JP2003266095A - 硝化グラニュールの形成方法 - Google Patents
硝化グラニュールの形成方法Info
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- JP2003266095A JP2003266095A JP2002070011A JP2002070011A JP2003266095A JP 2003266095 A JP2003266095 A JP 2003266095A JP 2002070011 A JP2002070011 A JP 2002070011A JP 2002070011 A JP2002070011 A JP 2002070011A JP 2003266095 A JP2003266095 A JP 2003266095A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 自己固定化法により、強度、沈降性およびＮ
Ｈ4 +−Ｎ除去速度に優れた硝化グラニュールを形成する
ことを目的とする。 【解決手段】 硝化細菌を含む汚泥と、無機性アンモニ
ア含有水溶液とを、上向流好気性条件下、反応槽内にて
連続的に接触させることを特徴とする硝化グラニュール
の形成方法により課題を解決した。
Ｈ4 +−Ｎ除去速度に優れた硝化グラニュールを形成する
ことを目的とする。 【解決手段】 硝化細菌を含む汚泥と、無機性アンモニ
ア含有水溶液とを、上向流好気性条件下、反応槽内にて
連続的に接触させることを特徴とする硝化グラニュール
の形成方法により課題を解決した。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、硝化細菌のグラニ
ュール体である硝化グラニュールを形成する方法に関す
る。
ュール体である硝化グラニュールを形成する方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】現在、湖沼・内湾・内海などの停滞性・
閉鎖性水域において富栄養化が問題視されおり、その誘
発因子である窒素化合物等の高度処理技術の開発が社会
的急務であり、水環境保全のために不可欠なことであ
る。
閉鎖性水域において富栄養化が問題視されおり、その誘
発因子である窒素化合物等の高度処理技術の開発が社会
的急務であり、水環境保全のために不可欠なことであ
る。
【０００３】廃水の処理技術には大別して生物学的処理
と物理化学的処理に分けられるが、窒素化合物等の富栄
養化原因物質を処理する際には経済面、環境負荷等を考
慮すると生物学的処理が適していると考えられる。
と物理化学的処理に分けられるが、窒素化合物等の富栄
養化原因物質を処理する際には経済面、環境負荷等を考
慮すると生物学的処理が適していると考えられる。
【０００４】この生物学的処理を適用して窒素化合物等
を含む廃水の処理を行う場合、好気性条件下において硝
化細菌によりアンモニアを亜硝酸、硝酸へと酸化する硝
化工程、および嫌気性条件下において脱窒細菌により亜
硝酸、硝酸を窒素ガスへと還元する脱窒工程の２つの工
程を経るが、化学独立性の硝化細菌は脱窒細菌に比べ増
殖速度が遅く、処理装置外へウォッシュアウトされやす
いために硝化工程が律速となっている。
を含む廃水の処理を行う場合、好気性条件下において硝
化細菌によりアンモニアを亜硝酸、硝酸へと酸化する硝
化工程、および嫌気性条件下において脱窒細菌により亜
硝酸、硝酸を窒素ガスへと還元する脱窒工程の２つの工
程を経るが、化学独立性の硝化細菌は脱窒細菌に比べ増
殖速度が遅く、処理装置外へウォッシュアウトされやす
いために硝化工程が律速となっている。
【０００５】そこで、ウォッシュアウトを防止し、硝化
工程の効率化を図るためには硝化細菌を処理装置内に高
密度に保持する微生物固定化技術が重要となってくる。
現在、主に用いられている固定化技術には、硝化細菌を
担体上に自然に付着・固定化させる生物膜法、硝化細菌
を担体の微細な格子構造内に固定化させる包括固定化法
がある。
工程の効率化を図るためには硝化細菌を処理装置内に高
密度に保持する微生物固定化技術が重要となってくる。
現在、主に用いられている固定化技術には、硝化細菌を
担体上に自然に付着・固定化させる生物膜法、硝化細菌
を担体の微細な格子構造内に固定化させる包括固定化法
がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、前述し
たとおり増殖速度が遅く、特に無機性廃水中において生
物膜の元となる細胞外ポリマーの産出量が少ない硝化細
菌の固定化に、担体を用いる微生物固定化法を適用する
ことは多大な時間と労力を必要とする。
たとおり増殖速度が遅く、特に無機性廃水中において生
物膜の元となる細胞外ポリマーの産出量が少ない硝化細
菌の固定化に、担体を用いる微生物固定化法を適用する
ことは多大な時間と労力を必要とする。
【０００７】そこで、発明者らは担体を一切必要としな
い微生物固定化法として自己固定化法に注目した。自己
固定化法とは、微生物が持つ凝集作用を利用し微生物を
グラニュール化（造粒化）する微生物固定化技術である
が、これまでは、前述の通り、細胞外ポリマーの産出量
が少ない硝化細菌のグラニュール（以下、硝化グラニュ
ール）を形成することは困難であると考えられていた。
い微生物固定化法として自己固定化法に注目した。自己
固定化法とは、微生物が持つ凝集作用を利用し微生物を
グラニュール化（造粒化）する微生物固定化技術である
が、これまでは、前述の通り、細胞外ポリマーの産出量
が少ない硝化細菌のグラニュール（以下、硝化グラニュ
ール）を形成することは困難であると考えられていた。
【０００８】すなわち、本発明は、自己固定化法によ
り、強度、沈降性およびアンモニア態窒素（ＮＨ4 +−
Ｎ）除去速度に優れた硝化グラニュールを形成すること
を目的とする。
り、強度、沈降性およびアンモニア態窒素（ＮＨ4 +−
Ｎ）除去速度に優れた硝化グラニュールを形成すること
を目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】課題を解決するために、
本発明は、硝化細菌を含む汚泥と、無機性アンモニア含
有水溶液とを、上向流好気性条件下、反応槽内にて連続
的に接触させることをその特徴とする。
本発明は、硝化細菌を含む汚泥と、無機性アンモニア含
有水溶液とを、上向流好気性条件下、反応槽内にて連続
的に接触させることをその特徴とする。
【００１０】また、硝化グラニュールの形成をより効率
的に促進させるためには、無機性アンモニア含有水溶液
の滞留時間を段階的に短縮すること、さらに反応槽上部
からウォッシュアウトし、沈降槽に溜まった汚泥を反応
槽内に返送することが好ましい。
的に促進させるためには、無機性アンモニア含有水溶液
の滞留時間を段階的に短縮すること、さらに反応槽上部
からウォッシュアウトし、沈降槽に溜まった汚泥を反応
槽内に返送することが好ましい。
【００１１】ここで「滞留時間（ＨＲＴ）」とは、無機
性アンモニア含有水溶液が反応槽に入ってから出るまで
の時間であり、反応槽の槽容量を流入速度で割った平均
滞留時間を意味する。
性アンモニア含有水溶液が反応槽に入ってから出るまで
の時間であり、反応槽の槽容量を流入速度で割った平均
滞留時間を意味する。
【００１２】また、無機性アンモニア含有水溶液が無機
炭素源を５００〜１５００ｍｇ／ｌ含み、さらには、そ
の無機炭素源が炭酸ナトリウムまたは炭酸水素ナトリウ
ムであることが好ましい。
炭素源を５００〜１５００ｍｇ／ｌ含み、さらには、そ
の無機炭素源が炭酸ナトリウムまたは炭酸水素ナトリウ
ムであることが好ましい。
【００１３】さらに、無機性アンモニア含有水溶液が微
量金属としてリンおよび／または鉄を０．１〜１０ｍｇ
／ｌ含むこと、無機性アンモニア含有水溶液のｐＨ値を
７．０〜８．５に調整すること、そのｐＨ値の調整に炭
酸ナトリウムまたは炭酸水素ナトリウムを用いること、
曝気量が０．０１６〜０．３２l-Air／m3／l-bedの範囲
であること、も硝化グラニュールの形成促進に好まし
い。
量金属としてリンおよび／または鉄を０．１〜１０ｍｇ
／ｌ含むこと、無機性アンモニア含有水溶液のｐＨ値を
７．０〜８．５に調整すること、そのｐＨ値の調整に炭
酸ナトリウムまたは炭酸水素ナトリウムを用いること、
曝気量が０．０１６〜０．３２l-Air／m3／l-bedの範囲
であること、も硝化グラニュールの形成促進に好まし
い。
【００１４】以上のような本発明の方法によれば、反応
槽下部に高微生物濃度および高ＮＨ 4 +−Ｎ濃度環境を作
り出すことができ、このような環境下において硝化細菌
のグラニュール化が促進されるため、担体を用いた硝化
細菌の固定化と比較して、強度、沈降性およびＮＨ4 +−
Ｎ除去速度に優れた硝化グラニュールを形成することが
できる。したがって、廃水処理槽内に硝化細菌を高密度
に保持し、効率のよい硝化処理を提供することも可能と
なる。
槽下部に高微生物濃度および高ＮＨ 4 +−Ｎ濃度環境を作
り出すことができ、このような環境下において硝化細菌
のグラニュール化が促進されるため、担体を用いた硝化
細菌の固定化と比較して、強度、沈降性およびＮＨ4 +−
Ｎ除去速度に優れた硝化グラニュールを形成することが
できる。したがって、廃水処理槽内に硝化細菌を高密度
に保持し、効率のよい硝化処理を提供することも可能と
なる。
【００１５】以下、本発明について詳細に説明する。
【００１６】
【発明の実施の形態】本発明では、図１に示すような装
置を用いて硝化グラニュールを形成する。この装置は、
反応槽１と、反応槽下部に接続された溶液流入路２およ
び空気流入路３と、無機性アンモニア含有水溶液を反応
槽に供給するために溶液流入路に接続されたポンプ４
と、空気を反応槽に供給するために空気流入路に接続さ
れたエアーポンプ（図示していない）と、反応槽上部に
位置する気液分離部５と、反応槽上部に接続された溶液
流出路６と、水溶液と共にウォッシュアウトしてくる汚
泥を受け止めるために溶液流出路の出口に設置された沈
降槽７と、を少なくとも備える。
置を用いて硝化グラニュールを形成する。この装置は、
反応槽１と、反応槽下部に接続された溶液流入路２およ
び空気流入路３と、無機性アンモニア含有水溶液を反応
槽に供給するために溶液流入路に接続されたポンプ４
と、空気を反応槽に供給するために空気流入路に接続さ
れたエアーポンプ（図示していない）と、反応槽上部に
位置する気液分離部５と、反応槽上部に接続された溶液
流出路６と、水溶液と共にウォッシュアウトしてくる汚
泥を受け止めるために溶液流出路の出口に設置された沈
降槽７と、を少なくとも備える。
【００１７】ここで使用可能な反応槽としては、気相と
液相との接触時間が長く、汚泥を保持しうるものであれ
ばその形状、大きさは限定されないが、好ましくは、筒
状のものであり、溶液の流入量およびアンモニア態窒素
濃度により、その槽径、高さを決定する。また、その他
の装置の構成に関しては、特に限定されるものではな
く、例えば、気泡を細かくするための散気板等、一般的
に使用されているものを備えていても良い。
液相との接触時間が長く、汚泥を保持しうるものであれ
ばその形状、大きさは限定されないが、好ましくは、筒
状のものであり、溶液の流入量およびアンモニア態窒素
濃度により、その槽径、高さを決定する。また、その他
の装置の構成に関しては、特に限定されるものではな
く、例えば、気泡を細かくするための散気板等、一般的
に使用されているものを備えていても良い。
【００１８】上記のような装置を使用して硝化グラニュ
ールを形成する方法としては、まず、反応槽内に硝化細
菌を含む汚泥をいれる。
ールを形成する方法としては、まず、反応槽内に硝化細
菌を含む汚泥をいれる。
【００１９】ここで用いる汚泥としては、汚泥内に硝化
グラニュールの種となる硝化細菌が含まれていればよい
が、好ましくは硝化細菌が優占化している汚泥を用い
る。例えば、一般的な下水処理場の汚泥を本廃水で馴養
することで硝化細菌が優占化した汚泥を得ることができ
る。
グラニュールの種となる硝化細菌が含まれていればよい
が、好ましくは硝化細菌が優占化している汚泥を用い
る。例えば、一般的な下水処理場の汚泥を本廃水で馴養
することで硝化細菌が優占化した汚泥を得ることができ
る。
【００２０】また、反応槽へ入れる微生物の活性汚泥中
濃度（ＭＬＳＳ）としては、特に限定されず、例えば、
ＭＬＳＳが３００ｍｇ／ｌ程度の低濃度から開始しても
硝化グラニュールの形成を行うことができるが、最初に
入れる微生物量が多ければ多いほど、グラニュール化が
より促進され、短期間で所望の大きさの硝化グラニュー
ルを形成することができる。したがって、開始時のＭＬ
ＳＳが１０００〜２０００ｍｇ／ｌであると硝化グラニ
ュール形成にとって好ましい。
濃度（ＭＬＳＳ）としては、特に限定されず、例えば、
ＭＬＳＳが３００ｍｇ／ｌ程度の低濃度から開始しても
硝化グラニュールの形成を行うことができるが、最初に
入れる微生物量が多ければ多いほど、グラニュール化が
より促進され、短期間で所望の大きさの硝化グラニュー
ルを形成することができる。したがって、開始時のＭＬ
ＳＳが１０００〜２０００ｍｇ／ｌであると硝化グラニ
ュール形成にとって好ましい。
【００２１】次に反応槽の下部の溶液流入路および空気
流入路から無機性アンモニア含有水溶液および空気をポ
ンプにより連続的に供給することで、反応槽内を上向流
好気性状態に保持する。
流入路から無機性アンモニア含有水溶液および空気をポ
ンプにより連続的に供給することで、反応槽内を上向流
好気性状態に保持する。
【００２２】ここで供給される無機性アンモニア含有水
溶液は、少なくとも硝化細菌の栄養分となるアンモニア
態窒素および無機炭素源を含むことが必要である。これ
らを十分な濃度与えることで硝化細菌の増殖が活発にな
り、硝化グラニュール形成にとって好ましい環境にな
る。
溶液は、少なくとも硝化細菌の栄養分となるアンモニア
態窒素および無機炭素源を含むことが必要である。これ
らを十分な濃度与えることで硝化細菌の増殖が活発にな
り、硝化グラニュール形成にとって好ましい環境にな
る。
【００２３】アンモニア態窒素の濃度は、硝化細菌が増
殖するのに十分な濃度、すなわち、硝化細菌に対するア
ンモニア容積負荷として十分に大きい値を適宜実験によ
り決定することが好ましく、無機性アンモニア含有水溶
液の滞留時間を終始一定の値としても構わない。より好
ましくは、硝化細菌が徐々に増殖する分、これに応じて
滞留時間を短縮し、アンモニア容積負荷をほぼ一定に保
つことであり、この場合、効率よく硝化グラニュール形
成を行うことができる。滞留時間を短縮する時の基準と
しては、安定してアンモニア態窒素の処理が得られ、反
応槽内が定常になった時である。
殖するのに十分な濃度、すなわち、硝化細菌に対するア
ンモニア容積負荷として十分に大きい値を適宜実験によ
り決定することが好ましく、無機性アンモニア含有水溶
液の滞留時間を終始一定の値としても構わない。より好
ましくは、硝化細菌が徐々に増殖する分、これに応じて
滞留時間を短縮し、アンモニア容積負荷をほぼ一定に保
つことであり、この場合、効率よく硝化グラニュール形
成を行うことができる。滞留時間を短縮する時の基準と
しては、安定してアンモニア態窒素の処理が得られ、反
応槽内が定常になった時である。
【００２４】また、無機炭素源としては、限定されない
が、炭酸ナトリウム（Ｎａ2ＣＯ3）または炭酸水素ナト
リウム（ＮａＨＣＯ3）であることが好ましく、これら
を添加した場合、無機性アンモニア含有水溶液のｐＨも
同時に調整することが可能となる。また、無機炭素源の
濃度は、硝化細菌の栄養源として枯渇しない十分な量で
あれば特に限定されないが、好ましくは５００〜１５０
０ｍｇ／ｌ、より好ましくは８００〜１２００ｍｇ／ｌ
である。
が、炭酸ナトリウム（Ｎａ2ＣＯ3）または炭酸水素ナト
リウム（ＮａＨＣＯ3）であることが好ましく、これら
を添加した場合、無機性アンモニア含有水溶液のｐＨも
同時に調整することが可能となる。また、無機炭素源の
濃度は、硝化細菌の栄養源として枯渇しない十分な量で
あれば特に限定されないが、好ましくは５００〜１５０
０ｍｇ／ｌ、より好ましくは８００〜１２００ｍｇ／ｌ
である。
【００２５】さらに、無機性アンモニア含有水溶液には
上記成分の他にカルシウム、マグネシウム、ケイ素、カ
リウム、硫酸、炭酸、ナトリウム等の無機性イオンが含
まれていても構わない。特に微量金属としてリンおよび
／または鉄を０．１〜１０ｍｇ／ｌ含むことが好まし
く、１〜５ｍｇ／ｌ含むことがより好ましい。このリン
および／または鉄は溶液のｐＨ値を調整することでそれ
ぞれ微粒子またはコロイドを形成し、硝化細菌の凝集を
助け、硝化グラニュールの形成を促進する。通常の廃水
にはリンおよび／または鉄が微量金属として含まれてい
るが、これらを含まない、もしくはその濃度が十分では
ない廃水を無機性アンモニア含有水溶液として使用する
場合には上記濃度範囲となるように、水溶性のリンおよ
び／または鉄の化合物を添加することが好ましい。
上記成分の他にカルシウム、マグネシウム、ケイ素、カ
リウム、硫酸、炭酸、ナトリウム等の無機性イオンが含
まれていても構わない。特に微量金属としてリンおよび
／または鉄を０．１〜１０ｍｇ／ｌ含むことが好まし
く、１〜５ｍｇ／ｌ含むことがより好ましい。このリン
および／または鉄は溶液のｐＨ値を調整することでそれ
ぞれ微粒子またはコロイドを形成し、硝化細菌の凝集を
助け、硝化グラニュールの形成を促進する。通常の廃水
にはリンおよび／または鉄が微量金属として含まれてい
るが、これらを含まない、もしくはその濃度が十分では
ない廃水を無機性アンモニア含有水溶液として使用する
場合には上記濃度範囲となるように、水溶性のリンおよ
び／または鉄の化合物を添加することが好ましい。
【００２６】また、無機性アンモニア含有水溶液のｐＨ
値は、ｐＨ調整剤により好ましくは７．０〜８．５、よ
り好ましくは７．５〜８．３の範囲に調整される。この
範囲外である場合には、鉄などの微量金属の微粒子また
はコロイドが形成されず、さらには、硝化細菌が失活し
てしまうなどの不具合を生じる。また、上記ｐＨ値の範
囲は、無機炭素源として炭酸ナトリウムまたは炭酸水素
ナトリウムを用いた場合も同様であるから、この範囲に
ｐＨが収まるように炭素源としての濃度を検討する必要
がある。
値は、ｐＨ調整剤により好ましくは７．０〜８．５、よ
り好ましくは７．５〜８．３の範囲に調整される。この
範囲外である場合には、鉄などの微量金属の微粒子また
はコロイドが形成されず、さらには、硝化細菌が失活し
てしまうなどの不具合を生じる。また、上記ｐＨ値の範
囲は、無機炭素源として炭酸ナトリウムまたは炭酸水素
ナトリウムを用いた場合も同様であるから、この範囲に
ｐＨが収まるように炭素源としての濃度を検討する必要
がある。
【００２７】また、無機性アンモニア含有水溶液に供給
する曝気量は、反応槽の形状、大きさ等を考慮すること
はもちろん、グラニュール形成を妨害しない最適量で、
かつ硝化細菌の増殖のために溶液中の溶存酸素を少なく
とも１ｍｇ／ｌ以上に保てるような量を適宜実験により
決定する。好ましくは、０．０１６〜０．３２l-Air／m
3／l-bed、より好ましくは０．０７９〜０．２９l-Air
／m3／l-bedである。なお、「l-Air／m3／l-bed」は、
単位装置容積当たりの曝気量（速度）を意味する。曝気
量が０．０１６l-Air／m3／l-bedより小さいと水溶液中
の溶存酸素濃度が低下し、好気性である硝化細菌の増殖
が停止してしまうためグラニュール形成に悪影響を及ぼ
す。また、曝気量が０．３２l-Air／m3／l-bedより大き
いと、硝化細菌のウォッシュアウト量が増加し、さらに
は、気泡の剪断応力により所望の大きさのグラニュール
が得られない場合があり、さらには、細かい気泡が合一
し大きな気泡（スラグ流）となり気液界面が減少するこ
とで結果的に溶存酸素濃度が減少してしまうという不具
合を生じる。
する曝気量は、反応槽の形状、大きさ等を考慮すること
はもちろん、グラニュール形成を妨害しない最適量で、
かつ硝化細菌の増殖のために溶液中の溶存酸素を少なく
とも１ｍｇ／ｌ以上に保てるような量を適宜実験により
決定する。好ましくは、０．０１６〜０．３２l-Air／m
3／l-bed、より好ましくは０．０７９〜０．２９l-Air
／m3／l-bedである。なお、「l-Air／m3／l-bed」は、
単位装置容積当たりの曝気量（速度）を意味する。曝気
量が０．０１６l-Air／m3／l-bedより小さいと水溶液中
の溶存酸素濃度が低下し、好気性である硝化細菌の増殖
が停止してしまうためグラニュール形成に悪影響を及ぼ
す。また、曝気量が０．３２l-Air／m3／l-bedより大き
いと、硝化細菌のウォッシュアウト量が増加し、さらに
は、気泡の剪断応力により所望の大きさのグラニュール
が得られない場合があり、さらには、細かい気泡が合一
し大きな気泡（スラグ流）となり気液界面が減少するこ
とで結果的に溶存酸素濃度が減少してしまうという不具
合を生じる。
【００２８】さらに、硝化グラニュール形成を促進する
ために、ウォッシュアウトされ沈降槽に溜まった汚泥を
定期的に反応槽内へ返送することが好ましい。
ために、ウォッシュアウトされ沈降槽に溜まった汚泥を
定期的に反応槽内へ返送することが好ましい。
【００２９】さらに、無機性アンモニア含有水溶液の温
度は、特に限定されず、室温でよい。
度は、特に限定されず、室温でよい。
【００３０】以上のようにして、所望の大きさの硝化グ
ラニュールが形成されるまで上向流好気性流動床の状態
を保持する。
ラニュールが形成されるまで上向流好気性流動床の状態
を保持する。
【００３１】以下、実施例により本発明をさらに詳細に
説明するが、この開示の一部を為す記載および図面は本
発明の範囲をなんら限定するものではなく、当業者には
様々な代替実施の形態、実施例、および運用技術が明ら
かとなろう。したがって、本発明の技術的範囲は、明細
書および図面から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定
事項によってのみ定められるものである。
説明するが、この開示の一部を為す記載および図面は本
発明の範囲をなんら限定するものではなく、当業者には
様々な代替実施の形態、実施例、および運用技術が明ら
かとなろう。したがって、本発明の技術的範囲は、明細
書および図面から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定
事項によってのみ定められるものである。
【００３２】
【実施例】（実施例１）
グラニュールの形成
直径５ｃｍ、高さ３．２ｍの構造を有する有効容積６．
３ｌの反応槽を用意し、ここへ下水処理場の汚泥を本廃
水で約２年間馴養した種汚泥を入れた。さらに１．０ｌ
／ｍｉｎの量の空気とともに表１に示す組成である無機
性アンモニア含有水溶液を反応槽下部のそれぞれの流入
路から連続的に供給することで、上向流好気性条件下を
保持した。なお、無機性アンモニア含有水溶液の滞留時
間は表２に示すとおりに短縮した。また、沈降槽にウォ
ッシュアウトされた汚泥は反応槽内に定期的に返送し
た。
３ｌの反応槽を用意し、ここへ下水処理場の汚泥を本廃
水で約２年間馴養した種汚泥を入れた。さらに１．０ｌ
／ｍｉｎの量の空気とともに表１に示す組成である無機
性アンモニア含有水溶液を反応槽下部のそれぞれの流入
路から連続的に供給することで、上向流好気性条件下を
保持した。なお、無機性アンモニア含有水溶液の滞留時
間は表２に示すとおりに短縮した。また、沈降槽にウォ
ッシュアウトされた汚泥は反応槽内に定期的に返送し
た。
【００３３】
【表１】
【表２】
このような上向流好気性流動床を１００日間保った結
果、直径約２００μｍのグラニュールが形成され（図
２）、５５０日目には直径約１１００μｍのグラニュー
ルが形成された。
果、直径約２００μｍのグラニュールが形成され（図
２）、５５０日目には直径約１１００μｍのグラニュー
ルが形成された。
【００３４】（実施例２）
グラニュールのキャラクタリゼーション
実施例１により形成されたグラニュールの形態を確認す
るためＳＥＭ（走査電子顕微鏡）により表面構造の観察
を試みた。
るためＳＥＭ（走査電子顕微鏡）により表面構造の観察
を試みた。
【００３５】パラホルムアルデヒドおよびオスミウム酸
二重固定化法でグラニュールの前処理を行った後、これ
に金蒸着（４００Å）を施し、ＳＥＭ（ＪＳＭ−５２０
０、日本電子）で観察した。そのＳＥＭ画像を図３aお
よび図３bに示す。これにより、グラニュール表面は微
生物が高密度に層を形成した構造をとっていることが確
認された。
二重固定化法でグラニュールの前処理を行った後、これ
に金蒸着（４００Å）を施し、ＳＥＭ（ＪＳＭ−５２０
０、日本電子）で観察した。そのＳＥＭ画像を図３aお
よび図３bに示す。これにより、グラニュール表面は微
生物が高密度に層を形成した構造をとっていることが確
認された。
【００３６】さらに、実施例１により形成されたグラニ
ュール内の微生物群集構造の解析をＦＩＳＨ（fluoresc
ence in situ hybridization）法により行った。
ュール内の微生物群集構造の解析をＦＩＳＨ（fluoresc
ence in situ hybridization）法により行った。
【００３７】ＦＩＳＨ法は、蛍光標識をつけたオリゴヌ
クレオチドプローブを１６ＳｒＲＮＡ内の種特異的な塩
基配列を標的としてハイブリダイゼーションさせ、蛍光
顕微鏡下で特定の微生物のみを特異的に検出する方法で
ある。ハイブリダイゼーションは、Amannらの方法（Mol
ecular Microbial Ecology Manual, 3.3.6:1-15 (199
5)）に準拠して行った。
クレオチドプローブを１６ＳｒＲＮＡ内の種特異的な塩
基配列を標的としてハイブリダイゼーションさせ、蛍光
顕微鏡下で特定の微生物のみを特異的に検出する方法で
ある。ハイブリダイゼーションは、Amannらの方法（Mol
ecular Microbial Ecology Manual, 3.3.6:1-15 (199
5)）に準拠して行った。
【００３８】本実験のin situハイブリダイゼーション
にはオリゴヌクレオチドプローブとしてβ-proteobacte
riaに属するアンモニア酸化細菌に特異的なＮＳＯ１９
０、および亜硝酸酸化細菌のNitrobacter属を特異的に
検出するＮＩＴ３、また真正細菌に特異的なＥＵＢ３３
８を用いた。表３にそれぞれのプローブのハイブリダイ
ゼーション条件および蛍光標識を示す。
にはオリゴヌクレオチドプローブとしてβ-proteobacte
riaに属するアンモニア酸化細菌に特異的なＮＳＯ１９
０、および亜硝酸酸化細菌のNitrobacter属を特異的に
検出するＮＩＴ３、また真正細菌に特異的なＥＵＢ３３
８を用いた。表３にそれぞれのプローブのハイブリダイ
ゼーション条件および蛍光標識を示す。
【００３９】
【表３】
アンモニア酸化細菌の検出結果を図４a、図４bに、亜硝
酸酸化細菌の検出結果を図５に示す。
酸酸化細菌の検出結果を図５に示す。
【００４０】グラニュール内にアンモニア酸化細菌が棲
息していることが図４aにより確認された。また、アン
モニア酸化細菌はグラニュールの表層約１００μｍで優
占化しており、図４bからクラスターをつくって存在し
ていることが確認された。
息していることが図４aにより確認された。また、アン
モニア酸化細菌はグラニュールの表層約１００μｍで優
占化しており、図４bからクラスターをつくって存在し
ていることが確認された。
【００４１】さらに、図５より亜硝酸酸化細菌もまた表
層部分に存在していることが確認された。しかし、アン
モニア酸化細菌に比べ菌体数が極端に少ないため、亜硝
酸酸化細菌の検出についてはハイブリダイゼーション条
件の再検討が必要だと考えられる。
層部分に存在していることが確認された。しかし、アン
モニア酸化細菌に比べ菌体数が極端に少ないため、亜硝
酸酸化細菌の検出についてはハイブリダイゼーション条
件の再検討が必要だと考えられる。
【００４２】（実施例３）
ＮＨ4 +−Ｎ除去速度およびＮＨ4 +−Ｎ除去率の経日変化
実施例１と同様にしてグラニュール形成を行うと同時
に、溶液流入路および反応槽高さ３２０ｃｍで水溶液を
定期的にサンプリングしてアンモニア態窒素濃度（ＮＨ
4 +−Ｎ）の測定を行い、本実施例におけるグラニュール
のＮＨ4 +−Ｎ除去速度およびＮＨ4 +−Ｎ除去率の経日変
化を算出した。それぞれの結果を図６および図７に示
す。
に、溶液流入路および反応槽高さ３２０ｃｍで水溶液を
定期的にサンプリングしてアンモニア態窒素濃度（ＮＨ
4 +−Ｎ）の測定を行い、本実施例におけるグラニュール
のＮＨ4 +−Ｎ除去速度およびＮＨ4 +−Ｎ除去率の経日変
化を算出した。それぞれの結果を図６および図７に示
す。
【００４３】図６よりＮＨ4 +−Ｎ除去速度は滞留時間を
徐々に短縮することにより１．５kg-N／(m3・日)にまで
到達することが確認され、図７よりＮＨ4 +−Ｎ除去率は
約４００日の運転中、常に９０％以上の安定した除去率
であったことがわかる。
徐々に短縮することにより１．５kg-N／(m3・日)にまで
到達することが確認され、図７よりＮＨ4 +−Ｎ除去率は
約４００日の運転中、常に９０％以上の安定した除去率
であったことがわかる。
【００４４】（実施例４）
グラニュールの沈降性
実施例１で得られたグラニュールおよび浮遊性硝化細菌
をそれぞれメスシリンダーに投入し、攪拌後５秒、１５
秒、３０秒の沈降性を評価した。
をそれぞれメスシリンダーに投入し、攪拌後５秒、１５
秒、３０秒の沈降性を評価した。
【００４５】図８に示すように、実施例１で得られたグ
ラニュールは攪拌後５秒で水面上部が透明になり始め、
３０秒で完全に沈降した。一方、フロックを形成した硝
化細菌は３０秒経過しても依然懸濁している様子が観察
された。
ラニュールは攪拌後５秒で水面上部が透明になり始め、
３０秒で完全に沈降した。一方、フロックを形成した硝
化細菌は３０秒経過しても依然懸濁している様子が観察
された。
【００４６】このことから、実施例１で得られるグラニ
ュールは非常に沈降性が良く、固液分離能に優れている
と言える。
ュールは非常に沈降性が良く、固液分離能に優れている
と言える。
【００４７】（実施例５）
グラニュールの強度および装置内固定化の評価
まず、実施例１で得られたグラニュールがエアレーショ
ンの剪断応力に耐え、その原形（直径）を保つかどうか
を観察することにより、その強度評価を行った。
ンの剪断応力に耐え、その原形（直径）を保つかどうか
を観察することにより、その強度評価を行った。
【００４８】本実施例には表１の組成からＮａＨＣＯ3
を除いた無機性アンモニア含有水溶液を用いた。図９に
示すような有効容積１ｌの完全混合流型三相流動槽内に
実施例１で得られたグラニュールを２５vol％（ＭＬＳ
Ｓは９１００ｍｇ／ｌ）投入し、回分処理した後、上記
水溶液と空気を連続供給した。ここで上記水溶液のアン
モニア容積負荷は１．５８kg-N/(m3・日)であり、滞留
時間は７．６時間である。また、曝気量は０．５ｌ／mi
nとした。さらに、上記水溶液のｐＨは、ＮａＨＣＯ3の
供給を制御するｐＨコントローラーにより７．０±０．
２に保った。
を除いた無機性アンモニア含有水溶液を用いた。図９に
示すような有効容積１ｌの完全混合流型三相流動槽内に
実施例１で得られたグラニュールを２５vol％（ＭＬＳ
Ｓは９１００ｍｇ／ｌ）投入し、回分処理した後、上記
水溶液と空気を連続供給した。ここで上記水溶液のアン
モニア容積負荷は１．５８kg-N/(m3・日)であり、滞留
時間は７．６時間である。また、曝気量は０．５ｌ／mi
nとした。さらに、上記水溶液のｐＨは、ＮａＨＣＯ3の
供給を制御するｐＨコントローラーにより７．０±０．
２に保った。
【００４９】０、３０、９０日目のグラニュール平均径
の結果を表４に示す。また、それぞれのグラニュール径
分布を図１０に示す。
の結果を表４に示す。また、それぞれのグラニュール径
分布を図１０に示す。
【００５０】
【表４】
表４より、日数が経つと共にグラニュール平均径はわず
かながら増加傾向にあることがわかる。また、図１０の
グラフからも日数の経過と共にグラニュール径が増加側
にシフトしていく様子が分かる。これより、本発明によ
り得られるグラニュールの緻密さ、強固さが示される。
かながら増加傾向にあることがわかる。また、図１０の
グラフからも日数の経過と共にグラニュール径が増加側
にシフトしていく様子が分かる。これより、本発明によ
り得られるグラニュールの緻密さ、強固さが示される。
【００５１】次に、グラニュールの系および浮遊性硝化
細菌の系のそれぞれのＭＬＳＳ値の経日変化を比較し
た。浮遊性硝化細菌のＭＬＳＳ値は、上記の装置に実施
例１のグラニュールではなく、浮遊性硝化細菌を投入
し、同様の条件において回分処理した後、無機性アンモ
ニア含有水溶液と空気を連続供給して測定した。
細菌の系のそれぞれのＭＬＳＳ値の経日変化を比較し
た。浮遊性硝化細菌のＭＬＳＳ値は、上記の装置に実施
例１のグラニュールではなく、浮遊性硝化細菌を投入
し、同様の条件において回分処理した後、無機性アンモ
ニア含有水溶液と空気を連続供給して測定した。
【００５２】この結果、図１１に示すように、グラニュ
ールの系では、初日９１００ｍｇ／ｌであるＭＬＳＳの
値が常に１００００ｍｇ／ｌ以上を保っているのに対
し、浮遊性硝化細菌の系においては、３０００ｍｇ／ｌ
まで減少し、定常に達していることがわかる。また、図
１２にはそれぞれの系に設けた沈降槽の写真を示すが、
槽外にウォッシュアウトした微生物量は浮遊性硝化細菌
の方が約３倍多い。また、グラニュールの系の沈降槽に
堆積していた堆積物は、装置を運転していくと共に発生
し始めた浮遊性硝化細菌であり、グラニュールは皆無で
あった。
ールの系では、初日９１００ｍｇ／ｌであるＭＬＳＳの
値が常に１００００ｍｇ／ｌ以上を保っているのに対
し、浮遊性硝化細菌の系においては、３０００ｍｇ／ｌ
まで減少し、定常に達していることがわかる。また、図
１２にはそれぞれの系に設けた沈降槽の写真を示すが、
槽外にウォッシュアウトした微生物量は浮遊性硝化細菌
の方が約３倍多い。また、グラニュールの系の沈降槽に
堆積していた堆積物は、装置を運転していくと共に発生
し始めた浮遊性硝化細菌であり、グラニュールは皆無で
あった。
【００５３】したがって、本発明の硝化グラニュール
は、高度に装置内に固定化することが可能であり、既存
処理装置への応用も期待できる。
は、高度に装置内に固定化することが可能であり、既存
処理装置への応用も期待できる。
【００５４】
【発明の効果】本発明によれば、強度、沈降性およびＮ
Ｈ4 +−Ｎ除去速度に優れた硝化グラニュールを形成する
ことができる。したがって、廃水処理槽内に硝化細菌を
高密度に保持し、効率のよい硝化処理を提供することが
可能となる。
Ｈ4 +−Ｎ除去速度に優れた硝化グラニュールを形成する
ことができる。したがって、廃水処理槽内に硝化細菌を
高密度に保持し、効率のよい硝化処理を提供することが
可能となる。
【図１】 本発明に使用するグラニュール形成装置の一
例を示す模式図。
例を示す模式図。
【図２】 本発明の方法により１００日で形成されたグ
ラニュールの写真。
ラニュールの写真。
【図３】 本発明によるグラニュールの表面のＳＥＭ画
像。
像。
【図４】 本発明によるグラニュールの表面のアンモニ
ア酸化細菌を示す蛍光顕微鏡写真。
ア酸化細菌を示す蛍光顕微鏡写真。
【図５】 本発明によるグラニュールの表面の亜硝酸酸
化細菌を示す蛍光顕微鏡写真。
化細菌を示す蛍光顕微鏡写真。
【図６】 本発明によるグラニュールのＮＨ4 +−Ｎ除去
速度の経日変化を示すグラフ。
速度の経日変化を示すグラフ。
【図７】 本発明によるグラニュールのＮＨ4 +−Ｎ除去
率の経日変化を示すグラフ。
率の経日変化を示すグラフ。
【図８】 本発明によるグラニュールと浮遊性硝化細菌
の沈降性を比較した写真。
の沈降性を比較した写真。
【図９】 本発明によるグラニュールの強度評価に用い
た完全混合流型三相流動槽の模式図。図１と同じの構成
は同じ符号を附してある。
た完全混合流型三相流動槽の模式図。図１と同じの構成
は同じ符号を附してある。
【図１０】 本発明によるグラニュールの強度評価にお
ける、０，３０および９０日経過後のグラニュール径分
布を示すグラフ。
ける、０，３０および９０日経過後のグラニュール径分
布を示すグラフ。
【図１１】 本発明によるグラニュールの装置内固定化
の評価における、グラニュールと浮遊性硝化細菌のＭＬ
ＳＳの濃度の経日変化を示すグラフ。
の評価における、グラニュールと浮遊性硝化細菌のＭＬ
ＳＳの濃度の経日変化を示すグラフ。
【図１２】 本発明によるグラニュールの装置内固定化
の評価における、グラニュールの系と浮遊性硝化細菌の
系の沈降槽の写真。
の評価における、グラニュールの系と浮遊性硝化細菌の
系の沈降槽の写真。
１ 反応槽
２ 溶液流入路
３ 空気流入路
４ ポンプ
５ 気液分離部
６ 溶液流出路
７ 沈降槽
８ サンプリング孔
９ 流量計
１０ グラニュール
１１ ｐＨコントローラー
１２ NaHCO3水溶液流入路
Claims (9)
- 【請求項１】 硝化細菌を含む汚泥と、無機性アンモニ
ア含有水溶液とを、上向流好気性条件下、反応槽内にて
連続的に接触させることを特徴とする硝化グラニュール
の形成方法。 - 【請求項２】 前記無機性アンモニア含有水溶液の滞留
時間を段階的に短縮することを特徴とする請求項１記載
の硝化グラニュールの形成方法。 - 【請求項３】 前記反応槽上部からウォッシュアウト
し、沈降槽に溜まった前記汚泥を前記反応槽内に返送す
ることを特徴とする請求項１または２記載の硝化グラニ
ュールの形成方法。 - 【請求項４】 前記無機性アンモニア含有水溶液が無機
炭素源を５００〜１５００ｍｇ／ｌ含むことを特徴とす
る請求項１〜３のいずれかに記載の硝化グラニュールの
形成方法。 - 【請求項５】 前記無機炭素源が炭酸ナトリウムまたは
炭酸水素ナトリウムであることを特徴とする請求項４記
載の硝化グラニュールの形成方法。 - 【請求項６】 前記無機性アンモニア含有水溶液が微量
金属としてリンおよび／または鉄を０．１〜１０ｍｇ／
ｌ含むことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載
の硝化グラニュールの形成方法。 - 【請求項７】 前記無機性アンモニア含有水溶液のｐＨ
値を７．０〜８．５に調整することを特徴とする請求項
１〜６のいずれかに記載の硝化グラニュールの形成方
法。 - 【請求項８】 炭酸ナトリウムまたは炭酸水素ナトリウ
ムをｐＨ値の調整に用いることを特徴とする請求項７記
載の硝化グラニュールの形成方法。 - 【請求項９】 曝気量が０．０１６〜０．３２l-Air／m
3／l-bedの範囲であることを特徴とする請求項１〜８の
いずれかに記載の硝化グラニュールの形成方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002070011A JP2003266095A (ja) | 2002-03-14 | 2002-03-14 | 硝化グラニュールの形成方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002070011A JP2003266095A (ja) | 2002-03-14 | 2002-03-14 | 硝化グラニュールの形成方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003266095A true JP2003266095A (ja) | 2003-09-24 |
Family
ID=29200701
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002070011A Pending JP2003266095A (ja) | 2002-03-14 | 2002-03-14 | 硝化グラニュールの形成方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003266095A (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPWO2004074191A1 (ja) * | 2003-02-21 | 2006-06-01 | 栗田工業株式会社 | アンモニア性窒素含有水の処理方法 |
| JP2006289311A (ja) * | 2005-04-14 | 2006-10-26 | Japan Organo Co Ltd | 排水の処理方法 |
| JP2006320793A (ja) * | 2005-05-17 | 2006-11-30 | Japan Organo Co Ltd | 排水の処理方法および装置 |
| JP2006346536A (ja) * | 2005-06-14 | 2006-12-28 | Japan Organo Co Ltd | 排水処理方法および装置 |
| JP2007136364A (ja) * | 2005-11-18 | 2007-06-07 | Sumitomo Heavy Ind Ltd | 粒状微生物汚泥生成方法及び粒状微生物汚泥生成装置 |
| JP2007136363A (ja) * | 2005-11-18 | 2007-06-07 | Sumitomo Heavy Ind Ltd | 粒状微生物汚泥生成方法 |
| JP2007136365A (ja) * | 2005-11-18 | 2007-06-07 | Sumitomo Heavy Ind Ltd | 粒状微生物汚泥生成方法 |
| JP2009066505A (ja) * | 2007-09-12 | 2009-04-02 | Univ Waseda | 好気性グラニュールの形成方法、水処理方法及び水処理装置 |
| JP2011183247A (ja) * | 2010-03-04 | 2011-09-22 | Kobelco Eco-Solutions Co Ltd | 水処理装置及び水処理方法 |
| JP2012206017A (ja) * | 2011-03-29 | 2012-10-25 | Kubota Kankyo Service Kk | 排水処理方法、及び排水処理装置 |
| CN103175713A (zh) * | 2013-03-01 | 2013-06-26 | 中国环境科学研究院 | 一种适用于大气干湿沉降中重金属分析的样品采集及提取方法 |
| JP2015128747A (ja) * | 2014-01-07 | 2015-07-16 | 水ｉｎｇ株式会社 | 水処理装置及び水処理方法 |
-
2002
- 2002-03-14 JP JP2002070011A patent/JP2003266095A/ja active Pending
Cited By (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPWO2004074191A1 (ja) * | 2003-02-21 | 2006-06-01 | 栗田工業株式会社 | アンモニア性窒素含有水の処理方法 |
| JP4735256B2 (ja) * | 2003-02-21 | 2011-07-27 | 栗田工業株式会社 | アンモニア性窒素含有水の処理方法 |
| JP2006289311A (ja) * | 2005-04-14 | 2006-10-26 | Japan Organo Co Ltd | 排水の処理方法 |
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| JP2015128747A (ja) * | 2014-01-07 | 2015-07-16 | 水ｉｎｇ株式会社 | 水処理装置及び水処理方法 |
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