KR20030042179A - 연료전지용 금속골격 플레이트 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 금속골격에 필러가 함침되어 있고 유로를 갖는 것을 특징으로 하는 금속골격 플레이트에 관한 것으로서, 금속재료를 가공하여 스폰지 형태 또는 교차 결합된 형태의 금속골격을 제조하고, 상기 금속골격에 압력을 가하여 금속골격의 경도와 밀도를 증가시키고, 상기 금속골격에 필러를 브러슁법이나 롤링법을 이용하여 함침시킨 후 건조시키고, 상기 건조된 플레이트를 커팅하거나 프레싱으로 성형하여 바이폴라 플레이트를 제조하는 것에 관한 것이다.
본 발명에 따르면, 바이폴라 플레이트가 요구하는 다양한 물성을 충족시킬 뿐만 아니라, 제품의 생산 공정을 단순화하여 제작시간을 단축하고, 흑연 및 금속 강체만을 사용하는 것이 아니라 소정 공극을 갖는 금속골격을 사용함으로써, 제작단가를 낮추면서 가격대비 성능이 향상된 바이폴라 플레이트를 제조할 수 있다.

Description

연료전지용 금속골격 플레이트{Metal Structure Plate for Fuel Cell}
본 발명은 연료가 가진 화학에너지를 전기화학반응에 의해 직접 전기에너지로 변환시키는 연료전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 고분자 전해질막과 다공질 전극을 압착하여 이루어진 막전극 접합체(Membrane Electrode Assembly, MEA)에 기체를 공급함과 동시에 상기 막전극 접합체를 지지하도록 하는 바이폴라 플레이트에 관한 것이다.
연료전지(Fuel Cell)는 직류전력을 발전하는 전지로서 고체 전해질형 연료전지, 용융탄산염형 연료전지, 인산형 연료전지 및 고분자 전해질형 연료전지, 직접 메탄올형 연료전지 등이 있다. 상기 연료전지의 운전온도는 고체 전해질형 연료전지의 경우 약 1000℃, 용융탄산염형 연료전지의 경우 약 650℃, 인산형 연료전지의 경우 약 200℃ 및 고분자전해질형 연료전지의 경우 약 80℃ 내외에서 좋은 성능을 나타내고 있다.
고분자 전해질형 연료전지(Proton Exchange Membrane Fuel Cell, PEMFC)는 고분자 전해질(Polymer Electrolyte)을 사용하므로 PEM(Polymer Electrolyte Membrane)방식이라고도 한다. 이러한 PEMFC는 운전온도가 약 80℃ 전후로서 전술한 4가지 유형의 연료전지 중 가장 낮은 온도에서 운전할 수 있으며, 에너지 밀도 및 효율이 높고, 파워의 요구 정도에 따라 출력을 기민하게 변경할 수 있어 신속한 기동 및 정지가 용이하며 환경친화적인 발전 방식이다.
일반적으로 PEMFC는 막전극 접합체와 이 막전극 접합체의 양면에 중첩되어있는 전도성 물질의 지지체로 이루어져 있으며, 단위전지를 적층하여 구성된 형태로 사용된다. 특히, 단위전지가 연속적으로 연결되어 적층된 구조의 연료전지에 있어서, 전지와 전지 사이를 전기적으로 연결시켜주는 역할과 전지내에서 공급가스가서로 혼합되지 않도록 차단하는 역할을 하는 부분을 플레이트라 일컫는다.
플레이트의 내부에는 연료전지로 유입되는 유체(수소, 메탄올, 산소, 공기 등 전기화학적 반응을 통하여 전기를 생성할 수 있는 물질)의 흐름을 유도하기 위하여 유로(flow channel)가 형성되어 있으며, 특히 플레이트의 양면에 서로 다른 유로가 형성되어 있어 그 일측 면으로는 연료유체가 또 다른 측면으로는 산화제유체가 흐를 수 있도록 한 것을 바이폴라 플레이트라 한다.
바이폴라 플레이트는 막전극 접합체의 지지대 및 격벽으로서의 역할 및 단위전지 사이의 전기적 '커넥터'로써의 기능을 가지며, 유체를 전극면으로 균일하게 공급하며, 각 단위전지 내의 냉각유체와 반응가스의 흐름을 원활히 분배하고, 음전극면에서 생성된 물이 공기, 산소 등 배출가스와 함께 효율적으로 배출되도록 한다. 그리고 전기적으로 연결되는 단위전지 사이의 유체를 분리하는 기능을 수행하게 된다.
PEMFC를 위한 바이폴라 플레이트는 전도성이 있어야 하며, 기계적 강도가 좋고, 열적 안전성이 있으며, 화학적으로 발생하는 부식 반응에 대한 저항이 높아야 하고, 가스에 대한 침투성이 낮아야 하는 등의 특성을 지녀야 한다.
이러한 연료전지의 바이폴라 플레이트는 유체 및/또는 부산물이 통과할 수 있도록 하기 위해 복잡한 유로 구조로 되어 있다. 종래에는 이러한 유로가 형성되어 있는 바이폴라 플레이트의 재료로서 내부식성과 전도성이 좋은 그라파이트(graphite)가 사용되어 왔다. 그러나 그라파이트는 깨지기 쉽다는 문제가 있고, 더욱이 표면을 평탄화하기 위한 기계가공 및 가스 유로를 형성하기 위한기계가공이 어렵기 때문에 제작비가 상승하는 문제점이 있다.
전술한 바와 같이, PEMFC의 구성 요소 중 하나인 바이폴라 플레이트로서 흑연 바이폴라 플레이트가 사용되어 왔는데, 흑연 바이폴라 플레이트는 흑연 물질의 양호한 전기화학적 안정성 및 전기 및 열 전도성이 높아 많이 사용되어 왔으나, 유로를 형성시키기 위해 수치제어 프로그램을 이용하는 CNC(Computer Numerical Control) 장비를 이용하여 가공하기 때문에 제작 단가가 상승하게 된다. 최근에 프레스 방법을 사용하여 흑연과 고분자 물질로 된 복합 바이폴라 플레이트가 제조되었고 실제로 가격이 낮아지기는 하였다. 그러나, 복합 바이폴라 플레이트는 흑연 바이폴라 플레이트에 비해 전도성이 낮은 단점이 있다. 복합 바이폴라 플레이트는 이의 낮은 전도성 성질 때문에 체적당 전력 밀도가 저하되고 이에 따라 고 전력의 가동시 장애를 받게 된다.
따라서, 복합 바이폴라 플레이트에서 나타나는 전도성의 한계를 극복하고 생산 단가를 낮출 수 있는 새로운 바이폴라 플레이트가 여전히 요구되고 있다.
그라파이트 소재의 대체물질로 비용의 절감을 목적으로 하는 스테인레스강을 적용하는 연구가 보고된 바 있다. 일본 특허공개공보 평10-228914호에는, 금속부재로 구성되고, 단위전지의 전극과의 접촉면에 직접 금도금을 한 연료전지용 바이폴라 플레이트가 개시되었다. 금속부재로는, 스테인레스강, 알루미늄 및 니켈-철 합금이 사용될 수 있고, 스테인레스강으로는 서스 304가 사용된 것으로 기술되어 있다. 바이폴라 플레이트는 금도금이 되어 있으므로, 바이폴라 플레이트와 전극과의 접촉저항이 낮아, 바이폴라 플레이트에서 전극의 전기 전달을 양호하게 하기 위해, 연료전지의 출력전압을 크게 하였으나, 금도금에 따른 제작단가 상승과 내식성이 강한 합금의 기계적 강도를 유지하기 위하여 일정 두께 이상으로 제작할 경우 소재비에 의한 단가 상승 등의 문제점이 있다.
또한 미국특허 제3,801,374호, 제4,214,969호 및 제4,988,583호는 비닐리덴 프루오라이드와 같은 플루오로폴리머(fluoropolymer)접합제를 혼입하여 압축성형하는 방법의 바이폴라 플레이트가 기술되어 있다. 그러나, 플루오로폴리머는 기타 고분자 재료에 비해 높은 점도를 가지고 있으므로 성형시 결합제로서의 효과에 제한이 따르며 전도도가 낮다는 문제점이 있다.
본 발명자들은 PEMFC에서 제기되고 있는 상기의 제반 문제점을 해결하기 위하여, 지지대(backbone)로서 금속골격(foam)을 사용하고 기공내에 고분자 물질 또는 카본(carbon) 소재의 전도성 물질과 같은 필러(filler)를 함침시킴으로써 새로운 개념의 바이폴라 플레이트 및 냉각 플레이트를 개발하고, 이러한 하이브리드형 바이폴라 플레이트 및 냉각 플레이트는 우수한 성능 및 생산성을 제공한다는 사실을 확인하고 본 발명을 완성하였다.
도 1은 본 발명에 따른 금속골격 플레이트의 제조공정도,
도 2는 본 발명에 따른 방법으로 제조한 금속골격 플레이트의 정면도,
도 3은 본 발명에 따른 한 장의 니켈골격을 스택에 적용시킬 수 있도록 한 니켈골격 플레이트의 정면도,
도 4는 본 발명에 따른 방법으로 제조한 바이폴라 플레이트를 나타내는 도,
도 5는 니켈골격 플레이트를 이용하여 제작된 단위전지의 측면도,
도 6은 스택에 사용되는 니켈골격 플레이트를 이용하여 제작된 스택의 측면도,
도 7은 니켈골격 바이폴라 플레이트를 제조하기 위한 니켈골격 플레이트의 정면도,
도 8은 본 발명에 따른 바이폴라 플레이트를 이용하여 제작된 스택의 측면도,
도 9는 하나의 니켈골격으로 니켈골격 바이폴라 플레이트를 제조하는 과정을 나타내는 구성도,
도 10은 저전압에 고전류를 필요로 하는 스택의 니켈골격 플레이트의 정면도,
도 11은 저전압에 고전류를 필요로 하는 스택에 적용하는 니켈골격 플레이트를 이용하여 제작한 스택의 구성도,
도 12는 저전압 고전류를 필요로 하는 스택에 적용하는 니켈골격 플레이트를 이용하여 제작한 스택의 측면도,
도 13은 본 발명에 따른 제조방법으로 제조한 니켈골격 냉각 플레이트의 정면도,
도 14는 본 발명에 따른 제조방법으로 제조한 또 다른 양태의 니켈골격 냉각 플레이트의 정면도,
도 15는 본 발명에 따른 제조방법으로 제조한 니켈골격 냉각 플레이트를 포함하는 스택의 측면도,
도 16은 본 발명에 따른 제조방법으로 제조한 니켈골격 냉각 바이폴라 플레이트를 나타내는 도,
도 17은 본 발명에 따른 제조방법으로 제조한 니켈골격 냉각 바이폴라 플레이트를 포함하는 스택의 측면도,
도 18은 다양한 타입의 니켈골격 바이폴라 플레이트의 전류밀도 당 전위차를 나타내는 도,
도 19는 니켈골격 플레이트와 그라파이트 플레이트의 운전 비교도,
도 20는 연료전지의 온도와 전류밀도에 따른 전위차를 나타내는 도이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
1, 1', 3, 3', 62 : 니켈골격 플레이트 2, 2', 4 : 금속골격 플레이트
8, 26 : 냉각수 유입구 10, 28 : 음극측 기체입구
12, 30 : 양극측 기체출구 14, 32 : 냉각수 유출구
16, 34 : 음극측 기체출구 18, 36 : 양극측 기체입구
20, 38 : 유로 22 : 전선 연결구
24, 24' : 바이폴라 플레이트 40 : 양극측 엔드 플레이트
40' : 음극측 엔드 플레이트 42 : 커런트 콜렉터
43 : 가스켓 44, 44' : 전도성 플레이트
46 : 막전극 접합체 48 : 냉각 플레이트
52 : 반응면 54 : 중간 영역 니켈골격
54' : 바이폴라 플레이트 56 : 좌측 영역니켈골격
56' : 좌측 영역플레이트 58 : 우측 영역 니켈골격
58' : 우측 영역 플레이트 60, 60', 60'' : 니켈골격
64 : 냉각 바이폴라 플레이트 66 : 냉각수로
본 발명은 금속골격에 필러가 함침되어 있고 유로가 형성된 금속골격 플레이트를 제공하는 것을 특징으로 한다.
한가지 관점으로, 본 발명은 금속골격에 필러가 함침되어 있고 유로가 금속골격의 양면에 형성된 금속골격 바이폴라 플레이트를 제공하는 것을 특징으로 한다.
다른 관점으로, 본 발명은 금속골격에 필러가 함침되어 있고 유로가 형성된 금속골격 플레이트를 포함하는 스택을 제공하는 것을 특징으로 한다.
또 다른 관점으로, 본 발명은 금속골격에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성하고, 유로가 형성된 금속골격에 필러를 함침시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 플레이트의 제조방법을 제공한다.
또 다른 관점으로, 본 발명은 금속골격에 필러를 함침시키고, 필러가 함침된 금속골격에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 플레이트의 제조방법을 제공한다.
또 다른 관점으로, 본 발명은 금속골격의 양면에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성하고, 유로가 형성된 금속골격에 필러를 함침시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 바이폴라 플레이트의 제조방법을 제공한다.
또 다른 관점으로, 본 발명은 금속골격에 필러를 함침시키고, 필러가 함침된 금속골격의 양면에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 바이폴라 플레이트의 제조방법을 제공한다.
또 다른 관점으로, 본 발명은 한 장의 금속골격을 3 등분하여 그 3 등분 중 좌우 영역 금속골격을 압착하고, 중간 영역 금속골격 및 반응 면적을 제외한 좌우 영역 금속골격에 필러를 함침시키며, 중간 영역을 프레싱하여 유로를 형성하고, 유로가 형성된 중간 영역 금속골격 위로 좌우 영역 금속골격중 하나를 포개어 접합시키고 유로가 형성된 중간 영역 금속골격 밑으로 좌우 영역 금속골격중 나머지 하나를 포개어 접합시켜 금속골격 바이폴라 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 바이폴라 플레이트의 제조방법을 제공한다.
또 다른 관점으로, 본 발명은 금속골격에 필러가 함침되어 있고 냉각수로가 형성된 금속골격 냉각 플레이트의 제조방법을 제공한다.
또 다른 관점으로, 본 발명은 금속골격에 필러가 함침되어 있고 냉각수로가 형성된 금속골격 냉각 플레이트를 포함하는 스택을 제공하는 것을 특징으로 한다.
또 다른 관점으로, 본 발명은 금속골격의 일부에 필러가 함침되어 있고, 필러가 함침된 금속골격의 양면에 유로가 형성되어 있고, 필러가 함침되어 있지 않은 금속골격이 외기로 노출되도록 한 금속골격 냉각 바이폴라 플레이트를 제공하는 것을 특징으로 한다.
또 다른 관점으로, 본 발명은 금속골격에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로 또는 냉각수로를 형성하고, 유로 또는 냉각수로가 형성된 금속골격에 필러를 함침시켜 금속골격 플레이트 또는 냉각 플레이트 를 수득함을 포함하는 금속골격 플레이트의 제조방법을 제공한다.
단위전지는 전극, 전해질층, 플레이트/바이폴라 플레이트 및 전류집전체로 구성된다. 단위전지가 적층되어 구성되는 스택의 구조는 단위전지의 형태에 따라 크게 다공성 플레이트와 비다공성 플레이트 구조로 나누어진다. 비다공성 플레이트는 그 내부 구조가 치밀하여 반응기체의 유로 및 분리관 역할을 동시에 수행하는 형태이며, 다공성 플레이트 구조는 기체분배(gas distribution) 역할을 하는 다공성 플레이트와 별도로 분리판을 사용하는 경우이다.
본 발명의 플레이트는 전술한 다공성 플레이트 및 바이폴라 플레이트 구조로서 모두 사용 가능하다.
본 발명의 플레이트에서 지지대로 사용되는 금속골격은 이의 재료로 철, 니켈, 크롬, 규소, 주석, 망간, 구리, 마그네슘 및 알루미늄 등의 금속재료를 단독으로 사용할 수 있고, 기계적 및 물리적 특성을 고려하여 이들 물질의 합금 또는 다른 기타 물질과 합금을 만들어 사용할 수 있다. 특히 바람직하게는 니켈 또는 니켈 합금을 사용할 수 있다. 본 발명의 바이폴라 플레이트에서 금속골격은 전기 및 열전도성을 증가시켜 주는 작용을 하며, 이에 따라 본 발명의 바이폴라 플레이트를 사용한 전지의 스텍은 공기로 냉각시킬 수도 있다.
금속골격의 형태는 스폰지형(foam type), 교차결합형(crosslinked type), 격자형, 파이버형 및 분말형 등의 형태로 제조하는 것이 바람직하다.
본 발명의 플레이트에 있어서, 금속골격은 비용을 절감하기 위하여 공극률(porosity)을 70% 이상으로 하는 것이 바람직하다. 또한 공극률은 필러의 함침 용량에 따라 달라질 수 있으며, 더욱 바람직하게는 90% 이상이다. 금속골격의 공극률이 70% 이하인 경우에는 필러의 함침율을 낮출 수 있고, 기계적 강도가 좋으므로 플레이트의 제조공정 중 가압 과정을 생략할 수 있다. 금속골격내의 공극은 기체의 통기성을 향상시키면서 열전도도를 향상시킬 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 공극은 플레이트의 냉각효율에 영향을 미치게 되는데, 공극을 갖는 플레이트는 공극이 없는 플레이트에 비하여 높은 냉각효율을 갖게 된다. 이들 변수를 고려하여 플레이트의 용도에 맞춰 금속골격의 공극률은 적절히 변할 수 있다.
연료전지에 사용하는 플레이트의 전도성을 높이기 위해서는 금속골격의 공극률을 낮추거나 전도성이 좋은 필러를 함침하는 것이 바람직하다.
본 발명의 필러는 전도성 고분자, 비전도성 고분자, 그라파이트 및 실리콘 등을 사용할 수 있으며, 기체의 누출을 방지할 수 있는 재료라면 그 어느 것을 사용하여도 무방하다.
상기 전도성 고분자로는 폴리페닐렌 설파이드(polyphenylene sulfide, PPS), 액정 고분자(liquid crystal polymer, LCP), 폴리페닐렌 옥사이드(polyphenylene oxide) 및 이들의 유도체 등이다. 보다 상세하게는 폴리아닐린이나 폴리에틸렌디옥시티오펜을 폴리스티렌술폰산염이나 폴리아크릴산 등과 같은 수용성 수지와 혼합하여 전도성 고분자 복합체를 제조하여 사용할 수 있으며, 폴리테트라메틸렌 옥사이드, 폴리헥사메틸렌 옥사이드, n-프로필 폴리(메타)아크릴레이트, 이소프로필 폴리(메타)아크릴레이트, n-부틸 폴리(메타)아크릴레이트, 이소부틸 폴리(메타)아크릴레이트, sec-부틸 폴리(메타)아크릴레이트, tert-부틸 폴리(메타)아크릴레이트, n-헥실 폴리(메타)아크릴레이트, 시클로헥실 폴리(메타)아크릴레이트, n-옥틸 폴리(메타)아크릴레이트, 이소옥틸 폴리(메타)아크릴레이트, 2-에틸헥실 폴리(메타)아크릴레이트, 데실 폴리(메타)아크릴레이트, 라우릴 폴리(메타)아크릴레이트, 이소노닐 폴리(메타)아크릴레이트, 이소보로닐 폴리(메타)아크릴레이트, 벤질 폴리(메타)아크릴레이트폴리메타아크릴산과 같은 폴리아크릴, 폴리에틸렌디옥시티오펜, 폴리피롤, 폴리아닐린 폴리피올렌 등을 단독으로 사용할 수 있으며 이들의 공중합체 및 이들의 혼합물을 사용할 수 있다. 한편, 전도성 고분자를 선정함에있어서 낮은 가격과 사용상의 용이성 그리고 화학적 열적 안정성을 고려하는 것이 바람직하다.
상기 비전도성 고분자로는 실리콘 등을 사용할 수 있다.
상기 그라파이트로는 그라파이트 파이버(carbon fiber), 흑연(graphite)이 있으며, 기타 전도성 파이버, 금속 파이버, 금속 파우더, 고분자·금속 복합소재 등을 사용할 수 있다.
또한 상기 필러를 금속골격에 함침함에 있어서, 내열성 및 내부식성 등을 증가시키기 위하여 기타 고분자물질을 혼합하여 제조할 수 있으며, 원하는 특성에 따라 혼합비를 조절할 수 있다. 상기 필러는 금속골격에 브러슁법이나 롤링법 등 기체의 누출을 방지할 수 있는 방법이라면 그 어느 것을 사용하여도 무방하며 함침된 필러는 기체의 누출을 막는 효과를 갖는다.
도 1을 참고로 하면, 본 발명에 따른 플레이트의 제조방법은 다음의 단계를 포함한다.
ⅰ) 높은 전도성을 갖는 금속재료를 가공하여 스폰지 형태 또는 교차결합된 형태, 격자형, 파이버형, 분말형태의 금속골격을 제조하는 단계;
ⅱ) 상기 금속골격에 압력을 가하여 금속골격의 경도와 밀도를 증가시키는 단계;
ⅲ) 단계 ii)에서 제조된 금속골격에 필러를 브러슁법(brushing method)이나 롤링법(rolling method) 등의 방법을 이용하여 함침시키는 단계;
ⅳ) 필러가 함침된 금속골격을 90 내지 110℃에서 20 내지 40분간 건조시키는 단계;
ⅴ) 필러가 함침된 금속골격의 내부표면에 연료와 기체의 흐름을 유도하는 유로를 커팅법(cutting method) 또는 프레싱법(pressing method)으로 성형하는 단계;
ⅵ) 유로가 형성된 금속골격의 표면을 용매를 사용하여 처리하는 단계; 및
ⅶ) 상기 표면 처리된 두 개의 금속골격을 이용하여 전지를 조립하는 단계.
본 발명에 따른 플레이트의 제조방법에 있어서, 단계 ⅲ) 및 ⅳ)는 필러의 경도에 따라 단계 ⅴ)의 후 공정에 위치할 수 있다. 예를 들면, 함침되는 필러가 연질일 경우에는 필러를 함침한 후 건조시킨 금속골격에 직접 유로를 형성시킬 수 있으며, 이와 반대로 필러가 경질인 경우에는 전술한 단계 즉, 금속골격에 유로를 형성시킨 단계 ⅴ) 후에 필러를 함침하고 건조시키게 된다. 상기 단계 ⅶ)에서 조립압력은 10-50Kgf/cm2이다.
단계 ⅵ)에서 사용되는 유기용매는 톨루엔, 벤젠 및 아세톤 등이 사용가능하며, 바람직하게는 톨루엔이 좋다.
전술한 금속골격, 바이폴라 플레이트, 냉각 플레이트 및 냉각 바이폴라 플레이트의 유로형성 및 전지에 관하여 보다 상세히 설명하면 다음과 같다.
도 2는 본 발명에 따른 방법으로 제조한 금속골격 플레이트의 정면도, 도 3은 본 발명에 따른 한 장의 니켈골격을 스택에 적용시킬 수 있도록 한 니켈골격 플레이트의 정면도로써 함께 설명한다.
도 2 및 도 3에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 금속골격(1) 및 금속골격 플레이트(2)는 그 일측으로 유체의 흐름 경로를 제공하는 유로(20)가 형성되어 있으며, 금속골격 플레이트(2)의 유로(20) 외곽 일측으로 유체가 유입되는 양극측 기체입구(18)가 구비되고, 이 양극측 기체입구(18)의 대각선 타측 하단으로 유입된 유체가 배출되는 양극측 기체출구(12)가 구비되어 있다. 한편, 유로(20)의 외곽 일측에 유체가 유입되는 통로를 제공하도록 음극측 기체입구(10)가 구비되며, 그 음극측 기체입구(10)에 대향되는 대각선 타측으로는 유로(20)를 통과하여 흐른 유체가 배출되도록 하는 음극측 기체출구(16)가 형성되어 있다. 한편, 금속골격 플레이트(2)의 상단 일측으로는 수소와 산소의 화학반응에 의해 발생하는 열을 식혀주기 위한 냉각수가 유입되는 냉각수 유입구(8)가 위치하며, 그 대향되는 타측으로 상기 냉각수가 배출되는 냉각수 배출구(14)가 형성되어 있다.
또한, 상기 금속골격(1)과 유사한 구조로 구성된 또 다른 금속골격(3) 및 상기 금속골격 플레이트(2)와 동일한 구조로 구성된 또 다른 금속골격 플레이트(4)는 그 상단 일측으로 단위전지에서 발생된 전기의 이동경로를 제공하는 전선이 구비될 수 있도록 전선 연결구(22)가 구비되어 있다.
도 4에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 바이폴라 플레이트는 A-A'선을 기준으로 하여 좌측으로 바이폴라 플레이트(24)의 정면이 그 우측으로 배면이 위치하며, 상기 A-A'선을 기준으로 서로 결합되어 있다. 바이폴라 플레이트의 정면과 배면에는 유체가 흐르는 경로를 제공하기 위하여 서로 대칭 되도록 유로(38)가 각각 구비되어 있으며, 그 유로(38)의 외곽 일측으로 유체가 유입되는 양극측기체입구(36)가 구비되고, 이 양극측 기체입구(36)의 대향되는 대각선 타측에는 유입된 유체가 배출되는 양극측 기체출구(30)가 구비되어 있다. 한편, 유로(38)의 외곽 일측에 유체가 유입되는 통로를 제공하도록 음극측 기체입구(28)가 구비되며, 그 음극측 기체입구(28)에 대향되는 대각선 타측으로는 유로(38)를 통과하여 흐른 유체가 배출되도록 하는 음극측 기체출구(34)가 형성되어 있다. 한편, 상기 바이폴라 플레이트의 정면(24) 및 배면(24') 상단 일측으로는 수소와 산소의 화학반응에 의해 발생하는 열을 식혀주기 위한 냉각수가 유입되는 냉각수 유입구(26)가 위치하며, 그 대향되는 타측으로 상기 냉각수가 배출되는 냉각수 배출구(32)가 형성되어 있다.
한편, 상기 바이폴라 플레이트(24)는 상단에 금속골격 플레이트(2, 4)를 연장하여 단위전지에서 발생된 전기의 이동경로를 제공하도록 하는 전선이 구비될 수 있도록 전선 연결구(22)가 구비될 수 있다.
이와 같이 구성되는 금속골격 플레이트(2,4)는 유로의 형성에 따라 금속골격 냉각 플레이트로 제조되거나 바이폴라 플레이트(24)에 필러가 함침되지 않은 금속골격을 부가하여 냉각 바이폴라 플레이트(64)를 제조할 수 있다. 따라서, 도 13과 같이 금속골격 플레이트(2, 4)와 동일한 구조를 유지하면서 단지 냉각수가 유입되는 냉각수 유입구(8)로부터 냉각수가 배출되는 냉각수 유출구(14)까지 냉각수로(66)를 연결시켜 금속골격 냉각 플레이트(48)를 제작할 수 있다.
한편, 도 16은 냉각 바이폴라 플레이트(64)의 양태를 나타내는 것으로서 B-B'선을 기준으로 하여 좌측으로 냉각 바이폴라 플레이트(64)의 정면이 그 우측으로배면이 위치하며, 상기 B-B'선을 기준으로 서로 결합되어 있다. 이와 같은 냉각 바이폴라 플레이트(64)는 바이폴라 플레이트(24)와 기본적인 구조는 동일하지만 그 하단 일측으로 필러가 함침되지 않은 금속골격을 더 포함하고 있다. 따라서, 필러가 함침되지 않은 금속골격을 외기와 접촉시킴으로서 단위전지에서 발생하는 반응열을 냉각시킬 수 있게 된다.
도 17은 전술한 냉각 바이폴라 플레이트(64)를 적용한 스텍의 구성을 나타내는 도이다. 도시된 바와 같이 냉각 바이폴라 플레이트(64)를 이용하여 스텍을 제작하였을 경우에는 도 8에 구비된 냉각 플레이트(48)를 필요로 하지 않는 스텍을 제작할 수 있는데, 이는 스텍의 온도를 적정수준으로 유지하기 위해 필요로 하는 냉각 플레이트(48) 대신 냉각 바이폴라 플레이트(64)의 필러가 함침되어 있지 않은 금속골격 부분들이 냉각핀으로서 작용할 수 있기 때문이다.
상기와 같이 제조된 금속골격 플레이트는 한 장 또는 두 장으로 단위전지를 구성할 수 있고, 상기 금속골격 플레이트를 사용하여 스택을 구성하게 될 경우에는 금속골격을 이용하여 바이폴라 플레이트를 제조하거나, 이 바이폴라 플레이트에 두 장의 금속골격을 좌/우에 접합하여 압착하는 방법으로 제작한 바이폴라 플레이트로 스택을 구성할 수 있다. 또 다른 바이폴라 제조 방법으로서 바이폴라 플레이트에 금속골격을 감싸서 제작한 바이폴라 플레이트를 들을 수 있다.
이하에서 실시예를 통하여 본 발명을 구체적으로 설명하기로 한다. 그러나 하기의 실시예는 오로지 본 발명을 구체적으로 예시하기 위한 것으로 이들 실시예에 의해 본 발명의 범위를 한정하는 것은 아니다.
<실시예 1>
연질의 필러를 이용한 니켈골격 플레이트의 제조.
시판되는 니켈골격(공극률 95% 이상, 600g/m2, 두께 2mm, Inco Technical Services Limited)을 7cm x 7cm의 크기로 만든 후 표면 전도성을 증대시키기 위하여 압력 1 MT(metric ton)으로 두께가 1mm가 되도록 압착시켰다. 기체의 누출을 방지하기 위해 연질의 필러 5.4g을 상기 니켈골격에 채운 후 롤링법으로 함침시켰다. 여기서, 사용된 필러는 VALQUA사에서 제조한 실리콘 액상가스켓이다. 필러를 함침시킨 플레이트를 100℃에서 30분간 오븐에서 건조시킨 후 프레싱법으로 플레이트상에 유로를 형성시켰다. 이때, 생성된 상기 유로의 너비는 1mm, 깊이는 2mm 이었다. 그런 다음 유로가 형성된 플레이트의 표면을 톨루엔으로 처리하여 표면에 니켈금속이 노출된 플레이트를 제조하였으며, 여기서 표면처리는 붓을 톨루엔에 담갔다가 꺼낸 후 플레이트의 표면을 붓으로 칠함으로서 표면에 묻어 있는 필러를 제거하는 것이다.
<실시예 2>
경질의 필러를 이용한 형태의 니켈골격 플레이트의 제조.
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, 니켈골격을 압축한 후 유로를 형성시키고, 이 유로가 형성된 니켈골격 플레이트에 경질의 필러인 실리콘 5.4g을 함침시킨 후 100℃에서 30분간 오븐에서 건조시켰다. 여기서, 상기 필러는 고온에서 경화시킨 실리콘으로서 신축성이나 연성이 없는 경질상태이다. 한편, 건조된 니켈골격 플레이트의 표면을 톨루엔으로 처리하여 표면에 니켈금속이 노출된 플레이트를 제조하였다.
제조된 니켈골격 플레이트(1)는 도 2에 (a)와 같은 형태를 갖는다.
<실시예 3>
니켈골격 플레이트를 이용한 단위전지의 제작.
실시예 1에 의하여 제작된 니켈골격 플레이트를 사용하여 도 5와 같이 단위전지를 제작하였다.
도시된 바와 같이, 고온 및 고압에서 전극과 고분자막을 압착한 막전극 접합체(46)를 중심으로 좌우 측에 막전극 접합체(46)와 니켈골격 플레이트(1, 1')간에 기체누출을 방지하는 가스켓(43)이 위치하도록 했으며 그 가스켓(43)의 외곽 좌측으로는 양극을 띄는 니켈골격 플레이트(1) 및 그 우측으로 음극을 띄는 니켈골격 플레이트(1')가 위치한다. 그리고, 양극 또는 음극을 띄는 니켈골격 플레이트(1, 1')의 내부로 형성된 유로(20)를 통하여 흐르는 유체의 누출을 방지하기 위하여 양극을 띄는 니켈골격 플레이트(1) 및 음극을 띄는 니켈골격 플레이트(1')의 좌우로 전도성 물질로 제조된 전도성 플레이트(44)를 각각 설치하였다. 한편, 좌측의 전도성 플레이트(44)의 외곽으로는 양극측 커런트 콜렉터(current collector)(42), 우측의 전도성 플레이트(44')의 외곽으로는 음극측 커런트 콜렉터(42')가 위치하며, 전술한 모든 구성부품은 비전도성의 양극측 엔드 플레이트(end plate)(40)와 음극측 엔드 플레이트(40')의 사이에 적층되도록 하였다.
<실시예 4>
두 장의 니켈골격을 이용한 니켈골격 플레이트의 제조.
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, 두 장의 니켈골격을 평행하게 연결하여 니켈골격 플레이트(3)를 제조함으로써 단위전지 제조시 별도의 커런트 컬렉터를 필요로 하지 않토록 한 형태로 제조하였다.
제조된 니켈골격 플레이트(3)는 도 2에 (b)와 같은 형태를 갖는다.
<실시예 5>
두 장의 니켈골격으로 제조된 니켈골격 플레이트를 사용한 단위전지의 제작.
실시예 4에서 제작된 니켈골격 플레이트(3)를 이용하여 실시예 3과 동일한 구조의 단위전지를 제작하되, 양극측 커런트 컬렉터(42) 및 음극측 커런트 컬렉터(42')를 제외하였다.
<실시예 6>
한 장의 니켈골격을 이용하여 스택에 사용되는 니켈골격 플레이트의 제조.
실시예 1과 동일한 방법으로 제조하되, 니켈골격 플레이트에 유로(20) 뿐만 아니라 양극측 기체입구(18) 및 양극측 기체출구(12), 음극측 기체입구(10) 및 음극측 기체출구(16), 냉각수 유입구(8) 및 냉각수 유출구(14) 및 전선 연결구(22)가 구비되도록 제조하였다.
제조된 니켈골격 플레이트는 도 3의 형태를 갖는다.
<실시예 7>
스택에 사용되는 니켈골격 플레이트를 이용한 스택의 제작.
실시예 6에 의하여 제작된 니켈골격 플레이트를 사용하여 도 6의 구성을 갖는 스택을 제작하였다.
스택의 좌측 종단으로 양극측 엔드 플레이트(40) 및 그 우측 종단으로 음극측 엔드 플레이트(40')가 구비되어 스택 외형을 이루게 했다. 이와 같은 스택의 내부로는 양극을 띄는 니켈골격 플레이트(3)와 음극을 띄는 니켈골격 플레이트(3') 사이로 막전극 접합체(46)가 구비되어 있도록 하고, 이 막전극 접합체(46)의 좌우에 위치하는 니켈골격 플레이트(3, 3')의 외곽에 가스의 누출을 방지하는 플레이트(44) 또는 막전극 접합체(46)에서 발생하는 반응열을 식혀주기 위한 냉각 플레이트(48)가 구비 되도록 하였다. 여기서, 양극을 띄는 니켈골격 플레이트(3) 및 음극을 띄는 니켈골격 플레이트(3')는 모두 동일한 제조방법 및 동일한 조성으로 제조되었고, 그 위치에 따라 극성을 달리하게 된다. 이와 같이 막전극 접합체(46)를 중심으로 상기 구성를 갖는 단위전지가 다수 개 적층되어 하나의 스택을 이루며, 적층된 단위전지의 양극측 종단 및 음극측 종단, 즉 엔드 플레이트(40, 40')에 이웃하도록 한 니켈골격 플레이트(4, 4')에는 전선 연결구(22)가 구비되어 각 단위전지에서 발생한 전류를 포집하게 되도록 하였다.
<실시예 8>
두 장의 니켈골격을 이용하여 스택에 사용되는 니켈골격 플레이트의 제조.
도 7에 도시된 바와 같이 7cm x 7cm 크기의 니켈골격(공극률 95% 이상, 600g/m2, 두께 2mm, Inco Technical Services Limited)을 3MT로 압착한 후에 커팅법으로 0.5cm ×1cm 크기의 반응면(52), 양극측 및 음극측 기체입구(10, 18), 양극측 및 음극측 기체출구(12, 16), 냉각수 유출입구(8, 14)를 형성시켰다. 그런 후 반응면(52)을 제외한 부분에 기체 누출을 방지하기 위해 필러를 함침하였다. 필러가 함침된 니켈골격을 100℃에서 30분간 오븐에서 건조시킨 후 실시예 3에 의하여 제조된 니켈골격 플레이트의 뒷면에 접합하여 스택 제작시 사용되는 니켈골격 플레이트를 제조하였다.
<실시예 9>
니켈골격 바이폴라 플레이트의 제조.
시판되는 니켈골격(공극률 95% 이상, 600g/m2, 두께 2mm, Inco Technical Services Limited)을 7cm x 7cm의 크기로 만든 후 표면 전도성을 증대시키기 위하여 압력 3MT로 압착시켰다. 기체의 누출을 방지하기 위해 필러 5.4g을 상기 니켈골격에 채운 후 롤링법으로 함침시켰다. 여기서, 사용된 필러는 VALQUA사에서 제조한 실리콘 액상가스켓이었다. 필러가 함침된 플레이트를 100℃에서 30분간 오븐에서 건조시킨 후 프레싱법으로 플레이트의 앞뒷면에 유로를 형성시켰다. 이때, 생성된 상기 유로의 너비는 1mm, 깊이는 2mm 이었다. 그런 다음 유로가 형성된 바이폴라 플레이트의 표면을 톨루엔으로 처리하여 니켈골격 바이폴라 플레이트를 제조하였다.
제조된 니켈골격 바이폴라 플레이트를 도 4로 나타냈다.
<실시예 10>
니켈골격 바이폴라 플레이트를 이용한 스택의 제작.
실시예 9에 의하여 제조된 니켈골격 바이폴라 플레이트를 이용하여 도 8과 같이 스택을 제작하였다.
스택의 좌측 종단으로 양극측 엔드 플레이트(40) 및 그 우측 종단으로 음극측 엔드 플레이트(40')가 구비되어 스택 외형을 이루게 했다. 이와 같은 스택의 내부로는 니켈골격 바이폴라 플레이트(24)의 좌우로 막전극 접합체(46)가 위치하게 하였으며, 니켈골격 바이폴라 플레이트(24)와 접하는 막전극 접합체(46)의 타측으로 니켈골격 플레이트(2)가 위치하도록 구성되어 있으며, 막전극 접합체(46)에 인접하는 니켈골격 플레이트(2)의 타측면으로 냉각 플레이트(48)가 위치하여 발열반응으로 인한 스택의 온도상승을 억제하도록 하였다.
니켈골격 바이폴라 플레이트(24)는 그 양면으로 막전극 접합체(46)와 접촉하게 되어 있고, 한쪽면에 유로가 형성되어 있는 니켈골격 플레이트(2)는 유로가 형성되어 있는 면이 막전극 접합체(46)와 접촉하고 그 타측면은 냉각 플레이트(48) 또는 전도성 플레이트(44)와 접촉하게 되도록 하였다. 음극을 띄는 니켈골격 플레이트(2') 사이로 막전극 접합체(46)가 구비되어 있도록 하고, 이 막전극 접합체(46)의 좌우에 위치하는 니켈골격 플레이트(2, 2')의 외곽에 가스의 누출을 방지하는 전도성 플레이트(44) 또는 막전극 접합체(46)에서 발생하는 반응열을 식혀주기 위한 냉각 플레이트(48)가 구비되도록 하였다.
이와 같은 구조를 갖는 스택은 실시예 7의 니켈골격 플레이트를 이용하여 제작한 스택과 유사하지만, 가스의 누출을 방지하기 위해 구비되는 전도성 플레이트(48)를 필요로 하지 않는다. 실시예 7에서는 니켈골격 플레이트(2, 4)를스택에 사용하기 위해서 단일 연료전지에 두 개의 니켈골격 플레이트(2, 4)가 필요하지만 본 실시예의 니켈골격 바이폴라 플레이트(24)는 하나의 바이폴라 플레이트로 두 개의 니켈골격 플레이트 역할을 수행하게 된다.
<실시예 11>
두 장의 니켈골격을 사용한 바이폴라 플레이트의 제조.
두 장의 7cm x 7cm 크기의 니켈골격(공극률 95% 이상, 600g/m2, 두께 2mm, Inco Technical Services Limited)을 각각 3MT로 압착한 후에 커팅법으로 0.5m × 1cm 크기로 반응면의 양극측 및 음극측 기체입구, 양극측 및 음극측 기체출구, 냉각수 유출입구를 각각 형성시켰다. 그런 후 유입되는 가스가 막전극 접합체와 반응하게 되는 반응면, 즉 유입되는 유체와 접촉하는 막전극 접합체가 접촉하는 부분을 제외한 부분에 기체 누출을 방지하기 위해 필러를 함침시켰다. 필러가 함침된 플레이트를 100℃에서 30분간 오븐에서 건조시킨 후 실시예 9에 의하여 제조된 니켈골격 바이폴라 플레이트의 앞뒷면에 건조된 플레이트를 접합하여 니켈골격 바이폴라 플레이트를 제조하였다.
<실시예 12>
바이폴라 플레이트에 니켈골격을 감싸는 형태의 니켈골격 바이폴라 플레이트의 제조.
7cm x 16cm 크기의 니켈골격(공극률 95% 이상, 600g/m2, 두께 2mm, Inco Technical Services Limited)을 3MT에서 압착한 후 "ㄷ" 자(7cm x 7cm)형태의 플레이트로 제조한다. "ㄷ"자 형태로 제조된 플레이트의 내측 공간에 실시예 9에 의하여 제조된 니켈골격 바이폴라 플레이트를 삽입하여 접합한다. 접합된 니켈골격 바이폴라 플레이트의 기체 누출을 방지하기 위하여 반응면 즉 유입되는 유체와 접촉하는 막전극 접합체가 접촉하는 부분을 제외한 부분에 필러를 함침한다. 그런 다음, 필러가 함침된 바이폴라 플레이트를 100℃에서 30분간 오븐에서 건조시켜 바이폴라 플레이트의 앞뒷면에 접촉저항을 동시에 감소시킬 수 있도록 하였다.
<실시예 13>
한 장의 니켈골격을 사용한 니켈골격 바이폴라 플레이트 제조.
도 9에 도시된 바와 같이, 7cm x 21cm 크기의 니켈골격(공극률 95% 이상, 600g/m2, 두께 2mm, Inco Technical Services Limited)을 7cm x 7cm 크기로 3등분하여 표시하였다. 3등분으로 표시된 니켈골격 중 중간에 위치하는 중간 니켈골격(54)을 중심으로 좌/우에 위치하는 좌측 및 우측 니켈골격(56, 58)을 3MT로 압착하여 플레이트(56', 58') 형태로 제조하였다. 그런 다음, 좌측 및 우측 플레이트(56', 58')에서 실질적인 화학반응이 일어나는 소정 크기의 반응면(52)을 제외한 부분에 필러인 실리콘을 함침시키고, 이와 동시에 중간 니켈골격(54)에도 동일한 필러인 실리콘를 함침시켰다. 필러가 함침된 중간 니켈골격(54)의 앞뒷면에 프레싱법으로 유로를 형성시켜 바이폴라 플레이트의 외형을 갖추었다. 이와 같이, 유로가 형성된 바이폴라 플레이트(54'), 좌측 플레이트(56') 및 우측 플레이트(58')를 100℃에서 30분간 오븐에서 건조시켰다. 마지막으로, 바이폴라 플레이트(54')를 중심으로 좌측 플레이트(56')와 우측 플레이트(58')를 서로 반대방향으로 접어 유로가 형성된 중간의 바이폴라 플레이트(54')에 접합함으로써 니켈골격 바이폴라 플레이트를 제조하였다.
상기 방법으로 제조된 니켈골격 바이폴라 플레이트는 실시예 12에 의하여 제조된 니켈골격 바이폴라 플레이트와 동일한 효과를 나타내지만 대량 생산할 경우 생산성을 향상시킬 수 있다.
<실시예 14>
저전압에 고전류를 필요로 하는 스택의 니켈골격 플레이트의 제조.
도 10에 도시된 바와 같이, 7cm x 7cm 크기의 니켈골격(공극률 95% 이상, 600g/m2, 두께 2mm, Inco Technical Services Limited)(60')의 상단 일측에 2cm x 2cm 크기의 동일한 니켈골격(60'')이 부가된 니켈골격(60)을 만든 후 표면 전도성을 증대시키기 위하여 7cm x 7cm 크기의 니켈골격 (60')만을 단독으로 압력 3MT하에서 압착시켰다. 그런 다음 기체의 누출을 방지하기 위해 필러 5.4g을 롤링법으로 니켈골격(60')에 함침시켰다. 여기서, 사용된 필러는 VALQUA사에서 제조한 실리콘 액상가스켓이다. 필러가 함침된 플레이트를 100℃에서 30분간 오븐에서 건조시킨 후 프레싱법으로 니켈골격 플레이트상에 유로를 형성시켰으며, 필러를 함침시키지 않는 2cm x 2cm 크기의 니켈골격(60'')에는 전선이 연결될 수 있도록 전선 열결구(22)가 형성되도록 하였다. 이때, 생성된 상기 유로(20)의 너비는 1mm, 깊이는 2mm이었으며 전선 연결구의 직경은 1cm이고 양극측 및 음극측 기체입구(10, 18), 양극측 및 음극측 기체출구(12, 16), 냉각수 유입구(8) 및 냉각수 유입구(14)의 크기는 0.5cm × 1cm이었다. 그런 다음 유로(20)가 형성된 니켈골격 플레이트의 표면을 톨루엔으로 처리하여 니켈골격 플레이트(62)를 제조하였다.
<실시예 15>
니켈골격 플레이트를 이용하여 저전압에 고전류를 필요로 하는 스택의 제작.
실시예 14에 의하여 제조된 니켈골격 플레이트(62)를 이용하여 도 11 내지 도 12과 같은 스택을 제작하였다.
여기서, 도 11은 니켈골격 플레이트의 적층형태를 나타내는 사시도, 도 12는 니켈골격 플레이트의 적층구조를 나타내는 측면도로써 함께 설명한다.
도시된 바와 같이, 스택은 그 좌측 종단으로 양극측 엔드 플레이트(40) 및 그 우측 종단으로 음극측 엔드 플레이트(40')가 구비되어 하나의 스택 외형을 이루게 구성되었다. 이와 같은 스택의 내부로는 다수개의 니켈골격 플레이트(62)가 적층되어 있는데, 이는 유입되는 가스의 종류에 따라 유체가 니켈골격 플레이트(62)의 유로(20)을 따라 흐르게 되면 양극을 띄게되고 유체가 니켈골격 플레이트(62)의 유로(20)를 따라 흐르면 음극을 띄게 된다. 한편, 각 니켈골격 플레이트(62) 사이로는 막전극 접합체(46)가 구비되어 있고, 이 막전극 접합체(46)에 이웃한 니켈골격 플레이트(62)의 외곽으로 가스의 누출을 방지하는 전도성 플레이트(44) 또는 막전극 접합체(46)에서 발생하는 반응열을 식혀주기 위한 냉각 플레이트(48)가 구비된다. 여기서, 유체가 통과하는 니켈골격 플레이트(62) 및 유체가 통과하는 니켈골격 플레이트(62) 모두는 동일한 제조방법 및 동일한 조성으로 제조되었다. 한편, 각 니켈골격 플레이트(62)의 상단 일측에는 원형의 전선 연결구(22)가 구비되어 동일한 극성을 띄는 니켈골격 플레이트(62) 끼리 전선을 연결하여 전류를 포집하도록 하였다.
<실시예 16>
비전도 플레이트를 이용한 스택의 니켈골격 플레이트의 제조.
7cm x 7cm 크기의 VALQUA사에서 제조한 실리콘 액상가스켓을 이용하여 실시예 9의 제조과정으로 바이폴라 프레이트를 제조하였다. 그런 다음, 7cm x 16cm 크기의 니켈골격(공극률 95% 이상, 600g/m2, 두께 2mm, Inco Technical Services Limited)을 3MT에서 압착한 후 "ㄷ" 자(7cm x 7cm)형태의 플레이트로 제조하였다. 이 "ㄷ"자 형태로 제조된 플레이트의 내측 공간에 전술한 비전도성 물질로 제조한 바이폴라 플레이트를 삽입하여 접합하였다. 접합된 니켈골격 바이폴라 플레이트의 기체 누출을 방지하기 위하여 반응면 즉 유입되는 유체와 접촉하는 막전극 접합체가 접촉하는 부분을 제외한 부분에 필러를 함침하였다. 그런 후, 필러가 함침된 바이폴라 플레이트를 100℃에서 30분간 오븐에서 건조시켜 바이폴라 플레이트의 앞뒷면에 접촉저항을 동시에 감소시킬 수 있도록 한 멀티바이폴라 플레이트(Multi-bipolar plate)를 제조하였다.
<실시예 17>
한 장의 니켈골격을 이용하여 스택에 사용되는 냉각 플레이트의 제조.
실시예 1과 동일한 방법으로 제조하되 냉각수로(66)가 냉각수 유입구(8)로부터 시작하여 냉각수 유출구(14)로 연결되도록 하여 냉각수가 냉각 플레이트를 흐르며 단위전지의 열을 냉각할 수 있도록 제조하였다.
제조된 니켈골격 냉각 플레이트는 도 13의 형태를 갖는다.
<실시예 18>
한 장의 니켈골격을 이용하여 스택에 사용되는 또 다른 형태의 냉각 플레이트의 제조.
실시예 1과 동일한 방법으로 실시하되, 니켈골격의 크기가 7cm × 10cm를 사용하였으며, 필러는 니켈골격의 상단으로부터 7cm × 7cm까지 함침하고 나머지 7cm × 3cm 에는 필러가 함침되지 않도록 하였다. 또한, 냉각수로(66)가 냉각수 유입구(8)로부터 시작하여 냉각수 유출구(14)로 연결되도록 하여 냉각수가 냉각 플레이트(48)를 흐르며 단위전지의 열을 냉각할 수 있도록 하고, 필러가 함침되지 않은 7cm × 3cm 면적은 외기에 노출되어 단위전지의 열을 외기로 배출할 수 있도록 하였다.
제조된 니켈골격 냉각 플레이트(48)를 도 14로 나타냈다.
<실시예 19>
니켈골격에 의하여 제조된 냉각 플레이트 및 바이폴라 플레이트를 이용한 스택의 제작.
실시예 17에 의하여 제조된 니켈골격 냉각 플레이트(48)를 이용하여 도 8과 같은 스택을 제작하였다. 이는, 실시예 10에 의하여 제작된 스택과 동일한 형태를 이루고 있으나 사용된 냉각 플레이트(48)가 금속으로 이루어진 냉각 플레이트에 비하여 무게가 적다는 장점이 있다.
<실시예 20>
니켈골격에 의하여 제조된 냉각 플레이트 및 바이폴라 플레이트를 이용한스택의 제작.
실시예 18에 의하여 제조된 니켈골격 냉각 플레이트를 이용하여 도 15와 같은 스택을 제작하였다. 이는, 실시예 10에 의하여 제작된 스택과 유사한 형태를 이루고 있다. 그러나, 냉각 플레이트(48)의 일측이 외기로 3cm 가량 노출되어 공기 또는 냉각유체에 의한 단위전지의 냉각이 가능하도록 하여 내부에 냉각수만을 냉각시스템에 사용한 스택에 비해 향상된 냉각효율을 나타낼 수 있도록 하였다.
<실시예 21>
냉각 바이폴라 플레이트의 제조.
실시예 9와 동일한 방법으로 실시하되, 니켈골격의 크기는 7cm × 10cm를 사용하였으며, 필러는 상단으로부터 7cm × 7cm까지 함침되고 나머지 7cm × 3cm 에는 필러가 함침되지 않도록 하였다. 따라서, 실시예 9에서 제조된 니켈골격 바이폴라 플레이트(24)와 동일한 기능을 수행하지만, 냉각 바이폴라 플레이트(64)의 일측이 외기로 노출되어 있어 실시예 9에 의하여 제조된 니켈골격 바이폴라 플레이트(24)에 비하여 높은 냉각효율을 갖는다.
제조된 냉각 바이폴라 플레이트는 도 16으로 나타냈다.
<실시예 22>
냉각 바이폴라 플레이트를 포함한 스택의 제작.
실시예 21에 의하여 제조된 냉각 바이폴라 플레이트(64)를 이용하여 도 17과 같은 스택을 제작하였다.
스택의 좌측 종단으로 양극측 엔드 플레이트(40) 및 그 우측 종단으로 음극측 엔드 플레이트(40')가 구비되어 스택 외형을 이루게 하였다. 이와 같은 스택의 내부로는 냉각 바이폴라 플레이트(64)가 형성되어 있으며 그 좌우로 막전극 접합체(46)가 위치하게 하여 이 막전극 접합체(46)와 냉각 바이폴라 플레이트(64)가 서로 순차적으로 위치하도록 하였다. 한편, 순차적으로 위치하는 막적극 접합체(46)와 냉각 바이폴라 플레이트(64)의 좌우 종단으로는 막전극 접합체(46), 금속골격 플레이트(4), 전도성 플레이트(44, 44'), 엔드 플레이트(40) 순으로 스택의 좌우 종단을 구성하게 하였다.
전술한 구성을 갖는 스택은 실시예 10에 의하여 제조된 스택에 비하여 냉각효율의 향상을 기대할 수 있다.
이하, 실험을 통하여 본 발명에 따른 금속골격 플레이트 및 금속골격 바이폴라 플레이트의 성능실험을 실시하였다.
<실험>
1. 연료전지 시스템
단일 전지 시험 스테이션에서 실험을 실시하였다. 시험 스테이션은 온도(전지, 음극 및 양극 가스 가습기) 및 유로 속도(음극 및 양극 가스)를 조절할 수 있도록 집적되었다. PC가 인터페이스 보드를 통해 HP6050A 전자 부하 메인프레임에 연결되어 있어 PC에 의해 부하가 조절되고 데이터가 수집된다. 자동 실험 시스템을 설비하고 이 시스템을 통해 매주 평균 50회 정도로 전류 전위 실험을 실시하였다.
전지에 흑연 바이폴라 플레이트 대신에 본 발명에 따른 하이브리드형 바이폴라 플레이트를 사용하였다. 2mgPt/cm2를 갖는 E-tek 전극을 135℃, 3MT로 나피온 115 멤브레인에 가열 프레싱하여 막전극 집합체를 제조하였다.
2. 본 발명에 따른 하이브리드형 바이폴라 플레이트
시판되고 있는 니켈골격(공극률 >90%)과 실리콘계 필러를 사용하여 본 발명에 따른 하이브리드형 바이폴라 플레이트를 제조하였다.
<실험 결과>
1. 도 18에 도시된 바와 같이 대기압 및 50℃ 전지 온도에서 수소 및 산소로 여러 유형의 니켈골격 바이폴라 플레이트를 시험하였다. 활성 영역이 필러가 함침되지 않은 니켈골격으로 커버된 모든 경우는 전지 성능이 고 전류 밀도에 도달할 수 없었다. 기체입구와 기체출구 사이의 직선적인 영역은 기체 통과에 대한 저항이 낮으므로 대부분의 가스는 저항이 적은 영역을 통과하게 된다. 니켈골격으로 커버된 대부분의 다른 영역은 물이 채워져 있으며 이러한 물은 모세관력 때문에 제거하기가 어렵다. 도 3(a)에 도시된 바와 같이 가스 채널을 가진 절단된 니켈골격을 대상으로 하여 시험하였고 그 결과 성능은 약간 증가하였으나 채널과 필러를 지닌 니켈골격에 비해서는 낮았다. 다공 구조를 가진 골격형 바이폴라 플레이트는 물로 채워져서 전극으로 물이 범람하게 되고 결국 연료전지의 성능을 저하시킨다.
흑연 바이폴라 플레이트와 니켈골격 바이폴라 플레이트사이의 성능을 비교하였고 이의 결과는 도 19에 도시되어 있다. 니켈골격 플레이트를 포함한 연료 전지의 성능은 흑연 플레이트의 성능과 비슷하였다. 또한, 70℃에서 1 A/cm2의 비교적 높은 전류 밀도에 도달하는데 아무런 문제가 없었다. 보다 적은 다공성의 니켈 또는 내부식성이 보다 강한 금속이 옴저항을 줄이는데 적합할 수 있으며 이에 따라 1 A/cm2보다 높은 전류 밀도로 도달하여 효율 및 체적당 에너지 밀도를 향상시킬 수 있다.
도 20은 여러 전류 밀도 및 전지 온도에서의 전지 전위를 보여주고 있다. 전지 전위는 70℃까지 온도가 증가할 때 함께 증가하고 80℃의 온도에서 그 증가가 미미하였다. 이러한 현상을 극복하기 위해 다른 필러를 사용하여 실험하였다. 그 결과 필러에 의해 약간 변형된 바이폴라 플레이트는 연료전지의 냉각 및 스택 냉각 측면에서 우수하였다.
본 발명의 바이폴라 플레이트는 금속골격 플레이트를 가공한 후 필러를 함침하여 제작함으로써, 함침하는 필러의 조성물을 변화시켜 바이폴라 플레이트가 요구하는 다양한 물성을 충족시킬 뿐만 아니라, 제품의 생산 공정을 단순화하여 제작시간을 단축하고, 고온의 스택을 냉각시키는 성능이 우수하며, 흑연 및 금속 강체를 사용하는 것이 아니라 소정 공극을 갖는 금속골격 플레이트를 사용함으로써, 제작단가를 낮추고 가격 대비 성능이 향상된 바이폴라 플레이트를 제조할 수 있다.

Claims (30)

  1. 금속골격에 필러가 함침되어 있고 유로가 형성된 금속골격 플레이트.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속골격의 재료가 철, 니켈, 크롬, 규소, 주석, 망간, 구리, 마그네슘, 알루미늄 및 기타 다른 물질과 이들의 둘 이상 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 금속골격 플레이트.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 필러가 전도성 고분자, 비전도성 고분자, 그라파이트, 또는 기체의 누출을 방지할 수 있는 여타 재료인 금속골격 플레이트.
  4. 제 1 항에 따른 금속골격 플레이트를 포함한 것을 특징으로 하는 단위전지.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 금속골격의 재료가 철, 니켈, 크롬, 규소, 주석, 망간, 구리, 마그네슘, 알루미늄 및 기타 다른 물질과 이들의 둘 이상 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 금속골격 플레이트.
  6. 제 4 항에 있어서,
    상기 필러가 전도성 고분자, 비전도성 고분자 또는 그라파이트, 또는 기체의 누출을 방지할 수 있는 여타 재료인 금속골격 플레이트.
  7. 금속골격에 필러가 함침되어 있고 유로가 금속골격의 양면에 형성된 금속골격 바이폴라 플레이트.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 금속골격의 재료가 철, 니켈, 크롬, 규소, 주석, 망간, 구리, 마그네슘, 알루미늄 및 기타 다른 물질과 이들의 둘 이상 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 금속골격 바이폴라 플레이트.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 필러가 전도성 고분자, 비전도성 고분자 또는 그라파이트, 또는 기체의 누출을 방지할 수 있는 여타 재료인 금속골격 바이폴라 플레이트.
  10. 금속골격에 필러가 함침되어 있고 유로가 형성된 금속골격 플레이트를 포함하는 것을 특징으로 하는 스택.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 금속골격의 재료가 철, 니켈, 크롬, 규소, 주석, 망간, 구리, 마그네슘, 알루미늄 및 기타 다른 물질과 이들의 둘 이상 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 스택.
  12. 제 10 항에 있어서,
    상기 필러가 전도성 고분자, 비전도성 고분자 또는 그라파이트, 또는 기체의 누출을 방지할 수 있는 여타 재료인 스택.
  13. 제 10 항에 있어서,
    금속골격 플레이트가 이의 윗 부분이 필러로 함침되지 않고 전선을 연결할 수 있는 형태로 존재하는 스택.
  14. 제 10 항에 있어서,
    추가로 바이폴라 플레이트를 포함하는 것을 특징으로 하는 스택.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 바이폴라 플레이트가 이의 양면에 금속골격이 접합된 금속골격 바이폴라 플레이트임을 특징으로 하는 스택.
  16. 제 14 항에 있어서,
    상기 바이폴라 플레이트가 "ㄷ"자 형태의 금속골격이 감싸서 접합된 금속골격 바이폴라 플레이트임을 특징으로 하는 스택.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 바이폴라 플레이트가 전도성 또는 비전도성 바이폴라 플레이트임을 특징으로 하는 스택.
  18. 금속골격에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성하고, 유로가 형성된 금속골격에 필러를 함침시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 플레이트의 제조방법.
  19. 금속골격에 필러를 함침시키고, 필러가 함침된 금속골격에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 플레이트의 제조방법.
  20. 금속골격의 양면에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성하고, 유로가 형성된 금속골격에 필러를 함침시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 바이폴라 플레이트의 제조방법.
  21. 금속골격에 필러를 함침시키고, 필러가 함침된 금속골격의 양면에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 바이폴라 플레이트의 제조방법.
  22. 한 장의 금속골격을 3 등분하여 그 3 등분중 좌우 영역 금속골격을 압착하고, 중간 영역 금속골격 및 반응 면적을 제외한 좌우 영역 금속골격에 필러를 함침시키며, 중간 영역 금속골격을 프레싱하여 유로를 형성하고, 유로가 형성된 중간 영역 금속골격 위로 좌우 영역 금속골격중 하나를 포개어 접합시키고 유로가 형성된 중간 영역 금속골격 밑으로 좌우 영역 금속골격 중 나머지 하나를 포개어 접합시켜 금속골격 바이폴라 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 바이폴라 플레이트의 제조방법.
  23. 제 1 항 내지 제 6 항에 따른 금속골격 플레이트를 단위전지 또는 스택을 냉각시키는 목적으로 사용하는 것을 포함한 금속골격 냉각 플레이트.
  24. 제 23 항에 있어서,
    상기 금속골격 냉각 플레이트의 냉각수로(66)가 냉각수 유입구(8)로부터 시작하여 냉각수 유출구(14)로 연결되도록 하여 냉각수가 냉각 플레이트를 흐르며 단위전지의 열을 냉각할 수 있도록 한 것을 특징으로 하는 금속골격 냉각 플레이트.
  25. 제 7 항 내지 제 9 항에 따른 금속골격 바이폴라 플레이트가 단위전지 또는스택을 냉각시키는 목적으로 사용되는 것을 포함하는 금속골격 냉각 바이폴라 플레이트.
  26. 제 25 항에 있어서,
    상기 냉각 바이폴라 플레이트는 바이폴라 플레이트의 하단 일측으로 필러가 함침되지 않은 금속골격을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 냉각 바이폴라 플레이트.
  27. 금속골격에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성하고, 유로가 형성된 금속골격에 필러를 함침시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 냉각 플레이트의 제조방법.
  28. 금속골격에 필러를 함침시키고, 필러가 함침된 금속골격에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 금속골격 냉각 플레이트의 제조방법.
  29. 금속골격의 양면에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성하고, 유로가 형성된 금속골격에 필러를 함침시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 냉각 바이폴라 플레이트의 제조방법.
  30. 금속골격에 필러를 함침시키고, 필러가 함침된 금속골격의 양면에 프레싱 또는 커팅에 의해 유로를 형성시켜 금속골격 플레이트를 수득함을 포함하는 냉각 바이폴라 플레이트의 제조방법.
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