JP2004214173A - 膜−電極構造体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】電極触媒層と拡散電極との間で優れた密着性が得られる膜−電極構造体の製造方法、該構造体を備える固体高分子型燃料電池、該燃料電池を用いる電気機器、輸送用機器を提供する。
【解決手段】触媒ペーストをシート状支持体２上に塗布、乾燥し、電極触媒層３を形成する。高分子電解質膜１の両面に電極触媒層３，３を熱転写する。第１のスラリーを炭素基材層６上に塗布、乾燥し、第１の下地層７を形成し、第２のスラリーを下地層７上に塗布、乾燥して、表面粗さの最大高さＲmaxが４０μｍ以下の第２の下地層８を形成し、拡散電極５を形成する。電極触媒層３上に拡散電極５を、下地層８を介して積層し加熱下に押圧して一体化する。下地層８は、単位面積に対する表面積の比が１．２５以下の表面粗さを備える。第２のスラリーは細孔形成材料を含む。下地層８は、拡散電極４の表裏両面の差圧が１００〜３００ｍｍＡｑの範囲になるように形成される。
【選択図】 図１

Description

本発明は、固体高分子型燃料電池に用いられる膜−電極構造体の製造方法に関するものである。

石油資源が枯渇化する一方、化石燃料の消費による地球温暖化等の環境問題が深刻化している。そこで、二酸化炭素の発生を伴わないクリーンな電動機用電力源として燃料電池が注目されて広範に開発され、一部では実用化され始めている。前記燃料電池を自動車等に搭載する場合には、高電圧と大電流とが得やすいことから、高分子電解質膜を用いる固体高分子型燃料電池が好適に用いられる。

前記固体高分子型燃料電池に用いる膜−電極構造体として、図４示のように、白金等の触媒がカーボンブラック等の炭素粒子に担持された触媒粒子がイオン伝導性高分子バインダーにより一体化されることにより形成されている一対の電極触媒層３，３を備え、両電極触媒層３，３の間にイオン導伝可能な高分子電解質膜１を挟持すると共に、各電極触媒層３，３の上に、拡散電極５，５を積層した膜−電極構造体１０が知られている。前記膜−電極構造体１０は、さらに各拡散電極５，５の上に、ガス通路を兼ねたセパレータを積層することにより、固体高分子型燃料電池を構成する。

前記固体高分子型燃料電池では、一方の電極触媒層３を燃料極として該燃料極側の拡散電極５を介して水素、メタノール等の還元性ガスを導入し、他方の電極触媒層３を酸素極として該酸素極側の拡散電極５を介して空気、酸素等の酸化性ガスを導入する。このようにすると、燃料極側では、前記電極触媒層３に含まれる触媒の作用により、前記還元性ガスからプロトンが生成し、前記プロトンは高分子電解質膜１を介して、前記酸素極側の電極触媒層３に移動する。そして、前記プロトンは、前記酸素極側の電極触媒層３で、該電極触媒層３に含まれる触媒の作用により、該酸素極に導入される前記酸化性ガスと反応して水を生成する。従って、前記燃料極と酸素極とを導線により接続することにより電流を取り出すことができる。

ところで、膜−電極構造体１０では、拡散電極４を形成するカーボンペーパー５は炭素繊維をシート状に形成したものであり、表面に凹凸が形成されているために、該カーボンペーパー５を電極触媒層３に直接積層したのでは、カーボンペーパー５と電極触媒層３との間で十分な密着性が得られない。そこで、カーボンペーパー５上に、カーボンブラック等の電子伝導性材料とポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粒子等の撥水性材料とを含む下地層６を形成して拡散電極４の表面の凹凸を低減し、下地層６を介して電極触媒層３に積層し、加熱下に押圧することにより、膜−電極構造体１０が製造されている（例えば特許文献１参照）。

しかしながら、前記従来の製造方法では、下地層６により拡散電極４の表面の凹凸を低減する効果が不十分であり、電極触媒層３と拡散電極５との間で十分な密着性を得ることができないことがあるとの不都合がある。前記電極触媒層３と前記拡散電極５との間で十分な密着性を得ることができないと、前記膜−電極構造体１０を用いて固体高分子型燃料電池を構成したときに、抵抗過電圧が大きくなり、発電性能が低減する。
特開平３−８４８６６号公報

本発明は、かかる不都合を解消して、電極触媒層と拡散電極との間で優れた密着性を得ることができる膜−電極構造体の製造方法を提供することを目的とする。

かかる目的を達成するために、本発明の膜−電極構造体の製造方法は、触媒を担持した電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む触媒ペーストをシート状支持体上に塗布し、乾燥させて、電極触媒層を形成する工程と、高分子電解質膜の両面に該電極触媒層を熱転写し、該高分子電解質膜の両面に該電極触媒層が接合された積層体を形成する工程と、撥水性材料と電子伝導性材料とを含む第１のスラリーを炭素基材層上に塗布し、乾燥させて、第１の下地層を形成し、次いで電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む第２のスラリーを該第１の下地層上に塗布し、乾燥させて、表面粗さの最大高さＲmaxが４０μｍ以下である第２の下地層を形成して、該炭素基材と両下地層とからなる拡散電極を形成する工程と、該積層体の該電極触媒層上に、予め形成された該拡散電極を、該第２の下地層を介して積層し加熱下に押圧して、該積層体と該拡散電極とを一体化する工程とを備えることを特徴とする。

本発明の製造方法では、拡散電極を形成する際に、まず、炭素基材層上に第１の下地層を形成し、さらに該第１の下地層上に第２のスラリーを塗布し、乾燥させて、第２の下地層を形成する。前記第２の下地層は、前記第１の下地層上に塗布して、乾燥させることにより、該第１の下地層との間で優れた密着性を得ることができる。また、前記第２の下地層は、電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含むので、表面粗さの最大高さＲmaxが４０μｍ以下になるようにすることができ、前記拡散電極表面の凹凸を十分に低減することができる。

次に、本発明の製造方法では、前述のように予め前記第１の下地層の上に前記第２の下地層を形成した拡散電極を、該第２の下地層を介して前記電極触媒層に積層し、加熱下に押圧する。前記拡散電極の表面は、前記第２の下地層により凹凸が低減されているので、前述のように前記第２の下地層を介して前記電極触媒層に積層し、加熱下に押圧することにより、該電極触媒層と確実に接合することができ、該拡散電極と該電極触媒層との間で優れた密着性を得ることができる。

前記第２の下地層は、表面粗さの最大高さＲmaxが４０μｍを超えるときには、前記拡散電極表面の凹凸を低減する効果を十分に得ることができない。

また、本発明の製造方法は、前記第２の下地層が、単位面積に対する表面積の比が１．２５以下である表面粗さを備えることを特徴とする。前記第２の下地層は、前記表面粗さを備えることにより、さらに確実に前記拡散電極表面の凹凸を低減することができる。前記第２の下地層が、単位面積に対する表面積の比が１．２５を超える表面粗さを備えるときには、前記拡散電極表面の凹凸を低減する効果を十分に得ることができないことがある。

また、本発明の製造方法は、前記第２のスラリーが細孔形成材料を含むことを特徴とする。前記細孔形成材料としては、炭素繊維等を挙げることができる。前記細孔形成材料を含む前記第２のスラリーを前記第１の下地層上に塗布して、乾燥させることにより、前記炭素繊維同士の間に細孔が形成された前記第２の下地層を得ることができ、該細孔を介して前記還元性ガスまたは酸化性ガスを拡散させることができる。

また、本発明の製造方法は、前記両下地層は、前記拡散電極の厚さ方向に０．５リットル／ｃｍ^２／分の流量で空気を流通したときに、該拡散電極の一方の面と他方の面との差圧が１００〜３００ｍｍＡｑの範囲になるように形成されることを特徴とする。本発明の製造方法によれば、前記差圧が前記範囲にあるときに、前記拡散電極表面の凹凸を低減して、該拡散電極と前記電極触媒層との間の密着性に優れた膜−電極構造体を得ることができる。

前記差圧が１００ｍｍＡｑ未満であるときには、前記第２のスラリーの塗布量が少なく、前記拡散電極表面の凹凸を低減する効果を十分に得ることができないことがある。また、前記差圧が３００ｍｍＡｑを超えるときには、前記第２のスラリーの塗布量は十分であり、前記拡散電極表面の凹凸を十分に低減することができるが、該拡散電極のガス拡散性が低くなり、形成された該膜−電極構造体により十分な発電性能が得られないことがある。

また、本発明は、前記製造方法により得られた膜−電極構造体を用いる固体高分子型燃料電池にもある。本発明の固体高分子型燃料電池は、例えば、パーソナルコンピュータ、携帯電話等の電気機器の電源、バックアップ電源等として用いることができる。また、本発明の固体高分子型燃料電池は、例えば、自動車、潜水艦等の船舶等の輸送用機器の動力等としても用いることができる。

次に、添付の図面を参照しながら本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。図１は本実施形態の膜−電極構造体の製造方法を模式的に示す製造工程図であり、図２は本実施形態の膜−電極構造体の発電性能を示すグラフ、図３は本実施形態の膜−電極構造体の拡散電極の差圧と発電性能との関係を示すグラフである。

本実施形態の製造方法では、まず、スルホン化ポリアリーレン系ポリマーを調製する。尚、本明細書では、「スルホン化ポリアリーレン系ポリマー」とは、次式の構成を備えるポリマーのスルホン化物を意味する。

前記２価の有機基としては、−ＣＯ−、−ＣＯＮＨ−、−（ＣＦ_２）_ｐ−（ｐは１〜１０の整数）、−Ｃ（ＣＦ_３）_２−、−ＣＯＯ−、−ＳＯ−、−ＳＯ_２−等の電子吸引性基、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＣＨ＝ＣＨ−、−Ｃ≡Ｃ−等の基、さらに次式で表される電子供与性基等を挙げることができる。

また、前記２価の電子吸引性基としては、−ＣＯ−、−ＣＯＮＨ−、−（ＣＦ_２）_ｐ−（ｐは１〜１０の整数）、−Ｃ（ＣＦ_３）_２−、−ＣＯＯ−、−ＳＯ−、−ＳＯ_２−等の基を挙げることができる。

前記スルホン化ポリアリーレン系ポリマーは、例えば、式（１）で表されるポリアリーレン系ポリマーに濃硫酸を加えてスルホン化することにより調製することができる。

式（１）において、ｍ：ｎ＝０．５〜１００：９９．５〜０であり、ｌは１以上の整数である。

式（１）で表されるポリアリーレン系ポリマーは、例えば、次のようにして調製することができる。まず、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパン（ビスフェノールＡＦ）６７．３重量部、４，４’−ジクロロベンゾフェノン５３．５重量部、炭酸カリウム３４．６重量部を、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミドとトルエンとの混合溶媒中、窒素雰囲気下で加熱し、撹拌しながら１３０℃で反応させる。反応により生成する水をトルエンと共沸させて系外に除去しながら、水の生成が殆ど認められなくなるまで反応させた後、反応温度を徐々に１５０℃まで上げてトルエンを除去する。１５０℃で１０時間反応を続けた後、４，４’−ジクロロベンゾフェノン３．３重量部を加え、さらに５時間反応させる。

得られた反応液を冷却後、副生した無機化合物の沈殿物を濾過して除去し、濾液をメタノール中に投入する。沈殿した生成物を濾別、回収して乾燥後、テトラヒドロフランに溶解する。これをメタノールで再沈殿することにより、次式（２）で表されるオリゴマーが得られる。前述のようにして得られる式（２）のオリゴマーでは、ｌの平均値は、例えば、１８．９である。

次に、式（２）で表されるオリゴマー２８．４重量部、２，５−ジクロロ−４’−（４−フェノキシ）フェノキシベンゾフェノン２９．２重量部、ビス（トリフェニルホスフィン）ニッケルジクロリド１．３７重量部、ヨウ化ナトリウム１．３６重量部、トリフェニルホスフィン７．３４重量部、亜鉛末１１．０重量部をフラスコに取り、乾燥窒素置換する。次に、Ｎ−メチル−２−ピロリドンを加え、８０℃に加熱して撹拌下に４時間重合を行う。重合溶液をテトラヒドロフランで希釈し、塩酸／メタノールで凝固させ回収する。回収物に対してメタノール洗浄を繰り返し、テトラヒドロフランに溶解する。これをメタノールで再沈殿して精製し、濾集したポリマーを真空乾燥することにより、式（１）で表されるポリアリーレン系ポリマーが得られる。

式（１）で表されるポリアリーレン系ポリマーのスルホン化は、例えば、該ポリアリーレン系ポリマーに９６％硫酸を加え、窒素気流下に２４時間撹拌することにより行うことができる。

前記スルホン化ポリアリーレン系ポリマーとして、式（１）で表されるポリアリーレン系ポリマーのスルホン化物に代えて、次式（３）で表されるスルホン化ポリアリーレン系ポリマーを用いてもよい。

式（３）で表される共重合体は、次式（４）で表されるモノマーと、前記式（２）で表されるオリゴマーとを共重合させた後、スルホン酸エステル基（−ＳＯ₃ＣＨ（ＣＨ₃）Ｃ₂Ｈ₅）を加水分解してスルホン酸基（−ＳＯ₃Ｈ）とすることにより得ることができる。

本実施形態の製造方法では、次に、前記スルホン化ポリアリーレン系ポリマーをＮ−メチルピロリドン等の溶媒に溶解して、高分子電解質溶液を調製する。そして、前記高分子電解質溶液からキャスト法により成膜し、オーブンにて乾燥することにより、図１（ａ）に示すように、例えば乾燥膜厚３０〜５０μｍの高分子電解質膜１を形成する。

次に、白金等の触媒をカーボンブラック（ファーネスブラック）等の電子伝導性材料に、例えば触媒：電子伝導性材料＝１：１の重量比で担持させて触媒粒子を調製する。次に、前記触媒粒子を、イオン伝導性材料溶液としてのパーフルオロアルキレンスルホン酸高分子化合物（例えば、デュポン社製ナフィオン（商品名））溶液に、例えば触媒粒子：イオン伝導性材料＝１：１の重量比で均一に分散させることにより、触媒ペーストを調製する。

次に、図１（ｂ）示のフッ素樹脂系離型フィルム２上に、前記触媒ペーストを触媒量が例えば０．５ｍｇ／ｃｍ^２となるようにスクリーン印刷し、例えば１００℃の温度で３０分間乾燥させて、電極触媒層３を形成する。次に、図１（ｃ）示のように、高分子電解質膜１を一対の電極触媒層３，３で挟持し、フッ素樹脂系離型フィルム２上からホットプレスする。

前記ホットプレスは、例えば、１００〜１５０℃の範囲の温度で、１〜５ＭＰａの範囲の面圧を掛け、５〜３０分間行う。この結果、電極触媒層３が高分子電解質膜１側に転写され、高分子電解質膜１と接合される。次いで、フッ素樹脂系離型フィルム２を剥離すると、図１（ｄ）示のように、高分子電解質膜１が一対の電極触媒層３，３で挟持された積層体４が得られる。

次に、図１（ｅ）示の拡散電極５を形成する。拡散電極５の形成は、まず、撥水性材料としてのポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）粒子と、電子伝導性材料としてのカーボンブラックとを、例えば撥水性材料：電子伝導性材料＝６：４の重量比で混合して得られた混合物をエチレングリコールに均一に分散させることにより、第１のスラリーを調製する。そして、前記第１のスラリーを、炭素基材層としてのカーボンペーパー６上に塗布して、乾燥させることにより、例えば乾燥膜厚１０〜４０μｍの第１の下地層７を形成する。

次に、電子伝導性材料としてのカーボンブラックと、細孔形成材料としての炭素繊維（例えば、昭和電工株式会社製ＶＧＣＦ（商品名））とを、イオン伝導性材料溶液としてのパーフルオロアルキレンスルホン酸高分子化合物（例えば、デュポン社製ナフィオン（商品名））溶液に添加して、例えば電子伝導性材料：細孔形成材料：イオン伝導性材料＝１：１：１の重量比で混合し、超音波を例えば１０分間照射して均一に分散させることにより、第２のスラリーを調製する。そして、前記第２のスラリーを、第１の下地層７上に塗布して、例えば１００℃の温度で３０分間乾燥させることにより、例えば乾燥後の塗布量が０．１〜１．２ｍｇ／ｃｍ^２の第２の下地層８を形成する。

この結果、カーボンペーパー６上に第１の下地層７を備え、下地層７上にさらに第２の下地層８を備える拡散電極５が形成される。前記下地層８は、前記炭素繊維を含む前記第２のスラリーにより形成されているので、該炭素繊維間の間隙に細孔が形成された多孔質体となっている。

拡散電極５が形成されたならば、次に図１（ｆ）に示すように、拡散電極５を、第２の下地層８を介して電極触媒層３に積層し、カーボンペーパー６上からホットプレスする。前記ホットプレスは、例えば、１００〜１５０℃の範囲の温度で、１〜５ＭＰａの範囲の面圧を掛け、５〜３０分間行う。この結果、拡散電極５が第２の下地層８を介して電極触媒層３に接合された膜−電極構造体９が得られる。

次に、式（１）で表されるポリアリーレン系ポリマーのスルホン化物を用い、第２の下地層８の乾燥後の塗布量を０．３５ｍｇ／ｃｍ^２とした膜−電極構造体９（実施例１）、該塗布量を０．７０ｍｇとした膜−電極構造体９（実施例２）、第２の下地層８を全く形成していない図４示の膜−電極構造体１０（比較例１）について、表面粗さの最大高さＲmax、単位面積に対する表面積の比、拡散電極４の厚さ方向に０．５リットル／ｃｍ^２／分の流量で空気を流通したときの該拡散電極４の一方の面と他方の面との差圧を測定した。結果を表１に示す。

また、前記実施例１，２の膜−電極構造体９と、比較例１の膜−電極構造体１０とを用いて発電を行った。このときの電流密度に対する端子電圧の変化を図２に示す。

表１と図２とから、表面粗さの最大高さＲmaxが４０μｍ以下であり、単位面積に対する表面積の比が１，２５以下であり、拡散電極４の一方の面と他方の面との差圧が１００〜３００ｍｍＡｑの範囲にある実施例１，２の膜−電極構造体９によれば、前記Ｒmaxが４０μｍを超え、単位面積に対する表面積の比が１，２５を超え、前記差圧が１００ｍｍＡｑ未満である比較例１の膜−電極構造体１０よりも、優れた発電性能を得ることができることが明らかである。

図２のように、第２の下地層８を形成した膜−電極構造体９（実施例１，２）において優れた発電性能が得られることから、膜−電極構造体９では、電極触媒層３と拡散電極５との間で優れた密着性が得られていることが明らかである。

次に、第２の下地層８の乾燥後の塗布量を０〜１２ｍｇ／ｃｍ^２の範囲で変量して、拡散電極４の厚さ方向に０．５リットル／ｃｍ^２／分の流量で空気を流通したときの該拡散電極４の一方の面と他方の面との差圧が５０〜３５０ｍｍＡｑの範囲で変量された膜−電極構造体９を製造して、発電を行った。前記各膜−電極構造体９について、前記差圧と、電流密度０．７Ａ／ｃｍ^２、１．４Ａ／ｃｍ^２のときの端子電圧との関係を図３に示す。

図３から、前記差圧が１００〜３００ｍｍＡｑの範囲にある膜−電極構造体９によれば、前記差圧が１００ｍｍＡｑ未満または３００ｍｍＡｑを超える膜−電極構造体９よりも優れた発電性能を得ることができることが明らかである。

尚、本実施形態では、スルホン化ポリアリーレン系ポリマーからなる高分子電解質膜１を用いる場合を例として説明しているが、高分子電解質膜１はイオン伝導性を備える高分子体であればよく、このような高分子体として例えばパーフルオロアルキレンスルホン酸高分子化合物（例えば、デュポン社製ナフィオン（商品名））等を挙げることができる。

本発明の膜−電極構造体の製造方法の一例を模式的に示す製造工程図。 本発明の膜−電極構造体の発電性能の一例を示すグラフ。 本発明の膜−電極構造体の発電性能の一例を示すグラフ。 従来の膜−電極構造体の一構成例を示す説明的断面図。

符号の説明

１…高分子電解質膜、 ２…シート状支持体、 ３…電極触媒層、 ４…積層体、 ５…拡散電極、 ６…炭素基材層、 ７…第１の下地層、 ８…第２の下地層、 ９…膜−電極構造体。

Claims (7)

1. 触媒を担持した電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む触媒ペーストをシート状支持体上に塗布し、乾燥させて、電極触媒層を形成する工程と、
   高分子電解質膜の両面に該電極触媒層を熱転写し、該高分子電解質膜の両面に該電極触媒層が接合された積層体を形成する工程と、
   撥水性材料と電子伝導性材料とを含む第１のスラリーを炭素基材層上に塗布し、乾燥させて、第１の下地層を形成し、次いで電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む第２のスラリーを該第１の下地層上に塗布し、乾燥させて、表面粗さの最大高さＲmaxが４０μｍ以下である第２の下地層を形成して、該炭素基材と両下地層とからなる拡散電極を形成する工程と、
   該積層体の該電極触媒層上に、予め形成された該拡散電極を、該第２の下地層を介して積層し加熱下に押圧して、該積層体と該拡散電極とを一体化する工程とを備えることを特徴とする膜−電極構造体の製造方法。
2. 前記第２の下地層は、単位面積に対する表面積の比が１．２５以下である表面粗さを備えるように形成されることを特徴とする請求項１記載の膜−電極構造体の製造方法。
3. 前記第２のスラリーは細孔形成材料を含むことを特徴とする請求項１または請求項２記載の膜−電極構造体の製造方法。
4. 前記両下地層は、前記拡散電極の厚さ方向に０．５リットル／ｃｍ^２／分の流量で空気を流通したときに、該拡散電極の一方の面と他方の面との差圧が１００〜３００ｍｍＡｑの範囲になるように形成されることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか１項記載の膜−電極構造体の製造方法。
5. 触媒を担持した電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む触媒ペーストをシート状支持体上に塗布し、乾燥させて、電極触媒層を形成する工程と、
   高分子電解質膜の両面に該電極触媒層を熱転写し、該高分子電解質膜の両面に該電極触媒層が接合された積層体を形成する工程と、
   撥水性材料と電子伝導性材料とを含む第１のスラリーを炭素基材層上に塗布し、乾燥させて、第１の下地層を形成し、次いで電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む第２のスラリーを該第１の下地層上に塗布し、乾燥させて、表面粗さの最大高さＲmaxが４０μｍ以下である第２の下地層を形成して、該炭素基材と両下地層とからなる拡散電極を形成する工程と、
   該積層体の該電極触媒層上に、予め形成された該拡散電極を、該第２の下地層を介して積層し加熱下に押圧して、該積層体と該拡散電極とを一体化する工程とを備える製造方法により得られる膜−電極構造体を備えることを特徴とする固体高分子型燃料電池。
6. 触媒を担持した電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む触媒ペーストをシート状支持体上に塗布し、乾燥させて、電極触媒層を形成する工程と、
   高分子電解質膜の両面に該電極触媒層を熱転写し、該高分子電解質膜の両面に該電極触媒層が接合された積層体を形成する工程と、
   撥水性材料と電子伝導性材料とを含む第１のスラリーを炭素基材層上に塗布し、乾燥させて、第１の下地層を形成し、次いで電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む第２のスラリーを該第１の下地層上に塗布し、乾燥させて、表面粗さの最大高さＲmaxが４０μｍ以下である第２の下地層を形成して、該炭素基材と両下地層とからなる拡散電極を形成する工程と、
   該積層体の該電極触媒層上に、予め形成された該拡散電極を、該第２の下地層を介して積層し加熱下に押圧して、該積層体と該拡散電極とを一体化する工程とを備える製造方法により得られる膜−電極構造体を備える固体高分子型燃料電池を用いることを特徴とする電気機器。
7. 触媒を担持した電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む触媒ペーストをシート状支持体上に塗布し、乾燥させて、電極触媒層を形成する工程と、
   高分子電解質膜の両面に該電極触媒層を熱転写し、該高分子電解質膜の両面に該電極触媒層が接合された積層体を形成する工程と、
   撥水性材料と電子伝導性材料とを含む第１のスラリーを炭素基材層上に塗布し、乾燥させて、第１の下地層を形成し、次いで電子伝導性材料とイオン伝導性材料とを含む第２のスラリーを該第１の下地層上に塗布し、乾燥させて、表面粗さの最大高さＲmaxが４０μｍ以下である第２の下地層を形成して、該炭素基材と両下地層とからなる拡散電極を形成する工程と、
   該積層体の該電極触媒層上に、予め形成された該拡散電極を、該第２の下地層を介して積層し加熱下に押圧して、該積層体と該拡散電極とを一体化する工程とを備える製造方法により得られる膜−電極構造体を備える固体高分子型燃料電池を用いることを特徴とする輸送用機器。

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