JP2005116311A - 一酸化炭素除去用触媒の劣化評価手段を備えた燃料電池システム及びその運転方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 炭化水素系燃料を一酸化炭素と水素を含む改質ガスにする改質装置と、前記改質ガス中に酸化ガスを供給してCO選択酸化触媒の存在下で一酸化炭素と酸素を選択的に反応させる一酸化炭素除去装置と、該一酸化炭素除去装置の上流に酸化剤ガス供給手段と、前記一酸化炭素除去装置の後流に酸素濃度センサーを備えた燃料改質装置と該燃料改質装置の後流に燃料電池を備え、前記一酸化炭素除去装置に充填された触媒の劣化状態を前記酸素濃度センサーで検出した酸素濃度から診断する燃料電池システム。
【選択図】 図1
Description
PEFCの場合は、電極の貴金属触媒にCOが吸着して、電池性能が低下するため、燃料電池に供給する改質ガス中のCO濃度を許容濃度の10ppm以下に低減する必要がある。そこで、(2)式に示すCOシフト反応では、COはH2Oと反応して、CO2に変換することにより、COシフト触媒出口のCO濃度を約5、000ppm程度まで減少させる。
このCO濃度はPEFC燃料電池の許容濃度以上であるので、COシフト触媒の後流にCO選択酸化触媒を設置し、ここで(3)式に示す酸化反応により、COをCO2に変換して許容濃度以下にCOを減少させる。
酸化反応ではO2が必要であるが、一般的にはCO選択酸化触媒の上流に空気を供給する。また供給する空気量はCO/O2比で1.0〜3.0に設定する。供給するO2量すなわち空気量が多くなると、O2は改質ガス中に高濃度含まれるH2と反応してH2Oを生成するため、改質したH2を減少させる結果となる。
1)触媒種類に関して
CO選択酸化触媒は、触媒活性成分である貴金属のPt,Ru、Pd,Rhなどの貴金属を単独で、又はそれらを2種以上を無機酸化物担体に担持するか、あるいはそれら貴金属と卑金属の酸化物を、無機酸化物担体に担持して構成される。Ruなどの貴金属の担持量は、担体重量の0.05〜5wt%が好ましい。
2)触媒調製法に関して
Ru等の貴金属あるいは更にアルカリ土類金属酸化物等の卑金属酸化物のアルミナ担体への担持方法は、例えば硝酸ルテニウム溶液、硝酸マグネシウム溶液を所定量、アルミナ担体等に含浸させた後、乾燥後、所定温度において焼成して、Ru等とMgO等をアルミナ担体等に担持する。触媒成分の担体への担持方法としては含浸法のほか、混錬法、共沈法など任意の方法が採用できる。
(実施例1)
図1は、本発明による一酸化炭素除去用触媒の劣化評価手段を備えた燃料電池システムの一実施例を示す系統図である。図1において、PEFC燃料電池システムは、改質器8、COシフト反応器7、CO選択酸化触媒が充填されたCO除去装置4、5から構成される燃料改質装置と、PEFC燃料電池スタック15から構成される。CO除去装置4、5の入口又は上流位置に空気6を供給し、式(3)に示すCO選択酸化反応に必要な酸素を供給する。
(実施例2)
図2に本発明の原理となるCO除去装置出口の酸素濃度とCO除去率の相関を示した。図において、横軸に「運転初期のCO除去装置出口のO2濃度」に対する「ある時間運転後のCO除去装置出口O2濃度」の比率を示した。又、縦軸にCO除去率を示す。横軸の値が大きくなる程、CO除去装置出口O2濃度は増加することになる。図2には、触媒層の平均温度範囲が140〜180℃であるとの結果を示すが、各温度においてCO除去率が低下すると、CO除去装置出口の酸素濃度が増大するという傾向がみられた。
しかし、基礎実験によれば、劣化したCO選択酸化触媒に対して式(3)に示すCO選択酸化反応を実施し、出口ガスを分析したところ、COとともにO2も残存するという事が初めて明らかになった。すなわちCO除去装置内に充填したCO選択酸化触媒が劣化すると、CO除去装置出口の酸素濃度は増加するので、酸素濃度を検出することで触媒の劣化状態を判断できることがわかった。同じCO除去率で比較すると触媒層温度が高くなるほど、CO除去装置出口の酸素濃度は低くなることがわかる。これは触媒層温度が高くなると、式(4)の反応によるO2消費が多くなるためである。
(実施例3)
図3に基礎試験でのCO選択酸化触媒の寿命変化に関する一実施例を示す。横軸に燃料改質装置の起動・停止回数、左側の縦軸にCO除去率および右側の縦軸に運転初期のCO除去装置出口のO2濃度に対するある時間運転後のCO除去装置出口のO2濃度の比率を示す。
(実施例4)
図4は本発明の触媒劣化評価手段および触媒寿命評価手段に関するプログラムのフローチャートである。最初に酸素センサーでCO除去装置出口の酸素濃度を検出する。次に酸素センサーからの酸素濃度値を触媒劣化評価手段に送信する。
(実施例5)
図5は、本発明による他の実施例による燃料電池システムの系統図である。図5において、酸素センサー1を第1のCO除去装置4及び第2のCO除去装置5の後流に配置し、両者の検出値を触媒劣化評価手段2、触媒寿命評価手段3によりCO選択酸化触媒の評価をする。なお、この実施例とは別に、汽水分離器18出口の後流に酸素濃度センサーを配置しても良い。この場合、ガス中からは水分が除去されているため、酸素センサー1に対して除湿器を設置する必要がなくなるという効果がある。
(実施例6)
図6において、CO除去装置4は1個であり、その後流に酸素センサー1、触媒劣化評価手段2、触媒寿命評価手段3を配置した。CO除去装置4の触媒が劣化したと判断された時点で、燃料電池への改質ガスの供給を停止し、その後、安全を確認してから触媒を交換する。
(実施例7)
図7は、本発明による更に他の実施例による燃料電池システムの系統図である。図7において、酸素センサー1は第1のCO除去装置4の後流には設置しないで、第2のCO除去装置5の後流に設置してある。本実施例ではCO除去装置4の上流に供給する空気6に含まれるO2とCO除去装置4入口のCO濃度との比率であるO2/COは1.0、またCO除去装置5の上流に供給する空気6に含まれるO2とCO除去装置5入口のCO濃度と比率であるO2/COは2.0に設定する。触媒劣化評価手段2には、あらかじめ、運転初期のCO除去装置4の触媒、及びCO除去装置5の触媒に対して、各々のO2/CO条件で触媒性能を評価した時の酸素濃度とCO除去率の相関データをそれぞれインプットしておき、任意の運転時間において各々の触媒の劣化状態を判定し、触媒の交換時期を予測する。
Claims (18)
- 燃料電池スタックと、該燃料電池スタックに気体燃料を供給する装置と、燃料中のCOと酸素を反応させてCOを除去するCO除去触媒を備えたCO除去装置と、該CO除去装置の出口又は下流における酸素濃度を検出する酸素濃度センサーと、該CO除去装置の入口又は上流に酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス供給装置と、該酸素濃度センサーにより検出した該CO除去装置の出口又は下流における酸素濃度と該CO除去装置のCO除去率との相関データを蓄積し、記憶する記憶装置と、該酸素濃度センサーにより検出したある時点t1の酸素濃度を、前記相関データと照合することにより該CO除去触媒のt1及び/又はその近傍における劣化状態を評価する評価装置とを備えることを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項1において、上記気体燃料を供給する装置は、炭化水素燃料をCOと水素を含む改質ガスに変換する改質装置であることを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項1において、CO除去装置が燃料電池と気体燃料又は改質ガスの経路上に複数個設けられ、少なくとも上流側のCO除去装置の出口又は下流に酸素濃度センサーを設けたことを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項3において、下流側のCO除去装置の出口又は下流に酸素濃度センサーを設けたことを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項1において、上記評価装置は、酸素濃度とCO除去率との相関データからt1及び/又はその近傍におけるCO除去触媒の除去率を計算し、その結果によりCO除去触媒の劣化状態を評価することを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項1において、前記CO除去率が目標値以下となる運転時間に係わるパラメータを演算して前記CO除去用触媒の交換時期を判定する触媒寿命評価手段を備えたことを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項1において、前記CO除去装置に充填された触媒の劣化状態を前記酸素濃度センサーで検出した酸素濃度の増加から判断することを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項1において、CO除去触媒の劣化評価装置により触媒が劣化したと判断された場合は、前記気体燃料供給装置で生成される改質ガスの前記燃料電池への供給を停止することを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項1において、該相関データを蓄積した触媒劣化評価手段を備え、該触媒劣化評価手段により触媒が劣化したと判断された場合は、前記CO除去触媒の触媒層温度を上昇させることを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項1において、前記期待燃料供給装置は燃料改質装置であって、CO除去触媒の劣化評価手段により触媒が劣化したと判断された場合は、前記燃料改質装置に供給する空気及び燃料の量を低下することを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項1において、CO触媒の劣化評価手段により触媒が劣化したと判断された場合は、前記酸化剤ガス供給装置において前記CO除去装置へ供給する酸化剤ガスの流量を増大することを特徴とする燃料電池システム。
- 気体または液体の炭化水素系燃料を一酸化炭素と水素を含む改質ガスに変換する改質装置と、前記改質ガス中に酸化ガスを供給して一酸化炭素と酸素を選択的に反応させるCO除去触媒を有する一酸化炭素除去装置と、該一酸化炭素除去装置の入口又は上流に酸化剤ガス供給手段と、前記一酸化炭素除去装置の出口または後流に酸素濃度センサーを備えた燃料改質装置と、該燃料改質装置の後流に燃料電池を備え、予め前記燃料改質装置に対して前記酸素濃度センサーで検出した酸素濃度と一酸化炭素除去率との相関データを取得し、該相関データを蓄積した触媒劣化評価手段と、前記酸素濃度センサーで検出した実運転時の酸素濃度を、前記触媒劣化評価手段に蓄積された酸素濃度と一酸化炭素除去率の相関データに照合して、当該時点の一酸化炭素除去率を演算する装置とを備え、その演算結果から前記一酸化炭素除去装置に充填された触媒の劣化状態を評価することを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項12において、前記一酸化炭素除去装置は複数個から構成され、少なくとも一つのCO除去装置の出口又は後流に酸素濃度センサーを備えたことを特徴とする燃料電池システム。
- 請求項12において、前記触媒劣化評価手段から演算された一酸化炭素除去率と、前記燃料改質装置の起動および停止回数ならびに前記燃料改質装置の積算運転時間を含む前記燃料改質装置の運転時間に係わるパラメータとの関係から、前記一酸化炭素除去率の低下率を演算することを特徴とする燃料電池システム。
- 燃料電池スタックに供給する気体燃料に含まれるCOを接触反応により除去するCO除去装置の初期性能を評価するため、予め該COを接触反応により除去した気体燃料中の酸素濃度を検出し、検出した酸素濃度とCO除去装置のCO除去率とを相関データを蓄積、記憶し、酸素濃度センサーによりある時点t1の酸素濃度を検出し、検出した酸素濃度を前記相関データと照合することにより、t1及び/又はその近傍におけるCO除去率を求め、求めたCO除去率からCO除去触媒の劣化状態を評価することを特徴とする燃料電池システムの運転方法。
- 請求項15において、燃料改質装置から気体燃料を上記燃料電池スタックに供給するものであって、その燃料改質装置の起動・停止回数及び積算運転時間の少なくとも1つを含む運転パラメータを、上記相関データに加味してt1における酸素濃度から上記CO除去触媒のt1及び/又はその近傍における劣化度を評価することを特徴とする燃料電池システムの運転方法。
- 請求項16において、上記運転パラメータは、改質装置の起動・停止回数及び積算運転時間の少なくとも1つを含むことを特徴とする燃料電池システムの運転方法。
- 請求項15において、CO除去装置の下流の酸素濃度センサーで検出した酸素濃度とCO除去率との相関データを取得し、この相関データを蓄積することを特徴とする燃料電池システムの運転方法。
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