JP2006232610A - 水素製造用改質装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 直径の異なる内円筒管と外円筒管を同心円上に配置した改質部と、内円筒管の内側に燃焼ガスを供給して内円筒管を加熱する加熱部と、内円筒管と外円筒管の隙間に配置された改質反応用触媒とを備え、改質反応用触媒に供給される原料ガスを加熱部からの熱により改質反応させて水素を含む改質ガスを製造する水素製造用改質装置であって、内円筒管と外円筒管との隙間に供給する原料ガスを、循環させて反応用触媒に供給する。
【選択図】 図1
Description
(式1)
CmHn + mH2O = mCO + (n/2+m)H2 (水蒸気改質)
CmHn + xH2O + (m-x)O2 = mCO + (n/2+x)H2(自己熱改質)
CmHn + m/2O2 = mCO + n/2H2(部分酸化)
また、燃焼ガスが一方向だけに流通している構造では、水蒸気改質反応に伴う吸熱反応で、触媒床入口付近が低温になり、また、出口付近が高温となり、出口側に流れるにおける熱を有効的に利用するために、生成された水素ガスを折り返して、高温水素ガスの熱を改質触媒へ伝達する手段が多く採用されている。
(1) 直径の異なる内円筒管と外円筒管を同心円上に配置した改質部と、前記内円筒管の内側に燃焼ガスを供給して前記内円筒管を加熱する加熱部と、前記内円筒管と前記外円筒管の隙間に配置された改質反応用触媒とを備え、前記改質反応用触媒に供給される原料ガスを前記加熱部からの熱により改質反応させて水素を含む改質ガスを製造する水素製造用改質装置であって、前記内円筒管と前記外円筒管との隙間に供給する前記原料ガスを、前記隙間で循環させて前記反応用触媒に供給することを特徴とする水素製造用改質装置。
(2) 前記内円筒管と前記外円筒管との隙間に供給する前記原料ガスを、前記改質部の軸方向に対して所定の角度で傾斜させて導入する原料ガス供給手段を備えたことを特徴とする上記(1)に記載の水素製造用改質装置。
(3) 前記原料ガス供給手段が、前記内円筒管と前記外円筒管との隙間に接続される原料供給配管を有し、該原料供給配管の吐出軸方向が前記隙間の内部で前記改質部の軸方向に対して所定の角度で傾斜されていることを特徴とする上記(2)に記載の水素製造用改質装置。
(4) 前記所定の角度が、前記改質部の軸方向に対して30°〜150°の範囲であることを特徴とする上記(2)又は(3)に記載の水素製造用改質装置。
(5) 前記所定の角度が、前記改質部の軸方向に対して80°〜100°の範囲であることを特徴とする上記(2)又は(3)に記載の水素製造用改質装置。
(6) 前記外円筒管の外側に同心円上に、前記内円筒管と前記外円筒管との隙間から流れてくる前記改質ガスの熱を回収する熱交換部が設けられていることを特徴とする上記(1)から(5)のいずれか1つに記載の水素製造用改質装置。
(7) 前記外円筒管の外側に同心円上に、前記内円筒管と前記外円筒管との隙間から流れてくる前記改質ガスに含まれる一酸化炭素を水素に改質するシフト反応用触媒が設けられていることを特徴とする上記(1)から(6)のいずれか1つに記載の水素製造用改質装置。
(8) 前記原料ガスが、炭化水素と水蒸気を含むことを特徴とする上記(1)から(7)のいずれか1つに記載の水素製造用改質装置。
図1は、本発明にかかる水素製造用改質装置の第1の実施形態を示す一部断面図を含む全体斜視図である。図2は、本実施形態の作用を説明する断面図である。
改質装置100は、中空の円筒形状を有する改質部11を備えている。改質部11には、該改質部11の中心に同心円上に配置された円筒形状を有する内円筒管13と、該内円筒管13と同心上に配置され且つ内円筒管13よりも直径が大きい円筒形状を有する外円筒管15とが備えられている。
水素製造装置100に供給される原料ガスには炭化水素及び水蒸気、また、必要に応じて、酸素含有ガスが含まれて、十分に予熱及び予混合されて、完全にガス体となった状態で原料供給配管から改質部に導入される。図3に示すように水供給部104から供給された水に、液体供給部105から供給された炭化水素が燃料混合部105aで混合され、その混合物が水素製造装置100に供給される。また、必要に応じて、酸素含有ガスを供給する場合には、エア供給部103を設け、エア供給部103から酸素含有ガスを供給し、燃料混合部105aで、水と炭化水素と酸素含有ガスとを混合し、その混合物を水素製造装置100に供給してもよい。さらに、エア供給部103から燃料電池101とCO除去部107とに酸素含有ガスが供給されていてもよい。
(式2) CO + H2O → H2 + CO2
(式3) CO + 1/2O2 → CO2
図1及び図2に示すように、改質工程時に、内円筒管13と外円筒管15との間に配置された改質反応用触媒18に原料ガスを供給するとともに、燃焼ガスを供給されたバーナ14によって内円筒管13が加熱される。そして、改質反応用触媒18に熱が供給されることで、改質反応用触媒18において、原料ガスが改質反応を起こすことによって水素を製造する。この水素製造用改質装置100では、原料ガスが、従来のように改質部11の軸方向に対して平行に吹き付けられながら改質反応用触媒18に供給される構成ではなく、改質部11の軸方向S1に対して吐出軸方向S2が傾斜するように形成された原料供給配管21によって内円筒管13と外円筒管15の隙間に導入される。導入された原料ガスは、この隙間において円周方向に循環することで略スパイラル状に流れながら、改質反応用触媒18の上端部18a側に供給される。また、原料ガスは、該改質反応用触媒18中においても円周方向に循環する。すると、原料ガスが内円筒管13と外円筒管15の隙間の円周方向にほぼ均一に拡散された状態となり、拡散された原料ガスが改質反応用触媒18の円周方向全体にほぼ均一に供給されるようになる。従って、改質反応用触媒18に供給される原料ガスの流量に偏りが生じることがなく、改質反応用触媒18の全体に原料ガスをほぼ同時に均一な原料ガスを供給できるため、この結果、改質反応により生成される改質ガスに含まれる水素の割合を増加させ且つ効率的に得ることができるようになる。
図5は、本実施形態の原料供給配管の一構成例を示す図であり、図6は、本実施形態の原料供給配管の別の構成例を示す図である。
図7に示すように、本実施形態の水素製造装置100の構成は、上記第1の実施形態及び第2の実施形態と基本的に同じであるが、原料供給配管51の構成と、原料供給配管51の吐出側端部近傍に原料ガスを拡散させるための拡散部52が設けられている構成について、相違する。
図9に示すように、本実施形態の水素製造装置100の構成は、上記第1の実施形態及び第2の実施形態と基本的に同じであるが、原料供給配管81の構成で相違する。
図11に示すように、水素製造装置300は、改質部61に内円筒管63と、外内円筒管63の同心円上に配置された外円筒管65とが備えられている。また、内円筒管63と外円筒管65との間の隙間に改質反応用触媒68が充填されており、改質部61の天板61aには隙間に原料ガスを供給する原料供給配管71が貫通されている。さらに内円筒管63の内側底部にはバーナ64が設けられた加熱部62が配置されている。
図12に示すように、水素製造装置400は、上記第4の実施形態と基本的に同じ構成を有しており、以下、構成上相違する点について説明する。
水素製造装置400において、改質部61には、内円筒管63及び外円筒管65に加えて、外円筒管65の外側に同心円上に第2の外円筒管76と、更に該第2の外円筒管76の外側に同心円上に第3の外円筒管77とが備えられた4重管構造を有している。
本実施例では上記第2の実施形態の水素製造装置を用いた。また、実施例の効果を実証するため、比較例として従来の水素製造装置を用いた。
市販の灯油を脱硫処理して、含有硫黄分が0.1wtppb以下の灯油(以下、深脱灯油)を300mL/時間で供給し、一方で水蒸気を1038g/時間で供給し、両物資の混合物を300℃にて気化させた混合気化原料(以下原料)を図4及び図5に示される外径3/8インチのステンレス製の原料供給配管によって、水素製造装置の改質部に供給した。原料供給配管は図5に示すように、改質部の軸方向に対する吐出軸方向の供給角度が90°となるように隙間の円周方向に屈曲する構成とした。原料ガスは原料供給配管の吐出側端部から隙間の円周方向に沿って略スパイラル状に循環するように供給され、改質反応用触媒を通過した。使用した改質反応用触媒は、Ru(2wt%)/Al2O3触媒である。改質反応用触媒は予め内円筒管の内部のバーナによって加熱されており、改質反応用触媒に設置されている熱伝対入口付近で550℃、出口付近で700℃の温度を示していた。原料ガスを供給することによって、入口温度が低下し始めて、供給開始後1時間後には500℃まで低下してそのまま安定した。また、原料供給配管に設置した圧力計は5kPaを示していた。原料供給開始2時間後に生成水素をガスクロマトグラフで分析した。結果を以下の表1に示す。なお、表1において、「CO+CO2選択率」は、下記式4により算出した。また、「CO2」とは、炭化水素化合物で炭素(C)の数が2以上の化合物を示す。反応が完結していれば、炭素数が10以上ある灯油留分は全て、C1(CH4、CO、CO2)まで改善され、逆に不十分な場合にはC2+流分が残存することになる。
次に、原料供給配管の供給角度が30°となるように隙間の円周方向に屈曲する構成とし、その以外の構成については全て上記実施例1と同一の構成,条件で生成水素の分析を行った。結果を以下の表1に示す。
実施例3として、原料供給配管の供給角度が80°となるように隙間の円周方向に屈曲する構成とし、その以外の構成については全て上記実施例1と同一の構成,条件で生成水素の分析を行った。結果を以下の表1に示す。
実施例4として、原料供給配管の供給角度が100°となるように隙間の円周方向に屈曲する構成とし、その以外の構成については全て上記実施例1と同一の構成,条件で生成水素の分析を行った。結果を以下の表1に示す。
実施例5として、原料供給配管の供給角度が150°となるように隙間の円周方向に屈曲する構成とし、その以外の構成については全て上記実施例1と同一の構成,条件で生成水素の分析を行った。結果を以下の表1に示す。
次に、比較例1として、原料供給配管が改質部の軸方向に対して吐出軸方向が平行、つまり、供給角度を0°とし、その以外の構成については全て上記実施例1及び実施例2と同一の構成,条件で生成水素の分析を行った。また、比較例2として、原料供給配管が改質部の軸方向に対して吐出軸方向が平行、つまり、供給角度を10°とし、その以外の構成については全て上記実施例1及び実施例2と同一の構成,条件で生成水素の分析を行った。結果を以下の表1に示す。なお、比較例3として、原料供給配管が改質部の軸方向に対して吐出軸方向が平行、供給角度を180°とし、同様の生成水素の分析を試みたが、構造上不可能であるため,測定不能であった。
18,68 改質反応用触媒
21,41,71 原料供給配管
100 水素製造装置
101 燃料電池
Claims (8)
- 直径の異なる内円筒管と外円筒管を同心円上に配置した改質部と、前記内円筒管の内側に燃焼ガスを供給して前記内円筒管を加熱する加熱部と、前記内円筒管と前記外円筒管の隙間に配置された改質反応用触媒とを備え、前記改質反応用触媒に供給される原料ガスを前記加熱部からの熱により改質反応させて水素を含む改質ガスを製造する水素製造用改質装置であって、
前記内円筒管と前記外円筒管との隙間に供給する前記原料ガスを、前記隙間で循環させて前記反応用触媒に供給することを特徴とする水素製造用改質装置。 - 前記内円筒管と前記外円筒管との隙間に供給する前記原料ガスを、前記改質部の軸方向に対して所定の角度で傾斜させて導入する原料ガス供給手段を備えたことを特徴とする請求項1に記載の水素製造用改質装置。
- 前記原料ガス供給手段が、前記内円筒管と前記外円筒管との隙間に接続される原料供給配管を有し、該原料供給配管の吐出軸方向が前記隙間の内部で前記改質部の軸方向に対して所定の角度で傾斜されていることを特徴とする請求項2に記載の水素製造用改質装置。
- 前記所定の角度が、前記改質部の軸方向に対して30°〜150°の範囲であることを特徴とする請求項2又は3に記載の水素製造用改質装置。
- 前記所定の角度が、前記改質部の軸方向に対して80°〜100°の範囲であることを特徴とする請求項2又は3に記載の水素製造用改質装置。
- 前記外円筒管の外側に同心円上に、前記内円筒管と前記外円筒管との隙間から流れてくる前記改質ガスの熱を回収する熱交換部が設けられていることを特徴とする請求項1から5のいずれか1つに記載の水素製造用改質装置。
- 前記外円筒管の外側に同心円上に、前記内円筒管と前記外円筒管との隙間から流れてくる前記改質ガスに含まれる一酸化炭素を水素に改質するシフト反応用触媒が設けられていることを特徴とする請求項1から6のいずれか1つに記載の水素製造用改質装置。
- 前記原料ガスが、炭化水素と水蒸気を含むことを特徴とする請求項1から7のいずれか1つに記載の水素製造用改質装置。
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