JP2003503238A

JP2003503238A - エポキシポリマーで予備処理されたガラス繊維で強化される溶接成形体から作製される複合材料

Info

Publication number: JP2003503238A
Application number: JP2001506097A
Authority: JP
Inventors: フィッシャー，ミヒャエル; ラウ，ヴァルター; ヴェルツ，マルティン
Original assignee: BASF SE
Current assignee: BASF SE
Priority date: 1999-06-25
Filing date: 2000-06-23
Publication date: 2003-01-28
Also published as: KR20020019107A; DE19929301A1; BR0011885A; WO2001000409A1; US6521326B1; MXPA01012743A; EP1192045A1; AU5819400A; CA2370093A1

Abstract

(57)【要約】複合材料は、少なくとも１種の第１成形体及び少なくと１種の第２成形体から構成され、該第１成形体及び該第２成形体が第１成形体の１個の表面αの少なくとも一部の領域及び第２成形体の一個の表面βの少なくとも一部の領域を介して、溶接領域により相互に強固に結合されており、且つ第１成形体の少なくとも５０質量％が、以下のＡ）〜Ｄ）：Ａ）５〜９９質量％のポリエステル、Ｂ）１〜９５質量％の、アミノシラン化合物及びエポキシポリマーで予備処理される繊維状充填剤、Ｃ）０〜３０質量％の弾性ポリマー、及びＤ）０〜４０質量％の他の添加剤、（但し、成分Ａ）〜Ｄ）の質量％の合計は、１００％である）を含む成形組成物から構成されている。積層体は、この組成物から作製され、そしてこれらから製造される製品及びこれらから得られる再利用材料を、これらの全てを使用するとして、特に自動車の構造物に使用するとして開示している。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】本発明は、溶接領域を含み且つ熱可塑性成形用組成物から形成される成形体か
ら構成されている複合材料、該複合材料から作製される積層体及びそれから製造
される製品並びにそれから得られるリサイクル（再利用）材料、そしてこれら全
ての使用法、詳細には自動車構造物での使用法に関する。

【０００２】ポリエステルに関する多くの利用例が存在する。強化ポリエステルの場合、ポ
リマーマトリックスと充填剤間の接着を改良するため、多くの他の技術的な特性
に影響を与えることから、一般に、予備処理充填剤が好ましい。

【０００３】ここで、充填剤用の表面処理剤としては、エポキシシリル化サイズ剤又はエポ
キシ化合物（ＷＯ−Ａ９４／２４２０１）であるのが特に好ましい。

【０００４】上述した成形用組成物を用いて成形体を形成し、そしてこの成形体を組み合わ
せて、溶接シームを形成した複合材料を得る場合、この溶接シームの極限引張強
さは、同じ形状の成形体である場合に成形体それ自体の引張強さより大幅に低い
ものであった。この複合材料における溶接シームの極限引張強さは、一般に、同
じ形状である場合に成形体それ自体の極限引張強さの約２０％以下であり、そし
てこれは、成形体を同じ形状にした場合の成形体の極限引張強さと比較した場合
、形成される実際の複合材料の極限引張強さに対して悪影響を与える。これは、
特に、複合材料を２種以上の成形体から形成する場合に有効でなく、例えば、目
に見えない溶接シームである場合のように、溶接シームが、複合材料を形成する
成形体より大きな寸法を有さない。

【０００５】従って、本発明の目的は、複合材料間において個々の成形体間で形成される溶
接領域の材料特性、特に極限引張強さを改善することにある。

【０００６】本発明者等は、上記目的が少なくとも１種の第１成形体及び少なくと１種の第
２成形体から構成され、該第１成形体及び該第２成形体が第１成形体の１個の表
面αの少なくとも一部の領域及び第２成形体の一個の表面βの少なくとも一部の
領域を介して、溶接領域により相互に強固に結合されており、且つ第１成形体の
少なくとも５０質量％が、以下のＡ）〜Ｄ）：Ａ）５〜９９質量％のポリエステル、Ｂ）１〜９５質量％の、アミノシラン化合物及びエポキシポリマーで予備処理
される繊維状充填剤、Ｃ）０〜３０質量％の弾性ポリマー、及びＤ）０〜４０質量％の他の添加剤、（但し、成分Ａ）〜Ｄ）の質量％の合計は、１００％である）を含む成形組成物から構成されていることを特徴とする複合材料により達成され
ることを見出した。

【０００７】第１構造部品の成形用化合物のバランス量は、後に定義される成分Ａ〜Ｄから
構成されているか、或いは上記成分Ａとの均一な混和性又は相溶性のあるポリマ
ー１種以上、又は成分Ａと異なる他のポリエステル、又はポリカーボネート、又
はポリ（スチレン−ｃｏ−アクリロニトリル）から構成されている。

【０００８】第２構造部品は、第１構造部品と同じ組成物を有しているか、或いは第１構造
部品の成形用化合物の組成と異なる組成で、後に定義される成分Ａ〜Ｄを含む成
形用化合物（繊維強化構造部品）から構成されている。

【０００９】好ましい形態において、第２構造部品の上記成形用化合物における成分Ｂの含
有率は、０質量％（繊維非強化構造部品）である。

【００１０】更に、第２構造部品の成形用化合物は、成分Ａ〜Ｄと異なる成分１種以上を更
に含んでいても良く、該更なる成分は、上記成分Ａと均一な混和性又は相溶性が
あるのが好ましく、そして成分Ａと異なる他のポリエステル又はポリ（スチレン
−ｃｏ−アクリロニトリル）が好ましい。

【００１１】本発明による成形用組成物は、成分Ａ）として、５〜９９質量％、好ましくは
２０〜９８質量％、特に２５〜８０質量％の好ましくは熱可塑性ポリエステルを
含んでいる。

【００１２】一般に、芳香族ジカルボン酸及び脂肪族又は芳香族ジヒドロキシ化合物を基礎
とするポリエステルを用いることができる。

【００１３】好ましいポリエステルの第１群は、アルコール部分の炭素原子数が２〜１０個
であるポリアルキレンテレフタレートである。

【００１４】この種類のポリアルキレンテレフタレートは、それ自体公知であり、文献に開
示されている。その主鎖は、芳香族ジカルボン酸から誘導される芳香族環を含ん
でいる。芳香族環は、例えばハロゲン（例えば、塩素又は臭素）又はＣ_１〜Ｃ_４アルキル（例えば、メチル、エチル、イソ−若しくはｎ−プロピル、又はイソ−
若しくはｔｅｒｔ−ブチル）等の置換基を有していても良い。

【００１５】ポリアルキレンテレフタレートは、芳香族ジカルボン酸、又はそのエステル又
はエステル形成誘導体と、脂肪族ジヒドロキシ化合物とをそれ自体公知の方法で
反応させることによって得ても良い。

【００１６】好ましいジカルボン酸は、２，６−ナフタレンジカルボン酸、及びテレフタル
酸及びイソフタル酸、そしてこれらの混合物である。３０モル％まで、好ましく
は１０モル％以下の芳香族ジカルボン酸を、脂肪族又は脂環式ジカルボン酸、例
えばアジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸（dodecanejioi
c acid）及びシクロヘキサンジカルボン酸で置き換えても良い。

【００１７】好ましい脂肪族ジヒドロキシ化合物は、炭素原子数２〜６個のジオール、特に
１，２−エタンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール
、１，６−ヘキサンジオール、１，４−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキ
サンジオール、１，４−シクロヘキサンジメチルアノール及びネオペンチルグリ
コール、そしてこれらの混合物である。

【００１８】特に好ましいポリエステル（Ａ）は、炭素原子数２〜６個のアルカンジオール
から誘導されるポリアルキレンテレフタレートである。この中で、ポリエチレン
テレフタレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレンテレフタレート及びポリブチレンテ
レフタレート（ＰＢＴ）、そしてこれらの混合物が特に好ましい。他のモノマー
単位として、１質量％まで、好ましくは０．７５質量％までの１，６−ヘキサン
ジオール及び／又は５−メチル−１，５−ペンタンジオールを含むＰＥＴ及び／
又はＰＢＴも好ましい。

【００１９】ポリエステル（Ａ）の粘度数は、ＩＳＯ１６２８を準拠して、フェノール／ｏ
−ジクロロベンゼン混合物（質量比１：１）における０．５質量％溶液において
２５℃にて測定されて、一般に、５０〜２２０の範囲、好ましくは８０〜１６０
の範囲である。

【００２０】カルボキシル末端基含有率が１００ｍｖａｌ／ｋｇまでのポリエステル、好ま
しくは５０ｍｖａｌ／ｋｇまでのポリエステル、特に４０ｍｖａｌ／ｋｇまでの
ポリエステルであるポリエステルが特に好ましい。この種類のポリエステルは、
例えばＤＥ−Ａ４４０１０５５の方法により得られる。カルボキシル末端基含有
率は、通常、滴定法（例えば、電位差計）により測定される。

【００２１】特に好ましい成形用組成物は、成分Ａ）として、ＰＢＴと異なるポリエステル
、例えばＰＥＴの混合物を含んでいる。混合物における、例えばＰＥＴの割合は
、１００質量％のＡ）に対して、５０質量％までが好ましく、特に１０〜３０質
量％の範囲である。

【００２２】ＰＢＴ等のポリアルキレンテレフタレートとの混合物において再利用されるＰ
ＥＴ材料（スクラップＰＥＴとも呼ばれる）を用いるのが有効である。

【００２３】再利用される材料は、一般に以下の材料である：１）工業再利用材料（post-industrial recycled material）として知られてい
る材料：これは、重縮合中又は加工中の製造廃棄物、例えば射出成形によるスプ
ルー、射出成形又は押出によるスタートアップ材料、又は押出シート又はフィル
ムのエッジトリムである。２）使用済み再利用材料として知られている材料：これは、最終消費者により利
用された後に収集され、そして処理されるプラスチック商品である。ミネラルウ
ォーター、清涼飲料水及びジュース用の吹込成形ＰＥＴボトルは、量に関して優
れた商品（成形品）である。

【００２４】再利用材料の両方の種類を、グラウンド材料（ground material）として又は
ペレット状で使用しても良い。後者の場合、粗製の再利用材料を分離し、そして
精製し、その後押出器で溶融し、そしてペレット化する。これは、通常、取り扱
い及び易流動性、そして加工中における更なる工程の計量導入を容易にする。

【００２５】使用される再利用材料を、ペレット化しても良いし、又は再生材料の形態であ
っても良い。エッジ長さは、２０ｍｍを超えず、１０ｍｍ未満であるのが好まし
い。再生材料中に微細材料（スクリーンを用いて寸法で分類されるのが好ましい
）が一部含まれていても良い。

【００２６】ポリエステルは加工中に加水分解開裂される（微量の水分に起因して）ため、
再利用材料を予備乾燥することが推奨される。乾燥後の残留水分含有率は、０．
０１〜０．７％であるのが好ましく、０．２〜０．６％であるのが特に好ましい
。

【００２７】特記に値する別の群は、芳香族ジカルボン酸及び芳香族ジヒドロキシ化合物か
ら誘導する完全な芳香族ポリエステルである。

【００２８】好適な芳香族ジカルボン酸は、ポリアルキレンテレフタレートについて上述し
た化合物である。使用される混合物は、５〜１００モル％のイソフタル酸及び０
〜９５モルパーセントのテレフタル酸、特に約５０〜約８０％のテレフタル酸及
び２０〜約５０％のイソフタル酸から作製されるのが好ましい。

【００２９】芳香族ジヒドロキシ化合物は、下式：

【００３０】

【化１】

【００３１】［但し、Ｚが炭素原子数８個までのアルキレン又はシクロアルキレン、炭素原子
数１２個までのアリーレン、カルボニル、スルホニル、酸素又は硫黄、又は化学
結合であり、ｍが０〜２までである］で表されるのが好ましい。上記式の化合物Ｉのフェニレン基は、Ｃ_１〜Ｃ_６アル
キル又はアルコキシ及びフッ素、塩素又は臭素で置換されていても良い。

【００３２】この化合物の親物質（出発物質）の例としては、ジヒドロキシジフェニル、ジ
（ヒドロキシフェニル）アルキレン、ジ（ヒドロキシフェニル）シクロアルカン
、ジ（ヒドロキシフェニル）スルフィド、ジ（ヒドロキシ）エーテル、ジ（ヒド
ロキシ）ケトン、ジ（ヒドロキシ）スルホキシド、ａ，ａ’−ジ（ヒドロキシフ
ェニル）ジアルキルベンゼン、ジ（ヒドロキシフェニル）スルホン、ジ（ヒドロ
キシベンゾイル）ベンゼン、レソルシノール及びヒドロキノン、更にこれらの環
アルキル化誘導体及び環ハロゲン化誘導体である。

【００３３】これらの中で、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、２，４−ジ（４’−ヒド
ロキシフェニル）−２−メチルブタン、ａ，ａ’−時（４−ヒドロキシフェニル
）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、２，２−ジ（３’−メチル−４’−ヒドロキ
シフェニル）プロパン及び２，２−ジ（３’−クロロ−４’−ヒドロキシフェニ
ル）プロパンが好ましく、２，２−ジ（４’−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ジ（３’，５−
ジクロロジヒドロキシフェニル）プロパン、１，１−ジ（４’−ヒドロキシフェ
ニル）シクロヘキサン、３，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、４，４’−ジ
ヒドロキシジフェニルスルホン及び２，２−ジ（３’，５’−ジメチル−４’−
ヒドロキシフェニル）プロパン、又はこれらの混合物が特に好ましい。

【００３４】勿論、ポリアルキレンテレフタレート及び完全な芳香族ポリエステルの混合物
を用いることも可能である。これは、一般に２０〜９８質量％のポリアルキレン
テレフタレート及び２〜８０質量％の完全な芳香族ポリエステルを含んでいる。

【００３５】本発明の目的のために、ポリエステルは、芳香族ジヒドロキシ化合物、特に２
，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（ビスフェノールＡ）又はその
誘導体を、例えばホスゲンと重合することにより得られるポリカーボネートを含
んでいる。対応する生成物はそれ自体公知であり、文献に開示されており、そし
てこの生成物（製品）の多くは、市販されてもいる。ポリカーボネートの量は、
１００質量％の成分Ａ）に対して、９０質量％までであり、５０質量％までであ
るのが好ましく、特に１０〜３０質量％の範囲である。

【００３６】勿論、ポリエステルブロック共重合体、例えばコポリエーテルエステルを用い
ることも可能である。この種類の生成物は、それ自体公知であり、文献、例えば
ＵＳ−Ａ３６５１０１４に開示されている。対応する生成物は、例えばヒトレル
（登録商標）（Hytrel^Ｒ：デュポン社）で市販されてもいる。

【００３７】本発明の成形用組成物は、成分Ｂ）として、１〜９５質量％、好ましくは１〜
５５質量％、さらに好ましくは５〜５０質量％、特に１５〜３０質量％の、アミ
ノシラン化合物及びエポキシポリマーで予備処理された繊維状充填剤を含んでい
る。

【００３８】好ましい繊維状充填剤は、炭素繊維、アラミド繊維及びチタン酸カリウム繊維
であり、そしてＥガラスの形態であるガラス繊維が特に好ましい。

【００３９】熱可塑性ポリエステルとの相溶性を改良するために、繊維状充填剤は、シラン
化合物で表面予備処理された。

【００４０】好適なアミノシラン化合物は、式Ｉ：

【００４１】

【化２】

【００４２】［但し、ＸがＮＨ_２を表わし、ｎが２〜１０までの整数、好ましくは３又は４を表わし、ｍが１〜５までの整数、好ましくは１又は２であり、そしてｋが１〜３までの整数、好ましくは１である］で表される化合物である。

【００４３】好ましいシラン化合物は、アミノプロピルトリメトキシシラン、アミノブチル
トリメトキシシラン、アミノプロピルエトキシシラン及びアミノブチルトリエト
キシシランである。

【００４４】表面塗料に用いられるシラン化合物の量は、一般に０．０５〜２０質量％であ
り、０．５〜１．５質量％のが好ましく、特に０．８〜１質量％である（Ｂに対
して）。

【００４５】本発明の成形用組成物に取り込む前の算術平均繊維長さは、通常、５〜２５ｍ
ｍであり、５〜２０ｍｍが好ましく、特に１０〜１３ｍｍである。特に押出処理
において起こる機械的作用により、成形用組成物への取り込み後における繊維長
さが、取り込み前と比較して短くなる。繊維を、取り込み中に１〜５回切断する
のが好ましい。平均繊維直径は、１〜３０μｍの範囲であり、６〜１５μｍの範
囲が好ましい。

【００４６】充填剤に施す（塗布）前及び／又は施し中に、アミノシランをエポキシポリマ
ーと混合する。混合物中における量割合は、任意であり、１／１００〜１／４の
範囲が好ましい。

【００４７】屡々エポキシ樹脂と呼ばれるか、又はエポキシ基含有ポリマーである好適なエ
ポキシポリマーは、当該技術者等に周知であるので、これに関する更なる詳細な
説明については省略する（Seachtling, Kunststoff-Taschenbuch, 第23版, 1986
, Carl Hanser Verlag, 4, 18/19, 395, 466, 494/495, 462の各頁を参照された
い）。

【００４８】この種類のポリマーに通常含まれる量は、被膜（塗料）に対して、７０〜９０
質量％である。この材料をガラス繊維に、溶液で、特に好ましくは水溶液又はエ
マルジョンで塗布して、例えば、繊維をもつれさせないことが好ましい。

【００４９】この種類の表面処理ガラス繊維は、CS 03 JA FT 592（１０μｍの繊維）又はC
S 03 MA FT592（１３ｍｍの繊維）として、例えば旭硝子社（Asahi Fiber Glass
Co., Ltd）より得られる。

【００５０】本発明による成形用組成物は、成分Ｃ）として、３０質量％まで、好ましくは
１〜２５質量％、特に２〜１２質量％の弾性ポリマー（屡々、強化剤、エラスト
マー又はゴムと呼ばれる）を含んでいても良い。

【００５１】これは、極めて一般的に、少なくとも２種の以下のモノマー：エチレン、プロ
ピレン、ブタジエン、イソブテン、イソプレン、クロロプレン、酢酸ビニル、ス
チレン、アクリロニトリル及びアクリレート及び／又はメタクリレート（アルコ
ール成分中の炭素原子数１〜１８個）から好ましくは構成された共重合体である
。

【００５２】この種類のポリマーは、例えば、Houben-Weyl, Methoden der organischen Ch
emie, 第14/1巻 (Gerg-Thieme-Verlag, Stuttgart, 1961), 392〜406頁、そして
C. B. Bucknall, "Toughened Plastics"(Applied Science Publishers, London,
1977)による論文に開示されている。

【００５３】かかるエラストマーの好ましい種類の一部を以下に開示する。

【００５４】かかるエラストマーの好ましい種類は、エチレン−プロピレン（ＥＰＭ）及び
エチレン−プロピレン−ジエン（ＥＰＤＭ）ゴムとして公知のものである。

【００５５】ＥＰＭゴムは、一般に、特定の残留二重結合をを含まず、ＥＰＤＭゴムは炭素
原子１００個当り１〜２０個の二重結合を含んでいても良い。

【００５６】ＥＰＤＭゴム用のジエンモノマーとして特記に値する例は、共役ジエン、例え
ばイソプレン及びブタジエン、５〜２５個の炭素原子を有する非共役ジエン、例
えば１，４−ペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、２
，５−ジメチル−１，５−ヘキサジエン及び１，４−オクタジエン、環式ジエン
、例えばシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、シクロオクタジエン及びジ
シクロペンタジエン、更にアルケニルノルボルネン、例えば５−エチリデン−２
−ノルボルネン、５−ブチリデン−２−ノルボルネン、２−メタリル−５−ノル
ボルネン及び２−イソプロペニル−５−ノルボルネン、そしてトリシクロジエン
、例えば３−メチルトリシクロ［５．２．１．０^２，６］−３，８−デカジエン
、又はこれらの混合物である。１，５−ヘキサジエン、５−エチリデンノルボル
ネン及びジシクロペンタジエンが好ましい。ＥＰＤＭゴムのジエン含有率は、ゴ
ム全質量に対して、０．５〜５０質量％が好ましく、特に１〜８質量％である。

【００５７】ＥＰＭ及びＥＰＤＭゴムを、反応性カルボン酸又はこの誘導体でグラフトさせ
ることも好ましい。この例としては、アクリル酸、メタクリル酸、及びこれらの
混合物、例えばグリシジル（メタ）アクリレート、そして更に無水マレイン酸で
ある。

【００５８】エチレンとアクリル酸及び／又はメタクリル酸及び／又はこれら酸のエステル
との共重合体は、好ましいゴムの他の群である。このゴムは、ジカルボン酸、例
えばマレイン酸及びフマル酸、又はこれら酸の誘導体、例えばエステル及び無水
物、及び／又はエポキシ基含有モノマーを含んでいても良い。

【００５９】このジカルボン酸誘導体又はエポキシ基含有モノマーを、式Ｉ、ＩＩ、ＩＩＩ
又はＩＶ：

【００６０】

【化３】

【００６１】［但し、Ｒ^１〜Ｒ^９が水素又は炭素原子数１〜６個のアルキルを表わし、そして
ｍが０〜２０までの整数を表わし、ｇが０〜１０までの整数を表わし、ｐが０〜
５までの整数を表す］で表されるジカルボン酸基及び／又はエポキシ基含有モノマーのモノマー混合物
への添加によって、ゴムに取り込んでも良い。

【００６２】Ｒ^１〜Ｒ^９は水素を表すのが好ましく、ｍは０又は１そしてｇは１を表す。対
応する化合物は、マレイン酸、フマル酸、無水マレイン酸、アリルグリシジルエ
ーテル及びビニルグリシジルエーテルである。

【００６３】式Ｉ、ＩＩ及びＩＶで表される好ましい化合物は、マレイン酸、無水マレイン
酸及びエポキシ基含有（メタ）アクリレート、例えばグリシジルアクリレート及
びグリシジルメタクリレート、そして第三級アルコールとのエステル、例えばｔ
ｅｒｔ−ブチルアクリレートである。後者は、遊離カルボキシル基を有していな
いが、その挙動は遊離酸の挙動に近いため、これは潜在性カルボキシル基を含む
末端モノマーである。

【００６４】共重合体は、５０〜９８質量％のエチレン、０．１〜２０質量％のエポキシ基
及び／又はメタアクリル酸含有モノマー及び／又は無水基含有モノマーから構成
されているのが有効である（残りはメタアクリレートである）。

【００６５】共重合体は、５０〜９８質量％、特に５５〜９５質量％のエチレン、０．１〜４０質量％、特に０．３〜２０質量％のグリシジルアクリレート及び
／又はグリシジルメタクリレート、（メタ）アクリル酸及び／又は無水マレイン
酸、及び１〜４５質量％、特に１０〜４０質量％のｎ−ブチルアクリレート及び／又は
２−エチルヘキシルアクリレート、から作製されているのが特に好ましい。

【００６６】他の好ましい（メタ）アクリレートは、メチル、エチル、プロピル、イソブチ
ル及びｔｅｒｔ−ブチルのエステルである。

【００６７】これらの他に、用いても良いコモノマーは、ビニルエステル及びビニルエーテ
ルである。

【００６８】上述したエチレン共重合体は、それ自体公知の方法で得られ、好ましくは光圧
及び高温下でのランダム共重合によって得る。好適な処理方法は周知である。

【００６９】好ましいエラストマーは、エマルジョンポリマーを更に含み、この製造法は、
例えばBlackleyによる論文"Emulsion Polymerization"に開示されている。使用
され得る乳化剤及び触媒は、それ自体公知である。

【００７０】原則として、均一構造化のエラストマー又はシェル構造とのエラストマーを用
いることも可能である。シェル様構造は、個々の成分を添加する順番の結果であ
る。ポリマーのモルホロジーは、この添加順序によっても影響を受ける。

【００７１】ここで、エラストマーのゴム破片の製造に単に例示として特記に値するモノマ
ーは、アクリレート、例えばｎ−ブチルアクリレート及び２−エチルヘキシルア
クリレート、そして対応するメタクリレート、そしてブタジエン及びイソプレン
、更にこれらの混合物である。これらのモノマーを、他のモノマー、例えばスチ
レン、アクリロニトリル、ビニルエーテル及び他のアクリレート又はメタクリレ
ート、例えばメチルメタクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート
又はプロピルアクリレートと共重合しても良い。

【００７２】エラストマーの軟質相又はゴム相（ガラス転移温度０℃未満）は、コア、外側
エンベロープ又は中間シェル（構造が２種類を超えるシェルのエラストマーの場
合）であっても良い。２種類以上のシェルを有するエラストマーは、ゴム相から
作製される２種類以上のシェルを有していても良い。

【００７３】１種以上の硬質成分（ガラス転移温度は２０℃を超える）が含まれる場合、ゴ
ム相の他に、エラストマーの構造において、これは一般に、主モノマーとして、
スチレン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、α−メチルスチレン、ｐ−
メチルスチレン、又はアクリレート又はメタクリレート、例えばメチルアクリレ
ート、エチルアクリレート又はメチルメタクリレートを重合することによって得
られる。これらの他に、他のコモノマーを比較的少ない割合で用いることも加納
である。

【００７４】表面に反応性基を含むエマルジョンポリマーを用いることも有効である場合が
ある。この種類の基の例としては、エポキシ、カルボキシル、潜在性カルボキシ
ル、アミノ及びアミド基であり、更に、下式：

【００７５】

【化４】

【００７６】［但し、Ｒ^１０が水素又はＣ_１〜Ｃ_４アルキルを表わし、Ｒ^１１が水素又はＣ_１〜Ｃ_８アルキル又はアリール、特にフェニルを表わし、Ｒ^１２が水素、Ｃ_１〜Ｃ_１０アルキル、Ｃ_６〜Ｃ_１２アリール又は−ＯＲ^１３を表わし、Ｒ^１３がＣ_１〜Ｃ_８アルキル又はＣ_６〜Ｃ_１２アリール（必要により、Ｏ−又
はＮ−含有基で置換されている）を表わし、Ｘが化学結合又はＣ_１〜Ｃ_１０アルキレン又はＣ_６〜Ｃ_１２アリーレンを表す
か、又は下式：

【００７７】

【化５】を表わし、ＹがＯ−Ｚ又はＮＨ−Ｚを表わし、そしてＺがＣ_１〜Ｃ_１０アルキレン又はＣ_６〜Ｃ_１２アリーレンを表す］で表されるモノマーを同時使用することによって取り込まれる可能性がある官能
基である。

【００７８】ＥＰ−Ａ０２０８１８７に開示されているグラフトモノマーは、表面での反応
性基の導入に適当である。

【００７９】特記に値する他の例は、アクリルアミド、メタクリルアミド、そして置換アク
リレート又はメタクリレート、例えば（Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ）エチルメ
タクリレート、（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）エチルアクリレート、（Ｎ，Ｎ−ジ
メチルアミノ）メチルアクリレート及び（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）エチルアク
リレートである。

【００８０】ゴム相の粒子は、架橋されていても良い。架橋モノマーの例としては、１，３
−ブタジエン、ジビニルベンゼン、ジアリルフタレート及びジヒドロジシクロペ
ンタジエニルアクリレート、更にＥＰ−Ａ００５０２６５に開示されている化合
物である。

【００８１】グラフト結合モノマー（graft-linking monomer）として知られているモノマ
ー、例えば、重合中に異なる速度で反応する２種以上の重合性二重結合を有する
モノマーを用いることも可能である。この種類の化合物を用いることが好ましく
、これにおいて、少なくとも一方の反応性基が他のモノマーとしてほぼ同じ速度
で重合するが、他方の反応性基（又は複数の他方の反応性基）は、例えば、十分
に遅い速度で重合する。異なる重合速度によって、ゴム中における不飽和二重結
合が所定の割合となる。その後、他の相をこの種類のゴムにグラフトする場合、
ゴムに含まれる二重結合の少なくとも一部は、グラフトモノマーと反応させて、
化学結合、すなわち相を形成する。

【００８２】この種類のグラフト結合モノマーの例は、アリル基含有モノマー、特にエチレ
ン性不飽和カルボン酸のアリルエステル、例えばアリルアクリレート、アリルメ
タクリレート、マレイン酸ジアリル、フマル酸ジアリル及びイタコン酸ジアリル
、そして対応する、このジカルボン酸のモノアリル化合物である。これらの他に
、多種多様な、他の好適なグラフト結合モノマーである。さらなる詳細について
、例えばＵＳ−Ａ４１４８８４６を参照されたい。

【００８３】耐衝撃性ポリマーにおけるこれら架橋モノマーの割合は、耐衝撃性ポリマーに
対して、一般に５質量％まで、好ましくは３質量％未満である。

【００８４】好ましいエマルジョンポリマーを以下に列挙する。コアと少なくとも１種の外
側シェルとを有し、且つ以下の構造：

【００８５】

【表１】であるグラフトポリマーが第１に特記に値する。

【００８６】これらグラフトポリマー、特にＡＢＳポリマー及び／又はＡＳＡポリマー、好
ましくは耐衝撃性ＰＢＴに使用されるポリマーの量は、４０質量％までであり、
必要により、４０質量％までのポリエチレンテレフタレートと混合する。対応す
るブレンド生成物は、BASF AGによる商標ウルトラデュラ（登録商標）Ｓ（Ultra
dur^Ｒ S；以前はウルトラブレンド（登録商標）Ｓ（ultrablend^Ｒ S））で得ら
れる。ポリカーボネートとのＡＢＳ／ＡＳＡ混合物は、商標ターブレンド（登録
商標）（Terblend^Ｒ；BASF AG製）で市販されている。

【００８７】１種以上のシェルを有する構造であるグラフトポリマーの代わりに、均一な、
すなわち単一シェルの、１，３−ブタジエン、イソプレン及びｎ−ブチルアクリ
レート又はこれらの共重合体から作製されるエラストマーを用いることも可能で
ある。この生成物も、架橋モノマー又は反応性基含有モノマーの同時使用によっ
て得ても良い。

【００８８】好ましいエマルジョンポリマーの例は、ｎ−アクリレート−（メタ）アクリル
酸共重合体、ｎ−ブチルアクリレート−グリシジルアクリレート又はｎ−ブチル
アクリレートグリシジルメタクリレート共重合体、グラフト共重合体（ｎ−ブチ
ルアクリレートから作製されるか、又はブタジエンを基礎とする内側シェルと、
上述した共重合体から作製される外側エンベロープとを含む）及びエチレンと反
応性基を供給するコモノマーとの共重合体である。

【００８９】上述のエラストマーを、他の一般的な処理法、例えば懸濁重合によって得ても
良い。

【００９０】ＤＥ−Ａ３７２５５７６、ＥＰ−Ａ０２３５６９０、ＤＥ−Ａ３８００６０３
及びＥＰ−Ａ０３１９２９０に開示されているシリコーンゴムも同様に好ましい
。

【００９１】勿論、上述したゴムの混合物を用いることも可能である。

【００９２】本発明による熱可塑性成形用組成物は、成分Ｄ）として、他の添加剤、例えば
安定剤、酸化防止剤、熱又は紫外線による分解を防止する試薬、滑剤、離型剤、
着色剤、例えば染料及び顔料、核形成剤、可塑剤等を、通常、４０質量％まで、
好ましくは３０質量％までの量で含んでいても良い。

【００９３】通常、成形用組成物に対して２質量％までの量で使用される、特記に値するＵ
Ｖ安定剤は、種々の置換レゾルシノール、サリチル酸塩、ベンゾトリアゾール及
びベンゾフェノンである。

【００９４】添加されても良い着色剤は、無機顔料、例えばウルトラマリーンブルー、酸化
鉄及びカーボンブラック（特に、レーザーにより刻み込まれ得る成形品用）、有
機顔料、例えばフタロシアニン、キナクリドン及びペリレンであり、更に、染料
、例えばニグロシン及びアントラキノンである。

【００９５】使用しても良い核形成剤は、ナトリウムフェニルホスフィネート、酸化アルミ
ニウム、二酸化ケイ素、そして好ましくはタルクである。

【００９６】使用される滑剤及び離型剤の量は、通常、１質量％までである。これらは、長
鎖脂肪酸（例えば、Ｃａステアレート又はＺｎステアレート）又はモンタンワッ
クス（炭素原子数２８〜３２個の鎖長である直鎖の飽和ジカルボン酸の混合物）
、又はその他に、低分子量ポリエチレンワックス又は低分子量ポリプロピレンワ
ックスであるのが好ましい。長鎖脂肪酸と多価アルコールとのエステル及びアミ
ド、例えばペンタエリスリトールテトラステアレートが好ましい。

【００９７】特記に値する可塑剤の例は、ジオクチルフタレート、ジベンジルフタレート、
ブチルベンジルフタレート、炭化水素油及びＮ−（ｎ−ブチル）ベンゼンスルホ
ンアミドである。

【００９８】本発明による成形用組成物は、０〜２質量％のフッ素含有エチレンポリマーを
含んでいても良い。これは、フッ素含有率５５〜７６質量％、好ましくは７０〜
７６質量％のエチレン重合体である。

【００９９】この例としては、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロ
エチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、及び比較的少ない割合（一般に
５０質量％まで）の共重合性エチレン性不飽和モノマーとのテトラフルオロエチ
レン共重合体である。これらは、例えば、Schildknechtによる"Vinyl and Relat
ed Polymers", Wiley-Verlag, 1952, 484〜494頁及びWallによる"Fluorpolymers
" (Wiley Interscience, 1972に開示されている。

【０１００】このフッ素含有エチレンポリマーは、成形用組成物において均一な分散を示し
、そして好ましくは０．０５〜１０μｍ、特に０．１〜５μｍの範囲の粒径ｄ_５ _０（数平均）を有している。この小さな粒径は、フッ素含有エチレンポリマーの
水性分散液を用い滑これを溶融ポリエステルに取り込むことによって達成される
のが特に好ましい。

【０１０１】特記に値する他の添加剤は、難燃剤であり、一般に３０質量％まで、好ましく
は２０質量％までの量で使用される。ここで考え得る難燃剤は、任意のハロゲン
含有又はハロゲン非含有難燃剤、例えばデカブロモジフェニルエタン、リン含有
又は窒素含有化合物、例えばホスフィト、ホスフェート、メラミン、グアニジン
化合物等である。

【０１０２】新規な熱可塑性成形用組成物は、それ自体公知の方法によって、出発成分を一
般的な混合装置、例えばスクリュー押出器、ブラベンダー（Brabender）混合器
又はバンブリー（Banbury）混合器で混合し、次いで押し出すことにより得られ
ることもある。この押出物を冷却し、そして粉砕しても良い。個々の成分を予備
混合し、次いで、残った出発材料を個々に及び／又は混合状態で添加することも
可能である。混合温度は、一般に、２３０〜２９０℃の範囲である。

【０１０３】好ましい一形態において、成分Ｂ）〜Ｄ）を、ポリエステルプレポリマーと混
合し、配合し、そしてペレット化する。その後、これにより得られたペレットを
、所望の粘性に到達するまで、不活性ガス下に成分Ａ）の融点未満の温度で、固
相において、連続的に又はバッチで圧縮する。

【０１０４】本発明による成形用組成物を、それ自体公知の熱可塑性プラスチック処理法に
よって加工して、成形体を得ても良い。特に、これらを、熱成形、押出、射出成
形、カレンダー成形、吹き込み成形、圧縮成型又は加圧焼結、好ましくは射出成
形によって形成しても良い。本発明による成形用組成物から形成することができ
る成形体を、同様に、本発明によって提供する。

【０１０５】新規な複合材料は、表面αの少なくとも一部領域を、溶接領域を形成する表面
βの一部領域に溶接する方法によって形成される。

【０１０６】溶接成形の場合、当該技術者等に公知であり且つこのために適当な方法であれ
ば何でも用いることができる。この接合（結合）において良好であると証明され
ている方法は、摩擦、加熱工具、超音波、レーザー、ホットプレート、高周波及
び熱衝撃での溶接である。摩擦溶接が特に好ましく、摩擦溶接処理の中で、振動
溶接（vibration welding）が特に好ましい。

【０１０７】振動溶接において、成形体を溶融及び溶接するためのエネルギーは、十分に高
い摩擦圧を用いて、特定の振幅で摩擦によって形成される。成形体の表面を、摩
擦によって可塑化し、そして摩擦が止まるか又はその他に摩擦が発生した状態で
、これらを配置する。成形体の可塑化表面の材料を、特定の圧力下で、相互に少
なくともある程度結合させる。

【０１０８】振動溶接の周期は、適用圧力、適用摩擦、接合及び必要により保持に細分する
。圧力を、１〜２０Ｎ／ｍｍ^２、好ましくは２〜１０Ｎ／ｍｍ^２で１〜１０分、
好ましくは２〜５分に適用する。摩擦を、１〜２０Ｎ／ｍｍ^２、好ましくは２〜
１０Ｎ／ｍｍ^２の摩擦圧下で、１〜１０分、好ましくは２〜５分に適用する。接
合は、１〜２０Ｎ／ｍｍ^２、好ましくは２〜１０Ｎ／ｍｍ^２の接合圧下で、１〜
１０分、好ましくは２〜７分、特に好ましくは３〜５分起こる。保持は、１〜２
０Ｎ／ｍｍ^２、好ましくは２〜１０Ｎ／ｍｍ^２の保持圧下で、１〜１２０分、好
ましくは２〜６０分、特に好ましくは１０〜３０分起こる。振幅の移動は、１０
０〜５００Ｈｚの周期、好ましくは１５０〜４００Ｈｚの周期、特に好ましくは
２００〜３００Ｈｚの周期で起こるのが好ましい。摩擦振動用の振幅は、０．０
１〜１０ｍｍの範囲であり、０．０５〜１ｍｍの範囲が好ましい。

【０１０９】新規な複合材料及びその製造用成形体は、一般に、表面で取り囲まれたシート
である。この表面の部分領域のみを、溶接領域で用いることが一般的である。溶
接される部分領域は、一般に、引き延ばされた形状を有している。この種類の部
分領域を相互に溶接する場合、溶接領域を溶接シームの形態で形成する。

【０１１０】溶接すべき成形体の表面の部分領域を、一般に、０．１〜２ｍｍ、好ましくは
０．２〜１ｍｍ、特に好ましくは０．３〜０．６ｍｍの深さに可塑化させる。

【０１１１】この可塑化深さは、溶接領域における材料に載置される材料の要件に応じて異
なる。成形体の部分領域の表面を可塑化すべき深さは、溶接領域に載置される強
さ要件がより高くなるように、より深くすべきである。

【０１１２】従って、複合材料を、上述した第１成形体の第１表面の少なくとも一部領域で
、溶接領域を形成する上述した第２成形体の第２表面に溶接する方法によって得
ることができる。

【０１１３】本発明は、溶接領域が２５〜７５Ｎ／ｍｍ^２、好ましくは３０〜６０Ｎ／ｍｍ ^２、特に好ましくは３５〜５５Ｎ／ｍｍ^２の極限引張強さを少なくとも有する複
合材料を提供する。

【０１１４】本発明による成形用組成物から作製される成形体、及びこれから製造される複
合材料は、検出可能な臭気で揮発性組成分の放出を低水準で有している。ポリマ
ー材料の臭気性は、ドイツ工業規格５００１１／ＰＶ３９００で評価され、自動
車の室内用部品に適用する。この標準に対する臭気試験の結果は、一般に第５級
より良好であり、好ましくは第４．５級より良好であり、特に好ましくは第４級
より良好である。ＰＶ３３４１での成形体からの酸素放出は、一般に５０μｇｃ
／ｇ未満であり、４０μｇｃ／ｇ未満であるのが好ましく、３５μｇｃ／ｇ未満
であるのが特に好ましい。下限は、２０μｇｃ／ｇ未満であることが好ましい。

【０１１５】新規な複合材料及びこの製造用成形体は、良好な耐熱性を有している。ビガー
Ｂ軟化点は、一般に１２０℃を超え、１２５℃を超えるのが好ましく、１３０℃
を超えるのが特に好ましい。ビガーＢ軟化点の上限は、１６０℃であるのが好ま
しい。

【０１１６】新規な複合材料及びこの製造用成形体は、低温（cold）条件下でさえ良好な耐
衝撃強さを有している。これは、成形体による複合材料が極めて低温条件下でさ
せ破壊しないことにより見られる。

【０１１７】複合材料における非強化成形体の弾性率は、一般に２０００ＭＰａを超え、２
２００ＭＰａを超えるのが好ましく、且つ３５００ＭＰａ以下であり、その降伏
応力は一般に４０ＭＰａを超え、４５ＭＰａを超えるのが好ましく、且つ８０Ｍ
Ｐａ以下であり、これらは、ＩＳＯ１７９／１ｅＵによるノッチ付耐衝撃強さを
試験し、そしてそのノッチ付耐衝撃強さがＩＳＯ１７９／１ｅＡによる再加熱前
無しに一般に１０ｋＪ／ｍ^２を超えるが２５ｋＪ／ｍ^２未満である場合、これら
は破壊せず、そしてそのＭＶＲ（ＩＳＯ１１３３に力溶融容積速度２６５℃／５
ｋｐ）としての流動性は、３０ｃｍ^３／１０分を超え、好ましくは４０ｃｍ^３／
１０分を超え且つ８０ｃｍ^３／１０分以下である。

【０１１８】新規な組成物の成形体が繊維強化材を有する場合、弾性率は、２０００ＭＰａ
を超え、好ましくは３５００ＭＰａを超え且つ１５０００ＭＰａ未満であり、降
伏応力は一般に４０ＭＰａを超え、好ましくは７０ＭＰａを超え且つ１５０ＭＰ
ａ以下であり、そしてこれらは、ＩＳＯ１７９／１ｅＵによるノッチ付耐衝撃強
さを試験し、そしてそのノッチ付耐衝撃強さがＩＳＯ１７９／１ｅＡにより好ま
しくは３０〜８０ｋＪ／ｍ^２の範囲であり、そしてそのＭＶＲ（ＩＳＯ１１３３
に力溶融容積速度２６５℃／５ｋｐ）としての流動性は、１０ｃｍ^３／１０分を
超え、好ましくは１５ｃｍ^３／１０分を超え且つ３０ｃｍ^３／１０分以下である
。

【０１１９】組成物中の成形体の少なくとも１種は、１３０℃で１０００時間の熱老化後で
さえ、−３０℃の条件下で針入度試験（２ｍｍ及び３ｍｍのプラック径、ＩＳＯ
６６０３／２を準拠）においていかなる破裂を示さない。

【０１２０】更に、本発明により、製造処理中において、組成物に対して及び使用される成
形用組成物又は成形体に対して示される特定の比重は、１．１〜１．５の範囲で
あり、１．１〜１．４の範囲が好ましく、１．２０〜１．３０の範囲が特に好ま
しい。

【０１２１】本発明の別の形態では、複合材料を提供し、これの成形体の少なくとも一つは
、以下の特徴ｉ）〜ｖｉｉ）の１つ以上を示す：ｉ）ＰＶ３３４１により、炭素１ｇ当り５０μｇ未満の炭素放出；ｉｉ）ドイツ工業規格５００１１／ＰＶによる臭気試験の結果が第５級を上回
ること；ｉｉｉ）ビガーＢ軟化点が１２０℃を超えること；ｉｖ）密度が１．１〜１．５ｇ／ｍ^３の範囲であること；ｖ）ＩＳＯ１１３３を準拠する２．１６ｋｐで２７５℃にて溶融体容積流量が
１０ｃｍ^３／１０分を超えること；ｖｉ）熱老化前の値と比較して、ＩＳＯ１７９／１ｅＵによる１２０℃で１０
００時間の熱老化後における耐衝撃強さの低減が３０％未満であること；ｖｉｉ）ドイツ工業規格５３４５７により、１３０℃で１０００時間の熱老化
後の破断点伸びが２％を超えること。

【０１２２】新規な複合材料の一形態は、少なくとも１種の繊維強化及び繊維非強化成形体
から構成されている。

【０１２３】本発明は、新規な複合材料及び重縮合フォームを含む積層体を提供する。そこ
では、複合材料における成形体と重縮合フォームとの間の、これらの表面を介し
た強固な結合を含んでいることが有効である。積層体は、フォームと成形体の複
合材料の表面との間の極めて良好な接着性を、根表面の予備処理を、例えばプラ
イマーによってする必要無しに示す。フォームを、成形体の表面から引っ張るか
又は剥離する場合、凝集破壊が観察される：フォームの残留物は、表面に残った
ままとなる。使用される重縮合フォームは、当該技術者等に周知の重縮合物であ
る。本発明の別形態において、フォームを成形体の表面にプライマーを用いるこ
となく塗布することが望ましい。ここで、好ましい重縮合物は、ポリアミド及び
ポリウレタンであり、プリウレタンが特に好ましい。ポリウレタンフォームの中
で、半剛性且つ可撓性フォームが特に好ましく、これは、必要により定着剤を含
んでいても良い。使用される特定のポリウレタンフォームは、Elastogran GmbH
製, Lemfoerde, GermanyのElastoflex（登録商標）である。他の好適なポリウレ
タンは、Kunststoffhandbuch 第7巻, Polyurethane, 第3版, 1993, Karl Hanser
Verlag, Munich, Viennaに開示されている。

【０１２４】本発明による成形用組成物、成形体、複合材料、積層体又は下流側の生成物は
、再利用にも適当である。本発明による成形体又は成形用組成物から得られる再
利用材料を再加工して、上述した材料特性の少なくとも一つを有する成形体を形
成しても良い。成形体に対して、再利用材料から作製されるこの種類の成形体に
おける再利用材料の量は、少なくとも１０質量％、好ましくは２０質量％、特に
好ましくは７０質量％である。再利用は、当該技術者等に周知の方法によって起
こる。特に、本発明の成形用組成物により、成形体の輸送及び熱再利用を容易に
する。これに関して、ジエン非含有組成物が特に好ましい。再利用材料から作製
される成形体を、上述した溶接技術による再利用材料から除去する成形体と同じ
ように容易に処理して、複合材料を形成しても良い。

【０１２５】主として、本発明による成形用化合物から構成される構造部品を再利用する方
法は、２種類の代わりの方法によって行われても良い：（ａ）材料を再利用する工程（材料の再利用（再循環））、すなわち、ポリマ
ー材料を、純粋な形態で回収し、そしてポリマーを加工する工程に、溶融と同時
に、例えば押出成形、圧縮成形、混練成形又は射出成形として導入する；又は（ｂ）ポリマー材料を加水分解又は熱分解により化学的にポリマーを再循環さ
せ、そして当該技術者等に一般的に知られている条件下で蒸留及び／又は抽出に
よる後処理をする工程（原料の再利用）。従って、この回収された原料を、更に
別の工程で使用しても良い。

【０１２６】本発明による組成物又はそれから形成される構造部品をそれぞれ再利用する場
合、再利用工程順序の前提条件は、分離を容易にするための材料を分解並びに固定用素子（取付部品）を取り除く
工程、ポリウレタンフォームを剥離する工程（かかるフォームを本発明の複合材に塗
布する場合）、粉砕し、仕分けし、かかる工程に適当な装置で混合及び均一化するような別の
工程から成る工程、及び当が技術者等に一般的に知られている処理条件下でダストを洗浄及び除去する
工程、である。かかる工程に次いで、上述した方法で得られるポリマーを加工する工程
となる。

【０１２７】上述した特性、特に耐熱老化性及び耐熱性により、本発明による成形用化合物
、成形体、複合材料、積層体又は再利用材料、又はこれら２種以上が、製品、特
に自動車の室内又は自動車の外部車体部品での利用に適当となる。

【０１２８】本発明は、本発明による成形用化合物、成形体、複合材料、積層体又は再利用
材料、又はこれら２種以上を含む、自動車の室内用又は外部車体用の製品を提供
することにある。

【０１２９】新規な製品は、レーザー加工性（laser-markable）であることが特に望まれる
。

【０１３０】自動車の室内用である新規製品（部品）の例は、保護カバー、貯蔵室、ダッシ
ュボードの支持材、ドアの張出部、センターコンソール用部品、更に、ラジオ及
びエアコンディショナシステム用のリテイニング部材、センターコンソール用の
カバー、ラジオ、エアコンディショナシステム及び灰皿用カバー、センターコン
ソール、貯蔵ポケット、運転者用及び助手席用の貯蔵領域、センターコンソール
用貯蔵領域、運転者及び助手席用の延長部、センターコンソール用の貯蔵領域、
運転者及び助手席用の部品、例えばシートカバー、ライトスイッチのハウジング
、ランプのハウジング、自動車電子系のハウジング、例えばＡＢＳ電子機器、Ａ
ＳＣ電子機器、安定性制御用電子機器、ギアボックスの電子機器、シートの電子
機器、ミラーモーターの電子機器、窓のフィルター用モーターの電子機器、加納
式ルーフの電子機器、エアバックトリガー用電子機器、着座位置決定用電子機器
、助手席側の安全用電子機器、加速センサ用電子機器又はイグニッション電子機
器、そしてマルチポイントコネクター、プラグコネクター、ロックシステムハウ
ジング、ワイパーハウジング用カバー、ロックのハウジング、更に、ルーフロッ
ク、デフロスターダクト、室内ミラーハウジング、サンルーフ素子、例えばサン
ルーフフレーム、カバー及び機器包囲用保護部材、機器用ソケット、ステアリン
グカラム用の上側及び下側シェル、エアダクト、エアブロー及びエアーフロー装
置及びデフロスターダクト用アダプタ、ドアサイドカバー、肘領域のカバー、エ
ア−アウトレットノゾル、デフロスター（霜取り）装置、スイッチ並びにレバー
である。この利用は、自動車の室内用に用いる可能性を例示したにすぎず、自動
車の室内用での利用に限定を加えるものではない。

【０１３１】外部車体用の好ましい製品は、特に、フェンダー、テイルゲート、サイドパネ
ル、パンパ、他のパネル、同一プレート支持材（identification plate support
）、パネル、サンルーフ、サンルーフのフレーム、更に、衝撃保護材及びこれら
の組成物である。

【０１３２】自動車分野に限定をあたるものでない他の生成物で特記に値する他の利用は、
船殻、芝刈り機のハウジング、庭用の備品、自転車用部品、カメラのケース、携
帯電話用のケース、眼鏡用の管部分、水蒸気抜取フード用の水蒸気ダクト、圧力
調理器用部品、ホットエアグリル用のハウジング及びポンプ用のハウジングであ
る。

【０１３３】新規な複合材料から形成され得る製品の他の好ましい群は、ガスメーターハウ
ジング、窓用デフレクター、作動モーター用ハウジング（作動モーターは、自動
車の構造物に用いられるのが好ましい）、パワードリルの部品、オーブン用の部
品、特に、断熱するための部品、例えばノブ及びオーブンのハンドル、ヘッドラ
ンプ用部品、特に非透明性部品、例えばハウジング、スクリーンワイパー用部品
、特にワイパーブレード、スポイラー、自動車のミラー支持用プレート、エア取
り込み用グリル、そして特に洗浄機制御システム用ハウジングの部品である。

【０１３４】新規な複合材料は、家庭用分野、好ましくはキッチンで使用される他の成形体
にも適当である。これは、パン焼き用機械、トースター、テーブルグリル、台所
機械類、電子缶切り、及びジュース圧搾機を含む。この製品において、新規な複
合材料から形成されたスイッチ、ハウジング、ハンドル及びカバーが好ましい。
新規な複合材料を、ストーブの成形体、好ましくはストーブのハンドル、ストー
ブのノブ及びスイッチに用いても良い。

【０１３５】新規な複合材料を、Federal Drug Administration又は他国で比較的国家権威
の要件を満たす成形体に用いても良い。この分野において、医薬品用のパッキン
グ及び医薬用キットの容器に特に好ましい。

【０１３６】新規な複合材料を、食べ物及び飲料用包装分野で用いても良い。ボックス、ポ
ット、お皿及び新規複合材料から作製される他の種類の容器等の製品が好ましい
。

【０１３７】新規な複合材料に用いることを考慮する場合、特定に重要なのは、食べ物飲料
との接触での安全性及び脂及び液体に対する耐性を示すことであり、特に家庭用
装置の部品で有効であるべきである。

【０１３８】上述した複合材料を用いることにより、高い耐熱性である製品の製造が特に良
好となる。この種類の特定の複合材料は、ヘッドランプ近辺で使用されるヘッド
ランプ部品であり、これにおいて、ヘッドランプを操作する場合、温度は１００
℃を超え、好ましくは１１０℃を超え、特に好ましくは１３０℃を超えるが、２
００℃以下である。この種類の部品は、ガラス繊維強化又はガラス繊維非強化で
あっても良い。

【０１３９】新規な複合材料を用いる利点は、特に、表面のつや消しが、この種類のヘッド
ランプ部品において、反射金属被覆表面で起こることである。新規な複合材料を
用いることによって、ヘッドランプを延長して操作した後でさせ、光を透過する
ヘッドランプの透明領域に堆積物が存在せず、そしてこの成形体の金属被覆表面
の反射特性が残る。新規な複合材料は、他のヘッドランプ部品の製造に使用され
ても良い。このヘッドランプ部品は、特にヘッドランプハウジング、ヘッドラン
プフレーム、ヘッドランプ保持器、及びヘッドランプガイドを含み、ヘッドラン
プフレームが好ましい。

【０１４０】新規な複合材料の他の有効な特性、例えば再利用時間か短い、射出成形中に成
形析出物を形成しない、そして金属被覆表面の良好な品質を、更に、保持する。

【０１４１】特に、金属被覆表面の曇りが、成形体を１００〜２００℃、好ましくは１１０
〜１８０℃、特に好ましくは１３０〜１７０℃に加熱した場合に発生しないので
、長時間反射特性の金属被覆表面を有する製品を得ることができる。

【０１４２】新規な複合材料を用いることによって、表面積の広い製品（表面積対して比較
的薄く、且つこれに対して良好な破壊性能を要求する）の製造が良好となる。こ
の種類の表面積の広い成形体は、サンルーフのレール、本体部品、エア取り込み
グリル、ダッシュボード部品、保護カバー、エアダクト、含浸部品、特にグロー
ブ仕切り部の部品としてのセンタコンソール用含浸部品、そしてタコメータを包
囲する保護部材である。

【０１４３】新規な複合材料及び積層体は、温度及び湿度を変化させる条件下で良好な熱安
定性及び耐熱分解性を示す。これらを、代わりのポリマーマトリックス無しに（
変色）実質上加工することができる。これは、繊維、フィルム及び成形体の製造
、特に、電子機器分野での利用、更に、レーザーカッティング（laser inscript
ion）に適当である。好ましい利用法は、自動車の外部部品及び内部品である。

【０１４４】再利用材料は、同様に、上記製品の組成分又はその全体で製品を形成しても良
い。

【０１４５】本発明は、成形用組成物の上述した特性の少なくとも一つ、好ましくは上述し
た成形用組成物の少なくとも一つの特性を、新規な積層体に対して、上述した組
成分の少なくとも１種の濃度を上述した範囲内に変化させることによって確立す
る方法を提供することにある。強度は、繊維の量で増大するのが好ましい。ここ
で、この種類の複合材料を、複合材料の成形法の一法及び好ましくは複合材料の
成形体全てにおいて、繊維含有率１５〜２５質量％、好ましくは１７〜２３質量
％（これは、各成形体の成形用組成物に対する割合である）を用いて得て、複合
材料に対して、４５〜６０Ｎ／ｍｍ^２、好ましくは５０〜５５Ｎ／ｍｍ^２の強度
を確立する。

【０１４６】以下の実施例で、本発明を更に詳説する。

【０１４７】

【実施例】

表１に示されている混合規格値（mixing specification）の成分を、以下に列
挙する：ＰＢＴ：０．５質量％濃度で２５℃にてＩＳＯ１６２８により、粘度数１３０
ｍｌ／ｇであり、カルボキシル末端基含有率３４ｍｖａｌ／ｋｇであるポリブチ
レンテレフタレート（ＢＡＳＦ社製のウルトラデュアＢ４５００）（フェノール
及びｏ−ジクロロベンゼンの混合物（１：１）において測定されるＶＮ）。

【０１４８】ガラス繊維サイズ剤含有：１０μｍの平均繊維径のモノマーのアミノシラン／エポキシポ
リマーサイズ剤を含むガラス繊維（旭硝子社製、CS 03 JA FT 592型）。

【０１４９】標準ガラス繊維：１０μｍの平均繊維径であり、ポリウレタン／エポキシポリマー
から作製されるサイズ剤を含むチョップトガラス繊維（PPG Ind. Fiberglass B.
V.による３５４０）。

【０１５０】ＡＳＡ：ブチルアクリレートゴム（エマルジョングラフトゴムに対して４０質
量％）とポリ（スチレン−ｃｏ−アクリロニトリル）グラフトエンベロープ（グ
ラフトエンベロープに対して、７５質量％のスチレン及び２５質量％のアクリロ
ニトリルを含むエマルジョングラフトゴムに対して６０質量％）から作製される
エマルジョングラフトゴム、ＰＳＡＮ：アクリロニトリル３５質量％であるスチレン−アクリロニトリル共
重合体。

【０１５１】離型薬剤：ペンタエリスリトールテトラステアレート（Henkel KGaA社のLoxiol VP
G 861）、核形成剤薬剤：タルクカーボンブラック：Black Pearls 880。

【０１５２】各成分を、２５０〜２７０℃で二軸押出器において表１のようにブレンドした
。

【０１５３】

【表２】

【０１５４】表２により、振動溶接条件、及び材料試験の結果を示した。このために、押出
径５０ｍｍの小さなポットの形態の低反り試験片を用いることができ、そして使
用した振動溶接機械は、約２５０Ｈｚの振幅周波数を有していた。

【０１５５】

【表３】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｃ０８Ｌ 101/00 Ｃ０８Ｌ 101/00 (81)指定国ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者ヴェルツ，マルティンドイツ、Ｄ−67098、バート、デュルクハイム、カイゼルスラウテラー、シュトラーセ、231 Ｆターム(参考） 4F072 AA02 AA08 AB09 AB14 AC06 AC12 AD05 AD09 AD37 AD41 AE09 AF01 AG04 AH04 AK16 AL02 4F100 AA37 AC10 AH06A AH06B AK12 AK12J AK27 AK27J AK42A AK42B AK45A AK45B AK53A AK53B AL05A AL05B AL06A AL06B AN02 AT00B BA02 BA32 CA30A CA30B DG01A DG01B EC17 EJ67A EJ67B GB32 JA04A JA04B JA13A JA13B JK02 JK07A JK07B JK10A JK10B JL00 4J002 BB074 BB084 BB154 BN064 BN144 CF061 CF072 CG013 DL006 FA046 FB146 FB266 FD020 FD050 FD090 FD160 GN00

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】少なくとも１種の第１成形体及び少なくと１種の第２成形体
から構成され、該第１成形体及び該第２成形体が第１成形体の１個の表面αの少
なくとも一部の領域及び第２成形体の一個の表面βの少なくとも一部の領域を介
して、溶接領域により相互に強固に結合されており、且つ第１成形体の少なくと
も５０質量％が、以下のＡ）〜Ｄ）：Ａ）５〜９９質量％のポリエステル、Ｂ）１〜９５質量％の、アミノシラン化合物及びエポキシポリマーで予備処理
される繊維状充填剤、Ｃ）０〜３０質量％の弾性ポリマー、及びＤ）０〜４０質量％の他の添加剤、（但し、成分Ａ）〜Ｄ）の質量％の合計は、１００％である）を含む成形組成物から構成されていることを特徴とする複合材料。
【請求項２】２０〜９８質量％の成分Ａ）、１〜５５質量％の成分Ｂ）、
及び１〜２５質量％の成分Ｃ）を含む成形組成物を含む請求項１に記載の複合材
料。
【請求項３】成分Ａ）が、ポリブチレンテレフタレートとポリエチレンテ
レフタレートとの混合物及び／又はポリカーボネートから構成されている請求項
１又は２に記載の複合材料。
【請求項４】成分Ｂ）の算術平均による繊維長さが５〜２５ｍｍの範囲で
ある請求項１〜３のいずれかに記載の複合材料。
【請求項５】成分Ｃ）が、１００質量％のＣ）に対して、０．１〜３０質
量％の官能性モノマーを含む請求項１〜４のいずれかに記載の複合材料。
【請求項６】少なくとも１種の成形体が、以下の特徴ｉ）〜ｖｉｉ）：ｉ）ＰＶ３３４１による、炭素１ｇ当りの炭素放出が５０μｇ未満であること
；ｉｉ）ドイツ工業規格５００１１／ＰＶ３９００による臭気試験の結果が第５
級を上回ること；ｉｉｉ）ビガーＢ軟化点が１２０℃を超えること；ｉｖ）密度が１．１〜１．５ｇ／ｍ^３の範囲であること；ｖ）ＩＳＯ１１３３を準拠する２．１６ｋｐで２７５℃にて溶融体容積流量が
１０ｃｍ^３／１０分を超えること；ｖｉ）熱老化前の値と比較して、ＩＳＯ１７９／１ｅＵによる１２０℃で１０
００時間の熱老化後における耐衝撃強さの低減が３０％未満であること；ｖｉｉ）ドイツ工業規格５３４５７による、１３０℃で１０００時間の熱老化
後の破断点伸びが２％を超えること；の１つ以上を示す請求項１〜５のいずれかに記載の複合材料。
【請求項７】表面αの少なくとも一部の領域を、表面βの一部領域に溶接
成形して、溶接領域を形成する請求項１〜６のいずれかに記載の複合材料の製造
方法。
【請求項８】請求項１に記載の第１成形体の表面αの少なくとも一部の領
域を、請求項１に記載の第２成形体の表面βの一部領域に溶接成形し、溶接領域
を形成する方法により得られる複合材料。
【請求項９】溶接領域は、少なくとも２５〜７５Ｎ／ｍｍ^２の極限引張強
さを有する、請求項１〜６及び請求項８のいずれかに記載の複合材料、又は請求
項７に記載の方法。
【請求項１０】請求項１〜６、８及び９のいずれかに記載の複合材料を含
む成形体若しくは成形用組成物、又は請求項１〜６、８及び９のいずれかに記載
の複合材料、又はこれら２種以上を再利用する方法。
【請求項１１】請求項１〜６、８及び９のいずれかに記載の複合材料を含
む成形体若しくは成形用組成物、又は請求項１〜６、８及び９のいずれかに記載
の複合材料、又はこれら２種以上から得られる再利用材料。
【請求項１２】請求項１〜６、８及び９のいずれかに記載の複合材料、又
は請求項１１に記載の再利用材料、又はこれら２種以上を製品又は積層体に使用
する方法。
【請求項１３】請求項１〜６、８及び９のいずれかに記載の複合材料、又
は請求項１１に記載の再利用材料、又はこれら２種以上を含む製品又は積層体。
【請求項１４】請求項１〜６、８及び９のいずれかに記載の複合材料、又
は請求項１３に記載の製品又は積層体を自動車に使用する方法。