JP2005097089A - 水素製造用のマイクロリアクターおよびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】小型で高効率の水素製造用改質器を可能とするマイクロリアクターと、このマイクロリアクターを簡便に製造することが可能な製造方法を提供する。
【解決手段】マイクロリアクターの構成を、金属基板の一方の面に設けた微細溝部を覆うように、原料導入口とガス排出口とを有する金属カバー部材を上記の金属基板に接合してなる接合体と、この接合体の内部に位置する微細溝部で構成された流路と、この流路の内壁面の全面に担持された触媒と、を備えるものとし、このようなマイクロリアクターの製造では、接合体を作製した後に流路内に触媒を担持する。
【選択図】 図２

Description

本発明は、水素製造用改質器に使用するマイクロリアクター、特にメタノール等の原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターと、このマイクロリアクターの製造方法に関する。

近年、地球環境保護の観点で二酸化炭素等の地球温暖化ガスの発生がなく、また、エネルギー効率が高いことから、水素を燃料とすることが注目されている。特に、燃料電池は水素を直接電力に変換できることや、発生する熱を利用するコジェネレーションシステムにおいて高いエネルギー変換効率が可能なことから注目されている。これまで燃料電池は宇宙開発や海洋開発等の特殊な条件において採用されてきたが、最近では自動車や家庭用分散電源用途への開発が進んでおり、また、携帯機器用の燃料電池も開発されている。
燃料電池の中で、天然ガス、ガソリン、ブタンガス、メタノール等の炭化水素系燃料を改質して得られる水素ガスと、空気中の酸素とを電気化学的に反応させて電気を取り出す燃料電池は、一般に炭化水素系燃料を水蒸気改質して水素ガスを生成する改質器と、電気を発生させる燃料電池本体等で構成される。

メタノール等を原料として水蒸気改質により水素ガスを得るための改質器では、主にＣｕ−Ｚｎ系触媒を使用し、吸熱反応により原料の水蒸気改質が行われる。産業用の燃料電池では、起動・停止が頻繁に行われることがないため、改質器の温度変動は生じにくい。しかし、自動車用や携帯機器用の燃料電池では、起動・停止が頻繁に行われるため、停止状態から始動したときの改質器の立ち上がりが速い（メタノールの水蒸気改質温度に達するまでの時間が短い）ことが要求される。
一方、特に携帯機器用では、燃料電池の小型化が必須であり、改質器の小型化が種々検討されている。例えば、シリコン基板やセラミックス基板にマイクロチャネルを形成し、このマイクロチャネル内に触媒を担持したマイクロリアクターが開発されている（特許文献１）。
特開２００２−２５２０１４号公報

しかしながら、従来のマイクロリアクターは、熱の利用効率が悪く、停止状態から始動したときの改質器の立ち上がり速度が遅いという問題があった。また、マイクロマシーンによる加工等を必要とし、製造コストが高いという問題もあった。さらに、携帯機器用の燃料電池では、マイクロリアクターに許容されるスペースの制限が厳しく、更なる小型化が強く要望されている。
また、従来のマイクロリアクターは、反応効率が低く、より反応効率の高いマイクロリアクターが要望されている。さらに、従来のマイクロリアクターでは、製造段階で触媒が熱により失活するおそれがあり、使用できる触媒が制限されたり、製造工程管理が難しいという問題もあった。

本発明は上述のような事情に鑑みてなされたものであり、小型で高効率の水素製造用改質器を可能とするマイクロリアクターと、このマイクロリアクターを簡便に製造することが可能な製造方法を提供することを目的とする。

このような目的を達成するために、本発明は、原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターにおいて、微細溝部を一方の面に備えた金属基板に、原料導入口とガス排出口とを有する金属カバー部材が前記微細溝部を覆うように接合されてなる接合体と、該接合体の内部に位置する前記微細溝部と前記金属カバー部材とで構成された流路と、該流路の内壁面の全面に担持された触媒と、を備えるような構成とした。

本発明の他の態様として、前記流路は流体の流れ方向に沿って内壁面に角部が存在しないような構成とした。
本発明の他の態様として、前記流路は内壁面に金属酸化膜を介して触媒を担持しているような構成とした。
本発明の他の態様として、前記金属酸化膜は前記金属基板および前記金属カバー部材の陽極酸化により形成されたものであるような構成、あるいは、前記金属酸化膜はベーマイト処理により形成されたものであるような構成とした。
本発明の他の態様として、前記金属基板は、前記微細溝部形成面の反対側の面に絶縁膜を介して発熱体を備えるような構成とした。

また、本発明は、原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターにおいて、微細溝部を一方の面に備え、かつ、該微細溝部のパターンが相互に面対称関係にある１組の金属基板を、前記微細溝部が対向するように接合してなる接合体と、該接合体の内部で対向している前記微細溝部で構成された流路と、該流路の内壁面の全面に担持された触媒と、前記流路の一方の端部に位置する原料導入口と、前記流路の他方の端部に位置するガス排出口と、を備えるような構成とした。

本発明の他の態様として、前記流路は流体の流れ方向に沿って内壁面に角部が存在せず、流路の流れ方向に垂直な断面における内壁面形状はほぼ円形状あるいは楕円形状であるような構成とした。
本発明の他の態様として、前記流路は内壁面に金属酸化膜を介して触媒を担持しているような構成とした。
本発明の他の態様として、前記金属酸化膜は前記金属基板の陽極酸化により形成されたものであるような構成、あるいは、前記金属酸化膜はベーマイト処理により形成されたものであるような構成とした。
本発明の他の態様として、少なくとも一方の前記金属基板は、前記微細溝部形成面の反対側の面に絶縁膜を介して発熱体を備えるような構成とした。

また、本発明は、原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターの製造方法において、金属基板の一方の面に微細溝部を形成する溝部形成工程と、原料導入口とガス排出口とを有する金属カバー部材を、前記微細溝部を覆うように前記金属基板に拡散接合して、流路を備えた接合体を形成する接合工程と、前記流路の内壁面に金属酸化膜を形成する表面処理工程と、前記流路の内壁面に前記金属酸化膜を介して触媒を担持する触媒担持工程と、を有するような構成とした。
本発明の他の態様として、前記表面処理工程では前記金属基板および前記金属カバー部材の陽極酸化により前記金属酸化膜を形成するような構成、あるいは、前記表面処理工程ではベーマイト処理により前記金属酸化膜を形成するような構成とした。

また、本発明は、原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターの製造方法において、１組の金属基板の一方の面に、面対称となるパターンで微細溝部を形成する溝部形成工程と、前記１組の金属基板を前記微細溝部が対向するように拡散接合して、流路を備えた接合体を形成する接合工程と、前記流路の内壁面に金属酸化膜を形成する表面処理工程と、前記流路の内壁面に前記金属酸化膜を介して触媒を担持する触媒担持工程と、を有するような構成とした。

また、本発明は、原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターの製造方法において、金属基板の一方の面に微細溝部を形成する溝部形成工程と、前記微細溝部の内壁面に金属酸化膜を形成する表面処理工程と、原料導入口とガス排出口とを有する金属カバー部材を、前記微細溝部を覆うように前記金属基板に接合して、流路を備えた接合体を形成する接合工程と、前記流路の内壁面に前記金属酸化膜を介して触媒を担持する触媒担持工程と、を有するような構成とした。

また、本発明は、原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターの製造方法において、１組の金属基板の一方の面に、面対称となるパターンで微細溝部を形成する溝部形成工程と、前記微細溝部の内壁面に金属酸化膜を形成する表面処理工程と、前記１組の金属基板を前記微細溝部が対向するように接合して、流路を備えた接合体を形成する接合工程と、前記流路の内壁面に前記金属酸化膜を介して触媒を担持する触媒担持工程と、を有するような構成とした。

本発明の他の態様として、前記表面処理工程では前記金属基板の陽極酸化により前記金属酸化膜を形成するような構成、あるいは、前記表面処理工程ではベーマイト処理により前記金属酸化膜を形成するような構成とした。
本発明の他の態様として、前記溝部形成工程では、断面がＵ字形状あるいは半円形状となり、かつ、流れ方向に沿った壁面に角部が存在しないように微細溝部を金属基板に形成するような構成とした。
本発明の他の態様として、前記触媒担持工程では、前記接合体の流路内に触媒懸濁液を充填した後、該触媒懸濁液を抜いて流路内を乾燥するような構成とし、さらに、前記触媒担持工程の乾燥時に、振動あるいは回転を前記接合体に与えるような構成とした。

本発明によれば、触媒が流路の内壁面の全面に担持されたことにより反応面積が拡大され、反応効率が向上して、スペースの有効利用が可能となり、また、マイクロリアクターを構成する金属基板が、シリコン基板やセラミックス基板に比べて、熱伝導率が高く熱容量が小さいので、発熱体から担持触媒へ高効率で熱が伝達され、停止状態から始動したときの立ち上がり速度が速く、かつ、発熱体への投入電力の利用効率の高い水素製造用改質器が可能となる。
また、接合工程により流路を備えた接合体が形成された後に触媒が担持されるので、接合工程における触媒の熱失活のおそれがなく、触媒の選択幅が広くなり、さらに、接合工程まで完了させて複数の接合体を準備しておき、これらの接合体に所望の触媒を担持させることにより、異なった反応に使用されるマイクロリアクター、例えば、メタノールの改質用、一酸化炭素の酸化用の各マイクロリアクターを用途に応じて製造することができ、製造工程の簡素化が可能である。また、金属基板への微細溝部の形成は、マイクロマシーンによる加工を必要とせず、エッチング加工等の安価な加工方法により容易に行え、さらに、研磨工程も不要であるため、マイクロリアクターの製造コスト低減が可能となる。また、流路の内壁面に角部を存在させないようにした場合、触媒担持工程における担持量のバラツキが抑制され、触媒を均一に担持させることができる。

以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
マイクロリアクター
（第１の実施態様）
図１は本発明のマイクロリアクターの一実施形態を示す斜視図であり、図２は図１に示されるマイクロリアクターのＡ−Ａ線における拡大縦断面図である。図１および図２において、本発明のマイクロリアクター１は、一方の面２ａに微細溝部３が形成された金属基板２と、微細溝部３を覆うように金属基板２の面２ａに接合された金属カバー部材４とからなる接合体１５を有している。この接合体１５の内部には、微細溝部３と金属カバー部材４とで構成された流路５が形成されており、この流路５の内壁面の全面に金属酸化膜６を介して触媒Ｃが担持されている。また、上記金属カバー部材４には、原料導入口４ａとガス排出口４ｂが設けられており、これらは流路５の各端部に位置している。上記の金属酸化膜６は絶縁膜であり、流路５の内壁面の他に、接合体１５の表面（金属基板２の表面２ｂ、側面２ｃ、および、金属カバー部材４の表面）にも形成されている。そして、金属基板２の表面２ｂ上の金属酸化膜６を介して発熱体７が設けられており、発熱体７には電極８，８が形成され、この電極８，８が露出するような電極開口部９ａ，９ａを有する発熱体保護層９が、発熱体７を覆うように設けられている。

図３は、図１に示されるマイクロリアクター１の金属基板２の微細溝部３形成面側を示す斜視図である。図３に示されるように、微細溝部３は櫛状のリブ２Ａ，２Ｂの各先端部において１８０度折り返すように形成され、端部３ａから端部３ｂまで蛇行しながら連続する形状である。また、流路５の流体の流れ方向に垂直な断面における微細溝部３の内壁面の形状は略半円形状である。さらに、櫛状のリブ２Ａ，２Ｂの各先端部での流路の折り返しは角部のない丸みをもつものとなっている。そして、金属カバー部材４の原料導入口４ａが微細溝部３の端部３ａに位置し、ガス排出口４ｂが微細溝部３の端部３ｂに位置するように構成されている。

マイクロリアクター１を構成する金属基板２は、陽極酸化により金属酸化膜（絶縁膜）６を形成することができる金属を使用することができる。このような金属としては、例えば、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｖ、Ｂｉ、Ｙ、Ｗ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｈｆ等を挙げることできる。これらの金属の中で、特にＡｌが加工適性や、熱容量、熱伝導率等の特性、単価の点から好ましく使用される。金属基板２の厚みは、マイクロリアクター１の大きさ、使用する金属の熱容量、熱伝導率等の特性、形成する微細溝部３の大きさ等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、５０〜２０００μｍ程度の範囲で設定することができる。

金属基板２に形成される微細溝部３は、図３に示されるような形状に限定されるものではなく、微細溝部３内に担持する触媒Ｃの量が多くなり、かつ、原料が触媒Ｃと接触する流路長が長くなるような任意の形状とすることができる。特に、流路５の流体の流れ方向に沿って内壁面に角部（例えば、流路の方向が変化する個所で、内壁面が折れ曲がっている部位）が存在しないような微細溝部３の形状が好ましい。また、流路５の流体の流れ方向に垂直な断面における微細溝部３の内壁面の形状は、円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状が好ましい。このような微細溝部３の深さは、例えば、１００〜１０００μｍ程度の範囲内、幅は１００〜１０００μｍ程度の範囲内で設定することができ、流路長は３０〜３００ｍｍ程度の範囲とすることができる。
本実施形態では、流路５の内壁面に金属酸化膜６が形成されているので、微細孔を有する金属酸化膜の表面構造により、触媒Ｃの担持量が増大するとともに、安定した触媒担持が可能となる。
触媒Ｃとしては、従来から水蒸気改質に使用されている公知の触媒を使用することができる。

マイクロリアクター１を構成する金属カバー部材４は、陽極酸化により金属酸化膜（絶縁膜）６を形成することができる金属を使用することができる。このような金属としては、例えば、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｖ、Ｂｉ、Ｙ、Ｗ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｈｆ等を挙げることできる。これらの金属の中で、特にＡｌが加工適性や、熱容量、熱伝導率等の特性、単価の点から好ましく使用される。また、金属カバー部材４の厚みは、使用する材料等を考慮して適宜設定することができ、例えば、２０〜２００μｍ程度の範囲で設定することができる。金属カバー部材４が備える原料導入口４ａとガス排出口４ｂは、金属基板２に形成された微細溝部３の両端部３ａ，３ｂに位置するように設けられている。
金属基板２と金属カバー部材４とが接合されてなる接合体１５への陽極酸化による金属酸化膜（絶縁膜）６の形成は、接合体１５を外部電極の陽極に接続した状態で、陽極酸化溶液に浸漬して陰極と対向させ通電することにより行うことができる。金属酸化膜（絶縁膜）６厚みは、例えば、５〜１５０μｍ程度の範囲で設定することができる。

マイクロリアクター１を構成する発熱体７は、吸熱反応である原料の水蒸気改質等に必要な熱を供給するためのものであり、カーボンペースト、ニクロム（Ｎｉ−Ｃｒ合金）、Ｗ（タングステン）、Ｍｏ（モリブデン）等の材質を使用することができる。この発熱体７は、例えば、幅１０〜２００μｍ程度の細線を、微細溝部３が形成されている領域に相当する金属基板面２ｂ（金属酸化膜６）上の領域全面に引き回したような形状とすることができる。
このような発熱体７には、通電用の電極８，８が形成されている。通電用の電極８，８は、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｐｄ−Ａｇ等の導電材料を用いて形成することができる。

発熱体保護層９は、上記の電極８，８を露出させるための電極開口部９ａ，９ａを有し、発熱体７を覆うように配設されている。この発熱体保護層９は、例えば、感光性ポリイミド、ワニス状のポリイミド等により形成することができる。また、発熱体保護層９の厚みは、使用する材料等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、２〜２５μｍ程度の範囲で設定することができる。

（第２の実施態様）
図４は、本発明のマイクロリアクターの他の実施形態を示す図２相当の縦断面図である。図４において、本発明のマイクロリアクター２１は、一方の面２２ａに微細溝部２３が形成された金属基板２２と、この微細溝部２３を覆うように金属基板２２の面２２ａに接合された金属カバー部材２４とからなる接合体３５を有している。この接合体３５の内部には、微細溝部２３と金属カバー部材２４とで構成された流路２５が形成されており、この流路２５の内壁面の全面に金属酸化膜２６を介して触媒Ｃが担持されている。上記の金属カバー部材２４には、原料導入口２４ａとガス排出口２４ｂが設けられており、これらは流路２５の各端部に位置している。また、接合体３５の表面（金属基板２２の表面２２ｂ）には絶縁膜３０が形成されており、この絶縁膜３０上に発熱体２７が設けられている。こ発熱体２７には電極２８，２８が形成され、この電極２８，２８が露出するような電極開口部２９ａ，２９ａを有する発熱体保護層２９が、発熱体２７を覆うように設けられている。

このようなマイクロリアクター２１を構成する金属基板２２は、Ｃｕ、ステンレス、Ｆｅ、Ａｌ等のベーマイト処理により金属酸化膜の形成が可能な材料を使用することができる。また、金属基板２２の厚みは、マイクロリアクター２１の大きさ、使用する金属の熱容量、熱伝導率等の特性、形成する微細溝部２３の大きさ等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、５０〜２０００μｍ程度の範囲で設定することができる。
金属基板２２が有する微細溝部２３は、上述の実施形態の微細溝部３と同様とすることができる。
マイクロリアクター２１を構成する金属カバー部材２４は、Ｃｕ、ステンレス、Ｆｅ、Ａｌ等のベーマイト処理により金属酸化膜の形成が可能な材料を使用することができる。また、金属カバー部材２４の厚みは、使用する材料等を考慮して適宜設定することができ、例えば、２０〜２００μｍ程度の範囲で設定することができる。金属カバー部材２４が備える原料導入口２４ａとガス排出口２４ｂは、金属基板２２に形成された微細溝部２３の両端部に位置するように設けられている。

金属基板２２と金属カバー部材２４とが接合されてなる接合体３５の流路２５へのベーマイト処理による金属酸化膜２６の形成は、例えば、アルミナゾルのようなベーマイトアルミナが分散されている状態の懸濁液を用い、この懸濁液の粘度を十分に低下させたものを流路２５内に流し込み、その後、乾燥させ、ベーマイト被膜を流路内面に固定化させること（ウォッシュコート処理）により行うことができる。このようなベーマイト処理により形成される金属酸化膜２６は、酸化アルミニウム薄膜であり、厚みは、例えば、０．５〜５．０μｍ程度の範囲で設定することができる。
金属基板２２の面２２ｂに形成された絶縁膜３０は、例えば、ポリイミド、セラミック（Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂）等により形成されたものとすることができる。このような絶縁膜３０の厚みは、使用する材料の特性等を考慮して適宜設定することができ、例えば、１〜３０μｍ程度の範囲で設定することができる。

マイクロリアクター２１を構成する触媒Ｃ、発熱体２７、電極２８，２８、発熱体保護層２９は、それぞれマイクロリアクター１を構成する触媒Ｃ、発熱体７、電極８，８、発熱体保護層９と同様とすることができ、ここでの説明は省略する。
上述のような本発明のマイクロリアクター１，３１は、触媒Ｃが流路５，２５の内壁面の全面に担持されていることにより反応面積が拡大され、高い反応効率が得られる。また、金属基板２，２２と金属カバー部材４，２４を使用しており、これらはシリコン基板やセラミックス基板に比べて、熱伝導率が高く熱容量が小さいので、発熱体７，２７から担持触媒Ｃへ高効率で熱が伝達され、停止状態から始動したときの立ち上がりが速く、かつ、発熱体への投入電力の利用効率の高い水素製造用改質器が可能となる。

（第３の実施態様）
図５は本発明のマイクロリアクターの他の実施形態を示す斜視図であり、図６は図５に示されるマイクロリアクターのＢ−Ｂ線における拡大縦断面図である。図５および図６において、本発明のマイクロリアクター４１は、一方の面４２ａに微細溝部４３が形成された金属基板４２と、一方の面４４ａに微細溝部４５が形成された金属基板４４とが、微細溝部４３と微細溝部４５が対向するように接合された接合体５５を有している。この接合体５５の内部には、対向する微細溝部４３，４５で構成された流路４６が形成されており、この流路４６の内壁面の全面に金属酸化膜４７を介して触媒Ｃが担持されている。また、上記の接合体５５の一方の端面には、流路４６の両端部が露出しており、それぞれ原料導入口４６ａとガス排出口４６ｂを構成している。上記の金属酸化膜４７は絶縁膜であり、流路４６の内壁面の他に、接合体５５の表面（金属基板４２の表面４２ｂ、側面４２ｃ、および、金属基板４４の表面４４ｂ、側面４４ｃ）にも形成されている。そして、金属基板４２の表面４２ｂ上の金属酸化膜４７を介して発熱体４８が設けられており、発熱体４８には電極４９，４９が形成され、この電極４９，４９が露出するような電極開口部５０ａ，５０ａを有する発熱体保護層５０が、発熱体４８を覆うように設けられている。

図７は、図５に示されるマイクロリアクター４１の金属基板４２の微細溝部４３形成面側と、金属基板４４の微細溝部４５形成面側とを示す斜視図である。図７に示されるように、微細溝部４３は櫛状のリブ４２Ａ，４２Ｂの各先端部において１８０度折り返すように形成され、端部４３ａから端部４３ｂまで蛇行して連続する形状である。また、微細溝部４５も櫛状のリブ４４Ａ，４４Ｂの各先端部において１８０度折り返すように形成され、端部４５ａから端部４５ｂまで蛇行して連続する形状である。そして、微細溝部４３と微細溝部４５は、金属基板４２，４４の接合面に対して対称関係にあるパターン形状である。したがって、金属基板４２，４４の接合により、微細溝部４３の端部４３ａが微細溝部４５の端部４５ａ上に位置し、微細溝部４３の端部４３ｂが微細溝部４５の端部４５ｂ上に位置して、微細溝部４３と微細溝部４５が完全に対向している。このような微細溝部４３，４５で構成される流路４６は、その流体の流れ方向に垂直な断面における内壁面の形状が略円形状である。さらに、櫛状のリブ４２Ａ，４２Ｂやリブ４４Ａ，４４Ｂの各先端部での流路４６の折り返しは角部のない丸みをもつものとなっている。そして、微細溝部４３の端部４３ａと微細溝部４５の端部４５ａが原料導入口４６ａをなし、微細溝部４３の端部４３ｂと微細溝部４５の端部４５ｂがガス排出口４６ｂをなしている。

マイクロリアクター４１を構成する金属基板４２，４４は、陽極酸化により金属酸化膜（絶縁膜）４７を形成することができる金属を使用することができる。このような金属としては、上述の実施形態の金属基板２と同様のものを使用することができる。また、金属基板４２，４４の厚みは、マイクロリアクター４１の大きさ、使用する金属の熱容量、熱伝導率等の特性、形成する微細溝部４３，４５の大きさ等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、４００〜１０００μｍ程度の範囲で設定することができる。

金属基板４２，４４に形成される微細溝部４３，４５は、図７に示されるような形状に限定されるものではなく、微細溝部４３，４５内に担持する触媒Ｃの量が多くなり、かつ、原料が触媒Ｃと接触する流路長が長くなるような任意の形状とすることができる。特に、流路４６の流体の流れ方向に沿って内壁面に角部（例えば、流路の方向が変化する個所で、内壁面が折れ曲がっている部位）が存在しないような微細溝部４３，４５の形状が好ましい。また、流体の流れ方向に垂直な断面における微細溝部４３，４５の内壁面の形状は、円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状が好ましく、これにより、微細溝部４３，４５で構成される流路４６の流体の流れ方向に垂直な断面における内壁面の形状は略円形状となる。このような微細溝部４３，４５の深さは、例えば、１００〜１０００μｍ程度の範囲内、幅は１００〜１０００μｍ程度の範囲内で設定することができ、流路長は３０〜３００ｍｍ程度の範囲とすることができる。

本実施形態では、流路４６の内壁面に金属酸化膜４７が形成されているので、微細孔を有する金属酸化膜の表面構造により、触媒Ｃの担持量が増大するとともに、安定した触媒担持が可能となる。
触媒Ｃとしては、従来から水蒸気改質に使用されている公知の触媒を使用することができる。
金属基板４２，４４が接合されてなる接合体５５への陽極酸化による金属酸化膜（絶縁膜）４７の形成は、接合体５５を外部電極の陽極に接続した状態で、陽極酸化溶液に浸漬して陰極と対向させ通電することにより行うことができる。金属酸化膜（絶縁膜）４７の厚みは、例えば、５〜１５０μｍ程度の範囲で設定することができる。
マイクロリアクター４１を構成する触媒Ｃ、発熱体４８、電極４９，４９、発熱体保護層５０は、それぞれマイクロリアクター１を構成する触媒Ｃ、発熱体７、電極８，８、発熱体保護層９と同様とすることができ、ここでの説明は省略する。

（第４の実施態様）
図８は、本発明のマイクロリアクターの他の実施形態を示す図６相当の縦断面図である。図８において、本発明のマイクロリアクター６１は、一方の面６２ａに微細溝部６３が形成された金属基板６２と、一方の面６４ａに微細溝部６５が形成された金属基板６４とが、微細溝部６３と微細溝部６５とを対向させるように接合された接合体７５を有している。この接合体７５の内部には、対向する微細溝部６３，６５で構成された流路６６が形成されており、この流路６６の内壁面の全面に金属酸化膜６７を介して触媒Ｃが担持されている。また、上記の接合体７５の一方の端面には、流路６６の両端部が露出しており、それぞれ原料導入口（図示せず）とガス排出口（図示せず）を構成している。また、接合体７５の表面（金属基板６２の表面６２ｂ）には絶縁膜７１が形成されており、この絶縁膜７１上には発熱体６８が設けられている。この発熱体６８には電極６９，６９が形成され、この電極６９，６９が露出するような電極開口部７０ａ，７０ａを有する発熱体保護層７０が、発熱体６８を覆うように設けられている。

このようなマイクロリアクター６１を構成する金属基板６２，６４は、Ｃｕ、ステンレス、Ｆｅ、Ａｌ等のベーマイト処理により金属酸化膜の形成が可能な材料を使用することができる。また、金属基板６２，６４の厚みは、マイクロリアクター６１の大きさ、使用する金属の熱容量、熱伝導率等の特性、形成する微細溝部６３，６５の大きさ等を考慮して適宜設定することができるが、例えば、４００〜１０００μｍ程度の範囲で設定することができる。
金属基板６２，６４が有する微細溝部６３，６５は、上述の第３の実施形態の微細溝部４３，４５と同様とすることができる。

金属基板６２，６４が接合されてなる接合体７５の流路６６へのベーマイト処理による金属酸化膜６７の形成は、上述の第２の実施形態の接合体３５に対するベーマイト処理と同様に行うことができる。このベーマイト処理により形成される金属酸化膜６７は、酸化アルミニウム薄膜であり、厚みは、例えば、０．５〜５．０μｍ程度の範囲で設定することができる。
また、金属基板６２の面６２ｂに形成された絶縁膜７１は、上述の第２の実施形態の絶縁膜３０と同様とすることができる。
また、マイクロリアクター２１を構成する触媒Ｃ、発熱体６８、電極６９，６９、発熱体保護層７０は、それぞれ上述の第１の実施形態のマイクロリアクター１を構成する触媒Ｃ、発熱体７、電極８，８、発熱体保護層９と同様とすることができ、ここでの説明は省略する。

上述のような本発明のマイクロリアクター４１，６１では、触媒Ｃが流路４６，６６の内壁面の全面に担持されたことにより反応面積が拡大され、高い反応効率が得られる。また、金属基板４２，４４、および金属基板６２，６４を使用しており、これらはシリコン基板やセラミックス基板に比べて、熱伝導率が高く熱容量が小さいので、発熱体４８，６８から担持触媒Ｃへ高効率で熱が伝達され、停止状態から始動したときの立ち上がりが速く、かつ、発熱体への投入電力の利用効率の高い水素製造用改質器が可能となる。
尚、上述のマイクロリアクターの実施形態は一例であり、本発明はこれらに限定されるものではない。例えば、原料導入口とガス排出口の位置は、微細溝部の形状を変えることにより任意の位置にすることができる。

マイクロリアクターの製造方法
（第１の実施態様）
図９および図１０は本発明のマイクロリアクター製造方法の一実施形態を説明するための工程図である。
図９、図１０では、上述のマイクロリアクター１を例にして説明する。
本発明の製造方法では、まず、溝部形成工程において、金属基板２の一方の面２ａに微細溝部３を形成する（図９（Ａ））。この微細溝部３は、金属基板２の面２ａに所定の開口パターンを有するレジストを形成し、このレジストをマスクとしてウエットエッチングにより櫛状のリブ２Ａ，２Ｂを残すように金属基板２をエッチングして形成することができ、マイクロマシーンによる加工を不要とすることができる。形成される微細溝部３は、断面が円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状が好ましく、また、流体の流れ方向に沿った壁面に角部が存在しないものが好ましい。このような形状とすることにより、後工程の触媒担持工程において角部に触媒が堆積することが防止され、均一な触媒担持が可能となる。使用する金属基板２の材質は、次の表面処理工程で陽極酸化により金属酸化膜の形成が可能なＡｌ、Ｓｉ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｖ、Ｂｉ、Ｙ、Ｗ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｈｆ等を挙げることできる。

次に、接合工程において、金属カバー部材４を金属基板面２ａに接合して接合体１５を形成する（図９（Ｂ））。金属カバー部材４の材質も、次の表面処理工程で陽極酸化により金属酸化膜の形成が可能なＡｌ、Ｓｉ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｖ、Ｂｉ、Ｙ、Ｗ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｈｆ等を使用することができる。この金属カバー部材４の金属基板面２ａへの接合は、例えば、拡散接合、ロウ付け等により行うことができる。この接合の際、金属カバー部材４に設けられている原料導入口４ａとガス排出口４ｂが、金属基板２に形成された微細溝部３の流路の両端部に一致するように位置合わせをする。このように形成した接合体１５には、微細溝部３が金属カバー部材４で覆われて流路５が形成されている。
次に、表面処理工程において、接合体１５を陽極酸化して、流路５内壁面を含む全面に金属酸化膜（絶縁膜）６を形成する（図９（Ｃ））。この金属酸化膜（絶縁膜）６の形成は、接合体１５を外部電極の陽極に接続した状態で、陽極酸化溶液に浸漬して陰極と対向させ通電することにより行うことができる。

次いで、触媒担持工程において、流路５の内壁面の全面に金属酸化膜（絶縁膜）６を介して触媒Ｃを担持する（図１０（Ａ））。金属酸化膜（絶縁膜）６上への触媒Ｃの担持は、例えば、触媒懸濁液を接合体１５の流路５内に流して充填し、あるいは、触媒懸濁液内に接合体１５を浸漬し、その後、触媒懸濁液を流路５から抜いて乾燥することにより行うことができる。この触媒担持工程では、上述のように、微細溝部３の断面形状が円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状であり、流体の流れ方向に沿った壁面に角部が存在しない場合、触媒が堆積し易い角部が流路５内にほとんど存在しないことになり、均一な触媒担持が可能となる。尚、上記の乾燥時に、振動あるいは回転を接合体１５に与えることにより、より均一な触媒担持が可能となる。

次いで、金属基板２の面２ｂ側の金属酸化膜（絶縁膜）６上に発熱体７を設け、さらに、通電用の電極８，８を形成する（図１０（Ｂ））。発熱体７は、カーボンペースト、ニクロム（Ｎｉ−Ｃｒ合金）、Ｗ、Ｍｏ等の材質を使用して形成することができる。発熱体７の形成方法としては、上記の材料を含有するペーストを用いてスクリーン印刷により形成する方法、上記の材料を含有するペーストを用いて塗布膜を形成し、その後、エッチング等によりパターニングする方法、上記材料を用いて真空成膜法により薄膜を形成し、その後、エッチング等によりパターニングする方法等を挙げることができる。

また、通電用の電極８，８は、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｐｄ−Ａｇ等の導電材料を用いて形成することができ、例えば、上記の導電材料を含有するペーストを用いてスクリーン印刷により形成することができる。
次いで、電極８，８が露出するように発熱体保護層９を発熱体７上に形成する（図１０（Ｃ））。発熱体保護層９は、ポリイミド、セラミック（Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂）等の材料を用いて形成することができ、例えば、上記材料を含有するペーストを用いてスクリーン印刷により電極開口部９ａ，９ａを有するパターンで形成することができる。

また、本発明の製造方法では、次のような工程としてもよい。まず、微細溝部３を形成した金属基体２に陽極酸化を施して全面に金属酸化膜（絶縁膜）６を形成する。次に、接合面となる面２ａに存在する金属酸化膜６を研磨して除去した後、金属基板２とカバー部材４を接合する。その後、流路５の内壁面である金属酸化膜６に触媒Ｃを担持させる。

（第２の実施形態）
図１１および図１２は本発明のマイクロリアクター製造方法の他の実施形態を説明するための工程図である。
図１１、図１２では、上述のマイクロリアクター２１を例にして説明する。
本発明の製造方法では、まず、溝部形成工程において、金属基板２２の一方の面２２ａに微細溝部２３を形成する（図１１（Ａ））。使用する金属基板２２は、後工程の表面処理工程においてベーマイト処理による金属酸化膜の形成が可能な材料、例えば、Ｃｕ、ステンレス、Ｆｅ、Ａｌ等を使用することができる。また、微細溝部２３の形成は、上述の実施形態における金属基板２への微細溝部３の形成と同様にして行うことができる。

次に、接合工程において、微細溝部２３が形成されていない金属基板２２の面２２ｂ上に絶縁膜３０を形成した後、微細溝部２３が形成されている金属基板面２２ａに金属カバー部材２４を接合して接合体３５を形成する（図１１（Ｂ））。
絶縁膜３０は、例えば、ポリイミド、セラミック（Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂）等を用いて形成することができる。絶縁膜３０の形成は、例えば、上記の絶縁材料を含有するペーストを用いたスクリーン印刷等の印刷法により、あるいは、上記絶縁材料を用いたスパッタリング、真空蒸着等の真空成膜法により薄膜を形成し、硬化させることにより行うことができる。尚、絶縁膜３０の形成を金属基板２２と金属カバー部材２４との接合後に行ってもよい。

金属カバー部材２４の材質は、次の表面処理工程においてベーマイト処理による金属酸化膜の形成が可能な材料、例えば、Ｃｕ、ステンレス、Ｆｅ、Ａｌ等を使用することができる。この金属カバー部材２４の金属基板面２２ａへの接合は、例えば、拡散接合、ロウ付け等により行うことができる。この接合の際、金属カバー部材２４に設けられている原料導入口２４ａとガス排出口２４ｂが、金属基板２２に形成された微細溝部２３の流路の両端部に一致するように位置合わせをする。このように形成した接合体３５には、微細溝部２３が金属カバー部材２４で覆われて流路２５が形成されている。
次に、表面処理工程において、接合体３５の流路２５の内壁面に金属酸化膜２６を形成する（図１１（Ｃ））。この金属酸化膜２６の形成はベーマイト処理により行うことができ、例えば、アルミナゾルのようなベーマイトアルミナが分散されている状態の懸濁液を用い、この懸濁液の粘度を十分に低下させたものを流路２５内に流し込み、その後、乾燥させ、ベーマイト被膜を流路内面に固定化させること（ウォッシュコート処理）により行うことができる。

次いで、触媒担持工程において、流路２５の内壁面の全面に金属酸化膜２６を介して触媒Ｃを担持する（図１２（Ａ））。金属酸化膜２６上への触媒Ｃの担持は、上述の実施形態における触媒担持工程と同様にして行うことができる。本実施形態においても、微細溝部２３の断面形状が円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状であり、流体の流れ方向に沿った壁面に角部が存在しない場合、触媒が堆積し易い角部が流路２５内にほとんど存在しないことになり、均一な触媒担持が可能となる。また、乾燥時に、振動あるいは回転を接合体３５に与えることにより、より均一な触媒担持が可能となる。
次いで、金属基板２２の面２２ｂ側の絶縁膜３０上に発熱体２７を設け、さらに、通電用の電極２８，２８を形成する（図１２（Ｂ））。その後、電極２８，２８が露出するように発熱体保護層２９を発熱体２７上に形成する（図１０（Ｃ））。発熱体２７、電極２８，２８、発熱体保護層２９の材質、形成方法は、上述の実施形態と同様とすることができる。

また、本発明の製造方法では、次のような工程としてもよい。まず、微細溝部２３を形成した金属基体２２に陽極酸化を施して全面に金属酸化膜（絶縁膜）２６を形成する。次に、接合面となる面２２ａに存在する金属酸化膜２６を研磨して除去する。その後、金属基板２２とカバー部材２４を接合する。次いで、流路２５の内壁面である金属酸化膜２６に触媒Ｃを担持させる。そして、金属基板２２の面２２ｂ上に絶縁膜３０を形成し、この絶縁膜３０上に、発熱体２７、電極２８，２８、発熱体保護層２９を形成する。

（第３の実施形態）
図１３および図１４は本発明のマイクロリアクター製造方法の他の実施形態を説明するための工程図である。
図１３、図１４では、上述のマイクロリアクター４１を例にして説明する。
本発明の製造方法では、まず、溝部形成工程において、金属基板４２の一方の面４２ａに微細溝部４３を形成し、金属基板４４の一方の面４４ａに微細溝部４５を形成する（図１３（Ａ））。この微細溝部４３，４５は、金属基板４２，４４の面４２ａ，４４ａに所定の開口パターンを有するレジストを形成し、このレジストをマスクとしてウエットエッチングにより櫛状のリブ４２Ａ，４２Ｂ、リブ４４Ａ，４４Ｂを残すように金属基板４２，４４をエッチングして形成することができ、マイクロマシーンによる加工を不要とすることができる。

金属基板４２，４４は、形成される微細溝部４３と微細溝部４５のパターン形状が、金属基板４２，４４の接合面（４２ａ，４４ａ）に対して対称関係にある１組の金属基板をなす。また、微細溝部４３，４５は、断面が円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状が好ましく、また、流体の流れ方向に沿った壁面に角部が存在しないもの（櫛状のリブ４２Ａ，４２Ｂやリブ４４Ａ，４４Ｂの各先端部での折り返し部位は角部がなく丸みをもつもの）が好ましい。このような形状とすることにより、後工程の触媒担持工程において角部に触媒が堆積することが防止され、均一な触媒担持が可能となる。使用する金属基板４２，４４の材質は、次の表面処理工程で陽極酸化により金属酸化膜の形成が可能なＡｌ、Ｓｉ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｖ、Ｂｉ、Ｙ、Ｗ、Ｍｏ、Ｚｒ、Ｈｆ等を挙げることできる。

次に、接合工程において、１組の金属基板４２，４４を、微細溝部４３と微細溝部４５とが対向するように、面４２ａ，４４ａで接合して接合体５５を形成する（図１３（Ｂ））。
上記のように、微細溝部４３と微細溝部４５は、金属基板４２，４４の接合面（４２ａ，４４ａ）に対して対称関係にあるパターン形状であるため、金属基板４２，４４の接合により、微細溝部４３と微細溝部４５が完全に対向して流路４６が形成される。この流路４６の流体の流れ方向に垂直な断面における内壁面の形状は略円形状である。上記の金属基板４２，４４の接合は、例えば、拡散接合、ロウ付け等により行うことができる。
次に、表面処理工程において、接合体５５を陽極酸化して、流路４６内壁面を含む全面に金属酸化膜（絶縁膜）４７を形成する（図１３（Ｃ））。この金属酸化膜（絶縁膜）４７の形成は、接合体５５を外部電極の陽極に接続した状態で、陽極酸化溶液に浸漬して陰極と対向させ通電することにより行うことができる。

次いで、触媒担持工程において、流路４６の内壁面の全面に金属酸化膜（絶縁膜）４７を介して触媒Ｃを担持する（図１４（Ａ））。金属酸化膜（絶縁膜）４７上への触媒Ｃの担持は、例えば、触媒懸濁液を接合体５５の流路４６内に流して充填し、あるいは、触媒懸濁液内に接合体５５を浸漬し、その後、触媒懸濁液を流路４６から抜いて乾燥することにより行うことができる。この触媒担持工程では、上述のように、微細溝部４３，４５の断面形状が円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状であり、流体の流れ方向に沿った壁面に角部が存在しない場合、触媒が堆積し易い角部が流路４６内に存在しないことになり、均一な触媒担持が可能となる。尚、上記の乾燥時に、振動あるいは回転を接合体５５に与えることにより、より均一な触媒担持が可能となる。

次いで、金属基板４２の面４２ｂ側の金属酸化膜（絶縁膜）４７上に発熱体４８を設け、さらに、通電用の電極４９，４９を形成する（図１４（Ｂ））。発熱体４８は、カーボンペースト、ニクロム（Ｎｉ−Ｃｒ合金）、Ｗ、Ｍｏ等の材質を使用して形成することができる。発熱体４８の形成方法としては、上記の材料を含有するペーストを用いてスクリーン印刷により形成する方法、上記の材料を含有するペーストを用いて塗布膜を形成し、その後、エッチング等によりパターニングする方法、上記材料を用いて真空成膜法により薄膜を形成し、その後、エッチング等によりパターニングする方法等を挙げることができる。

また、通電用の電極４９，４９は、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｐｄ−Ａｇ等の導電材料を用いて形成することができ、例えば、上記の導電材料を含有するペーストを用いてスクリーン印刷により形成することができる。
次いで、電極４９，４９が露出するように発熱体保護層５０を発熱体４８上に形成する（図１４（Ｃ））。発熱体保護層５０は、ポリイミド、セラミック（Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂）等の材料を用いて形成することができ、例えば、上記材料を含有するペーストを用いてスクリーン印刷により電極開口部５０ａ，５０ａを有するパターンで形成することができる。

また、本発明の製造方法では、次のような工程としてもよい。まず、微細溝部４３，４５を形成した金属基体４２，４４に陽極酸化を施して全面に金属酸化膜（絶縁膜）４７を形成する。次に、接合面となる面４２ａ，４４ａに存在する金属酸化膜４７を研磨して除去する。その後、金属基板４２と金属基板４４を接合する。次いで、流路４６の内壁面である金属酸化膜４７に触媒Ｃを担持させる。

（第４の実施形態）
図１５および図１６は本発明のマイクロリアクター製造方法の他の実施形態を説明するための工程図である。
図１５、図１６では、上述のマイクロリアクター６１を例にして説明する。
本発明の製造方法では、まず、溝部形成工程において、金属基板６２の一方の面６２ａに微細溝部６３を形成し、金属基板６４の一方の面６４ａに微細溝部６５を形成する（図１５（Ａ））。この微細溝部６３，６５の形成は、上述の第３の実施形態における金属基板４２，４４への微細溝部４３，４５の形成と同様にして行うことができる。また、使用する金属基板６２，６４は、後工程の表面処理工程においてベーマイト処理による金属酸化膜の形成が可能な材料、例えば、Ｃｕ、ステンレス、Ｆｅ、Ａｌ等を使用することができる。

次に、接合工程において、微細溝部６３が形成されていない金属基板６２の面６２ｂ上に絶縁膜７１を形成した後、１組の金属基板６２，６４を、微細溝部６３と微細溝部６５とが対向するように、面６２ａ，６４ａで接合して接合体７５を形成する（図１５（Ｂ））。
絶縁膜７１は、例えば、ポリイミド、セラミック（Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂）等を用いて形成することができる。絶縁膜７１の形成は、例えば、上記の絶縁材料を含有するペーストを用いたスクリーン印刷等の印刷法により、あるいは、上記絶縁材料を用いたスパッタリング、真空蒸着等の真空成膜法により薄膜を形成し、硬化させることにより行うことができる。尚、絶縁膜７１の形成は、金属基板６２，６４の接合後に行ってもよい。
上記の金属基板６２，６４の接合は、例えば、拡散接合、ロウ付け等により行うことができる。この接合において、微細溝部６３と微細溝部６５は、金属基板６２，６４の接合面（６２ａ，６４ａ）に対して対称関係にあるパターン形状であるため、微細溝部６３と微細溝部６５が完全に対向して流路６６が形成され、この流路６６の流体の流れ方向に垂直な断面における内壁面の形状は略円形状となる。

次に、表面処理工程において、接合体７５の流路６６の内壁面に金属酸化膜６７を形成する（図１５（Ｃ））。この金属酸化膜６７の形成は、ベーマイト処理により行うことができ、例えば、アルミナゾルのようなベーマイトアルミナが分散されている状態の懸濁液を用い、この懸濁液の粘度を十分に低下させたものを流路６６内に流し込み、その後、乾燥させ、ベーマイト被膜を流路内面に固定化させること（ウォッシュコート処理）により行うことができる。
次いで、触媒担持工程において、流路６６の内壁面の全面に金属酸化膜６７を介して触媒Ｃを担持する（図１６（Ａ））。金属酸化膜６７上への触媒Ｃの担持は、上述の第３の実施形態における触媒担持工程と同様にして行うことができる。本実施形態でも、微細溝部６３，６５の断面形状が円弧形状ないし半円形状、あるいは、Ｕ字形状であり、流体の流れ方向に沿った壁面に角部が存在しない場合、触媒が堆積し易い角部が流路６６内に存在しないことになり、均一な触媒担持が可能となる。また、乾燥時に、振動あるいは回転を接合体７５に与えることにより、より均一な触媒担持が可能となる。

次いで、金属基板６２の面６２ｂ側の絶縁膜７１上に発熱体６８を設け、さらに、通電用の電極６９，６９を形成する（図１６（Ｂ））。その後、電極６９，６９が露出するように発熱体保護層７０を発熱体６８上に形成する（図１６（Ｃ））。発熱体６８、電極６９，６９、発熱体保護層７０の材質、形成方法は、上述の第３の実施形態と同様とすることができる。

また、本発明の製造方法では、次のような工程としてもよい。まず、微細溝部６３，６５を形成した金属基体６２，６４に陽極酸化を施して全面に金属酸化膜（絶縁膜）６７を形成する。次に、接合面となる面６２ａ，６４ａに存在する金属酸化膜６７を研磨して除去する。その後、金属基板６２と金属基板６４を接合する。次いで、流路６６の内壁面である金属酸化膜６７に触媒Ｃを担持させる。

このような本発明のマイクロリアクター製造方法では、接合工程により流路を備えた接合体が形成された後に触媒が担持されるので、接合工程における熱による触媒の失活のおそれがなく、触媒の選択幅が広くなり、さらに、接合工程まで完了させて複数の接合体を準備しておき、これらの接合体に所望の触媒を担持させることにより、異なった反応に使用されるマイクロリアクター、例えば、メタノールの改質用、一酸化炭素の酸化用の各マイクロリアクターを製造することができ、製造工程の簡素化が可能である。また、金属基板を使用するので、微細溝部の形成でマイクロマシーン加工を行う必要がなく、エッチング加工等の安価な加工方法により容易に行うことができ、さらに、研磨工程も不要であるため、マイクロリアクターの製造コスト低減が可能となる。また、流路の内壁面に角部を存在させないようにした場合、触媒担持工程における担持量のバラツキが抑制され、触媒を均一に担持させることができる。
尚、上述のマイクロリアクター製造方法の実施形態は一例であり、本発明はこれらに限定されるものではない。

次に、より具体的な実施例を示して本発明を更に詳細に説明する。
［実施例１］
金属基板として厚み１０００μｍのＡｌ基板（２５０ｍｍ×２５０ｍｍ）を準備し、このＡｌ基板の両面に感光性レジスト材料（東京応化工業（株）製ＯＦＰＲ）をディップ法により塗布（膜厚７μｍ（乾燥時））した。次に、Ａｌ基板の微細溝部を形成する側のレジスト塗膜上に、幅１５００μｍのストライプ状の遮光部がピッチ２０００μｍで左右から交互に突出（突出長３０ｍｍ）した形状のフォトマスクを配した。尚、このフォトマスクにおいて、上記のストライプ状の遮光部が基部から突出する部位は、９０°の角度をなすものではなく、半径１７５０μｍのＲ形状をなすものとした。次いで、このフォトマスクを介してレジスト塗布膜を露光し、炭酸水素ナトリウム溶液を使用して現像した。これにより、Ａｌ基板の一方の面には、幅５００μｍのストライプ状の開口部がピッチ２０００μｍで配列され、隣接するストライプ状の開口部が、その端部において交互に連続するようなレジストパターンが形成された。

次に、上記のレジストパターンをマスクとして、下記の条件でＡｌ基板をエッチング（３分間）した。
（エッチング条件）
・温度 ： ２０℃
・エッチング液（ＨＣｌ）濃度： ２００ｇ／Ｌ
（３５％ＨＣｌを純水中に２００ｇ溶解して１Ｌとする）

上記のエッチング処理が終了した後、水酸化ナトリウム溶液を用いてレジストパターンを除去し、水洗した。これにより、Ａｌ基板の一方の面に、幅１０００μｍ、深さ６５０μｍ、長さ３０ｍｍのストライプ形状の微細溝が２０００μｍのピッチで形成され、隣接する微細溝の端部において交互に連続するような形状（図３に示されるような１８０度折り返しながら蛇行して連続する形状）の微細溝部（流路長３００ｍｍ）が形成された。この微細溝部の折り返し部位は、角部のない丸みを有するものであり、流体の流れ方向に沿って内壁面に角部が存在しないものであった。また、微細溝部の流体の流れ方向に垂直な断面における内壁面の形状は略半円形状であった。

次いで、金属カバー部材として厚み１００μｍのＡｌ板を準備し、このＡｌ板を、上記のように微細溝部を形成したＡｌ基板に、微細溝部を覆うように下記の条件で拡散接合して接合体を作製した。このＡｌ板には、２ヶ所の開口部（原料導入口とガス排出口、各開口部の寸法は０．６ｍｍ×０．６ｍｍ）が設けられており、各開口部がＡｌ基板に形成された微細溝部の流路の両端部に一致するように位置合わせをした。これにより、原料導入口とガス排出口とを結ぶ流路が接合体内に形成された。
（拡散接合条件）
・雰囲気 ：真空中
・接合温度 ：３００℃
・接合時間 ：８時間

次に、上記の接合体を外部電極の陽極に接続し、陽極酸化溶液（４％シュウ酸溶液）に浸漬して陰極と対向させ、下記の条件で通電することにより、流路内部を含む接合体表面に酸化アルミニウム薄膜を形成して絶縁膜とした。尚、形成した酸化アルミニウム薄膜の厚みをエリプソメーターで測定した結果、約３０μｍであった。
（陽極酸化の条件）
・浴温 ： ２５℃
・電圧 ： ２５Ｖ（ＤＣ）
・電流密度 ： １００Ａ／ｍ²

次いで、接合体の流路内に下記組成の触媒懸濁液を充填して放置（１５分間）し、その後、触媒懸濁液を抜き、１２０℃、３時間の乾燥還元処理を施して、流路内全面に触媒を担持させた。
（触媒懸濁液の組成）
・Ａｌ … ４１．２重量％
・Ｃｕ … ２．６重量％
・Ｚｎ … ２．８重量％

次いで、微細溝部が形成されていないＡｌ基板の酸化アルミニウム薄膜上に下記組成の発熱体用ペーストをスクリーン印刷により印刷し、２００℃で硬化させて発熱体を形成した。形成した発熱体は、幅１００μｍの細線を、微細溝部が形成されている領域に相当する領域（３５ｍｍ×２５ｍｍ）全面を覆うようにＡｌ基板上に線間隔１００μｍで引き回したような形状とした。
（発熱体用ペーストの組成）
・カーボン粉末 … ２０重量部
・微粉末シリカ … ２５重量部
・キシレンフェノール樹脂 … ３６重量部
・ブチルカルビトール … １９重量部

また、下記組成の電極用ペーストを用いて、スクリーン印刷により発熱体の所定の２ヶ所に電極（０．５ｍｍ×０．５ｍｍ）を形成した。
（電極用ペーストの組成）
・銀めっき銅粉末 … ９０重量部
・フェノール樹脂 … ６．５重量部
・ブチルカルビトール … ３．５重量部

次に、発熱体上に形成された２個の電極を露出するように、下記組成の保護層用ペーストを用いて、スクリーン印刷により発熱体保護層（厚み２０μｍ）を発熱体上に形成した。
（保護層用ペーストの組成）
・樹脂分濃度 … ３０重量部
・シリカフィラー … １０重量部
・ラクトン系溶剤（ペンタ１−４−ラクトン） … ６０重量部
これにより、本発明のマイクロリアクターを得ることができた。

［実施例２］
金属基板として厚み１０００μｍのＡｌ基板（２５０ｍｍ×２５０ｍｍ）を準備し、このＡｌ基板の両面に感光性レジスト材料（東京応化工業（株）製ＯＦＰＲ）をディップ法により塗布（膜厚７μｍ（乾燥時））した。次に、Ａｌ基板の微細溝部を形成する側のレジスト塗膜上に、幅１５００μｍのストライプ状の遮光部がピッチ２０００μｍで左右から交互に突出（突出長３０ｍｍ）した形状のフォトマスクを配した。尚、このフォトマスクにおいて、上記のストライプ状の遮光部が基部から突出する部位は、９０°の角度をなすものではなく、半径１７５０μｍのＲ形状をなすものとした。上記と同様のＡｌ基板を準備し、同様に感光性レジスト材料を塗布し、Ａｌ基板の微細溝部を形成する側のレジスト塗膜上に、フォトマスクを配した。このフォトマスクは、Ａｌ基板面に対して、上記のフォトマスクと面対称となるものとした。

次いで、上記の１組の金属基板について、それぞれフォトマスクを介してレジスト塗布膜を露光し、炭酸水素ナトリウム溶液を使用して現像した。これにより、各Ａｌ基板の一方の面には、幅５００μｍのストライプ状の開口部がピッチ２０００μｍで配列され、隣接するストライプ状の開口部が、その端部において交互に連続するようなレジストパターンが形成された。

次に、上記のレジストパターンをマスクとして、下記の条件でＡｌ基板をエッチング（３分間）した。
（エッチング条件）
・温度 ： ２０℃
・エッチング液（ＨＣｌ）濃度： ２００ｇ／Ｌ
（３５％ＨＣｌを純水中に２００ｇ溶解して１Ｌとする）

上記のエッチング処理が終了した後、水酸化ナトリウム溶液を用いてレジストパターンを除去し、水洗した。これにより、１組のＡｌ基板は、その一方の面に、幅１０００μｍ、深さ６５０μｍ、長さ３０ｍｍのストライプ形状の微細溝が２０００μｍのピッチで形成され、隣接する微細溝の端部において交互に連続するような形状（図７に示されるような１８０度折り返しながら蛇行して連続する形状）の微細溝部（流路長３００ｍｍ）が形成された。この微細溝部の折り返し部位は、角部のない丸みを有するものであり、流体の流れ方向に沿って内壁面に角部が存在しないものであった。また、微細溝部の流体の流れ方向に垂直な断面における内壁面の形状は略半円形状であった。

次いで、上記の１組のＡｌ基板を、互いの微細溝部が対向するように下記の条件で拡散接合して接合体を作製した。この接合では、１組のＡｌ基板の微細溝部どうしが完全に対向するように位置合わせをした。これにより、接合体の一端面に原料導入口とガス排出口とが存在する流路が接合体内に形成された。
（拡散接合条件）
・雰囲気 ：真空中
・接合温度 ：３００℃
・接合時間 ：８時間

次に、上記の接合体を外部電極の陽極に接続し、陽極酸化溶液（４％シュウ酸溶液）に浸漬して陰極と対向させ、下記の条件で通電することにより、流路内部を含む接合体表面に酸化アルミニウム薄膜を形成して絶縁膜とした。尚、形成した酸化アルミニウム薄膜の厚みをエリプソメーターで測定した結果、約３０μｍであった。
（陽極酸化の条件）
・浴温 ： ２５℃
・電圧 ： ２５Ｖ（ＤＣ）
・電流密度 ： １００Ａ／ｍ²

次いで、接合体の流路内に下記組成の触媒懸濁液を充填して放置（１５分間）し、その後、触媒懸濁液を抜き、１２０℃、３時間の乾燥還元処理を施して、流路内全面に触媒を担持させた。
（触媒懸濁液の組成）
・Ａｌ … ４１．２重量％
・Ｃｕ … ２．６重量％
・Ｚｎ … ２．８重量％
次いで、一方のＡｌ基板の酸化アルミニウム薄膜上に、実施例１と同様にして、発熱体、電極、発熱体保護層を形成した。
これにより、本発明のマイクロリアクターを得ることができた。

［実施例３］
金属基板として厚み１０００μｍのＳＵＳ３０４基板（２５０ｍｍ×２５０ｍｍ）を準備し、このＳＵＳ３０４基板の両面に感光性レジスト材料（東京応化工業（株）製ＯＦＰＲ）をディップ法により塗布（膜厚７μｍ（乾燥時））した。次に、ＳＵＳ３０４基板の微細溝部を形成する側のレジスト塗膜上に、幅１５００μｍのストライプ状の遮光部がピッチ２０００μｍで左右から交互に突出（突出長３０ｍｍ）した形状のフォトマスクを配した。尚、このフォトマスクにおいて、上記のストライプ状の遮光部が基部から突出する部位は、９０°の角度をなすものではなく、半径１７５０μｍのＲ形状をなすものとした。上記と同様のＳＵＳ３０４基板を準備し、同様に感光性レジスト材料を塗布し、ＳＵＳ３０４基板の微細溝部を形成する側のレジスト塗膜上に、フォトマスクを配した。このフォトマスクは、ＳＵＳ３０４基板面に対して、上記のフォトマスクと面対称となるものとした。

次いで、上記の１組の金属基板（ＳＵＳ３０４基板）について、それぞれフォトマスクを介してレジスト塗布膜を露光し、炭酸水素ナトリウム溶液を使用して現像した。これにより、各ＳＵＳ３０４基板の一方の面には、幅５００μｍのストライプ状の開口部がピッチ２０００μｍで配列され、隣接するストライプ状の開口部が、その端部において交互に連続するようなレジストパターンが形成された。
次に、上記のレジストパターンをマスクとして、下記の条件でＳＵＳ３０４基板をエッチング（３分間）した。
（エッチング条件）
・温度 ： ８０℃
・エッチング液（塩化第二鉄溶液） 比重濃度： ４５ボーメ（°B’e）

上記のエッチング処理が終了した後、水酸化ナトリウム溶液を用いてレジストパターンを除去し、水洗した。これにより、１組のＳＵＳ３０４基板は、その一方の面に、幅１０００μｍ、深さ６５０μｍ、長さ３０ｍｍのストライプ形状の微細溝が２０００μｍのピッチで形成され、隣接する微細溝の端部において交互に連続するような形状（図７に示されるような１８０度折り返しながら蛇行して連続する形状）の微細溝部（流路長３００ｍｍ）が形成された。この微細溝部の折り返し部位は、角部のない丸みを有するものであり、流体の流れ方向に沿って内壁面に角部が存在しないものであった。また、微細溝部の流体の流れ方向に垂直な断面における内壁面の形状は略半円形状であった。

次いで、このＳＵＳ３０４基板ともう一方のＳＵＳ３０４基板とからなる１組のＳＵＳ３０４基板を、互いの微細溝部が対向するように下記の条件で拡散接合して接合体を作製した。この接合では、１組のＳＵＳ３０４基板の微細溝部どうしが完全に対向するように位置合わせをした。これにより、接合体の一端面に原料導入口とガス排出口とが存在する流路が接合体内に形成された。
（拡散接合条件）
・雰囲気 ：真空中
・接合温度 ：１０００℃
・接合時間 ：１２時間

次に、上記の接合体を構成する一方のＳＵＳ３０４基板の微細溝部が形成されていない面に、絶縁膜用塗布液としてポリイミド前駆体溶液（東レ（株）製フォトニース）をスクリーン印刷により印刷し、３５０℃で硬化させて厚み２０μｍの絶縁膜を形成した。
次いで、上記の接合体の流路内壁面に、下記の条件でベーマイト処理を施して、酸化アルミニウム薄膜を形成とした。尚、形成した酸化アルミニウム薄膜の厚みをエリプソメーターで測定した結果、約５μｍであった。
（ベーマイト処理の条件）
アルミナゾル５２０（日産化学（株）製）を使用し、粘度が１５〜２０ｍＰａ・ｓで
あるアルミナゾル懸濁液を調製し、このアルミナゾル懸濁液を接合体の流路内に流し
込み、１２０℃、３時間の乾燥を施し、流路内部にベーマイト膜を固定した。

次いで、接合体の流路内全面に、実施例２と同様にして触媒を担持させた。その後、一方のＳＵＳ３０４基板に形成した絶縁膜上に、実施例１と同様にして、発熱体、電極、発熱体保護層を形成した。
これにより、本発明のマイクロリアクターを得ることができた。

［実施例４］
まず、実施例１と同様にして、Ａｌ基板の一方の面に、幅１０００μｍ、深さ６５０μｍ、長さ３０ｍｍのストライプ形状の微細溝を２０００μｍのピッチで形成し、隣接する微細溝の端部において交互に連続するような形状（図３に示されるような１８０度折り返しながら蛇行して連続する形状）の微細溝部（流路長３００ｍｍ）を形成した。
次に、上記のＡｌ基板を外部電極の陽極に接続し、実施例１と同じ条件で微細溝部を含むＡｌ基板表面に酸化アルミニウム薄膜を形成して絶縁膜とした。次いで、Ａｌ基板の接合面側（微細溝部形成面側）を、アルミナ粉で研磨して酸化アルミニウム薄膜を除去し、Ａｌ基板を露出させた。

次いで、金属カバー部材として厚み１００μｍのＡｌ板を準備し、このＡｌ板を、上記のように微細溝部に酸化アルミニウム薄膜を形成したＡｌ基板に、微細溝部を覆うように、下記の条件でロウ付けにより接合して接合体を作製した。このＡｌ板には、２ヶ所の開口部（原料導入口とガス排出口、各開口部の寸法は０．６ｍｍ×０．６ｍｍ）が設けられており、各開口部がＡｌ基板に形成された微細溝部の流路の両端部に一致するように位置合わせをした。これにより、原料導入口とガス排出口とを結ぶ流路が接合体内に形成された。
（ロウ付け接合条件）
・ロウ材料 ：アルミ４００４（古河スカイ（株）製）
・雰囲気 ：真空中
・ロウ付け温度 ：６００℃
・ロウ付け時間 ：３分間

次いで、接合体の流路内に、実施例１と同じ組成の触媒懸濁液を充填し、実施例１と同じ条件で、流路内全面に触媒を担持させた。
次いで、微細溝部が形成されていないＡｌ基板の酸化アルミニウム薄膜上に、実施例１と同様にして、発熱体、電極、発熱体保護層を形成した。
これにより、本発明のマイクロリアクターを得ることができた。

［実施例５］
まず、実施例２と同様にして、面対称である微細溝部を備えた１組のＡｌ基板を作製した。
次に、上記の各Ａｌ基板を外部電極の陽極に接続し、実施例２と同じ条件で微細溝部を含むＡｌ基板表面に酸化アルミニウム薄膜を形成して絶縁膜とした。次いで、各Ａｌ基板の接合面に存在する酸化アルミニウム薄膜を、アルミナ粉を用いて研磨して除去し、Ａｌ基板を露出させた。

次いで、上記の１組のＡｌ基板を、互いの微細溝部が対向するようにロウ付けにより接合して接合体を作製した。この接合では、１組のＡｌ基板の微細溝部どうしが完全に対向するように位置合わせをした。これにより、接合体の一端面に原料導入口とガス排出口とが存在する流路が接合体内に形成された。尚、ロウ付けの条件は、実施例４と同じ条件とした。
次いで、接合体の流路内に、実施例２と同じ組成の触媒懸濁液を充填し、実施例２と同じ条件で、流路内全面に触媒を担持させた。
次いで、一方のＡｌ基板の酸化アルミニウム薄膜上に、実施例１と同様にして、発熱体、電極、発熱体保護層を形成した。
これにより、本発明のマイクロリアクターを得ることができた。

［実施例６］
まず、実施例３と同様にして、面対称である微細溝部を備えた１組のＳＵＳ３０４基板を作製した。
次いで、上記の各ＳＵＳ３０４基板の微細溝部を形成した面に、実施例３と同じ条件でベーマイト処理を施して、酸化アルミニウム薄膜を形成した。次いで、各ＳＵＳ３０４基板の接合面に存在する酸化アルミニウム薄膜を、アルミナ粉を用いて研磨して除去し、ＳＵＳ３０４基板を露出させた。
次いで、この１組のＳＵＳ３０４基板を、互いの微細溝部が対向するように、実施例３と同様の条件で拡散接合して接合体を作製した。この接合では、１組のＳＵＳ３０４基板の微細溝部どうしが完全に対向するように位置合わせをした。これにより、接合体の一端面に原料導入口とガス排出口とが存在する流路が接合体内に形成された。

次いで、接合体の流路内全面に、実施例２と同様にして触媒を担持させた。その後、一方のＳＵＳ３０４基板上に、実施例３と同様にして絶縁膜を形成し、この絶縁膜上に、実施例１と同様にして、発熱体、電極、発熱体保護層を形成した。
これにより、本発明のマイクロリアクターを得ることができた。

本発明は、メタノールの改質、一酸化炭素の酸化除去等の反応からなる水素製造の用途に利用することができる。

本発明のマイクロリアクターの一実施形態を示す斜視図である。 図１に示されるマイクロリアクターのＡ−Ａ線における拡大縦断面図である。 図１に示されるマイクロリアクターを構成する金属基板の微細溝部形成面側を示す斜視図である。 本発明のマイクロリアクターの他の実施形態を示す図２相当の縦断面図である。 本発明のマイクロリアクターの他の実施形態を示す斜視図である。 図５に示されるマイクロリアクターのＢ−Ｂ線における拡大縦断面図である。 図５に示されるマイクロリアクターを構成する金属基板の微細溝部形成面側を示す斜視図である。 本発明のマイクロリアクターの他の実施形態を示す図６相当の縦断面図である。 本発明のマイクロリアクター製造方法の一実施形態を説明するための工程図である。 本発明のマイクロリアクター製造方法の一実施形態を説明するための工程図である。 本発明のマイクロリアクター製造方法の他の実施形態を説明するための工程図である。 本発明のマイクロリアクター製造方法の他の実施形態を説明するための工程図である。 本発明のマイクロリアクター製造方法の他の実施形態を説明するための工程図である。 本発明のマイクロリアクター製造方法の他の実施形態を説明するための工程図である。 本発明のマイクロリアクター製造方法の他の実施形態を説明するための工程図である。 本発明のマイクロリアクター製造方法の他の実施形態を説明するための工程図である。

符号の説明

１，２１，４１，６１…マイクロリアクター
２，２２，４２，４４，６２，６４…金属基板
３，２３，４３，４５，６３，６５…微細溝部
５，２５，４６，６６…流路
６，２６，４７，６７…金属酸化膜（絶縁膜）
３０，７１…絶縁膜
７，２７，４８，６８…発熱体
８，２８，４９，６９…電極
９，２９，５０，７０…発熱体保護層
４，２４…金属カバー部材
４ａ，２４ａ，４６ａ…原料導入口
４ｂ，２４ｂ，４６ｂ…ガス排出口
Ｃ…触媒

Claims (23)

1. 原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターにおいて、
   微細溝部を一方の面に備えた金属基板に、原料導入口とガス排出口とを有する金属カバー部材が前記微細溝部を覆うように接合されてなる接合体と、該接合体の内部に位置する前記微細溝部と前記金属カバー部材とで構成された流路と、該流路の内壁面の全面に担持された触媒と、を備えることを特徴とするマイクロリアクター。
2. 前記流路は流体の流れ方向に沿って内壁面に角部が存在しないことを特徴とする請求項１に記載のマイクロリアクター。
3. 前記流路は内壁面に金属酸化膜を介して触媒を担持していることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のマイクロリアクター。
4. 前記金属酸化膜は前記金属基板および前記金属カバー部材の陽極酸化により形成されたものであることを特徴とする請求項３に記載のマイクロリアクター。
5. 前記金属酸化膜はベーマイト処理により形成されたものであることを特徴とする請求項３に記載のマイクロリアクター。
6. 前記金属基板は、前記微細溝部形成面の反対側の面に絶縁膜を介して発熱体を備えることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載のマイクロリアクター。
7. 原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターにおいて、
   微細溝部を一方の面に備え、かつ、該微細溝部のパターンが相互に面対称関係にある１組の金属基板を、前記微細溝部が対向するように接合してなる接合体と、該接合体の内部で対向している前記微細溝部で構成された流路と、該流路の内壁面の全面に担持された触媒と、前記流路の一方の端部に位置する原料導入口と、前記流路の他方の端部に位置するガス排出口と、を備えることを特徴とするマイクロリアクター。
8. 前記流路は流体の流れ方向に沿って内壁面に角部が存在せず、流路の流れ方向に垂直な断面における内壁面形状はほぼ円形状あるいは楕円形状であることを特徴とする請求項７に記載のマイクロリアクター。
9. 前記流路は内壁面に金属酸化膜を介して触媒を担持していることを特徴とする請求項７または請求項８に記載のマイクロリアクター。
10. 前記金属酸化膜は前記金属基板の陽極酸化により形成されたものであることを特徴とする請求項９に記載のマイクロリアクター。
11. 前記金属酸化膜はベーマイト処理により形成されたものであることを特徴とする請求項９に記載のマイクロリアクター。
12. 少なくとも一方の前記金属基板は、前記微細溝部形成面の反対側の面に絶縁膜を介して発熱体を備えることを特徴とする請求項７乃至請求項１１のいずれかに記載のマイクロリアクター。
13. 原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターの製造方法において、
    金属基板の一方の面に微細溝部を形成する溝部形成工程と、
    原料導入口とガス排出口とを有する金属カバー部材を、前記微細溝部を覆うように前記金属基板に拡散接合して、流路を備えた接合体を形成する接合工程と、
    前記流路の内壁面に金属酸化膜を形成する表面処理工程と、
    前記流路の内壁面に前記金属酸化膜を介して触媒を担持する触媒担持工程と、を有することを特徴とするマイクロリアクターの製造方法。
14. 前記表面処理工程では前記金属基板および前記金属カバー部材の陽極酸化により前記金属酸化膜を形成することを特徴とする請求項１３に記載のマイクロリアクターの製造方法。
15. 前記表面処理工程ではベーマイト処理により前記金属酸化膜を形成することを特徴とする請求項１３に記載のマイクロリアクターの製造方法。
16. 原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターの製造方法において、
    １組の金属基板の一方の面に、面対称となるパターンで微細溝部を形成する溝部形成工程と、
    前記１組の金属基板を前記微細溝部が対向するように拡散接合して、流路を備えた接合体を形成する接合工程と、
    前記流路の内壁面に金属酸化膜を形成する表面処理工程と、
    前記流路の内壁面に前記金属酸化膜を介して触媒を担持する触媒担持工程と、を有することを特徴とするマイクロリアクターの製造方法。
17. 原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターの製造方法において、
    金属基板の一方の面に微細溝部を形成する溝部形成工程と、
    前記微細溝部の内壁面に金属酸化膜を形成する表面処理工程と、
    原料導入口とガス排出口とを有する金属カバー部材を、前記微細溝部を覆うように前記金属基板に接合して、流路を備えた接合体を形成する接合工程と、
    前記流路の内壁面に前記金属酸化膜を介して触媒を担持する触媒担持工程と、を有することを特徴とする。
18. 原料を改質して水素ガスを得るためのマイクロリアクターの製造方法において、
    １組の金属基板の一方の面に、面対称となるパターンで微細溝部を形成する溝部形成工程と、
    前記微細溝部の内壁面に金属酸化膜を形成する表面処理工程と、
    前記１組の金属基板を前記微細溝部が対向するように接合して、流路を備えた接合体を形成する接合工程と、
    前記流路の内壁面に前記金属酸化膜を介して触媒を担持する触媒担持工程と、を有することを特徴とする。
19. 前記表面処理工程では前記金属基板の陽極酸化により前記金属酸化膜を形成することを特徴とする請求項１６乃至請求項１８のいずれかに記載のマイクロリアクターの製造方法。
20. 前記表面処理工程ではベーマイト処理により前記金属酸化膜を形成することを特徴とする請求項１６乃至請求項１８のいずれかに記載のマイクロリアクターの製造方法。
21. 前記溝部形成工程では、断面がＵ字形状あるいは半円形状となり、かつ、流れ方向に沿った壁面に角部が存在しないように微細溝部を金属基板に形成することを特徴とする請求項１３乃至請求項２０のいずれかに記載のマイクロリアクターの製造方法。
22. 前記触媒担持工程では、前記接合体の流路内に触媒懸濁液を充填した後、該触媒懸濁液を抜いて流路内を乾燥することを特徴とする請求項１３乃至請求項２１のいずれかに記載のマイクロリアクターの製造方法。
23. 前記触媒担持工程の乾燥時に、振動あるいは回転を前記接合体に与えることを特徴とする請求項２２に記載のマイクロリアクターの製造方法。

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