JP2004119138A - 多層バリア膜構造、有機エレクトロルミネッセンス表示パネル及び製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】ガスバリア性が高い多層バリア膜構造、有機ＥＬ表示パネル及び製造方法を提供する。
【解決手段】有機ＥＬ表示パネルの多層バリア膜構造は、支持基板の表面に形成されかつ、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体と、支持基板の表面上で多層体を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により中間膜から変成した封止領域と、を有する。有機ＥＬ素子とこれを担持する支持基板とからなる有機ＥＬ表示パネルの製造方法において、支持基板の表面を覆うように第１無機化合物膜を成膜し、第１無機化合物膜上に、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜を成膜し、中間膜上に、第２無機化合物膜を成膜し、第２無機化合物膜上に、第１及び第２表示電極並びに第１及び第２表示電極間に挟持かつ積層された有機化合物からなる１以上の有機機能層からなる有機ＥＬ素子を形成し、有機ＥＬ素子以外の周囲を加熱又は輻射して、有機ＥＬ素子を囲むように中間膜から変成した封止領域を形成する。
【選択図】 図１
【解決手段】有機ＥＬ表示パネルの多層バリア膜構造は、支持基板の表面に形成されかつ、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体と、支持基板の表面上で多層体を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により中間膜から変成した封止領域と、を有する。有機ＥＬ素子とこれを担持する支持基板とからなる有機ＥＬ表示パネルの製造方法において、支持基板の表面を覆うように第１無機化合物膜を成膜し、第１無機化合物膜上に、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜を成膜し、中間膜上に、第２無機化合物膜を成膜し、第２無機化合物膜上に、第１及び第２表示電極並びに第１及び第２表示電極間に挟持かつ積層された有機化合物からなる１以上の有機機能層からなる有機ＥＬ素子を形成し、有機ＥＬ素子以外の周囲を加熱又は輻射して、有機ＥＬ素子を囲むように中間膜から変成した封止領域を形成する。
【選択図】 図１
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、多層バリア膜構造、有機エレクトロルミネッセンス表示パネル及び製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
表示装置に用いられるように、複数の有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という）が支持基板上に形成された有機エレクトロルミネッセンス表示パネル（以下、有機ＥＬ表示パネルという）が開発されている。
有機ＥＬ素子は、電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンスを呈する有機化合物材料からなる発光層を含む１以上の薄膜（以下、有機機能層という）を備えた発光素子である。有機ＥＬ素子は、基本的には有機機能層を陽極及び陰極で挟んだ形態で、両電極から注入された電子と正孔が再結合時に形成される励起子が励起状態から基底状態に戻り光を生じさせる。
【０００３】
この有機ＥＬ素子は、大気に晒されると、水分、酸素などの分子の影響を受けて特性劣化が顕著であり、輝度、色彩などの発光特性が低下する問題がある。これを防止するために、無機化合物膜を有機ＥＬ素子上に成膜して浸透する水分などを遮断する方法が提案されている。さらに、ＷＯ００／３６６６５公報に開示されるように、主にガスバリア性を担う無機化合物膜と無機化合物膜間に挿入された樹脂膜との交互積層からなるいわゆる多層ガスバリア膜が提案されている。膜のガスバリア性は酸素及び水分が透過する障壁となる性質をいい、酸素及び水などの分子の透過する数が多いときガスバリア性が低く、その数が少ないときガスバリア性が高い。多層ガスバリア膜のガスバリア性に関しては、各膜自身のガスバリア性と共にピンホールなどの欠陥密度が大きく関与している。無機化合物膜と樹脂膜のガスバリア性を比較すると、一般的に無機化合物膜のほうが高いガスバリア性を有している。しかしながら、無機化合物膜は真空蒸着、スパッタなどのドライ成膜法で成膜されるため、ピンホールなどの局部的欠陥を生じやすい。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
無機化合物膜と樹脂膜の多層ガスバリア膜は、無機化合物膜の単一層のピンホールなどの影響を軽減できる。一方、多層ガスバリア膜においても、全てドライ成膜法で成膜すると一層目に存在する欠陥が次の層にも影響してしまうので、ピンホールなどの欠陥密度を軽減することが難しい。また、多層ガスバリア膜の端面においては、ガスバリア性の低い樹脂層が露出してしまうため、樹脂層端面部分を通して水分などが侵入することになり、多層化のメリットが十分に生かされない。
【０００５】
多層ガスバリア膜の樹脂層端面部分をあらかじめ無機化合物膜で覆う方法が考えられるが、色々なサイズの無機化合物膜に応じて樹脂層の面積を変更した所定マスクを用意するなど作製仕様を変更しなければならず、製造の観点からは非効率的な方法である。
本発明の解決しようとする課題には、ガスバリア性が高い多層バリア膜構造、水分などによる発光特性が劣化しにくい有機ＥＬ表示パネル及び製造方法を提供することが一例として挙げられる。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
請求項１記載の多層バリア膜構造は、支持基板の表面に形成されかつ、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体と、前記支持基板の表面上で前記多層体を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により前記中間膜から変成した封止領域と、を有することを特徴とする。
【０００７】
請求項５記載の有機ＥＬ表示パネルは、各々が、第１及び第２表示電極並びに前記第１及び第２表示電極間に挟持かつ積層された有機化合物からなる発光層を含む有機機能層からなる１以上の有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子を担持する支持基板と、からなる有機ＥＬ表示パネルであって、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体を、前記無機化合物膜の１つが前記有機ＥＬ素子に接触するように、少なくとも前記有機ＥＬ素子及び前記支持基板の間及び前記有機ＥＬ素子の周囲の前記支持基板上に配置されたこと、並びに、前記有機ＥＬ素子を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により前記中間膜から変成した封止領域を有することを特徴とする。
【０００８】
請求項１１記載の有機ＥＬ表示パネル製造方法は、有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子を担持する支持基板と、からなる有機ＥＬ表示パネルの製造方法であって、
支持基板の表面を覆うように第１無機化合物膜を成膜する第１無機工程と、
前記第１無機化合物膜上に、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜を成膜する被覆工程と、
前記中間膜上に、第２無機化合物膜を成膜する第２無機工程と、
前記第２無機化合物膜上に、第１及び第２表示電極並びに前記第１及び第２表示電極間に挟持かつ積層された有機化合物からなる１以上の有機機能層からなる有機ＥＬ素子を形成する工程と、
前記有機ＥＬ素子以外の周囲を加熱又は輻射して、前記有機ＥＬ素子を囲むように前記中間膜から変成した封止領域を形成する工程と、を含むことを特徴とする。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明による実施の形態例を図面を参照しつつ説明する。
図１は、多層バリア膜構造を有している実施形態の有機ＥＬ表示パネルを示す。
有機ＥＬ素子Ｄにおいては、例えば、透明な支持基板１０の多層体１１上にインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）からなる透明電極（第１表示電極）１３が蒸着又はスパッタ法などにて成膜される。その上に、例えば、銅フタロシアニンからなる正孔注入層、ＴＰＤ（トリフェニルアミン誘導体）からなる正孔輸送層、Ａｌｑ３（アルミキレート錯体）からなる発光層、Ｌｉ２Ｏ（酸化リチウム）からなる電子注入層が順次、蒸着法により成膜され、これらが有機機能層１４を構成する。さらに、この電子注入層上に蒸着法などによって、Ａ１からなる金属電極（第２表示電極）１５が透明電極１３の電極パターンと対向するように成膜される。ここでは有機ＥＬ素子の構造の一例を示しているのみで、有機ＥＬ素子はこの例に限定されること無く、いかなる構造、材料の有機ＥＬ素子も用いられ得る。
【００１０】
支持基板１０の表面に形成されている多層体１１は、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜１１Ｂ、１１Ｄとこれらをそれぞれ挟持して積層された無機化合物膜１１Ａ、１１Ｃ、１１Ｅとからなる。多層体１１には、加熱又は輻射により中間膜１１Ｂから変成した封止領域１２が支持基板の表面上で多層体を囲むように設けられている。そして、有機ＥＬ表示パネルは、かかる多層体１１が形成された支持基板１０と、最表面の無機化合物膜１１Ｅ上に順に積層された、第１表示電極１３（透明電極の陽極）、有機化合物からなる発光層を含む１以上の有機機能層１４、及び第２表示電極１５（金属電極の陰極）、から構成される。有機ＥＬ素子は、封止膜１６でその第２表示電極１５の背面から覆われている。また、第１無機化合物膜１１Ａの直下の支持基板１０間に、付着性の向上のために有機材料膜を設けることもできる。
【００１１】
無機化合物膜１１Ａ、１１Ｃ、１１Ｅは例えばスパッタ法などのドライ成膜法により成膜された窒化酸化シリコン又は酸化シリコンなどの無機化合物からなる。無機化合物膜１１Ａ、１１Ｃ、１１Ｅの無機化合物材料としては、光取り出し側に設けられる場合は、光透過性の高い窒化酸化シリコンの無機化合物膜が好ましい。光取り出し側の反対側に設けられる場合は窒化シリコンなどの無機化合物も用いられ得る。
【００１２】
中間膜１１Ｂ、１１Ｄは例えばゾル・ゲル法などのウエット成膜法により成膜された金属酸化物などの無機化合物からなる。また、中間膜１１Ｂ、１１Ｄはウエット成膜法により成膜されたエポキシ樹脂、シリコン樹脂などの熱硬化性樹脂からも成膜でき、熱硬化性樹脂のほかに中間膜は材料としては、紫外線（ＵＶ）硬化性樹脂も適用できる。
【００１３】
支持基板１０材料としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリカーボネート、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェノキシエーテル、ポリアリレート、フッ素樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレンナフタレート、ポリオレフィンなどの有機化合物が適用できる。さらに、支持基板材料としては、ガラスなどの無機化合物が適用できる。
【００１４】
なお、支持基板１０と第１無機化合物膜１１Ａの密着性などを向上させるために有機化合物からなるバッファ層を設けることが可能である。また、多層体１１は、支持基板及びの有機ＥＬ素子間の表面、有機ＥＬ素子周囲の支持基板表面を覆うが、支持基板への侵入を防止するため有機ＥＬ素子に接触する表面の裏側の表面を覆うように成膜できる。
【００１５】
つぎに、一例として、無機化合物膜（ＳｉＯＮ）と熱硬化性樹脂（エポキシ樹脂）との多層体を用いた有機ＥＬ表示パネルの製造方法を説明する。
支持基板は、コストの観点から所定の幅を有した連続プラスチックシートで製造される。この場合、有機ＥＬ表示パネルの製造は、連続プラスチックシート上に複数の有機ＥＬ素子からなる発光領域の複数を形成した後、最終段階で、それぞれが発光領域を有する有機ＥＬ表示パネルごとに切断することによりなされる。この方法はいわゆる多面取り製造といわれる。
図２に示すように、支持基板１０の表面を覆うように窒化酸化シリコン（ＳｉＯＮ）の第１無機化合物膜１１ＡをＲＦスパッタ法により成膜する。
【００１６】
次に図３に示すように、第１無機化合物膜１１Ａ上に、エポキシ基を有するモノマ、オリゴマと有機アミン類などの硬化剤とからなるエポキシ樹脂前駆体を塗布し、所定温度で重合せしめ、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜１１Ｂとしてのエポキシ樹脂の膜を成膜する。中間膜１１Ｂはウエット成膜法により成膜され、例えば、エポキシ樹脂前駆体の液体漕にシートを浸漬させる方法や、スピンコート、ブレードコート、ロールコート、バーコート、スプレイ塗布により行われる。
【００１７】
次に図４に示すように、中間膜１１Ｂ上に、窒化酸化シリコンの第２無機化合物膜１１ＣをＲＦスパッタ法により成膜する。
次に、第２無機化合物膜１１Ｃ上に、図３及び図４に示す工程と同様に処理し、エポキシ樹脂の中間膜１１Ｄ、その上に、第３無機化合物膜１１Ｅを、図５に示すように、成膜する。
【００１８】
その後、第３無機化合物膜１１Ｅ表面上に第１表示電極１３（透明電極の陽極）、所定の有機機能層１４、第２表示電極１５（金属電極の陰極）、及びこれらを覆う封止膜１６を順に積層して、図６に示すように、実施形態の複数の有機ＥＬ素子Ｄを作製する。連続プラスチックシート（支持基板）上に複数の有機ＥＬ素子からなる発光領域の複数を形成するが、図６では、１つの有機ＥＬ素子Ｄを代表して示している。
【００１９】
次に図７に示すように、有機ＥＬ素子の群以外の周囲を、例えばＹＡＧレーザ、ＣＯ２レーザの照射によって、連続シートからの切断処理を行う。このレーザ照射処理により、エポキシ樹脂の重合がさらに進み、有機ＥＬ素子群（発光領域）を囲むように中間膜から変成した緻密な封止領域１２が形成され、同時に、レーザ照射によって、連続プラスチックシートが所望サイズの有機ＥＬ表示パネルに切断される。レーザ照射熱によりエポキシ樹脂の封止領域１２の硬化が促進され、多層体１１の端面のガスバリア性が向上する。この際、加熱は局所的であるため基板全体が変形する支障がなく、上記処理が可能である。この結果、多面取り製造方法によっても、多層体の端面が外気に露出しても、無機化合物膜を多層化したことによるガスバリア性を改善する効果が得られる。
【００２０】
なお、ここでは、レーザの照射によって支持基板が切断されるが、この代わりに、シートを切断すべき線を含む照射範囲に、ハロゲンランプなどで光線を照射して封止領域１２を形成したのち、別工程でシートの切断処理を行うこともできる。
このように、実施形態例に多層体中において、ガスバリア性を主に担う膜には、ドライ成膜法による無機化合物膜を用い、多層化における欠陥密度を低減させるために無機化合物膜間に挿入する層材料には、ウエット成膜法が可能で加熱又は輻射によってガスバリア性が向上するような材料を用いる。
【００２１】
他の実施形態においては、次のａ）及びｂ）の多層体を用いることができる。
ａ）：無機化合物膜（ＳｉＯＮ）とペルヒドロポリシラザンとの多層体：
図３に示す中間膜１１Ｂとしてのエポキシ樹脂の膜を成膜する工程の代わりに、例えば、キシレン、ジブチルエーテルなどを溶媒としたペルヒドロポリシラザン溶液を塗布し、所定温度で乾燥せしめ、乾燥塗膜を成膜する。これもウエット成膜法により成膜され、例えば、溶液の液体漕にシートを浸漬させる方法や、スピンコート、ブレードコート、ナイフコート、バーコート、ロールコート、スプレイ塗布により行われる。
【００２２】
ＳｉＯＮとポリシラザン塗膜との多層体上に有機ＥＬ素子Ｄを作製した後、連続プラスチックシートをレーザ照射にて所望のパネルサイズに切断する。レーザの熱によりポリシラザン膜が緻密なシリカに変化し、すなわち加熱又は輻射により中間膜から変成した封止領域１２が形成され、多層体端面部分のガスバリア性が向上する。この際、ペルヒドロポリシラザンのような塗布可能な無機高分子材料を無機化合物膜上に形成し、プラスチック支持基板全体の加熱によってガスバリア性を確保しようとした場合に比べ、基板を部分的に加熱するので、基板全体の溶融変形を生じる問題がない。ポリシラザン膜は大気中で焼成すると、約４５０℃で緻密なアモルファスシリカへ転化し、また、不活性ガスや真空中で焼成するとアモルファスＳｉＮへ転化して、ポリシラザン膜から変成した封止領域が得られる。さらにまた、ピリジンなどの触媒下で水蒸気中で加熱又は輻射の処理すると、１００℃以下で緻密なアモルファスシリカの封止領域が得られる。ポリシラザンの他に、ポリシロキサン、ポリカルボシランなど有機ケイ素系高分子材料も使用できる。
【００２３】
ｂ）：無機化合物膜（ＳｉＯＮ）とゾル・ゲル法を用いた金属酸化物（ＳｉＯ２）の薄膜との多層体：
ゾル・ゲル法では、金属アルコキシドなどの金属有機化合物や金属塩を加水分解して得られる酸化物前駆体粒子を含む例えばアルコールのコロイド溶液（ゾル）を調製し、次いでそれを支持基板に塗布し、乾燥させて流動性を消失せしめた薄膜（ゲル）とした後、熱処理によってガラス又はセラミック薄膜となる。支持基板をゾルで塗布する方法には、ゾルを噴霧するスプレー法、基板をゾルに浸漬し、次いで引き上げる浸漬法などがある。大面積の基板全体を均一に塗布には浸漬法が適している。また、金属アルコキシドの金属種としてはＳｉの他に、Ｎａ、Ｂａ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｖ、Ｗ、Ｙが用いられる。
【００２４】
ゾル・ゲル法を含め無機化合物膜のウエット成膜法による塗布膜の作製方法の特長を列挙する。
（ａ）ゲル状態を経るので、多孔性の膜となる。焼成すれば、多孔性は消失して緻密な膜になる。
（ｂ）原料を蒸留や再結晶により容易に精製できるので高純度の塗布膜が得られる。
【００２５】
（ｃ）原料を粘度の低い液体状態で混合するので原子又は分子レベルでの均質化が可能である。これは複合酸化物の調製に特に有利であり化学量論性の高い化合物塗布膜が得られる。
（ｄ）焼成温度が通常のセラミックスの燒結に較べて数百〜千℃も低い。
（ｅ）装置が簡便で大面積のものでも塗布が可能である。また、両面同時塗布又は部分塗布が可能である。
【００２６】
ゾル・ゲル法では、図３に示す中間膜１１Ｂとしてのエポキシ樹脂の膜を成膜する工程の代わりに、例えば、Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）の塩酸エタノール溶液を塗布し、所定温度で乾燥せしめ、ゲル乾燥塗膜を成膜する。これもウエット成膜法により成膜され、例えば、溶液の液体漕にシートを浸漬させる方法や、スプレイ塗布により行われる。
【００２７】
ＳｉＯＮとゲル乾燥塗膜との多層体上に有機ＥＬ素子Ｄを作製した後、連続プラスチックシートをレーザ照射にて所望のパネルサイズに切断する。レーザの熱によりゲル乾燥塗膜が緻密なシリカに変化し、すなわち加熱又は輻射により中間膜から変成した封止領域１２が形成され、多層体端面部分のガスバリア性が向上する。これをレーザ照射にて所望のパネルサイズに切断するとともに、加熱又は輻射により中間膜から変成した封止領域を形成する。レーザの加熱によりＳｉＯ２層端部のガスバリア性が向上する。この際、加熱は局所的であるため基板全体が変形する支障なく、上記処理が可能である。
【００２８】
以上のように、無機化合物膜と加熱又は輻射によってガスバリア性が向上しかつ塗布可能な中間膜との交互積層によって多層体を構成しているため、各層の局所的欠陥（ピンホール）に基づく酸素及び水分の透過防止効果の損失を軽減できる。また、レーザ切断により所望のパネルサイズに切断した際の加熱又は輻射によって露出する中間膜の端面部分を封止領域へ変化させるだけでなく、切断後の素子の自然放置による外部からの加熱又は輻射によって中間膜本体をも、高いガスバリア性の封止領域へと変化させることができるので、実用的な形態でのガスバリア性を確保できる。
【００２９】
他の実施形態においては、必要に応じて、無機化合物膜及び中間膜の積層を３層以上に重ね合わせることもできる。例えば、図８に示すように、支持基板１０上に、無機化合物膜１１Ａ、中間膜１１Ｂ、無機化合物膜１１Ｃ、中間膜１１Ｄ、無機化合物膜１１Ｅ・・・無機化合物膜１１Ｘ、中間膜１１Ｙ、無機化合物膜１１Ｚを上記同様に交互に成膜して、その上に有機ＥＬ素子Ｄを作製できる。各中間膜はパターニングする必要がなく無機化合物膜全面に形成され、中間膜の表示領域以外の周囲が局所的に加熱処理されて中間膜が変成し封止領域となるので、中間膜の縁部が水蒸気などの透過性の低い緻密な膜構造となる。よって、当該縁部からの水分などの侵入が阻止される。
【００３０】
本実施形態においては、無機化合物膜を複数重ね合わせ、その無機化合物膜間に中間膜を配し、さらに、少なくとも素子の有機機能層に近い側の中間膜の縁部を変成封止領域とすることによって、無機化合物膜に欠陥が存在する場合にも、その水分などの進入経路をほぼ完全に遮断することができ、有機ＥＬ素子の信頼性を大きく向上させることができる。
【００３１】
図９は他の実施形態、複数の有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬ表示パネルの部分拡大背面図である。有機ＥＬ表示パネルは、多層体で被覆された支持基板１０上にマトリクス状に配置された複数の有機ＥＬ素子の画素配列を備えている。透明電極層を含む行電極１３（陽極の第１表示電極）と、有機機能層と、該行電極に交差する金属電極層を含む列電極１５（第２表示電極）と、の交点に有機ＥＬ素子が形成されている。行電極は、各々が帯状に形成されるとともに、所定の間隔をおいて互いに平行となるように配列されており、列電極も同様である。このように、マトリクス表示タイプの表示パネルは、複数の行と列の電極の交差点に形成された複数の有機ＥＬ素子の発光画素からなる画像表示配列を有している。第１表示電極１３は、島状の透明電極を水平方向に電気的に接続する金属バスラインから構成できる。有機ＥＬ表示パネルは支持基板１０の多層体上の有機ＥＬ素子の間に設けられた複数の隔壁７を備えることもできる。第２表示電極１５及び隔壁７の上には封止膜１６が形成されている。有機機能層材料を選択して適宜積層して各々が赤Ｒ、緑Ｇ及び青Ｂの発光部を構成することもできる。
【００３２】
さらなる他の実施形態の有機ＥＬ表示パネルにおいては、複数の有機ＥＬ素子を背面から覆う封止膜として、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体を用いることができる。すなわち、図１０に示すように、有機ＥＬ素子Ｄに接触するように有機ＥＬ素子上の全体及び有機ＥＬ素子の周囲の支持基板１０を背面から覆うように、上記と同様に積層された無機化合物膜１６Ａ、中間膜１６Ｂ、無機化合物膜１６Ｃ、中間膜１６Ｄからなる多層体１６ａを形成する。そして、有機ＥＬ素子を囲むように、レーザなどの加熱又は輻射により、中間膜から変成した第２封止領域１２ａを第１封止領域１２と同時に形成する。第１及び第２封止領域１２、１２ａによって、切断縁部からの水分などの侵入が防止できる。
【００３３】
また、さらなる他の実施形態の有機ＥＬ表示パネルにおいては、図１０に示す多層体１６ａに加えて、図１１に示すように、支持基板１１における有機ＥＬ素子に接触する表面の裏側の表面を覆うように上記と同様に積層された無機化合物膜１７Ａ、中間膜１７Ｂ、無機化合物膜１７Ｃ、中間膜１７Ｄ、無機化合物膜１７Ｅからなる多層体１７を形成できる。そして、有機ＥＬ素子を囲むように、レーザなどの加熱又は輻射により、中間膜から変成した第３封止領域１２ｃを第１及び第２封止領域１２、１２ａと同時に形成する。第１、第２及び第３封止領域１２、１２ａ、１２ｃによって、切断縁部からの水分などの侵入が防止できる。
【００３４】
上述した例においては、多層体における無機化合物膜の製法として、スパッタ法を用いたが、これに限られることはなく、プラズマＣＶＤ（ＣｈｅｍｉｃａｌＶａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法、真空蒸着法などの気相成長法も適用可能である。
さらに上述した図９の実施形態においては、透明支持基板１０上の複数の透明電極１３と金属電極１５との交差する部分の有機機能層１４すなわち発光部からなる単純マトリクス表示タイプの有機ＥＬ表示パネルを説明したが、本実施形態はアクティブマトリクス表示タイプのパネルの基板にも多層体は応用できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による実施形態の有機ＥＬ素子の概略断面図。
【図２】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図３】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図４】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図５】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図６】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図７】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図８】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子の概略断面図。
【図９】本発明による他の実施形態の、複数の有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬ表示パネルの部分拡大背面図。
【図１０】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子の概略断面図。
【図１１】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子の概略断面図。
【符号の説明】
１０ 支持基板
１１ 多層体
１２ 封止領域
１３ 第１表示電極（透明電極の陽極）
１４ 有機機能層（発光層）
１５ 第２表示電極（金属電極の陰極）
１６ 封止膜
１１Ａ、１１Ｃ、１１Ｅ 無機化合物膜
１１Ｂ、１１Ｄ 中間膜
【発明の属する技術分野】
本発明は、多層バリア膜構造、有機エレクトロルミネッセンス表示パネル及び製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
表示装置に用いられるように、複数の有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という）が支持基板上に形成された有機エレクトロルミネッセンス表示パネル（以下、有機ＥＬ表示パネルという）が開発されている。
有機ＥＬ素子は、電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンスを呈する有機化合物材料からなる発光層を含む１以上の薄膜（以下、有機機能層という）を備えた発光素子である。有機ＥＬ素子は、基本的には有機機能層を陽極及び陰極で挟んだ形態で、両電極から注入された電子と正孔が再結合時に形成される励起子が励起状態から基底状態に戻り光を生じさせる。
【０００３】
この有機ＥＬ素子は、大気に晒されると、水分、酸素などの分子の影響を受けて特性劣化が顕著であり、輝度、色彩などの発光特性が低下する問題がある。これを防止するために、無機化合物膜を有機ＥＬ素子上に成膜して浸透する水分などを遮断する方法が提案されている。さらに、ＷＯ００／３６６６５公報に開示されるように、主にガスバリア性を担う無機化合物膜と無機化合物膜間に挿入された樹脂膜との交互積層からなるいわゆる多層ガスバリア膜が提案されている。膜のガスバリア性は酸素及び水分が透過する障壁となる性質をいい、酸素及び水などの分子の透過する数が多いときガスバリア性が低く、その数が少ないときガスバリア性が高い。多層ガスバリア膜のガスバリア性に関しては、各膜自身のガスバリア性と共にピンホールなどの欠陥密度が大きく関与している。無機化合物膜と樹脂膜のガスバリア性を比較すると、一般的に無機化合物膜のほうが高いガスバリア性を有している。しかしながら、無機化合物膜は真空蒸着、スパッタなどのドライ成膜法で成膜されるため、ピンホールなどの局部的欠陥を生じやすい。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
無機化合物膜と樹脂膜の多層ガスバリア膜は、無機化合物膜の単一層のピンホールなどの影響を軽減できる。一方、多層ガスバリア膜においても、全てドライ成膜法で成膜すると一層目に存在する欠陥が次の層にも影響してしまうので、ピンホールなどの欠陥密度を軽減することが難しい。また、多層ガスバリア膜の端面においては、ガスバリア性の低い樹脂層が露出してしまうため、樹脂層端面部分を通して水分などが侵入することになり、多層化のメリットが十分に生かされない。
【０００５】
多層ガスバリア膜の樹脂層端面部分をあらかじめ無機化合物膜で覆う方法が考えられるが、色々なサイズの無機化合物膜に応じて樹脂層の面積を変更した所定マスクを用意するなど作製仕様を変更しなければならず、製造の観点からは非効率的な方法である。
本発明の解決しようとする課題には、ガスバリア性が高い多層バリア膜構造、水分などによる発光特性が劣化しにくい有機ＥＬ表示パネル及び製造方法を提供することが一例として挙げられる。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
請求項１記載の多層バリア膜構造は、支持基板の表面に形成されかつ、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体と、前記支持基板の表面上で前記多層体を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により前記中間膜から変成した封止領域と、を有することを特徴とする。
【０００７】
請求項５記載の有機ＥＬ表示パネルは、各々が、第１及び第２表示電極並びに前記第１及び第２表示電極間に挟持かつ積層された有機化合物からなる発光層を含む有機機能層からなる１以上の有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子を担持する支持基板と、からなる有機ＥＬ表示パネルであって、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体を、前記無機化合物膜の１つが前記有機ＥＬ素子に接触するように、少なくとも前記有機ＥＬ素子及び前記支持基板の間及び前記有機ＥＬ素子の周囲の前記支持基板上に配置されたこと、並びに、前記有機ＥＬ素子を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により前記中間膜から変成した封止領域を有することを特徴とする。
【０００８】
請求項１１記載の有機ＥＬ表示パネル製造方法は、有機ＥＬ素子と、前記有機ＥＬ素子を担持する支持基板と、からなる有機ＥＬ表示パネルの製造方法であって、
支持基板の表面を覆うように第１無機化合物膜を成膜する第１無機工程と、
前記第１無機化合物膜上に、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜を成膜する被覆工程と、
前記中間膜上に、第２無機化合物膜を成膜する第２無機工程と、
前記第２無機化合物膜上に、第１及び第２表示電極並びに前記第１及び第２表示電極間に挟持かつ積層された有機化合物からなる１以上の有機機能層からなる有機ＥＬ素子を形成する工程と、
前記有機ＥＬ素子以外の周囲を加熱又は輻射して、前記有機ＥＬ素子を囲むように前記中間膜から変成した封止領域を形成する工程と、を含むことを特徴とする。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明による実施の形態例を図面を参照しつつ説明する。
図１は、多層バリア膜構造を有している実施形態の有機ＥＬ表示パネルを示す。
有機ＥＬ素子Ｄにおいては、例えば、透明な支持基板１０の多層体１１上にインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）からなる透明電極（第１表示電極）１３が蒸着又はスパッタ法などにて成膜される。その上に、例えば、銅フタロシアニンからなる正孔注入層、ＴＰＤ（トリフェニルアミン誘導体）からなる正孔輸送層、Ａｌｑ３（アルミキレート錯体）からなる発光層、Ｌｉ２Ｏ（酸化リチウム）からなる電子注入層が順次、蒸着法により成膜され、これらが有機機能層１４を構成する。さらに、この電子注入層上に蒸着法などによって、Ａ１からなる金属電極（第２表示電極）１５が透明電極１３の電極パターンと対向するように成膜される。ここでは有機ＥＬ素子の構造の一例を示しているのみで、有機ＥＬ素子はこの例に限定されること無く、いかなる構造、材料の有機ＥＬ素子も用いられ得る。
【００１０】
支持基板１０の表面に形成されている多層体１１は、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜１１Ｂ、１１Ｄとこれらをそれぞれ挟持して積層された無機化合物膜１１Ａ、１１Ｃ、１１Ｅとからなる。多層体１１には、加熱又は輻射により中間膜１１Ｂから変成した封止領域１２が支持基板の表面上で多層体を囲むように設けられている。そして、有機ＥＬ表示パネルは、かかる多層体１１が形成された支持基板１０と、最表面の無機化合物膜１１Ｅ上に順に積層された、第１表示電極１３（透明電極の陽極）、有機化合物からなる発光層を含む１以上の有機機能層１４、及び第２表示電極１５（金属電極の陰極）、から構成される。有機ＥＬ素子は、封止膜１６でその第２表示電極１５の背面から覆われている。また、第１無機化合物膜１１Ａの直下の支持基板１０間に、付着性の向上のために有機材料膜を設けることもできる。
【００１１】
無機化合物膜１１Ａ、１１Ｃ、１１Ｅは例えばスパッタ法などのドライ成膜法により成膜された窒化酸化シリコン又は酸化シリコンなどの無機化合物からなる。無機化合物膜１１Ａ、１１Ｃ、１１Ｅの無機化合物材料としては、光取り出し側に設けられる場合は、光透過性の高い窒化酸化シリコンの無機化合物膜が好ましい。光取り出し側の反対側に設けられる場合は窒化シリコンなどの無機化合物も用いられ得る。
【００１２】
中間膜１１Ｂ、１１Ｄは例えばゾル・ゲル法などのウエット成膜法により成膜された金属酸化物などの無機化合物からなる。また、中間膜１１Ｂ、１１Ｄはウエット成膜法により成膜されたエポキシ樹脂、シリコン樹脂などの熱硬化性樹脂からも成膜でき、熱硬化性樹脂のほかに中間膜は材料としては、紫外線（ＵＶ）硬化性樹脂も適用できる。
【００１３】
支持基板１０材料としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリカーボネート、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェノキシエーテル、ポリアリレート、フッ素樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレンナフタレート、ポリオレフィンなどの有機化合物が適用できる。さらに、支持基板材料としては、ガラスなどの無機化合物が適用できる。
【００１４】
なお、支持基板１０と第１無機化合物膜１１Ａの密着性などを向上させるために有機化合物からなるバッファ層を設けることが可能である。また、多層体１１は、支持基板及びの有機ＥＬ素子間の表面、有機ＥＬ素子周囲の支持基板表面を覆うが、支持基板への侵入を防止するため有機ＥＬ素子に接触する表面の裏側の表面を覆うように成膜できる。
【００１５】
つぎに、一例として、無機化合物膜（ＳｉＯＮ）と熱硬化性樹脂（エポキシ樹脂）との多層体を用いた有機ＥＬ表示パネルの製造方法を説明する。
支持基板は、コストの観点から所定の幅を有した連続プラスチックシートで製造される。この場合、有機ＥＬ表示パネルの製造は、連続プラスチックシート上に複数の有機ＥＬ素子からなる発光領域の複数を形成した後、最終段階で、それぞれが発光領域を有する有機ＥＬ表示パネルごとに切断することによりなされる。この方法はいわゆる多面取り製造といわれる。
図２に示すように、支持基板１０の表面を覆うように窒化酸化シリコン（ＳｉＯＮ）の第１無機化合物膜１１ＡをＲＦスパッタ法により成膜する。
【００１６】
次に図３に示すように、第１無機化合物膜１１Ａ上に、エポキシ基を有するモノマ、オリゴマと有機アミン類などの硬化剤とからなるエポキシ樹脂前駆体を塗布し、所定温度で重合せしめ、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜１１Ｂとしてのエポキシ樹脂の膜を成膜する。中間膜１１Ｂはウエット成膜法により成膜され、例えば、エポキシ樹脂前駆体の液体漕にシートを浸漬させる方法や、スピンコート、ブレードコート、ロールコート、バーコート、スプレイ塗布により行われる。
【００１７】
次に図４に示すように、中間膜１１Ｂ上に、窒化酸化シリコンの第２無機化合物膜１１ＣをＲＦスパッタ法により成膜する。
次に、第２無機化合物膜１１Ｃ上に、図３及び図４に示す工程と同様に処理し、エポキシ樹脂の中間膜１１Ｄ、その上に、第３無機化合物膜１１Ｅを、図５に示すように、成膜する。
【００１８】
その後、第３無機化合物膜１１Ｅ表面上に第１表示電極１３（透明電極の陽極）、所定の有機機能層１４、第２表示電極１５（金属電極の陰極）、及びこれらを覆う封止膜１６を順に積層して、図６に示すように、実施形態の複数の有機ＥＬ素子Ｄを作製する。連続プラスチックシート（支持基板）上に複数の有機ＥＬ素子からなる発光領域の複数を形成するが、図６では、１つの有機ＥＬ素子Ｄを代表して示している。
【００１９】
次に図７に示すように、有機ＥＬ素子の群以外の周囲を、例えばＹＡＧレーザ、ＣＯ２レーザの照射によって、連続シートからの切断処理を行う。このレーザ照射処理により、エポキシ樹脂の重合がさらに進み、有機ＥＬ素子群（発光領域）を囲むように中間膜から変成した緻密な封止領域１２が形成され、同時に、レーザ照射によって、連続プラスチックシートが所望サイズの有機ＥＬ表示パネルに切断される。レーザ照射熱によりエポキシ樹脂の封止領域１２の硬化が促進され、多層体１１の端面のガスバリア性が向上する。この際、加熱は局所的であるため基板全体が変形する支障がなく、上記処理が可能である。この結果、多面取り製造方法によっても、多層体の端面が外気に露出しても、無機化合物膜を多層化したことによるガスバリア性を改善する効果が得られる。
【００２０】
なお、ここでは、レーザの照射によって支持基板が切断されるが、この代わりに、シートを切断すべき線を含む照射範囲に、ハロゲンランプなどで光線を照射して封止領域１２を形成したのち、別工程でシートの切断処理を行うこともできる。
このように、実施形態例に多層体中において、ガスバリア性を主に担う膜には、ドライ成膜法による無機化合物膜を用い、多層化における欠陥密度を低減させるために無機化合物膜間に挿入する層材料には、ウエット成膜法が可能で加熱又は輻射によってガスバリア性が向上するような材料を用いる。
【００２１】
他の実施形態においては、次のａ）及びｂ）の多層体を用いることができる。
ａ）：無機化合物膜（ＳｉＯＮ）とペルヒドロポリシラザンとの多層体：
図３に示す中間膜１１Ｂとしてのエポキシ樹脂の膜を成膜する工程の代わりに、例えば、キシレン、ジブチルエーテルなどを溶媒としたペルヒドロポリシラザン溶液を塗布し、所定温度で乾燥せしめ、乾燥塗膜を成膜する。これもウエット成膜法により成膜され、例えば、溶液の液体漕にシートを浸漬させる方法や、スピンコート、ブレードコート、ナイフコート、バーコート、ロールコート、スプレイ塗布により行われる。
【００２２】
ＳｉＯＮとポリシラザン塗膜との多層体上に有機ＥＬ素子Ｄを作製した後、連続プラスチックシートをレーザ照射にて所望のパネルサイズに切断する。レーザの熱によりポリシラザン膜が緻密なシリカに変化し、すなわち加熱又は輻射により中間膜から変成した封止領域１２が形成され、多層体端面部分のガスバリア性が向上する。この際、ペルヒドロポリシラザンのような塗布可能な無機高分子材料を無機化合物膜上に形成し、プラスチック支持基板全体の加熱によってガスバリア性を確保しようとした場合に比べ、基板を部分的に加熱するので、基板全体の溶融変形を生じる問題がない。ポリシラザン膜は大気中で焼成すると、約４５０℃で緻密なアモルファスシリカへ転化し、また、不活性ガスや真空中で焼成するとアモルファスＳｉＮへ転化して、ポリシラザン膜から変成した封止領域が得られる。さらにまた、ピリジンなどの触媒下で水蒸気中で加熱又は輻射の処理すると、１００℃以下で緻密なアモルファスシリカの封止領域が得られる。ポリシラザンの他に、ポリシロキサン、ポリカルボシランなど有機ケイ素系高分子材料も使用できる。
【００２３】
ｂ）：無機化合物膜（ＳｉＯＮ）とゾル・ゲル法を用いた金属酸化物（ＳｉＯ２）の薄膜との多層体：
ゾル・ゲル法では、金属アルコキシドなどの金属有機化合物や金属塩を加水分解して得られる酸化物前駆体粒子を含む例えばアルコールのコロイド溶液（ゾル）を調製し、次いでそれを支持基板に塗布し、乾燥させて流動性を消失せしめた薄膜（ゲル）とした後、熱処理によってガラス又はセラミック薄膜となる。支持基板をゾルで塗布する方法には、ゾルを噴霧するスプレー法、基板をゾルに浸漬し、次いで引き上げる浸漬法などがある。大面積の基板全体を均一に塗布には浸漬法が適している。また、金属アルコキシドの金属種としてはＳｉの他に、Ｎａ、Ｂａ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｇｅ、Ｖ、Ｗ、Ｙが用いられる。
【００２４】
ゾル・ゲル法を含め無機化合物膜のウエット成膜法による塗布膜の作製方法の特長を列挙する。
（ａ）ゲル状態を経るので、多孔性の膜となる。焼成すれば、多孔性は消失して緻密な膜になる。
（ｂ）原料を蒸留や再結晶により容易に精製できるので高純度の塗布膜が得られる。
【００２５】
（ｃ）原料を粘度の低い液体状態で混合するので原子又は分子レベルでの均質化が可能である。これは複合酸化物の調製に特に有利であり化学量論性の高い化合物塗布膜が得られる。
（ｄ）焼成温度が通常のセラミックスの燒結に較べて数百〜千℃も低い。
（ｅ）装置が簡便で大面積のものでも塗布が可能である。また、両面同時塗布又は部分塗布が可能である。
【００２６】
ゾル・ゲル法では、図３に示す中間膜１１Ｂとしてのエポキシ樹脂の膜を成膜する工程の代わりに、例えば、Ｓｉ（ＯＣ２Ｈ５）の塩酸エタノール溶液を塗布し、所定温度で乾燥せしめ、ゲル乾燥塗膜を成膜する。これもウエット成膜法により成膜され、例えば、溶液の液体漕にシートを浸漬させる方法や、スプレイ塗布により行われる。
【００２７】
ＳｉＯＮとゲル乾燥塗膜との多層体上に有機ＥＬ素子Ｄを作製した後、連続プラスチックシートをレーザ照射にて所望のパネルサイズに切断する。レーザの熱によりゲル乾燥塗膜が緻密なシリカに変化し、すなわち加熱又は輻射により中間膜から変成した封止領域１２が形成され、多層体端面部分のガスバリア性が向上する。これをレーザ照射にて所望のパネルサイズに切断するとともに、加熱又は輻射により中間膜から変成した封止領域を形成する。レーザの加熱によりＳｉＯ２層端部のガスバリア性が向上する。この際、加熱は局所的であるため基板全体が変形する支障なく、上記処理が可能である。
【００２８】
以上のように、無機化合物膜と加熱又は輻射によってガスバリア性が向上しかつ塗布可能な中間膜との交互積層によって多層体を構成しているため、各層の局所的欠陥（ピンホール）に基づく酸素及び水分の透過防止効果の損失を軽減できる。また、レーザ切断により所望のパネルサイズに切断した際の加熱又は輻射によって露出する中間膜の端面部分を封止領域へ変化させるだけでなく、切断後の素子の自然放置による外部からの加熱又は輻射によって中間膜本体をも、高いガスバリア性の封止領域へと変化させることができるので、実用的な形態でのガスバリア性を確保できる。
【００２９】
他の実施形態においては、必要に応じて、無機化合物膜及び中間膜の積層を３層以上に重ね合わせることもできる。例えば、図８に示すように、支持基板１０上に、無機化合物膜１１Ａ、中間膜１１Ｂ、無機化合物膜１１Ｃ、中間膜１１Ｄ、無機化合物膜１１Ｅ・・・無機化合物膜１１Ｘ、中間膜１１Ｙ、無機化合物膜１１Ｚを上記同様に交互に成膜して、その上に有機ＥＬ素子Ｄを作製できる。各中間膜はパターニングする必要がなく無機化合物膜全面に形成され、中間膜の表示領域以外の周囲が局所的に加熱処理されて中間膜が変成し封止領域となるので、中間膜の縁部が水蒸気などの透過性の低い緻密な膜構造となる。よって、当該縁部からの水分などの侵入が阻止される。
【００３０】
本実施形態においては、無機化合物膜を複数重ね合わせ、その無機化合物膜間に中間膜を配し、さらに、少なくとも素子の有機機能層に近い側の中間膜の縁部を変成封止領域とすることによって、無機化合物膜に欠陥が存在する場合にも、その水分などの進入経路をほぼ完全に遮断することができ、有機ＥＬ素子の信頼性を大きく向上させることができる。
【００３１】
図９は他の実施形態、複数の有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬ表示パネルの部分拡大背面図である。有機ＥＬ表示パネルは、多層体で被覆された支持基板１０上にマトリクス状に配置された複数の有機ＥＬ素子の画素配列を備えている。透明電極層を含む行電極１３（陽極の第１表示電極）と、有機機能層と、該行電極に交差する金属電極層を含む列電極１５（第２表示電極）と、の交点に有機ＥＬ素子が形成されている。行電極は、各々が帯状に形成されるとともに、所定の間隔をおいて互いに平行となるように配列されており、列電極も同様である。このように、マトリクス表示タイプの表示パネルは、複数の行と列の電極の交差点に形成された複数の有機ＥＬ素子の発光画素からなる画像表示配列を有している。第１表示電極１３は、島状の透明電極を水平方向に電気的に接続する金属バスラインから構成できる。有機ＥＬ表示パネルは支持基板１０の多層体上の有機ＥＬ素子の間に設けられた複数の隔壁７を備えることもできる。第２表示電極１５及び隔壁７の上には封止膜１６が形成されている。有機機能層材料を選択して適宜積層して各々が赤Ｒ、緑Ｇ及び青Ｂの発光部を構成することもできる。
【００３２】
さらなる他の実施形態の有機ＥＬ表示パネルにおいては、複数の有機ＥＬ素子を背面から覆う封止膜として、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体を用いることができる。すなわち、図１０に示すように、有機ＥＬ素子Ｄに接触するように有機ＥＬ素子上の全体及び有機ＥＬ素子の周囲の支持基板１０を背面から覆うように、上記と同様に積層された無機化合物膜１６Ａ、中間膜１６Ｂ、無機化合物膜１６Ｃ、中間膜１６Ｄからなる多層体１６ａを形成する。そして、有機ＥＬ素子を囲むように、レーザなどの加熱又は輻射により、中間膜から変成した第２封止領域１２ａを第１封止領域１２と同時に形成する。第１及び第２封止領域１２、１２ａによって、切断縁部からの水分などの侵入が防止できる。
【００３３】
また、さらなる他の実施形態の有機ＥＬ表示パネルにおいては、図１０に示す多層体１６ａに加えて、図１１に示すように、支持基板１１における有機ＥＬ素子に接触する表面の裏側の表面を覆うように上記と同様に積層された無機化合物膜１７Ａ、中間膜１７Ｂ、無機化合物膜１７Ｃ、中間膜１７Ｄ、無機化合物膜１７Ｅからなる多層体１７を形成できる。そして、有機ＥＬ素子を囲むように、レーザなどの加熱又は輻射により、中間膜から変成した第３封止領域１２ｃを第１及び第２封止領域１２、１２ａと同時に形成する。第１、第２及び第３封止領域１２、１２ａ、１２ｃによって、切断縁部からの水分などの侵入が防止できる。
【００３４】
上述した例においては、多層体における無機化合物膜の製法として、スパッタ法を用いたが、これに限られることはなく、プラズマＣＶＤ（ＣｈｅｍｉｃａｌＶａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法、真空蒸着法などの気相成長法も適用可能である。
さらに上述した図９の実施形態においては、透明支持基板１０上の複数の透明電極１３と金属電極１５との交差する部分の有機機能層１４すなわち発光部からなる単純マトリクス表示タイプの有機ＥＬ表示パネルを説明したが、本実施形態はアクティブマトリクス表示タイプのパネルの基板にも多層体は応用できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による実施形態の有機ＥＬ素子の概略断面図。
【図２】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図３】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図４】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図５】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図６】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図７】本発明による実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造工程における基板の概略断面図。
【図８】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子の概略断面図。
【図９】本発明による他の実施形態の、複数の有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬ表示パネルの部分拡大背面図。
【図１０】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子の概略断面図。
【図１１】本発明による他の実施形態の有機ＥＬ素子の概略断面図。
【符号の説明】
１０ 支持基板
１１ 多層体
１２ 封止領域
１３ 第１表示電極（透明電極の陽極）
１４ 有機機能層（発光層）
１５ 第２表示電極（金属電極の陰極）
１６ 封止膜
１１Ａ、１１Ｃ、１１Ｅ 無機化合物膜
１１Ｂ、１１Ｄ 中間膜
Claims (20)
- 支持基板の表面に形成されかつ、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体と、前記支持基板の表面上で前記多層体を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により前記中間膜から変成した封止領域と、を有することを特徴とする多層バリア膜構造。
- 前記無機化合物膜は窒化酸化シリコン又は窒化シリコンからなることを特徴とする請求項１記載の多層バリア膜構造。
- 前記中間膜は熱硬化性樹脂、ポリシラザン又はゾル・ゲル法による金属酸化物膜からなることを特徴とする請求項１又は２記載の多層バリア膜構造。
- 前記支持基板は樹脂からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の多層バリア膜構造。
- 各々が、第１及び第２表示電極並びに前記第１及び第２表示電極間に挟持かつ積層された有機化合物からなる発光層を含む有機機能層からなる１以上の有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を担持する支持基板と、からなる有機エレクトロルミネッセンス表示パネルであって、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体を、前記無機化合物膜の１つが前記有機エレクトロルミネッセンス素子に接触するように、少なくとも前記有機エレクトロルミネッセンス素子及び前記支持基板の間及び前記有機エレクトロルミネッセンス素子の周囲の前記支持基板上に配置されたこと、並びに、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により前記中間膜から変成した封止領域を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示パネル。
- 加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体を、前記有機エレクトロルミネッセンス素子に接触するように前記有機エレクトロルミネッセンス素子上の全体及び前記有機エレクトロルミネッセンス素子の周囲の前記支持基板を背面から覆うこと、並びに、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により前記中間膜から変成した第２封止領域を有することを特徴とする請求項５記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル。
- 加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜とこれを挟持して積層された無機化合物膜とからなる多層体を、前記支持基板における、前記有機エレクトロルミネッセンス素子に接触する表面の裏側の表面を覆うこと、並びに、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を囲むように設けられかつ加熱又は輻射により前記中間膜から変成した第３封止領域を有することを特徴とする請求項５又は６記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル。
- 前記無機化合物膜は窒化酸化シリコン又は窒化シリコンからなることを特徴とする請求項５〜７のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル。
- 前記中間膜は熱硬化性樹脂、ポリシラザン又はゾル・ゲル法による金属酸化物膜からなることを特徴とする請求項５〜８のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル。
- 前記支持基板は樹脂からなることを特徴とする請求項５〜９のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル。
- 有機エレクトロルミネッセンス素子と、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を担持する支持基板と、からなる有機エレクトロルミネッセンス表示パネルの製造方法であって、
支持基板の表面を覆うように第１無機化合物膜を成膜する第１無機工程と、
前記第１無機化合物膜上に、加熱又は輻射により酸素及び水などの分子の透過する数が減少する中間膜を成膜する被覆工程と、
前記中間膜上に、第２無機化合物膜を成膜する第２無機工程と、
前記第２無機化合物膜上に、第１及び第２表示電極並びに前記第１及び第２表示電極間に挟持かつ積層された有機化合物からなる１以上の有機機能層からなる有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する工程と、
前記有機エレクトロルミネッセンス素子以外の周囲を加熱又は輻射して、前記有機エレクトロルミネッセンス素子を囲むように前記中間膜から変成した封止領域を形成する工程と、を含むことを特徴とする製造方法。 - 前記封止領域を形成する工程は、前記加熱又は輻射としてレーザの照射によって行われることを特徴とすることを特徴とする請求項１１記載の製造方法。
- 前記レーザの照射によって前記支持基板は切断されることを特徴とすることを特徴とする請求項１１又は１２記載の製造方法。
- 前記第１及び第２無機化合物膜は窒化酸化シリコンからなることを特徴とすることを特徴とする請求項１１記載の製造方法。
- 前記第１及び第２無機化合物膜はスパッタ法により成膜されたことを特徴とする請求項１４記載の製造方法。
- 前記中間膜はウエット成膜法により成膜されたことを特徴とする請求項１４記載の製造方法。
- 前記中間膜は熱硬化性樹脂、ポリシラザン又はゾル・ゲル法による金属酸化物膜を含むことを特徴とする請求項１６記載の製造方法。
- 前記中間膜はポリシラザン溶液を乾燥させて形成することを特徴とする請求項１７記載の製造方法。
- 前記中間膜はエポキシ樹脂を重合させて形成することを特徴とする請求項１７記載の製造方法。
- 前記中間膜は、ゾル・ゲル法による金属酸化物膜を加熱処理して形成することを特徴とする請求項１７記載の製造方法。
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