JP2004172098A - 燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】一方の電極に燃料を供給し、他方の電極に酸化剤を供給することにより発電する燃料電池において、電極の少なくとも一方の電極の少なくとも片面には、触媒層が形成されており、前記触媒層は、触媒粒子のみの層であるか、触媒粒子と他の粒子を混合した層であるか、又は多孔質膜に少なくとも触媒粒子を担持させた層であり、前記触媒粒子(11)、他の粒子及び多孔質膜から選ばれる少なくとも一つの表面には、電解質として機能するイオン伝導性官能基を含む分子(12)が化学結合している。
【選択図】 図1
Description
アノード 2H2 → 4H++4e-
カソード O2+4H++4e- → 2H2O
また燃料としてメタノールを用いた場合には、以下の反応がおこる。
アノード CH3OH+H2O → CO2+6H++6e-
カソード 3/2O2+6H++6e- → 3H2O
電極内の触媒層上では、反応物・生成物の拡散、電子移動、水素イオンの移動が起こる。このため反応点である燃料、電子、水素イオンのそれぞれの移動経路となる三相界面の大きさが重要となる。
(1)Wang, D., et. al.: Catal. Today, 12(1992), 375
(2)Wang, D., et. al.: J. Mater. Sci., 28(1993), 1396
(3)Wang, D., et. al.: Compos. Sci. Technol.,50-2(1994), 215
(4)豊田中研R&Dレビュー Vol. 34, No.2(1996.2),11(とくに参考となる。)
前記において、分子薄膜は、分子の末端にクロル基、アルコキシル基、イソシアネート基等の反応基を存在させておき、基体の活性水素(水酸基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基等)との間で、脱塩化水素反応、脱アルコール反応、脱イソシアネート反応等の脱離反応によって形成された膜、及びこの膜をさらに重合した膜である。例えば分子末端の官能基が-SiCl3,-Si(OR)3(但しRは炭素数1-3のアルキル基),または-Si(NCO)3の場合、基材表面または基材の上に形成した下地層表面に-OH基,-CHO基,-COOH基,-NH2基,>NH基等に含まれる活性水素が存在すると、脱塩化水素反応、脱アルコール反応または脱イソシアネート反応が起こり、化学吸着分子を基材表面または基材の上に形成した下地層表面に共有結合する。この方法によって形成される分子膜は、当業界では“化学吸着膜”または“セルフ アセンブリング フィルム(self assembling film)”と言われている。この化学吸着膜をさらに重合するには、あらかじめ分子内に不飽和結合を含ませておき、化学吸着膜を形成した後、光重合などにより分子間を重合する。
(実施例1)
この実施例では、触媒層が触媒粒子のみからなる例について説明する。
厚みが60μm、かつ、0.02μmの孔を持つ無機多孔体であるアルミナメンブレンフィルター(外寸8cm×8cm)の孔内に、トリアルコキシシラン化合物であるH+SO3 -(CH2)2(CF2)14(CH2)2Si(OCH3)3を圧入した。アルミナ表面の水酸基(―OH)とアルコキシ基(この場合はメトキシ基:−OCH3)との間で脱アルコール反応が起こり、化学式4に示すように、アルミナ上にトリアルコキシシラン化合物が結合した。
MEA1の外周部をシリコーンゴム製のガスケット(厚み150μm、外寸8cm×8cm)で挟んだ後、ゲージ圧2.5MPa・gでホットプレスし、さらに、冷却水、燃料、および酸化剤流通用のマニホールド穴を形成した。
この実施例では、触媒層が触媒粒子と電子伝導性粒子からなる例について説明する。触媒粒子が薄膜電解質の結合する基体として作用する。
この実施例では、触媒層が触媒粒子と別の粒子との混合層からなる例について説明する。触媒層に添加した別の粒子(本実施例ではシリカ粒子)が薄膜電解質の結合する基体として作用する。
この実施例では、触媒層が触媒と電子伝導性物質からなり、触媒層の電子伝導性物質(ここではカーボンブラック)が薄膜電解質の結合する基体として作用する例について説明する。
この実施例では、触媒層が触媒と電子伝導性物質からなり、触媒層の電子伝導性物質(ここではカーボンブラック)が薄膜電解質の結合する基体として作用し、電解質と触媒層を一段階で作成する例について説明する。
この実施例では、触媒層が触媒粒子と電子伝導性物質と他の粒子からなり、添加した他の粒子(ここではアルミナ粒子)が薄膜電解質の結合する基体として作用する例について説明する。
ここで得られたアルミナ粒子と、田中貴金属工業製白金担持カーボン(TEC10E50E)、もしくは、田中貴金属工業製白金・ルテニウム担持カーボン(TEC61E54)と混合し、ここにさらにイオン交換水、PTFEディスパージョンを加え、触媒ペーストとした。この触媒ペーストを薄膜化し、実施例1記載の方法で電解質と一体化し、MEA6を作製した。MEA6の概略図を図9に示す。91は触媒、92はカーボン、93はアルミナ粒子、94はアルミナ粒子上にある薄膜電解質である。
この実施例では、触媒層が触媒粒子と他の多孔質材料からからなり、触媒が多孔質材料の細孔に浸入し一体化しており、多孔質材料が薄膜電解質の結合する基体として作用する例について説明する。
この実施例では、触媒層が触媒粒子と電子伝導性物質と他の多孔質材料からからなり、触媒が多孔質材料の細孔に浸入し一体化しており、多孔質材料が薄膜電解質の結合する基体として作用する例について説明する。
この実施例では、イオン伝導性官能基として、スルホン酸以外の官能基を用いた場合について説明する。実施例5記載の方法で担持カーボンの表面を官能基処理を行った白金担持カーボン、あるいは、白金ルテニウム担持カーボンを、実施例1記載の方法でシラン化合物入りのトルエン溶液中に1時間浸漬した。用いたシラン化合物は、表1に示すとおりである。
比較例として、触媒層中の電解質としてパーフルオロカーボンスルホン酸を用いた例を示す。触媒層は、ケッチェンブラックECに、白金、あるいは白金ルテニウムを担持したものを用いた。平均一次粒子系が30nmのケッチェンブラックEC(オランダ国、AKZO Chemie社製商品名)に、平均粒径が3nmの白金が50重量%担持したものをカソード極に、平均粒径が3nmの白金とルテニウムがそれぞれ25重量%ずつ担持したものをアノード極に用いた。
作製した単セル1から単セル12については、いずれも実施例1記載の方法で、スタック積層し、これを評価した。
12,53,62,73,85,87,94,105,111,115 薄膜電解質
23,37,38,39,40 膜・電極接合体(MEA)
24 ガスケット板
25,26,27 マニホールド穴
28,33,34 セパレータ
31,32,35,36 単電池
43,44 冷却水路溝
52,72,84, 触媒担持カーボン
61 シリカ粒子
63 白金黒、白金ルテニウム黒
81,102,103,111,112 触媒層部
82,101 電解質部
86 シリカゾル
92 カーボン
93 アルミナ粒子
104,114 多孔質ガラス
106 白金ルテニウム黒
107 白金黒
116 白金ルテニウム担持カーボン
117 白金担持カーボン
Claims (19)
- 一方の電極に燃料を供給し、他方の電極に酸化剤を供給することにより発電する燃料電池において、
前記電極の少なくとも一方の電極の少なくとも片面には、触媒層が形成されており、
前記触媒層は、触媒粒子のみの層であるか、触媒粒子と他の粒子を混合した層であるか、又は多孔質膜に少なくとも触媒粒子を担持させた層であり、
前記触媒粒子、他の粒子及び多孔質膜から選ばれる少なくとも一つの表面には、電解質として機能するイオン伝導性官能基を含む分子が化学結合していることを特徴とする燃料電池。 - 前記イオン伝導性官能基を含む分子の平均分子量が40以上10,000以下である請求項1に記載の燃料電池。
- 前記イオン伝導性官能基を含む分子内には、フロロカーボン及び炭化水素から選ばれる少なくとも一つを含む請求項1に記載の燃料電池。
- 前記イオン伝導性官能基が、プロトン解離性の官能基である請求項1に記載の燃料電池。
- 前記プロトン解離性の官能基が、フォスフォニル基、フォスフィニル基、スルフォニル基、スルフィン基、スルフォン基及びカルボキシル基から選ばれる少なくとも一つの官能基である請求項4に記載の燃料電池。
- 前記イオン伝導性官能基が、水素結合可能な官能基である請求項1に記載の燃料電池。
- 前記水素結合可能な官能基が、メルカプト基、エーテル結合基、ニトロ基、水酸基、第4級アンモニウム塩基及びアミノ基から選ばれる少なくとも一つの官能基である請求項6に記載の燃料電池。
- 前記化学結合が、共有結合、イオン結合、配位結合及び金属結合から選ばれる少なくとも一つの結合である請求項1に記載の燃料電池。
- 前記化学結合が、脱離反応によって形成される共有結合である請求項1に記載の燃料電池。
- 前記化学結合が、酸素原子を介した結合である請求項1に記載の燃料電池。
- 前記触媒粒子が、白金、金、パラジウム、ニッケル、ロジウム、コバルト、イリジウム、オスミウム及び鉄から選ばれる少なくとも一つを含む請求項1に記載の燃料電池。
- 前記触媒層には、さらに電子伝導体を含む請求項1に記載の燃料電池。
- 前記電子伝導体がカーボンである請求項12に記載の燃料電池。
- 前記触媒層が、触媒粒子と他の粒子との混合物であり、前記他の粒子が無機物である請求項1に記載の燃料電池。
- 前記無機物が、シリカ、アルミナ、石英、ガラス、セラミクス及びマイカから選ばれた少なくとも1つを含む請求項14に記載の燃料電池。
- 前記無機物粒子の平均粒子径が0.1μm〜100μmの範囲である請求項14に記載の燃料電池。
- 前記多孔質膜の空隙率が5〜95%の範囲である請求項1に記載の燃料電池。
- 前記多孔質膜の細孔平均孔径が0.1nm〜10μmの範囲である請求項1に記載の燃料電池。
- 前記触媒層の厚みが0.1〜10000μmの範囲である請求項1に記載の燃料電池。
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