KR101400364B1 - 폴리카보네이트 분리판을 이용한 연료전지용 스택 - Google Patents

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Abstract

본 발명에 따른 연료전지용 스택은 연료전지용 스택의 분리판에 폴리카보네이트를 적용시키고 상기 폴리카보네이트 상에 금속을 도금하여 스택의 무게를 가볍게 하고 생산단가가 저렴하면서도 전기전도성이 우수한 연료전지용 스택에 관한 것이다.

Description

폴리카보네이트 분리판을 이용한 연료전지용 스택{Stack for fuelcell using polycarbonate separator}
본 발명에 따른 연료전지용 스택은 연료전지용 스택의 분리판 소재로 폴리카보네이트 소재를 이용하였고, 상기 폴리카보네이트 소재의 분리판 상에 금속을 도금하여 스택의 무게를 가볍게 하고 생산 단가가 저렴하면서도 전기 전도성이 우수한 연료전지용 스택에 관한 것이다.
연료전지는 연료가 공급되는 한 작동시간에 제한이 없고 에너지 변환 효율이 높기 때문에 2차 전지를 대체할 차세대 에너지 변환 장치로 각광받고 있다. 특히 고분자 전해질 연료전지(PEMFC)의 경우 다른 전해질을 사용하는 연료전지에 비해 작동온도가 낮고(80 ℃ 이하) 높은 성능을 보이기 때문에 휴대용 전원으로의 연구가 가장 많이 진행되고 있지만 높은 가격과 부피, 무게는 상용화의 큰 걸림돌이 되고 있다.
연료전지 가격의 약 45%, 부피, 무게의 약 80%를 차지하고 있는 구성요소는 분리판으로 집전, 전극-전해질 접합체(MEA)의 고정, 열관리, 반응기체의 유로 형성 기능을 하기 때문에 높은 전기 전도성, 화학적 안정성, 높은 기계적 강도, 가벼운 무게, 낮은 기체 투과성의 성질을 가져야 한다. 하지만 동시에 이와 같은 특성을 갖는 재료가 드물기 때문에 탄소 재질의 그라파이트 분리판이 가장 널리 쓰이고 있다. 그라파이트는 높은 전기 전도성, 화학적 안정성의 특성을 갖지만 하지만 가공성이 떨어지기 때문에 제작 단가가 매우 비싸고, 기계적 강도가 낮다는 문제가 있다. 특히 이런 문제들은 휴대용 연료전지를 제작에 있어 큰 걸림돌이 되는데 그 이유는 그라파이트 재료의 강도 및 기체 투과성 문제 때문에 얇고 가볍게 제작하기 힘들기 때문이다.
따라서, 휴대용 연료전지를 가볍고, 작게 제작하기 위해서는 금속 재질이나 탄소재질의 분리판보다 새로운 소재의 개발이 절실히 필요한 실정이다.
종래 연료전지용 분리판 및 그 분리판을 포함하는 연료전지 스택과 관련하여 한국공개특허 제10-2005-0090876호에 연료전지용 분리판 소재로서 층상구조의 흑연호일을 사용한 것이 있고, 한국등록특허 제10-0676560호에 경질 탄소를 주원료로 하는 지지층과, 상기 지지층 위에 연질 탄소를 주원료로 제조된 유로 형성층 및 연료 및 산화제의 공급을 위해 상기 유로 형성층 상면에 형성된 유로 패턴을 포함하여 구비된 것을 특징으로 하는 것이 있었으나, 이는 모두 탄소 재질의 분리판에 관한 것이다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 연료전지용 스택의 분리판에 사용되는 물질을 가볍고 저렴한 폴리카보네이트를 사용하여 분리판의 무게가 적게 나가고 생산단가가 저렴하면서도 종래의 그라파이트를 이용한 분리판을 이용한 연료전지용 스택과 거의 동일한 전기전도도를 나타내는 연료전지용 스택을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여,
막-전극 접합체; 및 상기 막-전극 접합체의 양측면에 위치한 분리판;을 포함하는 단위셀이 복수 개로 적층된 연료전지용 스택으로서,
상기 막-전극 접합체는 고분자막; 및 상기 고분자막의 양측면에 위치한 캐소드 전극; 및 애노드 전극;을 포함하고,
상기 분리판은 폴리카보네이트로 이루어져 있으며, 상기 분리판의 외부는 금속으로 코팅되어 기체 확산층과 직접 접촉시켜 집전되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 스택을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 분리판은 막-전극 접합체의 양쪽에 설치되고, 0.1-10 ㎜의 폭과 0.1-10 ㎜의 깊이를 갖는 가스 유로홈을 가질 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 분리판의 소재인 폴리카보네이트는 그 밀도가 1.18-1.21 g/㎤일 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 금속은 금, 백금, 니켈, 티타늄, 이트륨, 베릴륨, 니오븀, 크롬, 바나듐, 구리, 은, 알루미늄, 텅스텐 및 티타늄 중에서 선택되는 1종 이상의 금속을 상기 분리판의 외부에 순차적으로 코팅할 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 분리판 외부에 구리, 니켈 및 금을 순서대로 코팅하고, 구리를 35-45 ㎛ 두께로, 니켈을 5-15 ㎛ 두께로, 금을 0.1-0.5 ㎛ 두께로 코팅할 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 분리판 외부에 구리, 니켈 및 백금을 순서대로 코팅하고, 구리를 35-45 ㎛ 두께로, 니켈을 5-15 ㎛ 두께로, 백금을 5-15 ㎛ 두께로 코팅할 수 있다.
본 발명의 다른 일 실시예에 의하면, 상기 코팅되는 금속의 두께는 0.1 ㎛ - 1 ㎜일 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 연료전지용 스택을 포함하는 연료전지를 제공한다.
본 발명은 폴리카보네이트에 무전해 도금으로 전도성 물질을 입혀 분리판을 제작하여 폴리카보네이트의 낮은 열전도 때문에 발생할 수 있는 열관리 문제 해결함으로써, 종래에 사용하는 그라파이트 분리판보다 매우 가볍고 단가가 저렴하면서도 전기전도성은 동등 이상의 효과를 가짐을 알 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 연료전지용 스택의 분리판의 단면도이다.
도 2는 종래의 연료전지용 스택의 분리판의 단면도이다.
도 3은 본 발명에 따른 연료전지용 스택의 분리판의 구체적인 단면도이다.
도 4(a)는 연료전지 내에 왼쪽부터 캐소드 엔드플레이트, 가스확산층과 막전극접합체, 가스킷 및 애노드엔드플레이트를 나타낸 셀을 나타낸 도이고 도 4(b)는 연료전지 시스템을 나타낸 도이다.
도 5는 본 발명에 따른 연료전지용 스택이 구현되기 전의 연료전지의 성능곡선을 나타낸 그래프이다.
도 6은 실시예 1과 비교예 4의 성능곡선을 나타낸 그래프이다.
도 7은 무전해도금의 공정을 나타낸 도이다.
도 8은 본 발명에 따른 연료전지용 스택의 분리판을 나타낸 도이다.
본 발명에 따른 연료전지용 스택은 고분자막과 이의 양측면에 위치한 캐소드 전극과 애노드 전극을 포함하는 막-전극 접합체 및 상기 막-전극 접합체의 양측면에 위치한 분리판을 포함하는 단위셀이 다수 적층되어 있고,
상기 분리판은 폴리카보네이트로 성형되며, 그 외부가 금속으로 코팅되어 기체확산층과 직접 접촉시켜 집전되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 연료전지용 스택의 분리판은 막-전극 접합체의 양쪽에 설치되고 연료인 연료가스와 산소를 각각 공급해주기 위해 일정폭과 깊이를 갖는 가스 유로홈을 가진다.
본 발명에 사용되는 상기 폴리카보네이트는 밀도가 1.18-1.21 g/㎤로 매우 가볍고, 방향족 탄화수소, 염소계 지방족 탄화수소 이외의 물질에는 화학적으로 매우 안정하며, D256 시험법에 의해 측정한 충격강도가 95 kg·㎝/㎝로 다른 고분자 수지, 특히 아크릴과 비교하여 30 배 이상 충격에 강한 물질이며, 가격이 비교적 저렴하고 성형성이 우수하다.
본 발명에 사용되는 금속은 부도체인 폴리카보네이트에 전기전도도를 부여하기 위해 코팅하는 것으로, 그 종류에 특별히 한정하지 않으나, 금, 백금, 니켈, 티타늄, 이트륨, 베릴륨, 니오븀, 크롬, 바나듐, 구리, 은, 알루미늄, 텅스텐 및 티타늄 중에서 선택되는 1 종 이상을 순차적으로 코팅할 수 있다.
상기 폴리카보네이트를 분리판으로 성형하는 방법은 통상적으로 사용되는 사출성형, 압출성형 또는 프레스 성형법이 가능하며, 원하는 정도의 치수 정밀도를 얻을 수 있으면서 제품을 경제적으로 대량생산하기 위해서는 사출 또는 압출 성형이 적합하다.
상기 폴리카보네이트로 성형된 분리판은 상기 금속을 이용하여 무전해도금법을 통해 코팅을 수행한다. 이 때, 상기 코팅 두께는 분리판으로서 요구되는 전기전도도 및 강도를 고려하여 0.1 ㎛ 내지 1 ㎜ 내외로 하는 것이 바람직하다.
상술한 바와 같이, 폴리카보네이트를 이용하여 여러 가지 방법으로 제작된 분리판을 막-전극 접합체의 양측면에 위치시켜 단위셀을 제작하고, 상기 단위셀을 여러 층으로 적층시켜 연료전지용 스택을 제조한다.
따라서, 본 발명에 의해 폴리카보네이트에 금속층을 코팅하여 제작한 분리판은 내부식성이 우수하여 종래 연료전지 작동 중에 쉽게 부식이 일어나는 문제점을 해소하여 연료전지의 수명을 증가시킬 뿐만 아니라, 성형성이 우수하여 다양한 크기의 가스유로홈을 갖는 구조의 제작이 용이하다.
또한, 분리판의 표면 상태가 매우 균일하고 매끈하여 별도의 후처리 가공이 불필요해진다. 이와 더불어 비중이 0.2 내지 2 정도로, 연료전지를 무게를 줄일 수 있을 뿐만 아니라, 연성이 우수하여 얇은 두께로 제작할 수 있어, 연료전지의 소형화 및 박막화에 적합하게 적용된다.
도 3은 연료전지의 스택을 구성하는 막-전극 접합체(MEA)와 분리판이 조립된 상태를 보여주는 부분 단면 구성도이다.
도 3을 참조하면, 연료전지 스택(19)은 분리판(11, 13)이 막-전극 접합체(21)를 사이에 두고 밀착 배치되고, 상기 막-전극접합체(21)는 가스확산층(28)과, 상기 가스확산층(28)과 접촉 형성된 촉매층(29)으로 구성된 애노드 전극과, 상기 애노드 전극과 대향하여 형성되며 가스확산층(32)과, 상기 가스확산층(32)과 접촉 형성된 촉매층(31)으로 구성된 캐소드 전극을 포함하고, 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막(33)으로 구성된다.
상기 애노드 전극 측에 위치한 분리판(11)의 가스유로홈(15)을 통해 수소가스 또는 연료가스가 이송되며, 상기 캐소드 전극 측에 위치한 분리판(13)의 가스유로홈(또는 공기통로, 17)을 통해 가스산화제가 이송된다. 이때, 상기 분리판(11, 13)의 수소가스 또는 연료가스를 공급하는 가스유로홈(15)은 가스산화제를 공급하는 가스유로홈(17)과 평행하게 형성되거나, 경우에 따라서 직각으로도 형성될 수 있다.
상기 막-전극 접합체(21)의 일면을 형성하는 애노드 전극은 분리판(11)와 막-전극 접합체(21) 사이에 형성되는 가스유로홈(15)을 통하여 수소가스 또는 연료가스를 공급받는 부분으로서, 카본 페이퍼(carbon paper) 또는 카본 클로스(carboncloth)로 이루어진 가스 확산층(Gas Diffusion Layer: GDL)(28)을 통하여 수소가스 또는 연료가스를 촉매층(29)으로 공급하고, 이 촉매층(29)에서 수소가스 또는 연료가스를 산화 반응시켜, 생성된 전자를 외부 회로를 통해 캐소드 전극으로이동시키고, 수소 이온을 고분자 전해질막(33)을 통하여 캐소드 전극으로 이동시킨다. 이때 연료전지 스택(19)에서는 상기 전자의 흐름으로 전기 에너지를 발생시킨다.
또한, 캐소드 전극은 분리판(13)와 막-전극 접합체 (21) 사이에 형성되는 가스유로홈(17)을 통해 산소가 함유된 공기를 공급받는 부분으로써, 이 또한 카본 페이퍼 또는 카본 클로스로 이루어진 가스 확산층(32)을 통하여 공기를 촉매층(31)으로 공급하고, 이 촉매층(31)에서 공기 중의 산소와 상기 애노드 전극으로부터 이동된 수소 이온 및 전자를 환원 반응시켜, 소정 온도의 열과 물을 생성하게 된다.
상기 고분자 전해질막(33)은 두께가 10 내지 200 ㎛인 고체 폴리머로 형성되어, 애노드 전극의 촉매층(29)에서 생성된 수소 이온을 캐소드 전극의 촉매층(31)으로 이동시키는 이온 교환을 가능하게 한다.
이하 본 발명의 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예
<무전해도금 방법>
본 발명에 사용되는 폴리카보네이트는 전기가 통하지 않으므로 무전해도금을 적용하였다. 무전해도금 과정은 도 7에 나타냈다. 일단 폴리카보네이트의 표면에 부착하여있는 기름이나 지문 등의 이물질을 제거하여 물의 흡착성을 개선하였다. 그리고 크롬산 등으로 표면의 화학적 적합성(Compatibility)을 향상시킨 후, 남아있는 크롬화함물을 염산 등으로 제거하였다. 그 후 무전해도금의 핵이되는 촉매금속을 폴리카보네이트표면 위에 흡착시켰다. 일반적으로 Pd-Sn 부착제를 사용한다. 붙인 부착제엔 주석염을 용해시켜 취화환원반응에 의한 Pd나 Pt와 Ir의 합금을 생성시켰다. 따라서 도금액중 환원제가 촉매에 활성화된 Pd(또는 Pt-Ir 합금) 표면에 산화될때에 방출되는 전자에 의해 니켈이온이 환원되어 도금피막이 생성되었다. 금속화된 표면은 이후 전기전도도를 가지게 되므로 전해에 의한 Cu 도금을 두껍게 도금하였다. 이 과정을 통해 도금된 Cu는 대부분의 전선에 쓰이듯이 전기전도성이 매우 뛰어나지만(1.72 x 10-8m) 연료전지의 산화환원반응과 같은 고부식 환경에서는 매우 취약하다. 따라서 추가적으로 부식에 매우 강한 Au를 Cu 위에 도금하였다. 그러나, Cu와 Au는 접착성이 좋지 않아 도금의 기계적 강도가 좋지 않아 두 금속을 붙여주는 접착층이 필요하다. 이 두 원소의 접착층으로 알려진건 Ni이기 때문에 본 발명에 따른 연료전지 스택의 분리판의 최종 전기집전층의 도금구조는 도 8에 나타내었다.
<실시예 1>
폴리카보네이트를 이용하여 분리판을 제작하였다.
폴리카보네이트를 500 ℃에서 용융시킨 후, 미리 설계된 유로 형성을 가지는 금형에 주입하여, 최대 성형 압력 1000 kg/㎠(100 MPa), 300 ℃에서 판의 두께가 2 mm 이하인 성형체를 얻은 다음, 냉각하여 분리판을 제작하였고, 여기에 상기 전해도금법을 이용하여 폴리카보네이트 상에 순서대로 구리 40 ㎛, 니켈 10 ㎛, 금 0.3 ㎛의 두께로 코팅하여 분리판을 제작하였고, 도 6에 나타낸 바와 같이 표면저항을 측정한 결과 0.089 ㎠Ω이었다. 또한, 셀의 성능은 0.96V의 OCV, 0.116W/㎠의 전력밀도를 나타내었다.
<비교예 1>
폴리아미드 MXD6(RENY)를 이용하여 분리판을 제작하였다.
폴리카보네이트 대신 폴리아미드 MXD6(Reny)를 이용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 분리판을 제작하였다.
<비교예 2>
폴리에테르에테르케톤(PEEK)를 이용하여 분리판을 제작하였다.
폴리카보네이트 대신 폴리에테르에테르케톤을 이용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 분리판을 제작하였다.
<비교예 3>
폴리프로필렌(PP)를 이용하여 분리판을 제작하였다.
폴리카보네이트 대신 폴리프로필렌을 이용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 분리판을 제작하였다.
<비교예 4>
그라파이트 이용하여 분리판을 제작하였다.
폴리카보네이트 대신 그라파이트를 이용하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 분리판을 제작하였고, 도 6에 나타낸 바와 같이 표면저항을 측정한 결과0.95V의 OCV, 0.119W/㎠ 의 전력밀도를 나타내었다.
상기 실시예 1 내지 4에서 얻은 분리판의 충격강도(IZOD PEAK)를 D256에 의거하여 측정하여 하기 [표 1]에 나타내었다.
재료 충격강도(Izod Impact Strength Test)(단위: J/m)
실시예 1 880
비교예 1 110
비교예 2 88
비교예 3 30
상기 [표 1]에서 보는 바와 같이, 비교예 1 내지 3은 충격강도가 매우 약하여 분리판으로 사용하기에 부적합하다. 다만, 실시예 1의 경우에는 충격강도가 880 J/m으로 분리판으로서 가장 적합함을 알 수 있다. 상기 충격강도는 재질이 깨지는 것과 관련이 있는 것인데 폴리카보네이트(Polycarbonate)재질이 다른 물질에 비해서 매우 우수한 강도를 나타낸다. 폴리카보네이트의 충격강도가 매우 세다는 것은 재질이 깨지는 성질이 아닌 늘어나는 성질을 나타내는 것인데, 연료전지의 분리판으로 사용될 경우 anode와 cathode쪽의 분리판을 서로 강하게 결합시킬 경우 재질이 체결부에서 늘어나게 되어 강하게 결합될 수 있다. 또한 강한 체결로 인한 체결부의 변형은 기체의 밀봉을 용이하게 할 수도 있으며 실제로 기체의 밀봉성 또한 실험적으로 확인할 수 있었다
<실험예>
도 4(a)와 같이 연료전지를 제조하였다. 총 네 개의 연료전지가 하나의 시스템을 구성하며, 각 연료전지는 9 ㎠의 활성화 면적을 갖는 셀 3 개가 스택을 이루게 하였다. 유로는 5열 serpentine으로 한번에 3 개의 셀에 모두 지나가도록 하였다. 따라서 시스템은 총 12 개의 셀이 스택을 이루게 구성하였다. 각 연료전지는 직육면체 형태의 시스템의 네 옆면에 배치하였으며 시스템의 내부에는 수소저장용기로 metal hydride을 배치하였고, 도 4(b)와 같은 시스템으로 제조하였다. 분리판은 실시예 1을 이용하였다. 도 5는 스택이 구현되기 전의 연료전지의 성능곡선을 나타낸 것이다. 성능을 측정하기 전 1 시간의 활성화시간을 가졌고 전류밀도 400 ㎃/㎠ 이하에서의 dead-end PEMFC의 경우 2 시간이 지나도 성능이 떨어지지 않으므로 flow-through 모드로 500 sccm의 충분한 수소 유량을 가하였다. OCV(개로전압)는 0.95 V를 보였고 최대전력밀도는 0.43 V, 274.1 ㎃/㎠에서 116.76 ㎽/㎠를 보였다. 따라서 최대전력을 보이는 구간에서 연료전지 시스템을 작동할 경우 30 L의 수소를 기준으로 2 시간 50 분의 작동시간을 가지며 12.6 W의 최대전력을 낼 수 있다. 작동시간(s)은 수식(1)에 의해 계산된다. V는 수소 총량(L), F는 패러데이상수(C/mol), j는 작동전류밀도(㎃/㎠), Aact는 총 활성화면적(㎠)을 나타낸다.
Figure 112011082567914-pat00001
본 발명에 따른 연료전지용 스택은 폴리카보네이트를 분리판으로 가짐으로써, 그라파이트를 분리판으로 가지고 있는 연료전지용 스택보다 매우 가볍고 단가가 저렴하면서도 전력밀도값은 거의 유사하여 연료전지용 스택의 분리판으로서 매우 적합한 물질임을 알 수 있다.

Claims (8)

  1. 막-전극 접합체; 및 상기 막-전극 접합체의 양측면에 위치한 분리판;을 포함하는 단위셀이 복수 개로 적층된 연료전지용 스택으로서,
    상기 막-전극 접합체는 고분자막; 및 상기 고분자막의 양측면에 위치한 캐소드 전극; 및 애노드 전극;을 포함하고,
    상기 분리판은 폴리카보네이트로 이루어져 있으며, 상기 분리판의 외부는 금속으로 코팅되어 기체 확산층과 직접 접촉시켜 집전되며,
    상기 분리판 외부에 구리를 35-45㎛ 두께로, 니켈을 5-15 ㎛ 두께로, 금을 0.1-0.5 ㎛ 두께로 순서대로 코팅되어 있으며,
    상기 분리판은 0.1-10 ㎜의 폭과 0.1-10 ㎜의 깊이를 갖는 가스 유로홈을 포함하며,
    상기 폴리카보네이트의 밀도는 1.18-1.21 g/㎤인 것을 특징으로 하는 연료전지용 스택.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속 코팅층의 두께는 0.1 ㎛ - 1 ㎜ 인 것을 특징으로 하는 연료전지용 스택.
  8. 제 1 항 및 제 7 항 중 어느 한 항에 따른 연료전지용 스택을 포함하는 연료전지.
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