〜２１０℃の温度にて熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法により行うことを特徴とするポリエステル系積層体の製造方法、
（５）ガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる積層体用熱接着剤、及び
（６）被接着体が、ポリエステル系樹脂材、ポリカーボネート系樹脂材及び塩化ビニル系樹脂材の中から選ばれる少なくとも１種である上記(５)項に記載の積層体用熱接着剤、
を提供するものである。
すなわち、本発明は、
（１）複数のポリエステル系樹脂フィルムを熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、前記熱接着剤層として、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムを用いたことを特徴とするポリエステル系積層体、
（２）複数のポリエステル系樹脂フィルムの少なくとも１つが、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムである上記(１)項に記載のポリエステル系積層体、
（３）熱接着剤層に用いる共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムが、テレフタル酸をカルボン酸成分とし、エチレングリコール６０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜４０モル％との組合わせを含む混合ジオールをジオール成分とする共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムである上記(１)又は(２)項に記載のポリエステル系積層体、
（４）複数のポリエステル系樹脂フィルムを、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる熱接着剤層を介して接合し、積層体を製造する方法であって、前記接合を、１６５〜２１０℃の温度にて熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法により行うことを特徴とするポリエステル系積層体の製造方法、
（５）ガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる積層体用熱接着剤、及び
（６）被接着体が、ポリエステル系樹脂材、ポリカーボネート系樹脂材及び塩化ビニル系樹脂材の中から選ばれる少なくとも１種である上記(５)項に記載の積層体用熱接着剤、
を提供するものである。
本発明によれば、複数のポリエステル系樹脂フィルムを特定の熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、層間接着強度が高く、耐環境性が良好で、生産性にも優れ、建材用途やガラス用途などに好適に用いられるポリエステル系積層体を提供することができる。
また、前記ポリエステル系積層体を効率よく製造する方法、及びポリエステル系樹脂材、ポリカーボネート系樹脂材、塩化ビニル系樹脂材などの接着剤として好適な積層体用熱接着剤を提供することができる。
また、前記ポリエステル系積層体を効率よく製造する方法、及びポリエステル系樹脂材、ポリカーボネート系樹脂材、塩化ビニル系樹脂材などの接着剤として好適な積層体用熱接着剤を提供することができる。
まず、本発明のポリエステル系積層体について説明する。
本発明のポリエステル系積層体は、複数のポリエステル系樹脂フィルムを熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、前記熱接着剤層として、以下に示す共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムが用いられる。
前記共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムは、ガラス転移温度が６０〜１００℃のものである。このガラス転移温度が上記範囲にあれば、ポリエステル系樹脂フィルムに対する熱接着シートとして、作業性及び接着強度などに関し、良好な性能を発揮することができる。好ましいガラス転移温度は、７０〜９０℃である。
当該共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムとしては、ガラス転移温度が前記範囲にあればよく特に制限されず、様々なフィルム、例えば（１）ジカルボン酸成分がテレフタル酸であり、グリコール成分がエチレングリコールとシクロヘキサンジメタノールとの組合わせを含むものである共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、（２）ジカルボン酸成分がテレフタル酸であり、グリコール成分がエチレングリコールとネオペンチルグリコールとの組合わせを含むものであるネオペンチルグリコール共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、及び（３）酸成分がイソフタル酸とテレフタル酸の組合わせを含むものであるイソフタル酸共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂などを含有する材料からなるフィルムを用いることができる。
これらの共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムの中で、（１）の共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムが好ましく、特にテレフタル酸をカルボン酸成分とし、エチレングリコール６０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜４０モル％との組合わせを含む混合ジオールをジオール成分とする共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムが好ましい。
前記フィルムの形成材料には、所望により、本発明の目的が損なわれない範囲で、各種添加剤を含有させることができる。含有させる添加剤としては、例えば、難燃剤、離型剤、耐候性安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、熱安定剤、滑剤、着色剤、界面活性剤、補強剤、充填剤などを挙げることができる。
当該共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムの作製方法については特に制限はなく、当該フィルムの形成材料を、従来公知の製膜方法、例えばキャスティング法（溶液流延法）、エキストルージョン法（溶融押出法；Ｔダイ法、インフレーション法など）、カレンダー法などにより製膜することができる。
このようにして得られたフィルムの厚さは、本発明においては、接着強度及び作業性などの面から、２０〜２００μｍの範囲、好ましくは４０〜１６０μｍの範囲で選定される。
本発明のポリエステル系積層体は、複数のポリエステル系樹脂フィルムを熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、前記熱接着剤層として、以下に示す共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムが用いられる。
前記共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムは、ガラス転移温度が６０〜１００℃のものである。このガラス転移温度が上記範囲にあれば、ポリエステル系樹脂フィルムに対する熱接着シートとして、作業性及び接着強度などに関し、良好な性能を発揮することができる。好ましいガラス転移温度は、７０〜９０℃である。
当該共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムとしては、ガラス転移温度が前記範囲にあればよく特に制限されず、様々なフィルム、例えば（１）ジカルボン酸成分がテレフタル酸であり、グリコール成分がエチレングリコールとシクロヘキサンジメタノールとの組合わせを含むものである共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、（２）ジカルボン酸成分がテレフタル酸であり、グリコール成分がエチレングリコールとネオペンチルグリコールとの組合わせを含むものであるネオペンチルグリコール共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、及び（３）酸成分がイソフタル酸とテレフタル酸の組合わせを含むものであるイソフタル酸共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂などを含有する材料からなるフィルムを用いることができる。
これらの共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムの中で、（１）の共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムが好ましく、特にテレフタル酸をカルボン酸成分とし、エチレングリコール６０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜４０モル％との組合わせを含む混合ジオールをジオール成分とする共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムが好ましい。
前記フィルムの形成材料には、所望により、本発明の目的が損なわれない範囲で、各種添加剤を含有させることができる。含有させる添加剤としては、例えば、難燃剤、離型剤、耐候性安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、熱安定剤、滑剤、着色剤、界面活性剤、補強剤、充填剤などを挙げることができる。
当該共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムの作製方法については特に制限はなく、当該フィルムの形成材料を、従来公知の製膜方法、例えばキャスティング法（溶液流延法）、エキストルージョン法（溶融押出法；Ｔダイ法、インフレーション法など）、カレンダー法などにより製膜することができる。
このようにして得られたフィルムの厚さは、本発明においては、接着強度及び作業性などの面から、２０〜２００μｍの範囲、好ましくは４０〜１６０μｍの範囲で選定される。
本発明のポリエステル系積層体において、前記の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる熱接着剤層を介して接合される複数のポリエステル系樹脂フィルムについては特に制限はなく、得られる積層体の用途に応じて、様々な種類のポリエステル系樹脂フィルムを用いることができる。
このようなポリエステル系樹脂フィルムとしては、例えばポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、シクロヘキサンジメタノール共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ネオペンチルグリコール共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、イソフタル酸共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリテトラメチレングリコール共重合ポリブチレンテレフタレート系樹脂、イソフタル酸共重合ポリブチレンテレフタレート系樹脂などの中から選ばれる少なくとも１種の樹脂を含有する材料からなるフィルムを挙げることができる。
当該ポリエステル系樹脂フィルムの形成材料には、所望により、本発明の目的が損なわれない範囲で、各種添加剤を含有させることができる。含有させる添加剤としては、例えば、難燃剤、離型剤、耐候性安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、熱安定剤、滑剤、着色剤、界面活性剤、補強剤、充填剤などを挙げることができる。
当該ポリエステル系樹脂フィルムの作製方法については特に制限はなく、当該フィルムの形成材料を、従来公知の製膜方法、例えばキャスティング法（溶液流延法）、エキストルージョン法（溶融押出法；Ｔダイ法、インフレーション法など）、カレンダー法などにより製膜することができる。このようにして製膜されたフィルムは、必要に応じ、一軸延伸処理又は二軸延伸処理することができる。
本発明のポリエステル系積層体においては、複数のポリエステル系樹脂フィルムは、その少なくとも１つが二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムであることが好ましい。
このようなポリエステル系樹脂フィルムとしては、例えばポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、シクロヘキサンジメタノール共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ネオペンチルグリコール共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、イソフタル酸共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリテトラメチレングリコール共重合ポリブチレンテレフタレート系樹脂、イソフタル酸共重合ポリブチレンテレフタレート系樹脂などの中から選ばれる少なくとも１種の樹脂を含有する材料からなるフィルムを挙げることができる。
当該ポリエステル系樹脂フィルムの形成材料には、所望により、本発明の目的が損なわれない範囲で、各種添加剤を含有させることができる。含有させる添加剤としては、例えば、難燃剤、離型剤、耐候性安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、熱安定剤、滑剤、着色剤、界面活性剤、補強剤、充填剤などを挙げることができる。
当該ポリエステル系樹脂フィルムの作製方法については特に制限はなく、当該フィルムの形成材料を、従来公知の製膜方法、例えばキャスティング法（溶液流延法）、エキストルージョン法（溶融押出法；Ｔダイ法、インフレーション法など）、カレンダー法などにより製膜することができる。このようにして製膜されたフィルムは、必要に応じ、一軸延伸処理又は二軸延伸処理することができる。
本発明のポリエステル系積層体においては、複数のポリエステル系樹脂フィルムは、その少なくとも１つが二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムであることが好ましい。
この二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムは、例えば、以下のようにして作製することができる。
ジカルボン酸成分としてテレフタル酸を主体とし、グリコール成分としてエチレングリコールを主体とするポリエチレンテレフタレート樹脂と、必要に応じて用いられる各種添加剤、例えば酸化防止剤、耐候安定剤、帯電防止剤、熱安定剤、難燃剤、離型剤、着色剤、界面活性剤、充填剤などを含む樹脂組成物をテンター法及びチューブ法などにより製膜することにより作製される。
前記テンター法においては、該樹脂組成物を押出機に入れ、加熱溶融し、ダイよりシート状に押出し、キャスティングドラム上で冷却固化して、まず厚目のフィルムを作製し、その後、縦横軸同時二軸延伸や、縦延伸後横延伸の二段階逐次延伸などが施されるが、後者の二段階逐次延伸が好ましい。この場合、まず遅（前）駆動ロールと速（後）駆動ロールの間の加熱ロール群で縦方向に延伸され、引きつづきテンターに導入され、フィルム両端を保持したまま加熱され、横方向に延伸される。この後、面配向を固定させるためにテンター後室で熱固定される。
一方、チューブ法においては、押出しインフレーション法と同じであり、溶融ポリマーはリングダイ（環状口金）より押出され、冷却後圧縮空気により同時二軸延伸され、チューブ状になったフィルムを加熱して、結晶化および分子配向を固定させる。
巻取りはチューブ状のまま巻取るか、あるいは二つに切断して２枚のフィルムとする。
これらの方法においては、製膜条件は、押出温度が、通常２５０〜３００℃程度であり、また延伸処理は、通常８０〜１３０℃程度で、縦横それぞれ２〜５倍程度で行われ、熱固定温度は、通常１５０〜２４０℃程度である。
ジカルボン酸成分としてテレフタル酸を主体とし、グリコール成分としてエチレングリコールを主体とするポリエチレンテレフタレート樹脂と、必要に応じて用いられる各種添加剤、例えば酸化防止剤、耐候安定剤、帯電防止剤、熱安定剤、難燃剤、離型剤、着色剤、界面活性剤、充填剤などを含む樹脂組成物をテンター法及びチューブ法などにより製膜することにより作製される。
前記テンター法においては、該樹脂組成物を押出機に入れ、加熱溶融し、ダイよりシート状に押出し、キャスティングドラム上で冷却固化して、まず厚目のフィルムを作製し、その後、縦横軸同時二軸延伸や、縦延伸後横延伸の二段階逐次延伸などが施されるが、後者の二段階逐次延伸が好ましい。この場合、まず遅（前）駆動ロールと速（後）駆動ロールの間の加熱ロール群で縦方向に延伸され、引きつづきテンターに導入され、フィルム両端を保持したまま加熱され、横方向に延伸される。この後、面配向を固定させるためにテンター後室で熱固定される。
一方、チューブ法においては、押出しインフレーション法と同じであり、溶融ポリマーはリングダイ（環状口金）より押出され、冷却後圧縮空気により同時二軸延伸され、チューブ状になったフィルムを加熱して、結晶化および分子配向を固定させる。
巻取りはチューブ状のまま巻取るか、あるいは二つに切断して２枚のフィルムとする。
これらの方法においては、製膜条件は、押出温度が、通常２５０〜３００℃程度であり、また延伸処理は、通常８０〜１３０℃程度で、縦横それぞれ２〜５倍程度で行われ、熱固定温度は、通常１５０〜２４０℃程度である。
本発明のポリエステル系積層体においては、積層する各ポリエステル系樹脂フィルムの厚さについては特に制限はないが、通常２５〜２５０μｍ程度、好ましくは５０〜１９０μｍである。また、積層数についても特に制限はないが、通常２〜５程度、好ましくは２〜３である。
本発明のポリエステル系積層体を製造する方法については特に制限はないが、以下に示す本発明の方法によれば、所望の積層体を効率よく、製造することができる。
本発明の方法は、複数のポリエステル系樹脂フィルムを、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる熱接着剤層を介して接合し、積層体を製造する方法であって、前記接合を、１６５〜２１０℃の温度にて熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法により行い、ポリエステル系積層体を製造する。
前記の熱接着剤層として用いるガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムとしては、前述したように、テレフタル酸をカルボン酸成分とし、エチレングリコール６０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜４０モル％との組合わせを含む混合ジオールをジオール成分とする共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムが好ましく用いられる。
本発明のポリエステル系積層体を製造する方法については特に制限はないが、以下に示す本発明の方法によれば、所望の積層体を効率よく、製造することができる。
本発明の方法は、複数のポリエステル系樹脂フィルムを、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる熱接着剤層を介して接合し、積層体を製造する方法であって、前記接合を、１６５〜２１０℃の温度にて熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法により行い、ポリエステル系積層体を製造する。
前記の熱接着剤層として用いるガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムとしては、前述したように、テレフタル酸をカルボン酸成分とし、エチレングリコール６０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜４０モル％との組合わせを含む混合ジオールをジオール成分とする共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムが好ましく用いられる。
前記共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルム（以下、熱接着性フィルムと称することがある。）を介して、複数のポリエステル系樹脂フィルムを接合する際の温度は、１６５〜２１０℃の範囲の温度の中から選定される。また、この接合方法としては、熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法が用いられる。
前記熱プレス法においては、複数のポリエステル系樹脂フィルムとポリエステル系樹脂フィルムとの間に、それぞれ当該熱接着性フィルムを介挿し、全体を熱プレスして、各ポリエステル系樹脂フィルムを接合し、一体化することにより、所望のポリエステル系積層体が得られる。
また、押出しラミネート法においては、上層と下層のポリエステル系樹脂フィルムを繰出すための繰出し装置と、当該熱接着性フィルムを形成する材料を押出すための押出機を用い、上層と下層のポリエステル系樹脂フィルムと当該熱接着性フィルムを押出しラミネートすることにより、所望のポリエステル系積層体が得られる。
一方、熱ラミネート法においては、複数のポリエステル系樹脂フィルムと、各樹脂フィルム間に介在させる当該熱接着性フィルムを用い、加熱ドラム上において圧着することにより、所望のポリエステル系積層体が得られる。
これらの方法の中で、積層数が多い場合は、熱プレス法が生産面で有利である。
次に、本発明の積層体用熱接着剤について説明する。
本発明の積層体用熱接着剤は、ガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなるものである。
前記のガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムとしては、前述の本発明のポリエステル系積層体において、熱接着剤層として用いられる共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムと同じものを挙げることができる。好ましい共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムは、テレフタル酸をカルボン酸成分とし、エチレングリコール６０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜４０モル％との組合わせを含む混合ジオールをジオール成分とする共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムである。
本発明の積層体用熱接着剤が適用される、積層体を構成する樹脂材としては、例えばポリエステル系樹脂材、ポリカーボネート系樹脂材及び塩化ビニル系樹脂材などを挙げることができる。
前記ポリエステル系樹脂材としては、前述の本発明のポリエステル系積層体における複数のポリエステル系樹脂フィルムについて説明した各種のポリエステル系樹脂からなるものを挙げることができる。
前記熱プレス法においては、複数のポリエステル系樹脂フィルムとポリエステル系樹脂フィルムとの間に、それぞれ当該熱接着性フィルムを介挿し、全体を熱プレスして、各ポリエステル系樹脂フィルムを接合し、一体化することにより、所望のポリエステル系積層体が得られる。
また、押出しラミネート法においては、上層と下層のポリエステル系樹脂フィルムを繰出すための繰出し装置と、当該熱接着性フィルムを形成する材料を押出すための押出機を用い、上層と下層のポリエステル系樹脂フィルムと当該熱接着性フィルムを押出しラミネートすることにより、所望のポリエステル系積層体が得られる。
一方、熱ラミネート法においては、複数のポリエステル系樹脂フィルムと、各樹脂フィルム間に介在させる当該熱接着性フィルムを用い、加熱ドラム上において圧着することにより、所望のポリエステル系積層体が得られる。
これらの方法の中で、積層数が多い場合は、熱プレス法が生産面で有利である。
次に、本発明の積層体用熱接着剤について説明する。
本発明の積層体用熱接着剤は、ガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなるものである。
前記のガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムとしては、前述の本発明のポリエステル系積層体において、熱接着剤層として用いられる共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムと同じものを挙げることができる。好ましい共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムは、テレフタル酸をカルボン酸成分とし、エチレングリコール６０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜４０モル％との組合わせを含む混合ジオールをジオール成分とする共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムである。
本発明の積層体用熱接着剤が適用される、積層体を構成する樹脂材としては、例えばポリエステル系樹脂材、ポリカーボネート系樹脂材及び塩化ビニル系樹脂材などを挙げることができる。
前記ポリエステル系樹脂材としては、前述の本発明のポリエステル系積層体における複数のポリエステル系樹脂フィルムについて説明した各種のポリエステル系樹脂からなるものを挙げることができる。
樹脂材の形態としては、フィルム、シート、板状体などを挙げることができる。本発明の積層体用熱接着剤は、ポリエステル系樹脂材同士、ポリカーボネート系樹脂材同士及び塩化ビニル系樹脂材同士の積層に用いてもよいし、また、ポリエステル系樹脂材とポリカーボネート系樹脂材、ポリエステル系樹脂材と塩化ビニル系樹脂材、及びポリカーボネート系樹脂材と塩化ビニル系樹脂材の積層に用いてもよい。
また、加工温度としては、ポリエステル系樹脂材同士の積層の場合は、１６５〜２１０℃程度、ポリカーボネート系樹脂材同士の積層の場合は、１７０〜２１０℃程度、塩化ビニル系樹脂材同士の積層の場合は、１３０〜１９０℃程度である。さらに、ポリエステル系樹脂材とポリカーボネート系樹脂材との積層の場合は、１７０〜２１０℃程度、ポリエステル系樹脂材と塩化ビニル系樹脂材との積層の場合は、１６０〜１９０℃程度、ポリカーボネート系樹脂材と塩化ビニル系樹脂材との積層の場合は、１６０〜１９０℃程度である。
積層方法としては、前述の本発明のポリエステル系積層体の製造方法において説明した、熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法を用いることができる。
また、加工温度としては、ポリエステル系樹脂材同士の積層の場合は、１６５〜２１０℃程度、ポリカーボネート系樹脂材同士の積層の場合は、１７０〜２１０℃程度、塩化ビニル系樹脂材同士の積層の場合は、１３０〜１９０℃程度である。さらに、ポリエステル系樹脂材とポリカーボネート系樹脂材との積層の場合は、１７０〜２１０℃程度、ポリエステル系樹脂材と塩化ビニル系樹脂材との積層の場合は、１６０〜１９０℃程度、ポリカーボネート系樹脂材と塩化ビニル系樹脂材との積層の場合は、１６０〜１９０℃程度である。
積層方法としては、前述の本発明のポリエステル系積層体の製造方法において説明した、熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法を用いることができる。
次に、本発明を実施例により、さらに詳細に説明するが、本発明は、これらの例によってなんら限定されるものではない。
なお、各例で得られた積層シートの性能は、以下に示す方法に従って評価した。
（１）ピーリング強度
ＪＩＳ Ｚ ０２３７に従い、引張試験機［島津製作所、「オートグラフＡＧ−１００Ａ」］を用い、引張速度１００ｍ／ｍｉｎで、１８０°ピーリング強度を測定する。
（２）全光線透過率
ＪＩＳ Ｋ ７３６１−１に従い、ヘーズコンピューター［スガ試験機(株)、「ＨＺ−１」］を用いて測定する。
（３）ヘイズ
ＪＩＳ Ｋ ７１３６に従い、ヘーズコンピューター［スガ試験機(株)、「ＨＺ−１」］を用いて測定する。
（４）耐環境性
得られた積層体、及び積層体製造時の環境への影響について、次の評価基準に従って評価した。
○：揮発性化学物質が計測できない。残留溶剤が計測できない。
×：揮発性化学物質が計測される。残留溶剤が計測される。
（５）臭気
積層体製造時の臭気について、５名の被験者によって次の評価基準に従って評価した。
○：５名の被験者全員が臭気を感じなかった。
×：１名以上の被験者が臭気を感じた。
また、使用した原料は、以下のとおりである。
・二軸ＰＥＴ：二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム、東レ(株)製、商品名「Ｕ４２６」
・ＰＥＴＧ：シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂、［イーストマン・ケミカル社製、商品名「ＰＥＴＧ６７６３」、ガラス転移温度８１℃］をＴダイ押出機を用いて表に記載の厚さに製膜したフィルム
・ネオペンチルＰＥＴ：ネオペンチルグリコール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂、［東洋紡績(株)製、商品名「ＳＲ１７３ＣＡ」、ガラス転移温度７９℃］をＴダイ押出機を用いて厚さ１００μｍに製膜したフィルム
・ホモ−ＰＥＴ：ポリエチレンテレフタレート樹脂(ホモ)、［ユニチカ(株)製、商品名「ＮＥＨ−２０５０」ガラス転移温度７８℃］をＴダイ押出機を用いて厚み１００μｍに製膜したフィルム
・ＰＢＴ：ポリブチレンテレフタレート樹脂、［東レ(株)製、商品名「トレコン１２００Ｓ」、ガラス転移温度４０℃］をＴダイ押出機を用いて厚さ１００μｍに製膜したフィルム
・ＨＭフィルム（ＥＶＡ系）：ＥＶＡ系接着フィルム、東ソー(株)製、商品名「メルセンフィルムＭＸ１０６」、（融点８３℃）
・ＨＭフィルム（ポリエステル系）：結晶性ポリエステル系樹脂、［東亜合成(株)製、商品名「ＰＥＳ１１１」ガラス転移温度−５℃］をＴダイ押出機を用いて厚さ３５μｍに製膜したポリエステル系ＨＭフィルム
・粘着剤：アクリル系粘着剤、綜研化学(株)製、商品名「ＳＫダイン１４２９ＤＴ」
・ネオペンチルＰＥＴ（着色）：ネオペンチルグリコール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［東洋紡績(株)製、商品名「ＳＲ１７３ＣＡ」］１００質量部と着色剤［住化カラー(株)製、「ＥＰＭ７Ａ１４４１」］３０質量部を混合し、Ｔダイ押出機を用いて厚さ８０μｍに製膜した着色基材フィルム
・ＰＣ：ポリカーボネートフィルム、三菱エンジニアリングプラスチック(株)製、商品名「ユーピロンフィルムＦＥ２０００」ガラス転移温度１４５℃
・ＰＶＣ：ポリ塩化ビニル樹脂フィルム、リケンテクノス(株)製、商品名「ＳＡ−Ｓ、ＦＣ０２５」
なお、各例で得られた積層シートの性能は、以下に示す方法に従って評価した。
（１）ピーリング強度
ＪＩＳ Ｚ ０２３７に従い、引張試験機［島津製作所、「オートグラフＡＧ−１００Ａ」］を用い、引張速度１００ｍ／ｍｉｎで、１８０°ピーリング強度を測定する。
（２）全光線透過率
ＪＩＳ Ｋ ７３６１−１に従い、ヘーズコンピューター［スガ試験機(株)、「ＨＺ−１」］を用いて測定する。
（３）ヘイズ
ＪＩＳ Ｋ ７１３６に従い、ヘーズコンピューター［スガ試験機(株)、「ＨＺ−１」］を用いて測定する。
（４）耐環境性
得られた積層体、及び積層体製造時の環境への影響について、次の評価基準に従って評価した。
○：揮発性化学物質が計測できない。残留溶剤が計測できない。
×：揮発性化学物質が計測される。残留溶剤が計測される。
（５）臭気
積層体製造時の臭気について、５名の被験者によって次の評価基準に従って評価した。
○：５名の被験者全員が臭気を感じなかった。
×：１名以上の被験者が臭気を感じた。
また、使用した原料は、以下のとおりである。
・二軸ＰＥＴ：二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム、東レ(株)製、商品名「Ｕ４２６」
・ＰＥＴＧ：シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂、［イーストマン・ケミカル社製、商品名「ＰＥＴＧ６７６３」、ガラス転移温度８１℃］をＴダイ押出機を用いて表に記載の厚さに製膜したフィルム
・ネオペンチルＰＥＴ：ネオペンチルグリコール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂、［東洋紡績(株)製、商品名「ＳＲ１７３ＣＡ」、ガラス転移温度７９℃］をＴダイ押出機を用いて厚さ１００μｍに製膜したフィルム
・ホモ−ＰＥＴ：ポリエチレンテレフタレート樹脂(ホモ)、［ユニチカ(株)製、商品名「ＮＥＨ−２０５０」ガラス転移温度７８℃］をＴダイ押出機を用いて厚み１００μｍに製膜したフィルム
・ＰＢＴ：ポリブチレンテレフタレート樹脂、［東レ(株)製、商品名「トレコン１２００Ｓ」、ガラス転移温度４０℃］をＴダイ押出機を用いて厚さ１００μｍに製膜したフィルム
・ＨＭフィルム（ＥＶＡ系）：ＥＶＡ系接着フィルム、東ソー(株)製、商品名「メルセンフィルムＭＸ１０６」、（融点８３℃）
・ＨＭフィルム（ポリエステル系）：結晶性ポリエステル系樹脂、［東亜合成(株)製、商品名「ＰＥＳ１１１」ガラス転移温度−５℃］をＴダイ押出機を用いて厚さ３５μｍに製膜したポリエステル系ＨＭフィルム
・粘着剤：アクリル系粘着剤、綜研化学(株)製、商品名「ＳＫダイン１４２９ＤＴ」
・ネオペンチルＰＥＴ（着色）：ネオペンチルグリコール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［東洋紡績(株)製、商品名「ＳＲ１７３ＣＡ」］１００質量部と着色剤［住化カラー(株)製、「ＥＰＭ７Ａ１４４１」］３０質量部を混合し、Ｔダイ押出機を用いて厚さ８０μｍに製膜した着色基材フィルム
・ＰＣ：ポリカーボネートフィルム、三菱エンジニアリングプラスチック(株)製、商品名「ユーピロンフィルムＦＥ２０００」ガラス転移温度１４５℃
・ＰＶＣ：ポリ塩化ビニル樹脂フィルム、リケンテクノス(株)製、商品名「ＳＡ−Ｓ、ＦＣ０２５」
実施例１
以下に示す方法に従って、２層構造の積層シートを作製した。
シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［イーストマン・ケミカル社製、「ＰＥＴＧ６７６３」］を用い、Ｔダイ押出機にて、厚さ１００μｍの接着剤層用クリアーフィルムを製膜した。上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］をまた中間層の接着剤層として、上記のように製膜した厚さ１００μｍのＰＥＴＧクリアーフィルムを繰り出し、ダブリングエンボス装置［(株)川上鉄工所製］の加熱ドラムに密着させて積層して、２層構造の積層シートを作製した。ダブリングエンボス装置の加工条件は、加熱ドラム温度１７０℃、加熱時間（加熱ドラムに密着している時間）６０秒で行った。
この積層シートの性能評価結果を第１表に示す。
実施例２及び比較例１〜５
第１表に示す基材フィルムＡ、接着剤層及び基材フィルムＢを用い、第１表に示す加工法を採用し、実施例１と同様にして２層構造の積層シートを作製した。
なお、比較例５の粘着剤塗工は、以下に示す方法に従って行った。
＜比較例５＞
上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］をまた中間層の接着剤層として、アクリル系粘着剤［綜研化学(株)製、商品名「ＳＫダイン１４２９ＤＴ」］を用いて厚さ２５μｍの粘着剤層を形成し、２層構造の積層シートを作製した。
各積層シートの性能評価結果を第１表に示す。
以下に示す方法に従って、２層構造の積層シートを作製した。
シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［イーストマン・ケミカル社製、「ＰＥＴＧ６７６３」］を用い、Ｔダイ押出機にて、厚さ１００μｍの接着剤層用クリアーフィルムを製膜した。上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］をまた中間層の接着剤層として、上記のように製膜した厚さ１００μｍのＰＥＴＧクリアーフィルムを繰り出し、ダブリングエンボス装置［(株)川上鉄工所製］の加熱ドラムに密着させて積層して、２層構造の積層シートを作製した。ダブリングエンボス装置の加工条件は、加熱ドラム温度１７０℃、加熱時間（加熱ドラムに密着している時間）６０秒で行った。
この積層シートの性能評価結果を第１表に示す。
実施例２及び比較例１〜５
第１表に示す基材フィルムＡ、接着剤層及び基材フィルムＢを用い、第１表に示す加工法を採用し、実施例１と同様にして２層構造の積層シートを作製した。
なお、比較例５の粘着剤塗工は、以下に示す方法に従って行った。
＜比較例５＞
上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］をまた中間層の接着剤層として、アクリル系粘着剤［綜研化学(株)製、商品名「ＳＫダイン１４２９ＤＴ」］を用いて厚さ２５μｍの粘着剤層を形成し、２層構造の積層シートを作製した。
各積層シートの性能評価結果を第１表に示す。
実施例３、４及び比較例６、７
第２表に示す基材フィルムＡ、接着剤層及び基材フィルムＢを用い、第２表に示す加工法を採用し、実施例１と同様にして２層構造の積層シートを作製した。
なお、実施例４の熱プレスは、以下に示す方法に従って行った。
＜実施例４＞
シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［イーストマン・ケミカル社製、「ＰＥＴＧ６７６３」］をＴダイ押出機を用いて、厚さ８０μｍの接着剤層用クリアーフィルムを製膜した。上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１００μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、Ｕ４２６、１００μｍ厚］をまた中間層の接着剤層として、上記のように製膜した厚さ８０μｍのＰＥＴＧクリアーフィルムを２枚のフェロタイプではさみ、プレス機［関西ロール製、タイプ「ＰＥＦ−５０３５」］を用いて熱プレスして、２層構造の積層シートを作製した。熱プレスの加工条件は、プレス温度１７０℃、プレス時間５分で行なった。
各積層シートの性能評価結果を第２表に示す。
第２表に示す基材フィルムＡ、接着剤層及び基材フィルムＢを用い、第２表に示す加工法を採用し、実施例１と同様にして２層構造の積層シートを作製した。
なお、実施例４の熱プレスは、以下に示す方法に従って行った。
＜実施例４＞
シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［イーストマン・ケミカル社製、「ＰＥＴＧ６７６３」］をＴダイ押出機を用いて、厚さ８０μｍの接着剤層用クリアーフィルムを製膜した。上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１００μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、Ｕ４２６、１００μｍ厚］をまた中間層の接着剤層として、上記のように製膜した厚さ８０μｍのＰＥＴＧクリアーフィルムを２枚のフェロタイプではさみ、プレス機［関西ロール製、タイプ「ＰＥＦ−５０３５」］を用いて熱プレスして、２層構造の積層シートを作製した。熱プレスの加工条件は、プレス温度１７０℃、プレス時間５分で行なった。
各積層シートの性能評価結果を第２表に示す。
実施例５
以下に示す方法に従って、トップコート層を有するガラス用の３層構造の積層シートを作製した。
シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［イーストマン・ケミカル社製、「ＰＥＴＧ６７６３」］をＴダイ押出機を用いて、厚さ１００μｍの接着剤層用クリアーフィルムを製膜した。上層の基材フィルムＡ、中間層の基材フィルムＢ、及び下層の基材フィルムＣとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］を使用し、また接着剤層Ｉ、接着剤層IIして、上記のように製膜した厚さ１００μｍのＰＥＴＧクリアーフィルムを使用し、上から基材フィルムＡ、接着剤層Ｉ、基材フィルムＢ、接着剤層II、基材フィルムＣの順で２枚のフェロタイプではさみ、プレス機［関西ロール社製、タイプ「ＰＥＦ−５０３５」］を用いて熱プレスして、３層構造の積層シートを作製した。熱プレスの加工条件は、プレス温度１７０℃、プレス時間１０分で行なった。作製した３層構造の積層シートの表面に、ウレタンアクリレート系紫外線硬化型塗料［（株）ニッコー化学研究所製、「Ｔ−ＵＶ−１」］を塗布し、硬化させることによりトップコート層を形成した。
この積層シートの性能評価結果を第３表に示す。
実施例６
以下に示す方法に従って、トップコート層を有する建材用の２層構造の積層シートを作製した。
シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［イーストマン・ケミカル社製、「ＰＥＴＧ６７６３」］をＴダイ押出機を用いて、厚さ６０μｍの接着剤層用クリアーフィルムを製膜した。上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、５０μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとしてネオペンチルＰＥＴ（着色）［ネオペンチルグリコール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂、東洋紡績(株)製、商品名「ＳＲ１７３ＣＡ」１００質量部と着色剤［住化カラー(株)、「ＥＰＭ７Ａ１４４１」］３０質量部を混合し、Ｔダイ押出機を用いて厚さ８０μｍに製膜した着色基材フィルム］をまた中間層の接着剤層として、上記のように製膜した厚さ６０μｍのＰＥＴＧクリアーフィルムを繰り出し、ダブリングエンボス装置［（株）川上鉄工所製］の加熱ドラムに密着させて積層して、２層構造の積層シートを作製した。ダブリングエンボス装置の加工条件は、加熱ドラム温度１７０℃、加熱時間（加熱ドラムに密着している時間）６０秒で行なった。作製した２層構造の積層シートの表面に、ウレタンアクリレート系紫外線硬化型塗料［（株）ニッコー化学研究所製、「Ｔ−ＵＶ−１」］を塗布し、硬化させることによりトップコート層を形成した。
この積層シートの性能評価結果を第３表に示す。
比較例８
以下に示す方法に従って、トップコート層を有するガラス用の３層構造の積層シートを作製した。
上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］をまた中間層の接着剤層Ｉとして、アクリル系粘着剤［綜研化学(株)製、商品名「ＳＫダイン１４２９ＤＴ」］を用いて厚さ２５μｍの粘着剤層を形成し、２層構造の積層シートを作製した。さらに、上記で作製した２層構造の積層シートを上層として、下層の基材フィルムＣとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］をまた中間層の接着剤層IIとして、アクリル系粘着剤［綜研化学(株)製、商品名「ＳＫダイン１４２９ＤＴ」］を用いて厚さ２５μｍの粘着剤層を形成し、３層構造の積層シートを作製した。作製した３層構造の積層シートの表面に、ウレタンアクリレート系紫外線硬化型塗料［（株）ニッコー化学研究所製、「Ｔ−ＵＶ−１」］を塗布し、硬化させることによりトップコート層を形成した。
この積層シートの性能評価結果を第３表に示す。
以下に示す方法に従って、トップコート層を有するガラス用の３層構造の積層シートを作製した。
シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［イーストマン・ケミカル社製、「ＰＥＴＧ６７６３」］をＴダイ押出機を用いて、厚さ１００μｍの接着剤層用クリアーフィルムを製膜した。上層の基材フィルムＡ、中間層の基材フィルムＢ、及び下層の基材フィルムＣとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］を使用し、また接着剤層Ｉ、接着剤層IIして、上記のように製膜した厚さ１００μｍのＰＥＴＧクリアーフィルムを使用し、上から基材フィルムＡ、接着剤層Ｉ、基材フィルムＢ、接着剤層II、基材フィルムＣの順で２枚のフェロタイプではさみ、プレス機［関西ロール社製、タイプ「ＰＥＦ−５０３５」］を用いて熱プレスして、３層構造の積層シートを作製した。熱プレスの加工条件は、プレス温度１７０℃、プレス時間１０分で行なった。作製した３層構造の積層シートの表面に、ウレタンアクリレート系紫外線硬化型塗料［（株）ニッコー化学研究所製、「Ｔ−ＵＶ−１」］を塗布し、硬化させることによりトップコート層を形成した。
この積層シートの性能評価結果を第３表に示す。
実施例６
以下に示す方法に従って、トップコート層を有する建材用の２層構造の積層シートを作製した。
シクロヘキサンジメタノール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂［イーストマン・ケミカル社製、「ＰＥＴＧ６７６３」］をＴダイ押出機を用いて、厚さ６０μｍの接着剤層用クリアーフィルムを製膜した。上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、５０μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとしてネオペンチルＰＥＴ（着色）［ネオペンチルグリコール共重合ポリエチレンテレフタレート系樹脂、東洋紡績(株)製、商品名「ＳＲ１７３ＣＡ」１００質量部と着色剤［住化カラー(株)、「ＥＰＭ７Ａ１４４１」］３０質量部を混合し、Ｔダイ押出機を用いて厚さ８０μｍに製膜した着色基材フィルム］をまた中間層の接着剤層として、上記のように製膜した厚さ６０μｍのＰＥＴＧクリアーフィルムを繰り出し、ダブリングエンボス装置［（株）川上鉄工所製］の加熱ドラムに密着させて積層して、２層構造の積層シートを作製した。ダブリングエンボス装置の加工条件は、加熱ドラム温度１７０℃、加熱時間（加熱ドラムに密着している時間）６０秒で行なった。作製した２層構造の積層シートの表面に、ウレタンアクリレート系紫外線硬化型塗料［（株）ニッコー化学研究所製、「Ｔ−ＵＶ−１」］を塗布し、硬化させることによりトップコート層を形成した。
この積層シートの性能評価結果を第３表に示す。
比較例８
以下に示す方法に従って、トップコート層を有するガラス用の３層構造の積層シートを作製した。
上層の基材フィルムＡとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］を、また下層の基材フィルムＢとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］をまた中間層の接着剤層Ｉとして、アクリル系粘着剤［綜研化学(株)製、商品名「ＳＫダイン１４２９ＤＴ」］を用いて厚さ２５μｍの粘着剤層を形成し、２層構造の積層シートを作製した。さらに、上記で作製した２層構造の積層シートを上層として、下層の基材フィルムＣとして、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム［東レ(株)製、「Ｕ４２６」、１２５μｍ厚］をまた中間層の接着剤層IIとして、アクリル系粘着剤［綜研化学(株)製、商品名「ＳＫダイン１４２９ＤＴ」］を用いて厚さ２５μｍの粘着剤層を形成し、３層構造の積層シートを作製した。作製した３層構造の積層シートの表面に、ウレタンアクリレート系紫外線硬化型塗料［（株）ニッコー化学研究所製、「Ｔ−ＵＶ−１」］を塗布し、硬化させることによりトップコート層を形成した。
この積層シートの性能評価結果を第３表に示す。
実施例７、８及び比較例９、１０
第４表に示す基材フィルムＡ、接着剤層及び基材フィルムＢを用い、第４表に示す加工法を採用し、実施例１と同様にして２層構造の積層シートを作製した。
各積層シートの性能評価結果を第４表に示す。
第４表に示す基材フィルムＡ、接着剤層及び基材フィルムＢを用い、第４表に示す加工法を採用し、実施例１と同様にして２層構造の積層シートを作製した。
各積層シートの性能評価結果を第４表に示す。
本発明のポリエステル系積層体は、特定の熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、層間接着強度が高く、耐環境性が良好で、生産性にも優れ、建材用途やガラス用途などに好適に用いられる。
Claims (6)
- 複数のポリエステル系樹脂フィルムを熱接着剤層を介して接合してなる積層体であって、前記熱接着剤層として、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムを用いたことを特徴とするポリエステル系積層体。
- 複数のポリエステル系樹脂フィルムの少なくとも１つが、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムである請求項１に記載のポリエステル系積層体。
- 熱接着剤層に用いる共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムが、テレフタル酸をカルボン酸成分とし、エチレングリコール６０〜８０モル％と１,４−シクロヘキサンジメタノール２０〜４０モル％との組合わせを含む混合ジオールをジオール成分とする共重合非晶性ポリエチレンテレフタレート系樹脂を含有する材料からなるフィルムである請求項１又は２に記載のポリエステル系積層体。
- 複数のポリエステル系樹脂フィルムを、厚さが２０〜２００μｍで、ガラス転移温度が６０〜１００℃である共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる熱接着剤層を介して接合し、積層体を製造する方法であって、前記接合を、１６５〜２１０℃の温度にて熱プレス法、押出しラミネート法又は熱ラミネート法により行うことを特徴とするポリエステル系積層体の製造方法。
- ガラス転移温度が６０〜１００℃の共重合非晶性ポリエステル系樹脂フィルムからなる積層体用熱接着剤。
- 被接着体が、ポリエステル系樹脂材、ポリカーボネート系樹脂材及び塩化ビニル系樹脂材の中から選ばれる少なくとも１種である請求項５に記載の積層体用熱接着剤。
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