JP2006110497A - 微粒子状燃焼触媒 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】アルミナ粒子(特に、χ−アルミナ粒子が好ましい。)からなる担体に酸化パラジウムが金属パラジウム換算で0.05〜10wt%、酸化セリウムが金属セリウム換算で0.01〜30wt%、及び酸化チタンアルミナ粒子に対して金属チタン換算で0.01〜20wt%が担持されていることを特徴とする燃焼触媒。
【選択図】 図3
Description
(1)アルミナ粒子からなる担体に酸化パラジウム、酸化セリウム及び酸化チタンが担持されていることを特徴とする燃焼触媒。
(2)アルミナ粒子がχ−アルミナ粒子であることを特徴とする(1)に記載の燃焼触媒。
(3)酸化パラジウムが金属パラジウム換算で0.05〜10wt%担持されていることを特徴とする(1)又は(2)記載の燃焼触媒。
(4)酸化チタンが、アルミナ粒子に対して金属チタン換算で0.01〜20wt%担持されていることを特徴とする(1)乃至(3)のいずれかに記載の燃焼触媒を要旨とするものである。
本発明の燃焼触媒は、アルミナ粒子からなる担体に酸化パラジウム、酸化セリウム及び酸化チタンを担持させたものである。
アルミナ粒子としては従来から触媒担体として使用されているα−アルミナ、γ−アルミナ等が特に制限なく使用できるが、特に、極めて細かい水酸化アルミニウム(ギプサイト)を300℃以上、約800℃以下の温度で加熱することにより生成するχ−アルミナを使用するのが好ましい。一方、この際の加熱温度が800℃を超えるとκ−アルミナを経て安定なα−アルミナとなる。また、χ−アルミナを生成するためには水酸化アルミニウムの粒子径が極めて細かいことが必要であり、具体的には平均粒子径が50μm以下、好ましくは20μm以下、特に粒子径が0.2〜10.0μm程度のものを使用するのが最も好ましい。
酸化パラジウムは従来から燃焼触媒の活性成分としてよく知られており、触媒表面に酸素が解離吸着したPd−Oの酸化状態で炭化水素類を酸化し、酸化パラジウム自身は還元されて金属(Pd)となり、金属(Pd)は再び酸化されてPd−Oの酸化物状態を生成し、これを繰り返して炭化水素類を酸化する機構であるとされている。
なお、燃焼触媒の触媒活性は、常圧固定床流通式反応装置を用いたメタン酸化に対する活性試験を行って測定した。測定方法は、燃焼触媒0.5gを内径8.5mmの石英製反応器に入れ、メタン(CH4)と酸素の分圧がそれぞれ3.4kPa及び20.3kPaと酸素過剰になるようヘリウム(He)で希釈した混合気を反応気体として流して所定温度条件下で生成する二酸化炭素及び水をオンライン式ガスクロマトグラフ(島津製作所製GC−8APT、積分器C−6TA)によってTCDで検出して測定した。
また、触媒活性を表すメタン転化率(CM(%))は下記式にしたがって計算した。
CM=100CO2(P)/[CH4(P)+CO2(P)]
ここでCH4(P)及びCO2(P)はそれぞれ反応容器出口で測定したメタン及び二酸化炭素のモル数である。
所定量のチタンテトライソプロポキサイド(Ti(i−OC3H7)4)を溶解したメタノール中に平均粒径1.0μmの水酸化アルミニウム(ギプサイト)を所定量添加して1時間攪拌した後、120℃で一晩乾燥した。次いで、脱イオン水中に前記乾燥物と硝酸セリウムを所定量加えて30分間攪拌した後、硝酸パラジウムを所定量加えて更に1時間攪拌し、しかる後に120℃で一晩乾燥させ、500℃で1時間焼成して表1に示す燃焼触媒(A〜E)を得た。なお、X線回折を測定した結果、燃焼触媒の担体はχ−アルミナであることが確認された。
上記実施例1〜5の燃焼触媒(A〜E)についてメタン酸化反応による触媒活性を測定した。結果を同じく表1に示す。
また、比較のために酸化チタンを使用しない以外は実施例1と同様にした比較例1(F)、同じく酸化チタンを使用しない以外は実施例3と同様にした比較例2(G)、及び酸化セリウムを使用しない以外は実施例1と同様にした比較例3(H)を得た。結果を同じく表1に示す。
また、比較例1〜3についても同様にメタン酸化反応による触媒活性を測定した。結果を同じく表1に示す。
図1からも明らかなように使用前の燃焼触媒A、B、F、GにはPdO(酸化パラジウム)の(101面及び110面)に基づくピークがみられるとともに、燃焼触媒Bについては酸化チタンの101面に基づくピークも観察される。これは、燃焼触媒Bが他の燃焼触媒に比べて多量の酸化チタンを添加していることによるものと考えられる。
また、200℃におけるメタン酸化反応では図2のX線回折図からも明らかなように、あまり反応は進行していない、すなわち、燃焼触媒の変化も起こっていないことがわかる。
Claims (4)
- アルミナ粒子からなる担体に酸化パラジウム、酸化セリウム及び酸化チタンが担持されていることを特徴とする燃焼触媒。
- アルミナ粒子がχ−アルミナ粒子であることを特徴とする請求項1に記載の燃焼触媒。
- 酸化パラジウムが金属パラジウム換算で0.05〜10wt%担持されていることを特徴とする請求項1又は2記載の燃焼触媒。
- 酸化チタンが、アルミナ粒子に対して金属チタン換算で0.01〜20wt%担持されていることを特徴とする請求項1乃至3のいずれかに記載の燃焼触媒。
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