JP2006134648A - 固体高分子型燃料電池の電極構造体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】カソード電極2の触媒層21に、Pt−Co合金が電気伝導性物質に担持されたPt−Co触媒と、イオン伝導性物質と、水の排出性を高めるための造孔材と、を含有させ、カソード電極2のガス拡散層22に、触媒層21に接する保水層23を設けることにより、初期性能が高く、環境要因、特に加湿条件変化による性能変動が少ない固体高分子型燃料電池の電極構造体1が提供できる。
【選択図】 図1
Description
本実施形態にかかる固体高分子型燃料電池の基本構成単位である電極構造体1の全体構成を図1に示す。図1に示すように、電極構造体1は、カソード電極2とアノード電極4と、これらの電極に挟持された高分子電解質膜3と、を備えている。これら両電極は、高分子電解質膜3に接する触媒層21、41と、ガス拡散層22、42により構成されている。また、カソード電極2のガス拡散層22には、触媒層21と接する保水層23を有している。
高分子電解質膜3は、高分子電解質から形成されている。具体的には、高分子骨格の少なくとも一部がフッ素化されたフッ素系高分子体、又は、高分子骨格にフッ素を含まない炭化水素系高分子体であって、イオン交換基を備えたものであることが好ましい。イオン交換基の種類は特に限定されず、用途に応じて任意に選択することができる。本発明においては、例えば、スルホン酸、カルボン酸、ホスホン酸等のイオン交換基のうち少なくとも一種を備えた高分子電解質を用いることができる。
カソード電極2の触媒層21は、Pt−Co合金が電気伝導性物質に担持されたPt−Co触媒と、イオン伝導性物質と、水の排出性を高めるための造孔材と、を含有する。ここで、Pt−Co触媒とは、白金とコバルトの合金をカーボンに担持させた触媒である。また、イオン伝導性物質とは、高分子電解質により形成されるものであり、上述の高分子電解質膜3に用いられるものと同様の高分子電解質を用いることが好ましい。本発明で用いられる造孔材としては、例えば、結晶性炭素繊維、メチルセルロース、カルボキシルメチルセルロース、ポロビニルアルコール、セルロース、多糖類等が挙げられ、これらのうち、結晶性炭素繊維が好ましく用いられる。結晶性炭素繊維は、結晶として完全性が高いウィスカー状の繊維を意味し、例えば、単結晶の真性ウィスカー、多結晶の非真性ウィスカーの他、カーボンナノチューブ等も含む概念である。特に、以下の表1に示す物性を有する結晶性炭素繊維が好ましく用いられる。
アノード電極4の触媒層41は、従来の一般的な触媒層と同様の構成を有するものでよい。即ち、イオン伝導性物質と、カーボン等の担体に白金等の金属を担持させた触媒を含む構成を挙げることができる。本発明においては、カーボンに白金を担持させたものの他、カーボンに白金とルテニウムの合金を担持させたPt−Ru触媒等を用いることも可能である。また、イオン伝導性物質としては、高分子電解質膜3やカソード電極2の触媒層21において用いられるものと同様の高分子電解質を用いることが好ましい。
ガス拡散層22、42は、従来の一般的なガス拡散層と同様の構成を有するものでよく、アノード電極4側とカソード電極2側とでは、同一の構成でも異なった構成であってもよい。アノード電極4のガス拡散層42に必要とされる要件は、燃料となる水素ガスが触媒層21に均等に到達できることであり、カソード電極2のガス拡散層22に必要とされる要件は、酸素ガスを含有する空気が触媒層21に均等に到達できることである。従って、ガス拡散層22、42は、これらの要件を満たすものであればよい。具体的には、テフロン(登録商標)・カーボン層とこれに接する多孔質形状のカーボンペーパー層から形成されることが好ましい。例えば、予めテフロンディスパージョン等で撥水処理を行ったカーボンペーパー上に、テフロンディスパージョンとカーボンブラック粉末とを混合したものを塗布することにより得ることができる。
保水層23は、高分子電解質、結晶性炭素繊維および導電性カーボン粒子を含有する。ここで、高分子電解質としては、上述の高分子電解質膜3、カソード電極2の触媒層21、またはアノード電極4の触媒層41において用いられるものと同様の高分子電解質を用いることができる。本発明においては、例えば、ナフィオン(登録商標)を用いることが可能である。また、結晶性炭素繊維としては、上述のカソード電極2の触媒層21において好ましく用いられるものと同様の結晶性炭素繊維を用いることができる。即ち、表1に示す物性を有する結晶性炭素繊維が好ましく用いられる。導電性カーボン粒子としては、種種のものを用いることが可能であるが、電気抵抗が低く、コストも低いカーボンブラックが好ましく用いられる。カーボンブラックとしては、例えば、アセチレンブラック、ファーネスブラック、ケッチェンブラック等を挙げることができる。
本実施形態にかかる電極構造体の製造方法は、次の通りである。先ず、白金とコバルトの合金が電気伝導性物質に担持されたPt−Co触媒と、イオン伝導性物質と、結晶性炭素繊維とを混合してカソード触媒ペーストを得る。同様にして、アノード電極用触媒と、イオン伝導性物質等を混合してアノード触媒ペーストを得る。得られたカソード触媒ペーストおよびアノード触媒ペーストのそれぞれをテフロンシート等に塗布し、乾燥させ、カソード電極シートおよびアノード電極シートを得る。次いで、カソード電極シートとアノード電極シートで高分子電解質膜を挟持し、デカール法(転写法)により高分子電解質膜に転写させ、高分子電解質膜と触媒層との接合体を作成する。別途、カーボンペーパー上にポリテトラフルオロエチレン等とカーボンブラックとを溶媒中で混合したペーストを塗布、乾燥し、ガス拡散層シートを得る。次いで、高分子電解質と、結晶性炭素繊維および導電性カーボン粒子を混合したペーストをガス拡散層シート上に塗布、乾燥し、保水層を有するガス拡散層シートを得る。最後に、一対の、保水層を有するガス拡散層シートで高分子電解質膜と触媒層との接合体を挟持し、130℃〜160℃のホットプレスで一体化することにより、電極構造体が得られる。また、この電極構造体を一対のセパレータで挟持することにより、固体高分子型燃料電池の基本構成単位である単セルが得られる。なお、セパレータは溝を有し、反応ガスの供給通路として利用されるものであり、炭素系又は金属系の材質のものを適宜組み合わせて用いることができる。
[カソード電極の作成]
イオン導伝性ポリマー(商品名:Nafion(登録商標) DE2020、デュポン社製)35gと、カーボンブラックとPt−Co合金の重量比を48:52としたPt−Co担持カーボン粒子(Pt:Co(モル比)=3:1、商品名:TEC36E52、田中貴金属工業社製)10gに結晶性炭素繊維(商品名:VGCF、昭和電工社製)2.5gを混合し、カソード触媒ペーストを得た。得られた触媒ペーストをFEP(テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体)製のシート上に触媒金属量が0.3mg/cm2となるように塗布、乾燥させ、カソード電極シートを作成した。
イオン導伝性ポリマー(商品名:Nafion(登録商標) DE2021、デュポン社製)36.8gと、カーボンブラックとPt−Ru合金の重量比を46:54としたPt−Ru担持カーボン粒子(Pt:Ru(モル比)=1:1、商品名:TEC61E54、田中貴金属工業社製)10gを混合し、アノード触媒ペーストを得た。得られた触媒ペーストをFEPシート上に触媒金属量が0.15mg/cm2となるように塗布、乾燥させ、アノード電極シートを作成した。
高分子電解質膜として、Nafion(デュポン社製)を準備した。上記で得られたアノード電極シート、カソード電極シートでこの高分子電解質膜を挟持し、デカール法(転写法)により高分子電解質膜に転写し、高分子電解質膜と触媒層との接合体を得た。
テフロンディスパージョン(商品名:L170J、旭硝子社製)12gとカーボンブラック粉末(商品名:バルカンXC75、Cabot社製)18gとを、エチレングリコール50g中で混合して下地層ペーストAを得た。次いで、予めテフロンディスパージョン(商品名:FEP120J、三井デュポンケミカル社製)で撥水処理を行ったカーボンペーパー(商品名:TGP060、東レ社製)の上に、下地層ペーストA2.0mg/cm2を塗布し、乾燥させてガス拡散層を得た。下地層ペーストAの塗布は、Wet状態で連続的に行い、規定の塗布量が塗布された後に乾燥した。
次いで、イオン導伝性ポリマー(商品名:Nafion DE2021、デュポン社製)25gと、カーボンブラック粉末(商品名:ケッチェンブラック、Cabot社製)5gに結晶性炭素繊維(商品名:VGCF、昭和電工社製)2.5gを混合し、下地層ペーストBを得た。上記の方法により得られた下地層ペーストAの層上に、下地層ペーストBを0.3mg/cm2となるように塗布し、乾燥させることにより、保水層を有するガス拡散層を作成した。
保水層を有するガス拡散層2枚を用いて、保水層が触媒層に接するように上記の高分子電解質膜と触媒層との接合体を挟み込み、ホットプレスで一体化することにより、電極構造体を得た。
下地層ペーストBの塗布量を0.4mg/cm2とした以外は、実施例1と同様の方法により電極構造体を得た。
下地層ペーストBの塗布量を0.2mg/cm2とした以外は、実施例1と同様の方法により電極構造体を得た。
下地層ペーストBに添加するカーボンブラック粉末(商品名:ケッチェンブラック、Cabot社製)の量を3.5gとした以外は、実施例1と同様の方法により電極構造体を得た。
下地層ペーストAのカーボンペーパー上への塗布量を2.3mg/cm2とした以外は、実施例1と同様の方法により電極構造体を得た。
下地層ペーストAのカーボンペーパー上への塗布量を1.9mg/cm2とした以外は、実施例1と同様の方法により電極構造体を得た。
下地層ペーストAのカーボンペーパー上への塗布量を1.2mg/cm2とした以外は、実施例1と同様の方法により電極構造体を得た。
下地層ペーストBにカーボンブラック粉末を添加しなかった以外は、実施例1と同様の方法により電極構造体を得た。
下地層ペーストBを塗布せず、下地層ペーストAのみの塗布とした以外は、実施例1と同様の方法により電極構造体を得た。
下地層ペーストA、Bを塗布せず、あらかじめ撥水処理したカーボンペーパーのみを拡散層として使用した以外は、実施例1と同様の方法により電極構造体を得た。
[面粗度の測定]
実施例及び比較例で得られたガス拡散層について、触針法による面粗度の測定を行い、JIS B 0601−2001に規定される算術平均粗さRaを求めた。
実施例及び比較例で得られた保水層を有するガス拡散層を、110℃の真空乾燥機中で2時間乾燥後、重量を測定した。その後、70℃−RH100%(70℃の飽和水蒸気下)の恒温恒湿層内に2時間静置し、表面の水滴を除去した後に重量を測定した。なお、試験片の大きさは100×100mmとした。乾燥状態のガス拡散層重量と飽和水蒸気下におけるガス拡散層重量を用いて、以下の式1により吸水率を求めた。
ガス拡散層の差圧は、図2に示すように、ガス拡散層をガス流路の途中に挟持して保持し、反応ガスを1分当り500L/cm2流したときのガス拡散層前後の差圧から求めた。
実施例及び比較例で得られた電極構造体を1対のセパレータで挟持して単セルとした後、以下の運転条件により、印加電流1A/cm2における端子電圧を測定した。尚、利用率とは、供給したガスに対する消費されたガスの割合である。
〔運転条件〕 運転温度:75℃
相対湿度:An(アノード)=Ca(カソード)=80%RH
圧力:An/Ca=160/160kPa
利用率(消費量/供給量):An=Ca=50%
以下の運転条件により、相対湿度100%の高加湿条件および相対湿度20%の低加湿条件のそれぞれにおいて、印加電流1A/cm2における端子電圧を測定した。それぞれの加湿条件下での端子電圧の差の絶対値を電圧変動幅と規定した。以上、得られた評価結果をまとめて表2に示す。
〔運転条件〕 運転温度:75℃
圧力:An/Ca=160/160kPa
利用率(消費量/供給量)An/Ca=50%
高加湿条件:An=Ca=100%RH
低加湿条件:An=Ca=20%RH
2 カソード電極
21、41 触媒層
22、42 ガス拡散層
23 保水層
3 高分子電解質膜
4 アノード電極
5 MFC
6 差圧計
Claims (6)
- アノード電極と、カソード電極と、これらの電極に挟持された高分子電解質膜と、を備えた固体高分子型燃料電池の電極構造体であって、
前記両電極は、前記高分子電解質膜に接する触媒層と、この触媒層に接するガス拡散層を含み、
前記カソード電極の触媒層は、Pt−Co合金が電気伝導性物質に担持されたPt−Co触媒と、イオン伝導性物質と、水の排出性を高めるための造孔材と、を含み、
前記カソード電極のガス拡散層は、前記触媒層に接する保水層を有している固体高分子型燃料電池の電極構造体。 - 前記造孔材は、結晶性炭素繊維である請求項1に記載の固体高分子型燃料電池の電極構造体。
- 前記保水層は、高分子電解質、結晶性炭素繊維および導電性カーボン粒子を含む請求項1または2に記載の固体高分子型燃料電池の電極構造体。
- 前記カソード電極のガス拡散層の表面のうち、前記触媒層に接する側の表面は、触針法により測定された面粗度(Ra)が0.65μm以下である請求項1から3いずれかに記載の固体高分子型燃料電池の電極構造体。
- 前記カソード電極のガス拡散層は、差圧測定法により測定された差圧が60mmaq以上120mmaq以下である請求項1から5いずれかに記載された固体高分子型燃料電池の電極構造体。
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