JP2003272671A - 固体高分子電解質型燃料電池のセルユニット - Google Patents

固体高分子電解質型燃料電池のセルユニット

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JP2003272671A JP2002073225A JP2002073225A JP2003272671A JP 2003272671 A JP2003272671 A JP 2003272671A JP 2002073225 A JP2002073225 A JP 2002073225A JP 2002073225 A JP2002073225 A JP 2002073225A JP 2003272671 A JP2003272671 A JP 2003272671A
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conductive
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solid polymer
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云智 高
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晃 国元
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 金属製セパレータを組み込んだ低コストの固
体高分子電解質型燃料電池のセルユニットであって、高
い耐腐食性及び耐久性を発揮し得る構造を有するセルユ
ニットを提供する。 【解決手段】 固体高分子電解質型燃料電池のセルユニ
ットは、(a) 高分子電解質膜２と、(b) 高分子電解質膜
２の両面にそれぞれ固定されたガス拡散が可能な一対の
電極３，４と、(c) 電極３，４の外側に接するように固
定されたガス拡散可能な一対の多孔性・導電性黒鉛製集
電体５，５と、(d) 燃料ガス及び酸素含有ガスを別々に
電極３，４に導入する一対のアルミニウムセパレータ
７，７と、(e) セパレータ７，７と集電体５，５との間
に設置された柔軟性及び通気性を有する多孔質導電性緩
衝層６，６とを有し、緩衝層６，６と接するセパレータ
７，７の面に0.01〜20μmの厚さの導電性皮膜が形成さ
れている。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は車載用燃料電池とし
て使用する固体高分子電解質型燃料電池のセルユニット
に関し、特に金属製セパレータを使用しても発電性能の
劣化がない固体高分子電解質型燃料電池のセルユニット
に関する。
【０００２】
【従来の技術】燃料電池は燃料から電気へのエネルギー
変換効率が高く、SOxやNOx等の有害物質や、地球温暖化
の原因となるCO2ガスの排出がないため、次世代の発電
装置として注目されており、広く開発が行われている。
なかでも150℃以下の温度領域で作動する高分子イオン
交換膜型燃料電池又は固体高分子電解質型燃料電池と呼
ばれる燃料電池は、出力密度が高いために小型化できる
という特長を有するので、家庭用電源や車載用電源とし
て好適である。そのため固体高分子電解質型燃料電池は
現在盛んに研究されており、数年後の実用化が見込まれ
ている。
【０００３】固体高分子電解質型燃料電池は通常、スル
ホン酸基を有するフッ素樹脂系イオン交換膜（例えばナ
フィオン）等を固体高分子電解質膜とし、この電解質膜
の両面にそれぞれ燃料電極及び酸素（空気）電極を固定
し、単電池（セル）としている。各電極は通常カーボン
ブラックに撥水性のPTFE粒子と触媒となる貴金属微粒子
とを分散したものからなる。単電池は両面に燃料ガス及
び空気を均一に供給するための通気溝を設けた板状のセ
パレータを介して積層され、燃料電池スタックとなる
（図１参照）。
【０００４】このような構成の固体高分子電解質型燃料
電池が作動すると、水素ガスは酸化され、電子を放出す
るとともにプロトンになる。プロトンは高分子電解質中
に進入して、水分子と結合してH3O+になり、アノード電
極側に移動する。また水素ガスの酸化反応により発生し
た電子は外部回路を経てアノード電極側まで流れる。そ
のため、アノード電極で酸素は上記電子を得てO2-イオ
ンとなり、H3O+と結合して水となる。この反応過程は連
続的に進行するので、電気エネルギーを連続的に取り出
すことができる。
【０００５】セルユニット電池の理論起電力は1.2 Vで
あるが、電極の分極、反応ガスのクローズオーバー（燃
料ガスが高分子電解質を透過して空気極に到達する現
象）、及び電極材料及び集電体材料のオーム抵抗による
電圧降下等の原因により、実際の出力電圧は約0.6〜0.8
Vとなる。このため、実用的な出力が得られるように、
セパレータを介して数十個のセルを直列に積層する必要
がある。
【０００６】上記発電原理から分かるように、高分子電
解質膜中にH+イオンが多量に存在するので、高分子電解
質膜内部と電極の近傍は強酸性になる。またアノード電
極側で酸素が還元反応を起こし、H+と結合して水を生成
するが、電池の作動状態により過酸化水素を発生する場
合もある。このような環境にセパレータが組み込まれる
ので、セパレータの特性に関しては、導電性及び気密性
の他に電気化学的安定性（耐食性）も要求される。
【０００７】従来の燃料電池用セパレータはほとんど黒
鉛材料からなり、機械加工により作製されている。黒鉛
は電気抵抗が低く耐食性も高いという利点を有する反
面、機械強度に劣り、加工コストが高いという欠点を有
する。特に車載用燃料電池の場合、燃料電池を構成する
材料には高い機械強度が要求されるので、黒鉛セパレー
タを使用するのは難しいという問題がある。
【０００８】最近、黒鉛粉末と樹脂の均一混合物をセパ
レータ形状に成形してから、高温焼成することにより黒
鉛セパレータを製造する方法が提案されている。また黒
鉛粉末と樹脂の混合物の成形体を焼成せずにセパレータ
として使用する場合もある。何れにしても、このような
黒鉛セパレータには電気抵抗、ガスの気密性、機械強度
及び熱伝導性に問題がある。
【０００９】カーボン材からなるセパレータ以外に、金
属製のセパレータも検討されている。金属は電気抵抗、
気密性及び機械強度の点でカーボン材に比べて非常に有
利である。また金属を用いるとセパレータを薄くできる
ので、軽量化も容易になる。しかし、カーボン材に比べ
ると金属は腐食しやすいだけでなく、腐食により生成し
た金属イオンが高分子電解質膜に進入すると、高分子電
解質膜のイオン伝導性が低下し、燃料電池の発電性能に
影響を与える恐れもある。
【００１０】この問題を解決するため、例えば特開平11
-162478号は、貴金属をセパレータの全表面にメッキす
ることにより金属製セパレータの耐腐食性を改善する手
法を提案している。しかしこの手法は、性能に関しては
問題がないが、防食皮膜のためにセパレータの製造コス
トが高くなるので、実用的ではない。
【００１１】コスト低減のために、セパレータにステン
レス、ニッケル合金等の耐食性金属を使用することも検
討されている。この種の金属は表面に非常に薄い酸化皮
膜が生成して不動態になるため、腐食が抑えられる。し
かし酸化皮膜の生成により表面の接触電気抵抗が高くな
り、燃料電池の発電性能を低下させる。
【００１２】この問題を解決するために、耐食性材料を
加工して作製したセパレータの電極との接触面に、貴金
属の皮膜、又はカーボン粒子を含んだ金属又は樹脂の皮
膜を形成し、接触電気抵抗を下げる方法が提案されてい
る（例えば特開平10-308226号）。また燃料電池の軽量
化を図るために、アルミニウムを用いたセパレータも検
討されている（例えば特開平10-255823号）。
【００１３】しかしアルミニウムは耐食性が悪いため
に、アルミニウム製セパレータの場合、表面に耐食性金
属の皮膜を形成して、耐食性を持たせなければならな
い。この皮膜に用いる金属はこれまでほとんど貴金属
（例えばAu）である。しかしながらAu等の貴金属は非常
に高価であるため、貴金属被覆アルミニウム製セパレー
タは著しくコスト高になる。セパレータのコストを下げ
るために、貴金属をできるだけ薄く被覆しなければなら
ないが、貴金属皮膜は薄くなるほど耐食性が低下し、実
用的な耐久性が得られなくなる。
【００１４】また金属製セパレータに十分な耐食性を有
する金属皮膜を形成しても、燃料電池の組み立て段階で
皮膜が損傷することがあり、その結果セパレータの母材
金属に腐食が起こり、接触抵抗が増大することもある。
【００１５】
【発明が解決しようとする課題】上記のように、金属製
セパレータを組み込んだ燃料電池のセルユニットにおい
ては、特にアルミニウム合金製セパレータの場合、耐食
性が低いため発電性能が劣化する。そのため、金属製セ
パレータを用いて低コストで実用性のある燃料電池を構
成することはできなかった。
【００１６】従って本発明の目的は、金属製セパレータ
を組み込んだ低コストの固体高分子電解質型燃料電池の
セルユニットであって、高い耐腐食性及び耐久性を発揮
し得る構造を有するセルユニットを提供することであ
る。
【００１７】
【課題を解決するための手段】上記目的に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者等は、金属製セパレータの導電性皮膜
が黒鉛製集電体の押しつけにより破壊され、そこから腐
食が発生するために燃料電池の性能劣化が起こることに
着目し、(1) ガス拡散電極の集電体を直接金属製セパレ
ータの表面に接触させるのではなく、集電体と金属製セ
パレータとの間に耐腐食性、柔軟性、導電性及びガス透
過性を有する繊維状又は発泡体状の緩衝層を装着する
か、或いは集電体に耐腐食性及び導電性を有する緩衝皮
膜を形成することにより、金属製セパレータ表面の導電
性皮膜を保護し、もって金属製セパレータの腐食を大幅
に軽減して燃料電池の発電性能を維持できること、特に
(2)金属製セパレータが比較的低硬度のアルミニウム又
はアルミニウム合金からなる場合や、金属製セパレータ
の導電性皮膜が非常に薄いAu皮膜等である場合に、上記
緩衝層を設置すると、飛躍的に燃料電池の性能劣化を抑
止できることを発見し、本発明を完成した。
【００１８】すなわち、本発明の固体高分子電解質型燃
料電池のセルユニットは、(a) 高分子電解質膜と、(b)
前記高分子電解質膜の両面にそれぞれ固定されたガス拡
散が可能な一対の電極と、(c) 前記電極の外側に接する
ように固定されたガス拡散可能な一対の多孔性・導電性
黒鉛製集電体と、(d) 燃料ガス及び酸素含有ガスを別々
に前記電極に導入する一対の金属製セパレータと、(e)
前記金属製セパレータと前記黒鉛製集電体との間に設置
された柔軟性及び通気性を有する多孔質導電性緩衝層と
を有することを特徴とする。
【００１９】前記緩衝層は、金属、カーボン、導電性樹
脂からなる導電性繊維の織布又は不織布、若しくは通気
性を有する程度に気孔が連通した発泡シートからなるの
が好ましい。
【００２０】少なくとも前記金属製セパレータに接する
前記緩衝層の面は、金属又は導電性樹脂により多孔性を
阻害しない程度に被覆されているのが好ましい。また前
記緩衝層を構成する導電性繊維は、金属又は導電性樹脂
により被覆されているのが好ましい。
【００２１】前記緩衝層の面又はそれを構成する導電性
繊維に被覆する金属は、Au、Pt、Pd、Ru、Rh、Ir、Ag、
Ti、Cu、Pb、Ni、Cr、Co及びFeからなる群から選ばれた
少なくとも１種の金属又はそれらの合金であるのが好ま
しい。前記緩衝層は20〜90％の気孔率を有するのが好ま
しい。また前記緩衝層の厚さは0.01〜1.0 mmであるのが
好ましく、0.05〜0.2 mmであるのがより好ましい。
【００２２】少なくとも前記緩衝層と接する前記金属製
セパレータの面に、Au、Pt、Ag、Pd、Ir、Ni及びCrから
なる群から選ばれた少なくとも１種の金属又はそれらの
合金からなる導電性皮膜が形成されているのが好まし
い。前記金属製セパレータの面に形成された導電性皮膜
は、0.01〜20μmの膜厚を有するのが好ましい。前記金
属製セパレータはアルミニウム又はアルミニウム合金か
らなるのが好ましい。
【００２３】本発明の一実施態様では、前記黒鉛製集電
体は前記緩衝層を兼ねる。
【００２４】本発明の好ましい固体高分子電解質型燃料
電池のセルユニットは、(a) 高分子電解質膜と、(b) 前
記高分子電解質膜の両面にそれぞれ固定されたガス拡散
が可能な一対の電極と、(c) 前記電極の外側に接するよ
うに固定されたガス拡散可能な一対の多孔性・導電性黒
鉛製集電体と、(d) 燃料ガス及び酸素含有ガスを別々に
前記電極に導入する一対のアルミニウム又はアルミニウ
ム合金製のセパレータと、(e) 前記セパレータと前記黒
鉛製集電体との間に設置された柔軟性及び通気性を有す
る多孔質導電性緩衝層とを有し、前記緩衝層と接する前
記セパレータの面に0.01〜20μmの厚さの導電性皮膜が
形成されていることを特徴とする。
【００２５】本発明のもう一つの固体高分子電解質型燃
料電池のセルユニットは、(a) 高分子電解質膜と、(b)
前記高分子電解質膜の両面にそれぞれ固定されたガス拡
散が可能な一対の電極と、(c) 前記電極の外側に接する
ように固定されたガス拡散可能な一対の多孔体と、(d)
燃料ガス及び酸素含有ガスを別々に前記電極に導入する
一対の金属製セパレータとを有し、少なくとも前記金属
製セパレータに接する前記多孔体に耐食性の金属、導電
性樹脂又は導電性セラミックスからなる導電性緩衝皮膜
が形成されていることを特徴とする。
【００２６】前記多孔体は多孔性・導電性黒鉛製集電体
からなるのが好ましく、カーボン繊維の織布若しくは不
織布又はカーボンペーパーからなるのがより好ましい。
また多孔体は樹脂の繊維又は天然繊維の織布又は不織
布、或いは多孔性樹脂シートからなるのも好ましい。
【００２７】前記多孔体に形成された前記導電性緩衝皮
膜は0.5〜50μmの膜厚を有するのが好ましく、Au、Pt、
Pd、Ru、Rh、Ir、Ag、Ti、Cu、Pb、Ni、Cr、Co及びFeか
らなる群から選ばれた少なくとも１種の金属又はそれら
の合金からなるのが好ましい。導電性緩衝皮膜は、好ま
しくはスパッタリング法、真空蒸着法、電気メッキ法又
は無電解メッキ法により形成される。
【００２８】
【発明の実施の形態】図１は本発明の一実施形態による
固体高分子電解質型燃料電池のセルユニットの構成例を
示し、図３は従来の固体高分子電解質燃料電池のセルユ
ニットの構成例を示す。図３に示す従来の固体高分子電
解質型燃料電池のセルユニット１は、高分子電解質膜
（固体高分子電解質）２と、その両側に形成されたカソ
ード電極３及びアノード電極４と、両電極３，４にそれ
ぞれ設けた集電体５，５と、各集電体５，５に接する金
属製セパレータ７，７とからなる。これに対して、図１
に示す固体高分子電解質型燃料電池のセルユニット１
は、固体高分子電解質２と、その両側に形成されたカソ
ード電極３及びアノード電極４と、両電極３，４にそれ
ぞれ設けた集電体５，５と、各集電体５，５の外側に配
置された緩衝層６，６と、各緩衝層６，６に接する金属
製セパレータ７，７とからなる。このように本発明のセ
ルユニットは、各集電体５と各金属製セパレータ７との
間に、優れた柔軟性、導電性及びガス透過性を有する繊
維状又は発泡シート状の緩衝層を装着したことを特徴と
する。この構造のため、金属製セパレータの導電性皮膜
が集電体５との接触により破損されることがなく、耐食
性が維持される。
【００２９】図２は本発明の別の実施形態による固体高
分子電解質型燃料電池のセルユニットの構成例を示す。
このセルユニット１は、固体高分子電解質２と、その両
側に形成されたカソード電極３及びアノード電極４と、
両電極３，４にそれぞれ設けた集電体５，５と、各集電
体５，５の外側に形成された導電性緩衝皮膜８，８と、
各導電性緩衝皮膜８，８に接する金属製セパレータ７，
７とからなる。このように、各金属製セパレータ７に接
する各集電体５の面に導電性緩衝皮膜８が形成されてい
るため、図２に示すセルユニット１においても、金属製
セパレータは集電体５との接触により腐食されることが
ない。
【００３０】固体高分子電解質型燃料電池の構成要素の
うち、固体高分子電解質２、カソード電極３、及びアノ
ード電極４については従来と同じで良いので、ここでは
これらの詳細な説明を省略する。そこで緩衝層、セパレ
ータ、多孔性・導電性黒鉛製集電体及びその他の多孔体
についてのみ、以下詳細に説明することにする。
【００３１】[1] 緩衝層 緩衝層は、金属製セパレータ７と黒鉛製集電体５とを導
通するために優れた導電性を有しなければならないのみ
ならず、黒鉛製集電体５が金属製セパレータ７に接触す
る際の衝撃等を緩和するため、優れた柔軟性も有してい
なければならない。その上、燃料電池に使用するので、
優れた熱伝導性及び耐食性も有していなければならな
い。
【００３２】このような特性が要求される緩衝層６は、
金属繊維、カーボン繊維又は導電性樹脂の繊維からなる
織布又は不織布、若しくはこれらの導電性材料からなる
発泡シートにより構成するのが好ましい。金属繊維とし
ては、ステンレススチール、ニッケル等の繊維を使用す
ることができる。カーボン繊維は導電性及び耐腐食性を
有するので好ましい。カーボン繊維として市販のカーボ
ンファイバーを使用することができる。また導電性樹脂
の繊維としては、金属分散ポリオレフィン系樹脂、ポリ
エステル系樹脂、フッ素系樹脂等の繊維が挙げられる。
これらの繊維の平均径は0.5〜20μm程度で良い。
【００３３】緩衝層６を構成する繊維又は発泡シートが
樹脂等の非導電材からなる場合、繊維又は発泡シートの
表面に金属、導電性樹脂等の導電材を被覆すれば良い。
【００３４】図１から明らかなように、燃料電池のガス
は各セパレータ７の通気溝7aから各電極３，４と高分子
電解質２の界面に到達するため、各緩衝層６を通過しな
ければならない。従って、緩衝層６には優れた通気性が
要求される。緩衝層６を通過するガスの抵抗が大きい
と、燃料電池の大電流出力特性に影響するので、緩衝層
６はガスの通過に対して抵抗が小さいのが好ましい。従
って、緩衝層６の気孔率は20〜90％が好ましく、30〜80
％がより好ましい。緩衝層６の気孔率が20％未満である
と、緩衝層６の通気性が不十分であるのみならず、黒鉛
製集電体と金属製セパレータとの衝撃等を緩和する柔軟
性（緩衝性）も不足する。また緩衝層６の気孔率が90％
超であると、緩衝層６の機械的強度が不十分であり、セ
ルユニットをスタックした時の押圧力により緩衝層６は
薄肉化してしまう。
【００３５】緩衝層６の厚さは気孔率により異なるが、
一般に0.01〜1.0 mmであるのが好ましく、0.05〜0.2 mm
であるのがより好ましい。緩衝層６の厚さが0.01 mm未
満であると、柔軟性（緩衝性）が不十分である。また緩
衝層６の厚さが1.0 mm超であると、金属製セパレータ７
と黒鉛製集電体５との間の電気抵抗値が大きくなり過ぎ
るのみならず、セルユニットが厚くなり過ぎ、燃料電池
スタックの小型化が困難になる。
【００３６】緩衝層６の導電性をいっそう高めるため
に、緩衝層６の表面（少なくともセパレータ７と接する
側）又は緩衝層６を構成する導電性繊維の表面に、Au、
Pt、Pd、Ru、Rh、Ir、Ag、Ti、Cu、Pb、Ni、Cr、Co及び
Feからなる群から選ばれた少なくとも１種の金属又はそ
れらの合金を被覆するのが好ましい。導電性及び耐腐食
性の観点から特に好ましいのは、Au、Pt、Ir、Ag、Pb及
びCoからなる群から選ばれた少なくとも１種の金属又は
それらの合金である。
【００３７】緩衝層６の導電性皮膜の厚さは、0.05〜10
μmであるのが好ましい。導電性皮膜の厚さが0.05μm未
満であると、十分な導電性が付与されない。また導電性
皮膜の厚さを10μm超にしても、それに見合った導電性
向上効果が得られず、コスト高になるだけである。なお
緩衝層６の導電性皮膜は、スパッタリング法、物理的蒸
着法、メッキ法等により形成することができる。
【００３８】黒鉛製集電体５と緩衝層６とを兼用した構
造にすると、燃料電池ユニットの構成が簡略化され、集
電体５の電気抵抗を低減させることができる。この場
合、集電体５の他に緩衝層６を設けずに、集電体５を上
記構造にすれば良い。
【００３９】[2] セパレータ 金属製セパレータ７をアルミニウム又はアルミニウム合
金により形成すると、緩衝層６との導通が良好であり、
燃料電池ユニットの出力密度／重量、機械的強度等が改
善される。
【００４０】しかし、アルミニウム又はアルミニウム合
金は耐腐食性に劣るので、セパレータ７の表面のうち少
なくとも緩衝層６と接する面に、Au、Pt、Ag、Pd、Ir、
Ni及びCrからなる群から選ばれた少なくとも１種の金属
又はそれらの合金からなる導電性皮膜を形成するのが好
ましい。なかでもAu、Ag、Pt又はそれらの合金により導
電性皮膜を形成すると、優れた導電性及び耐腐食性が得
られるので好ましい。
【００４１】金属製セパレータ７の導電性皮膜の膜厚
は、製造コストと皮膜の機能性から考えると、0.01〜20
μmであるのが好ましい。導電性皮膜の膜厚が0.01μm未
満であると、十分な導電性が得られない。また導電性皮
膜の膜厚を20μm超としても、それに見合った導電性向
上効果が得られず、コスト高になるだけである。より好
ましい導電性皮膜の膜厚は0.1〜1.0μmである。このよ
うな膜厚を有する導電性皮膜は、スパッタリング法、物
理的蒸着法、メッキ等により形成することができる。
【００４２】上記の構造を有する金属製セパレータ７は
軽量であるのみならず、優れた機械強度、導電性、電熱
性等を有する。
【００４３】[3] 多孔性・導電性黒鉛製集電体及びその
他の多孔体 セルユニットに緩衝層が設けられていない場合、黒鉛製
集電体及びその他の多孔体に導電性緩衝皮膜を形成する
ことが必要である。導電性緩衝皮膜も緩衝層と同様に電
気抵抗を低減し、金属製セパレータの腐食を防止する。
多孔体は(a) 多孔性・導電性黒鉛製集電体であるか、
(b) 樹脂の繊維又は天然繊維の織布又は不織布、或いは
多孔性樹脂シートからなるのが好ましい。
【００４４】(a) 多孔体が黒鉛製集電体である場合、集
電体はカーボン繊維の織布若しくは不織布又はカーボン
ペーパーからなるのが好ましい。カーボン繊維は導電性
及び耐腐食性を有するので好ましい。カーボン繊維とし
て市販のカーボンファイバーを使用することができる。
カーボンペーパーとしては、抄紙−黒鉛化法等により作
製したものを好適に使用できる。抄紙−黒鉛化法の一例
によると、パルプ廃液、ポリビニールアルコール等をバ
インダーとしてセルロース繊維を抄紙したペーパー、又
は孔径の制御された市販のセルロース系虜紙を1000〜18
00℃で焼成し、カーボンペーパーを得ることができる。
【００４５】(b) 多孔体が樹脂の繊維又は天然繊維の織
布又は不織布、或いは多孔性樹脂シートからなる場合、
これらの多孔体材料は導電性でも非導電性でもよい。多
孔体上に導電性緩衝皮膜が形成されるため、多孔体は材
料が導電性であるか否かに関わらず、多孔性・導電性集
電体として機能することができる。導電性樹脂として
は、金属分散のポリオレフィン系樹脂、ポリエステル系
樹脂又はフッ素系樹脂、カーボンファイバー等が挙げら
れる。非導電性樹脂としては、ナイロン、ポリプロピレ
ン、ポリエステル系樹脂等が挙げられる。天然繊維の具
体例としては、セルロース等が挙げられる。これらの繊
維の平均径は0.5〜20μm程度で良い。
【００４６】燃料電池のガスが多孔体を通過できるよう
に、多孔体は優れた通気性を有する必要がある。また特
にセルユニットに緩衝層が設けられていない場合は、セ
パレータを腐食しないように、優れた柔軟性も必要とな
る。具体的には、多孔体の気孔率は20〜90％が好まし
く、30〜80％がより好ましい。また多孔体の厚さは、0.
01〜1.0 mmであるのが好ましく、0.05〜0.2 mmであるの
がより好ましい。
【００４７】導電性緩衝皮膜は、少なくとも金属製セパ
レータに接する多孔体に、その多孔性を阻害しない程度
に形成されており、耐食性の金属、導電性樹脂又は導電
性セラミックスからなる。導電性緩衝皮膜が金属からな
る場合、Au、Pt、Pd、Ru、Rh、Ir、Ag、Ti、Cu、Pb、N
i、Cr、Co及びFeからなる群から選ばれた少なくとも１
種の金属又はそれらの合金が好ましい。導電性及び耐腐
食性の観点から特に好ましいのは、Au、Pt、Ir、Ag、Pb
及びCoからなる群から選ばれた少なくとも１種の金属又
はそれらの合金である。導電性緩衝皮膜を形成する導電
性樹脂としては、例えば金属を分散させたポリオレフィ
ン系樹脂、ポリエステル系樹脂又はフッ素系樹脂等が挙
げられる。導電性セラミックスの具体例としては、酸化
インジウム錫（ITO）等が挙げられる。
【００４８】導電性緩衝皮膜の膜厚は0.5〜50μmである
のが好ましい。導電性緩衝皮膜の膜厚が0.5μm未満であ
ると、十分な導電性及び耐腐食性が付与されない。また
導電性緩衝皮膜の膜厚が50μmを超えても、それに見合
った導電性及び耐腐食性の向上効果が得られない。導電
性緩衝皮膜を形成する方法としては、スパッタリング
法、真空蒸着法、電気メッキ法又は無電解メッキ法が好
ましい。
【００４９】
【実施例】本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説
明するが、本発明はそれらに限定されるものではない。
【００５０】実施例１ 厚さ５mmのアルミニウム板を燃料電池用セパレータの形
状にプレス加工した。得られたアルミニウムセパレータ
の表面をエッチングし、洗浄した後、亜鉛置換処理、Ni
無電解メッキ、及びAu無電解メッキを順次行い、セパレ
ータ表面に厚さ1μmのNi皮膜及び厚さ0.4μmのAu皮膜を
順に形成した。図１に示すように、外側から一対のアル
ミニウムセパレータ、0.2 mmの厚さ及び約80％の気孔率
を有する一対の緩衝層用カーボンクロース、一対の集電
体用カーボンペーパー、及びそれぞれPt触媒を含有する
水素電極及び空気電極が両面に形成された厚さ170μmの
ナフィオンからなる高分子電解質膜を組み立て、セパレ
ータをボルトにより締め付けてセルユニットを構成し
た。
【００５１】この燃料電池用セルユニットの出力電流
を、60℃の温度及び0.65 Vの電圧の条件で測定した。次
いで100時間発電させた後、再度0.65 Vの電圧における
出力電流を測定した。結果を図４に示す。本実施例の結
果から、100時間の発電前後で出力電流の変化はほとん
どないことが分かった。
【００５２】実施例２ 厚さ５mmのアルミニウム板を燃料電池用セパレータの形
状にプレス加工した。得られたアルミニウムセパレータ
の表面をエッチングし、洗浄した後、亜鉛置換処理、Ni
無電解メッキ、及びAu無電解メッキを順次行い、セパレ
ータ表面に厚さ1μmのNi皮膜及び厚さ0.4μmのAu皮膜を
順に形成した。また0.2 mmの厚さ及び約80％の気孔率を
有するカーボンクロースに、スパッタリング法で約0.1
μmの厚さにAuを被覆し、集電体緩衝材とした。これを
図１に示すようにセパレータと集電体の間に装着した以
外実施例１と同様にして、燃料電池用セルユニットを組
み立てた。
【００５３】この燃料電池用セルユニットの出力電流
を、60℃の温度及び0.65 Vの電圧の条件で測定した。次
いで100時間発電させた後、再度0.65 Vの電圧における
出力電流を測定した。結果を図４に示す。本実施例の結
果から、100時間の発電の前後で出力電流の変化が非常
に小さく、かつ集電体／緩衝層及び緩衝層／セパレータ
の接触電気抵抗の低減により、実施例１に比べると、出
力電流が幾分増加したことが分かった。
【００５４】実施例３ 実施例１と同様にして、厚さ５mmのアルミニウム板を用
いて燃料電池のセパレータを作製し、セパレータ表面に
Ni皮膜及びAu皮膜を形成した。また約0.2 mmの厚さ及び
約70％の気孔率を有するステンレススチール繊維からな
る不織布（綿状シート）に、スパッタリング法により約
0.05 μmの厚さのAuを被覆し、集電体緩衝材とした。こ
れを図１に示すように燃料電池のセパレータと集電体の
間に装着した以外実施例１と同様にして、燃料電池用セ
ルユニットを組み立てた。
【００５５】この燃料電池用セルユニットの出力電流
を、60℃の温度及び0.65 Vの電圧の条件で測定した。次
いで100時間発電させた後、再度0.65 Vの電圧における
出力電流を測定した。結果を図４に示す。本実施例の結
果から、100時間の発電前後で電流変化は非常に小さい
ことが分かった。
【００５６】比較例１ 実施例１と同様にして、厚さ５mmのアルミニウム板を用
いて燃料電池のセパレータを作製し、セパレータの表面
にNi皮膜及びAu皮膜を形成した。このセパレータを図３
に示すように、直接水素電極及び空気電極の集電体であ
るカーボンペーパーに接触させ、燃料電池用セルユニッ
トを組み立てた。
【００５７】この燃料電池用セルユニットの出力電流
を、60℃の温度及び0.65 Vの電圧の条件で測定した。次
いで100時間発電させた後、再度0.65 Vの電圧における
出力電流を測定した。結果を図４に示す。本比較例で
は、100間の発電後に出力電流は大幅に低下した。
【００５８】実施例４ 厚さ５mmのアルミニウム板をプレス加工して燃料電池の
セパレータを作製した。得られたアルミニウムセパレー
タのうち集電体と接する面に、Ni皮膜を５μmの厚さに
メッキし、その上に95重量％のAg及び5重量％のAuから
なる合金の皮膜を約２μmの厚さにメッキした。また約
0.15 mmの厚さを有するカーボンクロースをPTFEの溶液
に浸漬した後、280℃の温度で処理し、撥水性を付与し
た。このように処理したカーボンクロースを集電体緩衝
材とし、図１に示す燃料電池のセパレータと集電体の間
に装着した以外実施例１と同様にして、燃料電池用セル
ユニットを組み立てた。
【００５９】この燃料電池用セルユニットの出力電流
を、60℃の温度及び0.65 Vの電圧の条件で測定した。次
いで100時間発電させた後、再度0.65 Vの電圧における
出力電流を測定した。結果を図５に示す。本実施例の結
果から、100時間の発電前後で出力電流の変化が非常に
小さく、セパレータの腐食による影響はないことが分か
った。
【００６０】実施例５ 以上の実施例と同様に厚さ５mmのアルミニウム板を用い
て、燃料電池のセパレータを作製した。アルミニウムセ
パレータのうち集電体と接する面に、１μmの厚さを有
するAu皮膜を無電解メッキにより形成した。250μmの厚
さ及び約50％の気孔率を有するカーボンペーパーを電極
と接する集電体とし、セパレータと接する面のみにスパ
ッタ法で0.5μmの厚さを有するAg皮膜を形成した。この
ように処理した集電体を電極と熱結合させ、燃料電池用
の電極−電解質膜結合体を作製した。この電極−電解質
結合体とアルミニウムセパレータとを図２に示すよう
に、燃料電池のセルユニットに組み込んだ。この例で
は、集電体は緩衝層を兼ねている。
【００６１】この燃料電池用セルユニットの出力電流
を、60℃の温度及び0.65 Vの電圧の条件で測定した。次
いで100時間発電させた後、再度0.65 Vの電圧における
出力電流を測定した。結果を図５に示す。本実施例の結
果から、100時間の発電前後で電流変化が非常に小さ
く、セパレータの腐食による影響はないことが分かっ
た。
【００６２】比較例２ 実施例５と同様に、厚さ５mmのアルミニウム板を用い
て、燃料電池のセパレータを作製し、表面に１μmの厚
さを有するAu皮膜を形成した。このセパレータを図３に
示すように、直接燃料電池の水素電極と空気電極の集電
体であるカーボンペーパーに接触させ、燃料電池用セル
ユニットを組み立てた。
【００６３】この燃料電池用セルユニットの出力電流
を、60℃の温度及び0.65 Vの電圧の条件で測定した。次
いで100時間発電させた後、再度0.65 Vの電圧における
出力電流を測定した。結果を図５に示す。本実施例の結
果から、100時間の発電前後で出力電流が大幅に低下す
ることが分かった。
【００６４】実施例６ 厚さ５mmのアルミニウム板を燃料電池用セパレータの形
状にプレス加工した。得られたアルミニウムセパレータ
の表面をエッチングし、洗浄した後、亜鉛置換処理、Ni
無電解メッキ、及びAu無電解メッキを順次行い、セパレ
ータ表面に厚さ1μmのNi皮膜及び厚さ0.4μmのAu皮膜を
順に形成した。また180μmの厚さ及び約60％の気孔率を
有する集電体用カーボンペーパーのセパレータと接する
面のみに、スパッタ法で１μmの厚さを有するAg皮膜を
導電性緩衝皮膜として形成した。この集電体とセパレー
タとを図２に示す構成を有する燃料電池のセルユニット
に組み込んだ。
【００６５】この燃料電池用セルユニットの出力電流
を、60℃の温度及び0.65 Vの電圧の条件で測定した。次
いで100時間発電させた後、再度0.65 Vの電圧における
出力電流を測定した。結果を６図に示す。本実施例の結
果から、100時間の発電前後で出力電流は低下していな
いことが分かった。
【００６６】実施例７ 厚さ５mmのアルミニウム板を燃料電池用セパレータの形
状にプレス加工した。得られたアルミニウムセパレータ
の表面をエッチングし、洗浄した後、亜鉛置換処理、Ni
無電解メッキ、及びAu無電解メッキを順次行い、セパレ
ータ表面に厚さ1μmのNi皮膜及び厚さ0.4μmのAu皮膜を
順に形成した。また約５μmの繊維平均直径、100μmの
厚さ及び50％の気孔率を有するナイロンクロースの両面
にスパッタ法でそれぞれ２μmの厚さを有するAg皮膜を
導電性緩衝皮膜として形成し、多孔性・導電性集電体を
作製した。この集電体とセパレータとを図２に示す構成
を有する燃料電池のセルユニットに組み込んだ。
【００６７】この燃料電池用セルユニットの出力電流
を、60℃の温度及び0.65 Vの電圧の条件で測定した。次
いで100時間発電させた後、再度0.65 Vの電圧における
出力電流を測定した。結果を６図に示す。本実施例の結
果から、100時間の発電前後で出力電流は低下していな
いことが分かった。
【００６８】
【発明の効果】上記の通り、導電性、通気性及び柔軟性
を有する緩衝層を金属製セパレータと集電体との間に装
着してなる本発明の固体高分子電解質型燃料電池のセル
ユニットでは、金属製セパレータの腐食が抑制されてい
るので、燃料電池の発電性能を長期間維持することがで
きる。また集電体等の多孔体に導電性緩衝皮膜を形成す
ることによっても、金属製セパレータの腐食を効果的に
抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の一実施形態による燃料電池のセルユ
ニットの層構成例を示す概略断面図である。
【図２】 本発明の別の実施形態による燃料電池のセル
ユニットの層構成例を示す概略断面図である。
【図３】 従来の燃料電池のセルユニットの層構成例を
示す概略断面図である。
【図４】 実施例１〜３及び比較例１において100時間
の発電前後における発電性能を比較するグラフである。
【図５】 実施例４、５及び比較例２において100時間
の発電前後における発電性能を比較するグラフである。
【図６】 実施例６及び７において100時間の発電前後
における発電性能を比較するグラフである。
【符号の説明】 １・・・セルユニット ２・・・固体高分子電解質（高分子電解質膜） ３・・・カソード電極 ４・・・アノード電極 ５・・・集電体 ６・・・緩衝層 ７・・・セパレータ ８・・・導電性緩衝皮膜

Claims (20)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 (a) 高分子電解質膜と、(b) 前記高分子
    電解質膜の両面にそれぞれ固定されたガス拡散が可能な
    一対の電極と、(c) 前記電極の外側に接するように固定
    されたガス拡散可能な一対の多孔性・導電性黒鉛製集電
    体と、(d) 燃料ガス及び酸素含有ガスを別々に前記電極
    に導入する一対の金属製セパレータと、(e) 前記金属製
    セパレータと前記黒鉛製集電体との間に設置された柔軟
    性及び通気性を有する多孔質導電性緩衝層とを有するこ
    とを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池のセルユニ
    ット。
  2. 【請求項２】 請求項１に記載の固体高分子電解質型燃
    料電池のセルユニットにおいて、前記緩衝層は、金属、
    カーボン、導電性樹脂からなる導電性繊維の織布又は不
    織布、若しくは通気性を有する程度に気孔が連通した発
    泡シートからなることを特徴とするセルユニット。
  3. 【請求項３】 請求項１又は２に記載の固体高分子電解
    質型燃料電池のセルユニットにおいて、少なくとも前記
    金属製セパレータに接する前記緩衝層の面が、金属又は
    導電性樹脂により多孔性を阻害しない程度に被覆されて
    いることを特徴とするセルユニット。
  4. 【請求項４】 請求項３に記載の固体高分子電解質型燃
    料電池のセルユニットにおいて、前記緩衝層の面に被覆
    された金属がAu、Pt、Pd、Ru、Rh、Ir、Ag、Ti、Cu、P
    b、Ni、Cr、Co及びFeからなる群から選ばれた少なくと
    も１種の金属又はそれらの合金であることを特徴とする
    セルユニット。
  5. 【請求項５】 請求項１又は２に記載の固体高分子電解
    質型燃料電池のセルユニットにおいて、前記緩衝層は導
    電性繊維の織布又は不織布からなり、前記導電性繊維は
    金属又は導電性樹脂により被覆されていることを特徴と
    するセルユニット。
  6. 【請求項６】 請求項５に記載の固体高分子電解質型燃
    料電池のセルユニットにおいて、前記導電性繊維に被覆
    された金属がAu、Pt、Pd、Ru、Rh、Ir、Ag、Ti、Cu、P
    b、Ni、Cr、Co及びFeからなる群から選ばれた少なくと
    も１種の金属又はそれらの合金であることを特徴とする
    セルユニット。
  7. 【請求項７】 請求項１〜６のいずれかに記載の固体高
    分子電解質型燃料電池のセルユニットにおいて、前記緩
    衝層が20〜90％の気孔率を有することを特徴とするセル
    ユニット。
  8. 【請求項８】 請求項１〜７のいずれかに記載の固体高
    分子電解質型燃料電池のセルユニットにおいて、前記緩
    衝層が0.01〜1.0 mmの厚さを有することを特徴とするセ
    ルユニット。
  9. 【請求項９】 請求項１〜８のいずれかに記載の固体高
    分子電解質型燃料電池のセルユニットにおいて、少なく
    とも前記緩衝層と接する前記金属製セパレータの面に、
    Au、Pt、Ag、Pd、Ir、Ni及びCrからなる群から選ばれた
    少なくとも１種の金属又はそれらの合金からなる導電性
    皮膜が形成されていることを特徴とするセルユニット。
  10. 【請求項10】 請求項９に記載の固体高分子電解質型燃
    料電池のセルユニットにおいて、前記金属製セパレータ
    の面に形成された前記導電性皮膜が0.01〜20μmの膜厚
    を有することを特徴とするセルユニット。
  11. 【請求項11】 請求項１〜10のいずれかに記載の固体高
    分子電解質型燃料電池のセルユニットにおいて、前記金
    属製セパレータがアルミニウム又はアルミニウム合金か
    らなることを特徴とするセルユニット。
  12. 【請求項12】 請求項１〜11のいずれかに記載の固体高
    分子電解質型燃料電池のセルユニットにおいて、前記黒
    鉛製集電体が前記緩衝層を兼ねることを特徴とするセル
    ユニット。
  13. 【請求項13】 (a) 高分子電解質膜と、(b) 前記高分子
    電解質膜の両面にそれぞれ固定されたガス拡散が可能な
    一対の電極と、(c) 前記電極の外側に接するように固定
    されたガス拡散可能な一対の多孔性・導電性黒鉛製集電
    体と、(d) 燃料ガス及び酸素含有ガスを別々に前記電極
    に導入する一対のアルミニウム又はアルミニウム合金製
    のセパレータと、(e) 前記セパレータと前記黒鉛製集電
    体との間に設置された柔軟性及び通気性を有する多孔質
    導電性緩衝層とを有し、前記緩衝層と接する前記セパレ
    ータの面に0.01〜20μmの厚さの導電性皮膜が形成され
    ていることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池の
    セルユニット。
  14. 【請求項14】 (a) 高分子電解質膜と、(b) 前記高分子
    電解質膜の両面にそれぞれ固定されたガス拡散が可能な
    一対の電極と、(c) 前記電極の外側に接するように固定
    されたガス拡散可能な一対の多孔体と、(d) 燃料ガス及
    び酸素含有ガスを別々に前記電極に導入する一対の金属
    製セパレータとを有し、少なくとも前記金属製セパレー
    タに接する前記多孔体に耐食性の金属、導電性樹脂又は
    導電性セラミックスからなる導電性緩衝皮膜が形成され
    ていることを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池の
    セルユニット。
  15. 【請求項15】 請求項14に記載の固体高分子電解質型燃
    料電池のセルユニットにおいて、前記多孔体は多孔性・
    導電性黒鉛製集電体であることを特徴とするセルユニッ
    ト。
  16. 【請求項16】 請求項15に記載の固体高分子電解質型燃
    料電池のセルユニットにおいて、前記多孔性・導電性黒
    鉛製集電体はカーボン繊維の織布若しくは不織布又はカ
    ーボンペーパーからなることを特徴とするセルユニッ
    ト。
  17. 【請求項17】 請求項14に記載の固体高分子電解質型燃
    料電池のセルユニットにおいて、前記多孔体は樹脂の繊
    維又は天然繊維の織布又は不織布、或いは多孔性樹脂シ
    ートからなることを特徴とするセルユニット。
  18. 【請求項18】 請求項14〜17のいずれかに記載の固体高
    分子電解質型燃料電池のセルユニットにおいて、前記導
    電性緩衝皮膜が0.5〜50μmの膜厚を有することを特徴と
    するセルユニット。
  19. 【請求項19】 請求項14〜18のいずれかに記載の固体高
    分子電解質型燃料電池のセルユニットにおいて、前記導
    電性緩衝皮膜はAu、Pt、Pd、Ru、Rh、Ir、Ag、Ti、Cu、
    Pb、Ni、Cr、Co及びFeからなる群から選ばれた少なくと
    も１種の金属又はそれらの合金からなることを特徴とす
    るセルユニット。
  20. 【請求項20】 請求項14〜19のいずれかに記載の固体高
    分子電解質型燃料電池のセルユニットにおいて、前記導
    電性緩衝皮膜はスパッタリング法、真空蒸着法、電気メ
    ッキ法又は無電解メッキ法により、前記多孔体に形成さ
    れたことを特徴とするセルユニット。
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