JP2005343768A - 金属/セラミック接合体及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 本発明に係る金属/セラミック接合体は、セラミック材料と、該セラミック材料の表面に接合された金属薄層と、該金属薄層の表面に形成された、前記金属薄層への炭素、窒素、及び/又は、酸素の拡散を抑制する機能を有する表面層とを備えている。この場合、前記金属薄層は、該金属薄層への炭素及び/又は窒素の拡散を抑制する機能を有する第1の酸化膜を形成可能な第1の酸化膜形成元素を含むものからなり、前記表面層は、接合前に前記金属薄層の表面を酸化処理することにより得られる前記第1の酸化膜が好ましい。また、前記表面層は、前記金属薄層への酸素の拡散を抑制する機能を有する第2の酸化膜を形成可能な第2の酸化膜形成元素の含有量が前記金属薄層より多い層であっても良い。
【選択図】 図1
Description
また、本発明が解決しようとする他の課題は、高温酸化雰囲気下で使用される金属/セラミック接合体において、金属表面に緻密な酸化皮膜を形成するための元素が、接合時の熱処理中に金属/セラミック界面からセラミック内に拡散することに起因する、金属材料の耐熱性及び/又は耐酸化性の低下、並びに、耐久性の低下を抑制することにある。
さらに、本発明が解決しようとする他の課題は、耐熱性及び/又は耐酸化性、並びに、耐久性に優れた金属/セラミック接合体の製造コストを低減することにある。
また、前記表面層は、前記金属薄層への酸素の拡散を抑制する機能を有する第2の酸化膜を形成可能な第2の酸化膜形成元素の含有量が前記金属薄層より多い層であっても良い。さらに、前記表面層は、接合後にその表面を酸化処理することにより得られる前記第2の酸化膜をさらに備えていても良い。
また、本発明に係る金属/セラミック接合体の製造方法の2番目は、金属薄層の少なくとも一方の面に、第2の酸化膜形成元素の含有量が金属薄層より多い表面層を形成する表面層形成工程と、前記表面層が外側となるように、前記金属薄層とセラミック材料とを重ね合わせ、加圧しながら熱処理する接合工程とを備えていることを要旨とする。この場合、接合後に、前記表面層を酸化処理し、その最表面に第2の酸化膜を形成する酸化処理工程をさらに備えていても良い。
(1)窒化ケイ素(Si3N4)、窒化アルミニウム(AlN)、窒化ガリウム(GaN)、窒化チタン(TiN)、窒化ジルコニウム(ZrN)等の窒化物、
(2)炭化ケイ素(SiC)、炭化チタン(TiC)、炭化ジルコニウム(ZrC)、炭化ホウ素(B4C)等の炭化物、
(3)アルミナ(Al2O3)、ジルコニア(ZrO2)、酸化モリブデン(MoOx)、セリア(CeO2)、イットリア(Y2O3)、酸化ビスマス(Bi2O3)、チタン酸バリウム(BaTiO3)、チタニア(TiO2)、酸化亜鉛(ZnO)、マグネシア(MgO)、カルシア(CaO)、スピネル(Al2MgO4)等の酸化物、
(4)ホウ化チタン(TiB2)、ホウ化ジルコニウム(ZrB2)等のホウ化物、
(5)ケイ化チタン(TiSi2)、ケイ化ジルコニウム(ZrSi2)等のケイ化物、
(6)La2Zr2O7、Sm2Zr2O7、Gd2Zr2O7等のパイクロール型酸化物、
(7)SrCe1−xMxO3(M=Sc、Zn、Y、Mn、In、Nd、Sm、Dy、Yb)、La1−xCaCrO3、La1−xSrCrO3、YMnO3、La1−xCoxMnO3、LaSrMnO3、LaFeO3、La1−xCaxCoO3、La1−xSrxCoO3、SrCeO3、CaZrO3、SrZrO3、BeZrO3、BaCeO3、BaCe1−xGdxO3、CaHfO3、KTaO3等のペロブスカイト型酸化物、
が挙げられる。また、これらの複合セラミックスであっても良い。
後述するように、ある種の表面層を金属薄層の表面に形成し、表面層から金属薄層に特定の元素を拡散させることによって、金属薄層に耐熱性及び/又は耐酸化性を付与することができる。従って、金属薄層自体は、必ずしも耐酸化性・耐熱材料である必要はない。しかしながら、金属薄層として耐酸化性・耐熱材料を用いると、炭素、窒素、及び/又は酸素による金属薄層の劣化がさらに抑制されるので、耐熱性及び/又は耐酸化性、並びに、耐久性に優れた金属/セラミック接合体が得られる。
このような酸化物としては、具体的には、Al2O3、Cr2O3、SiO2、MgO、CaO、TiO2、ZnO、Nb2O5、MnO、Mn3O4、Ce2O3、Ta2O5等、又は、これらのいずれか1以上を含む複酸化物が挙げられる。これらの中でも、Al2O3は、高温で安定な酸化物であるので、第1の酸化膜として特に好適である。
このような酸化物としては、具体的には、Al2O3、Cr2O3、SiO2、MgO、CaO、TiO2、ZnO、Nb2O5、MnO、Mn3O4、Ce2O3、Ta2O5等、又は、これらのいずれか1以上を含む複酸化物が挙げられる。
金属薄層中に含まれる第2の酸化膜形成元素の量は、金属薄層への酸素の拡散を抑制でき、かつ、金属薄層の加工性を低下させないように、金属薄層の組成、第2の酸化膜形成元素の種類等に応じて、最適な量を選択する。耐熱性、耐酸化性及び耐久性に優れた金属/セラミック接合体を得るためには、金属薄層中に含まれる第2の酸化膜形成元素の量は、第2の酸化膜を長期的に保持するのに十分な量が好ましい。
金属薄層中に含まれる第2の酸化膜形成元素の量は、具体的には、1000℃以上の高温使用条件において第2の酸化膜を100時間以上、形成するために必要な量以上が好ましい。また、金属薄層中に含まれる第2の酸化膜形成元素の量は、5wt%以上が好ましい。特に、Al含有量が5wt%以上である材料は、金属薄層として好適である。
金属薄層中に含まれる酸化膜安定化元素の量は、酸化膜の密着性を高めることができ、かつ、金属薄層の加工性を低下させないように、金属薄層の組成、酸化膜安定化元素の種類等に応じて、最適な量を選択する。
(1)Fe−Cr−Al合金、Ni−Cr−Al合金、Fe−Cr−Si合金、Fe−Cr−Y合金、Fe−Cr−La合金、Cr−Fe−Al−Ni合金、Cr−Fe合金、Ni−Cr−Mo−Fe合金、Ni−Cr−Fe合金、Cr−Ni−Fe合金、Cr−Al−Fe−Y合金等の耐酸化性・耐熱材料、
(2)W、Nb、Zr、Ta、Ti、Ni、Pt、In、La、Pd、Au、Sm、Cu、Gd、Si、Co、Y、Yb、Fe、Sc、Pd、Ru、Ti、Th、Cr、Hf、Ir、Mo、Re等、又は、これらの合金からなる耐熱材料
等が挙げられる。
一方、金属薄層の厚さが相対的に薄くなりすぎると、金属薄層に含まれる第1の酸化膜形成元素、及び/又は、第2の酸化膜形成元素の絶対量が少なくなり、金属薄層の耐久性が低下するおそれがある。また、接合時に金属薄層が破損しやすくなるというおそれがある。従って、金属薄層の厚さは、少なくとも、1μm以上が好ましく、さらに好ましくは、5μm以上である。
但し、耐熱性に優れた金属/セラミック接合体を得るためには、接合後の界面に、金属薄層の融点より高い融点を有する拡散層が形成されるように、金属薄層とセラミック材料の組み合わせを選択するのが好ましい。
金属薄層が上述した第1の酸化膜形成元素を含むものである場合において、接合前に金属薄層の表面を酸化処理すると、その表面に、炭素及び/又は窒素の拡散を抑制する機能を有する第1の酸化膜を形成することができる。そのため、このような金属薄層とセラミック材料とを重ね合わせ、高温においてカーボン治具で加圧しても、金属薄層の炭化(浸炭)及び/又は窒化に起因する耐熱性及び/又は耐酸化性や機械的特性の低下を抑制することができる。また、第1の酸化膜が、酸素の拡散を抑制する機能も兼ね備えている場合には、接合後における金属薄層の酸化に起因する耐熱性及び/又は耐酸化性の低下も抑制することができる。
貴金属元素はカーボンとの親和性が低いため、金属薄層の表面に貴金属層を形成すると、カーボン治具から金属薄層への炭素の拡散を抑制することができる。また、貴金属は、一般に耐酸化性が高いので、金属薄層の表面に金属薄層を形成すると、金属/セラミック接合体を高温酸化雰囲気に曝した時に金属薄層への酸素の拡散を抑制することができる。
後述する種々の方法を用いると、金属薄層の表面に、第2の酸化膜形成元素の含有量が金属薄層より多い表面層を形成することができる。表面層には、金属薄層の材質、第2の酸化膜形成元素の種類、製造条件等に応じて、傾斜層、炭化・浸炭層、窒化層などが含まれる。
「傾斜層」とは、金属薄層と少なくとも同種の元素からなり、第2の酸化膜形成元素の含有量が表面側から金属薄層の内部に向かって傾斜的に変化している層をいう。この場合、傾斜層は、第2の酸化膜形成元素の含有量が連続的に変化しているものでも良く、あるいは、層状的に変化しているものでも良い。また、層状に変化している場合、その層の数は、一層であっても良く、2層以上であっても良い。
このような傾斜層は、金属薄層の表面に、第2の酸化膜形成元素のみからなる層又は第2の酸化膜形成元素の量が相対的に多い金属・金属間化合物層を形成し、金属薄層の表面側から内部に向かって第2の酸化膜形成元素を拡散させることにより得られる。第2の酸化膜形成元素のみからなる層又は第2の酸化膜形成元素の量が相対的に多い金属・金属管化合物層は、接合条件等に応じて、そのまま残留して表面層の一部を構成する場合と、拡散、溶融、反応等によって消失する場合とがある。
また、「窒化層」とは、接合する際にカーボン治具表面から窒素が拡散することにより生成する層である。
さらに、「炭化・浸炭層」とは、接合する際にカーボン治具表面から炭素が拡散することにより生成する層である。表面層には、炭化・浸炭層が含まれていても良いが、金属薄層とセラミック材料とを接合した後に表面層の上に電極その他の金属部品をさらに接合する場合には、接合後に、表面層からこのような炭化・浸炭層を除去するのが好ましい。
また、接合時に表面層から金属薄層に向かって第2の酸化膜形成元素が拡散するので、接合前の金属薄層が耐熱性及び/又は耐酸化性の乏しい材料(すなわち、第2の酸化膜形成元素の含有量が相対的に少ない材料)であっても、金属薄層に耐熱性及び/又は耐熱性を付与することができる。
金属薄層の表面に第2の酸化膜形成元素の含有量が多い表面層が形成された金属/セラミック接合体は、そのまま高温酸化雰囲気下で使用することができる。しかしながら、使用前にその表面を酸化処理すると、表面層の最表面に第2の酸化膜を形成することができる。この方法は、金属/セラミック接合体が各種機能性部品として用いられる場合に有効であり、各種機能性部品の動作を安定化させることができる。しかも、金属薄層及び表面層に含まれる第2の酸化膜形成元素の絶対量が多いので、金属/セラミック接合体の耐熱性及び/又は耐酸化性、並びに、耐久性を著しく向上させることができる。
なお、接合直後の表面層に炭化・浸炭層が含まれる場合、これをそのまま酸化処理しても良いが、金属薄層とセラミック材料とを接合した後に表面層の上に電極その他の金属部品をさらに接合する場合には、まず、接合後の表面層から炭化・浸炭層を除去し、次いで、必要に応じて電極その他の金属部品を接合し、さらに表面層を酸化処理するのが好ましい。
(1)金属薄層の上に、第2の酸化膜形成元素からなる金属箔、又は、金属薄層より第2の酸化膜形成元素の含有量が多い単相の金属箔若しくは合金の金属箔を重ね合わせる方法、
(2)金属薄層の表面に、蒸着、スパッタリング、レーザーアブレーション、電子ビーム等の物理的手法を用いて、第2の酸化膜形成元素のみからなる薄膜、又は、金属薄層より第2の酸化膜形成元素の含有量が多い薄膜を形成する方法、
(3)金属薄層の表面に、メッキにより第2の酸化膜形成元素のみからなる薄膜、又は、金属薄層より第2の酸化膜形成元素の含有量が多い薄膜を形成する方法、
(4)金属薄層の表面に、スクリーン印刷、スプレー塗布等を用いて、第2の酸化膜形成元素のみからなる粉末、又は、金属薄層より第2の酸化膜形成元素の含有量が多い粉末を含むペーストを塗布する方法、
等が挙げられる。
厚さ20μmの金属箔Iを、大気中、900℃〜1000℃×15分の条件で酸化処理を行った。なお、本実施例において、金属箔Iには、Fe−20Cr−5Al−0.1La合金、Ni−25Cr−1.5Al合金、Ni−16Cr−7Fe−1.5Al合金、及び、Fe−22Cr−0.5Y−4Al合金の4種類を用いた。次に、□4mm×2mmサイズの窒化ケイ素板の両端を各金属箔Iでサンドイッチした。これを、離型剤を塗布したカーボン治具で挟み、拡散接合を行った。拡散接合は、10MPaのプレス圧力を印加しながら、真空中、1100℃×5分間熱処理することにより行った。
□4mm×2mmサイズの窒化ケイ素板の両端を、それぞれ、金属箔I及び厚さ15μmの金属箔II(外側)でサンドイッチした。なお、本実施例において、金属箔IIには、Al、Cr、及び、Siの3種類を用いた。これを、離型剤を塗布したカーボン治具で挟み、拡散接合を行った。拡散接合は、10MPaのプレス圧力を印加しながら、真空中で電界を印加しながら、1100℃×5分間熱処理することにより行った。
金属箔Iの片面に、スパッタ処理により、厚さ約2μmのAl膜を形成した。次に、□4mm×2mmサイズの窒化ケイ素板の両端を、Al膜が外側となるように金属箔Iでサンドイッチした。これを、離型剤を塗布したカーボン治具で挟み、拡散接合を行った。拡散接合は、10MPaのプレス圧力を印加しながら、真空中、1100℃×5分間熱処理することにより行った。
金属箔Iの両面に、メッキ処理により、厚さ約3μmのCrメッキ層を形成した。次に、□4mm×2mmサイズの窒化ケイ素板の両端を金属箔Iでサンドイッチした。これを、離型剤を塗布したカーボン治具で挟み、拡散接合を行った。拡散接合は、10MPaのプレス圧力を印加しながら、真空中で電界を印加しながら、1100℃×5分間熱処理することにより行った。
金属箔Iの片面を、スプレー塗布により、Si粉末(粒径:5μm)で薄くコートした。次に、□4mm×2mmサイズの窒化ケイ素板の両端を、Si粉末コート層が外側となるように金属箔Iでサンドイッチした。これを、離型剤を塗布したカーボン治具で挟み、拡散接合を行った。拡散接合は、10MPaのプレス圧力を印加しながら、真空中、1100℃×5分間熱処理することにより行った。
□4mm×2mmサイズの窒化ケイ素板の両端を、無処理の金属箔Iでサンドイッチした。これを、離型材を塗布したカーボン治具で挟み、拡散接合を行った。拡散接合は、10MPaのプレス圧力を印加しながら、真空中で電界を印加しながら、1100℃×5分間熱処理することにより行った。
Claims (18)
- セラミック材料と、
該セラミック材料の表面に接合された金属薄層と、
該金属薄層の表面に形成された、前記金属薄層への炭素、窒素、及び/又は、酸素の拡散を抑制する機能を有する表面層とを備えた金属/セラミック接合体。 - 前記金属薄層は、該金属薄層への炭素及び/又は窒素の拡散を抑制する機能を有する第1の酸化膜を形成可能な第1の酸化膜形成元素を含むものからなり、
前記表面層は、接合前に前記金属薄層の表面を酸化処理することにより得られる前記第1の酸化膜である請求項1に記載の金属/セラミック接合体。 - 前記第1の酸化膜は、900℃における生成自由エネルギが−400kJ/mol以下である金属酸化物で構成されている請求項2に記載の金属/セラミック接合体。
- 前記第1の酸化膜形成元素は、Al、Cr、Si、Mg、Nb、Mn、Ni、Ce、Ti、Zn、及び、Taから選ばれる1種又は2種以上の元素である請求項2又は3に記載の金属/セラミック接合体。
- 前記表面層は、前記金属薄層への酸素の拡散を抑制する機能を有する第2の酸化膜を形成可能な第2の酸化膜形成元素の含有量が前記金属薄層より多い層からなる請求項1に記載の金属/セラミック接合体。
- 前記表面層は、その表面側から前記金属薄層に向かって前記第2の酸化膜形成元素の含有量が傾斜的に変化している傾斜層を備えている請求項5に記載の金属/セラミック接合体。
- 前記表面層は、接合後にその表面を酸化処理することにより得られる前記第2の酸化膜をさらに備えている請求項5又は6に記載の金属/セラミック接合体。
- 前記第2の酸化膜は、900℃における生成自由エネルギが−400kJ/mol以下である金属酸化物で構成されている請求項5から7までのいずれかに記載の金属/セラミック接合体。
- 前記第2の酸化膜形成元素は、Al、Cr、Si、Mg、Nb、Mn、Ni、Ce、Ca、Ti、Zn、及び、Taから選ばれる1種又は2種以上の元素である請求項5から8までのいずれかに記載の金属/セラミック接合体。
- 前記金属薄層に含まれる前記第2の酸化膜形成元素の含有量は、5wt%以上である請求項5から9までのいずれかに記載の金属/セラミック接合体。
- 前記金属薄層に含まれるAl含有量は、5wt%以上である請求項5から10までのいずれかに記載の金属/セラミック接合体。
- 前記金属薄層に含まれる第2の酸化膜形成元素の含有量は、1000℃以上の高温使用条件において前記第2の酸化膜を100時間以上、形成維持するために必要な量以上である請求項5から11までのいずれかに記載の金属/セラミック接合体。
- 前記金属薄層は、希土類元素をさらに含む請求項1から12までのいずれかに記載の金属/セラミック接合体。
- 第1の酸化膜形成元素を含む金属薄層を表面酸化させ、前記金属薄層の少なくとも一方の面に第1の酸化膜を形成する酸化処理工程と、
前記金属薄層とセラミック材料とを重ね合わせ、加圧しながら熱処理する接合工程とを備えた金属/セラミック接合体の製造方法。 - 金属薄層の少なくとも一方の面に、第2の酸化膜形成元素の含有量が金属薄層より多い表面層を形成する表面層形成工程と、
前記表面層が外側となるように、前記金属薄層とセラミック材料とを重ね合わせ、加圧しながら熱処理する接合工程とを備えた金属/セラミック接合体の製造方法。 - 前記第2の酸化膜形成元素は、Al、Cr、Si、Mg、Nb、Mn、Ni、Ce、Ca、Ti、Zn、及び、Taから選ばれる1種又は2種以上の元素である請求項15に記載の金属/セラミック接合体。
- 接合後に、前記表面層を酸化処理し、その最表面に第2の酸化膜を形成する酸化処理工程をさらに備えた請求項15又は16に記載の金属/セラミック接合体の製造方法。
- 前記接合工程は、熱処理中に電場を印加するものである請求項14に記載の金属/セラミック接合体の製造方法。
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