JP5077334B2 - 窒素除去処理装置及び窒素除去処理方法 - Google Patents
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Description
本発明は、新規な窒素除去処理装置及び窒素除去処理方法に関する。
アナモックス反応は、ａｎａｅｒｏｂｉｃ ａｍｍｏｎｉｕｍ ｏｘｉｄａｔｉｏｎ の頭文字から命名された反応であり、１９９０年に公表されたものである。これは、アンモニアと亜硝酸による嫌気性アンモニア酸化反応であり、下記のような化学量論式が示されている。
１ＮＨ４ ＋＋１．３２ＮＯ２ −＋０．０６６ＨＣＯ３ −＋０．１３Ｈ＋
→１．０２Ｎ２＋０．２６ＮＯ３ −＋０．６６ＣＨ２Ｏ０．５Ｎ０．１５＋２．０３Ｈ２Ｏ
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アナモックス反応を担う微生物（アナモックス菌）は、Ｐｌａｎｃｔｏｍｙｃｅｔａｌｅｓに属する細菌であり、その１６Ｓ ｒＲＮＡの塩基配列も明らかになっていることから、ＦＩＳＨ法等の分子生物学的手法による同定が可能である。アナモックス菌は、１）アンモニアと亜硝酸から窒素ガスを生成する独立栄養細菌であり、脱窒時において有機物を必要としない、２）菌転換率が小さく、余剰汚泥の発生も微少に抑えることができる、３）Ｎ２Ｏの発生がない等の特長をもっている。
近年、アナモックス菌の上記特長を活かすべく、排水処理の分野において被処理液（原水）中のアンモニア性窒素と亜硝酸性窒素をアナモックス反応により窒素ガスに還元（脱窒）する方法が提案されている。
図２には、アナモックス反応を利用した従来の窒素除去システムのフローを示す。まず、アンモニア性窒素を含有する原水は、部分亜硝酸化槽に導入される。原水中のアンモニア性窒素は、部分亜硝酸化槽でアンモニア酸化細菌による好気的硝化反応によって、その一部が亜硝酸性窒素に酸化される。次いで、生物脱窒槽に導入され、嫌気性条件下でアナモックス反応により窒素ガスに変換される。このような方法は、このため、従来の硝化、脱窒法よりも効率の良い方法になり得ると期待されている。
ところが、アナモックス菌は、酸素や残留有機物により活性が阻害されやすいうえ、その増殖速度も遅いため、槽内を高濃度化するのに長時間を要し、高濃度状態を維持することも困難である。このため、アナモックス反応の効率化を図るためにはさらなる改善の余地があるとされている。
これに対し、より効率的にアナモックス反応を利用して脱窒する方法が種々提案されている。例えば、アンモニアおよび亜硝酸性窒素を含有する排液を脱窒槽の下部から脱窒槽内へ供給する排液の供給工程と、脱窒槽内においてアンモニアを電子供与体とし、かつ亜硝酸を電子受容体として脱窒反応を行う独立栄養性脱窒微生物のグラニュールと前記排液を接触させて生物学的に脱窒処理する生物学的処理工程と、処理液を脱窒槽の上部から排出する排出工程とを有する排液の脱窒方法がある（特許文献１）。
例えば、アンモニア性窒素を含む原水を、脱窒槽に供給し、該脱窒槽内のアンモニア性窒素を電子供与体とし、亜硝酸性窒素を電子受容体とする脱窒微生物の作用により亜硝酸性窒素の存在下に脱窒処理する脱窒方法において、該脱窒槽は、前記脱窒微生物が担体粒子表面に生物膜を形成したもの、又は前記脱窒微生物が自己造粒によりグラニュールになったものを反応槽内に保有するものであり、複数の該反応槽が直列に配置されており、第１段目の反応槽に原水の少なくとも一部を通水し、第２段目の反応槽に第１段目の反応槽の処理水と第１段目の反応槽の原水に残部がある場合の残部を通水することを特徴とする脱窒方法が提案されている（特許文献２）。
また例えば、微生物の固定床が内部に配置された槽を有して成る排水処理装置であって、槽は、固定床の上方に位置する被処理排水の流入口を有し、また、固定床の下方に、下向きに開口した複数の開口部を有する集水管を被処理排水の排出手段として有して成ることを特徴とする排水処理装置が知られている（特許文献３）。
しかし、特許文献１の方法では、上向流で排液を通水するのでグラニュールに均等に接触させることができるものの、上向流であるがゆえにグラニュールが浮上しやすく、処理槽上部の処理液排出路から処理液とともにグラニュールが流出してしまう。これにより、槽内の菌濃度が低下し、処理能力も低下することになる。
特許文献２の方法では、複数の上向流反応槽が直列に配置されているため、第１段の反応槽から流出した汚泥を第２段の反応槽で捕捉できるものであるが、次のような問題が生じ得る。すなわち、第１段の反応槽から窒素ガスを包含して流出するグラニュールは、第２段の上向流槽内の上向流によって浮上しやすくなる結果、反応槽上部に設けられた処理水の排出配管から多量に流出するおそれがある。また、第２段の反応槽の窒素負荷を抑えるために、第１段の反応槽で高負荷処理を行う必要があるが、窒素負荷が高くなると浮上グラニュールが発生しやすくなる。しかも、第２段の反応槽では、容積に対して多量のグラニュールを投入して窒素負荷を抑える必要があるので効率的な処理が困難となる。
特許文献３の方法では、固定床でアナモックス菌はグラニュール化するが、固着量に限界があるために増殖したアナモックス菌は固定床から剥離して槽底に沈積する。そして、沈積したグラニュールは原液と接触すると窒素ガスとともに浮上して集水管から流出する。その結果、特許文献１と同様、処理能力の低下を招くことになる。
このように、従来技術では、アナモックス菌が不可避的に系外への流出してしまうという問題があるほか、その反応効率を高める上でなお改善すべき余地がある。
従って、本発明の主な目的は、アナモックス反応をより効率的に行うことができる窒素除去処理技術を提供することにある。
本発明者は、従来技術の問題点に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、特定の構成を採用することにより上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、下記の窒素除去処理装置及び窒素除去処理方法に係る。
１． アンモニア性窒素成分及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する装置であって、
（１）被処理液とアナモックス菌とを接触させるための上向流槽及びその下流側に設けられた下向流槽、
（２）上向流槽中において上方に向かって浮上したアナモックス菌とともに被処理液を下向流槽の上方から下方に向かって下向流槽に供給するための一次排出管、
（３）下向流槽中の底部にアナモックス菌が沈積してなる沈積層の上方の被処理液を回収するための二次排出管であって、下向流槽で処理された液体が前記沈積層とアナモックス菌の浮上グラニュールの間に滞留している滞留領域に導入されている二次排出管
を有することを特徴とする窒素除去装置。
２． 被処理液を上向流槽に供給するための供給管が上向流槽の下部又は底部に連結されている、前記項１に記載の窒素除去装置。
３． 二次排出管が、当該排出管に混入したアナモックス菌を沈降させるためにその上方に向かう区間を有する、前記項１に記載の窒素除去装置。
４． 下向流槽のアナモックス菌を取り出して上向流槽に供給するための循環配管が設けられている、前記項１に記載の窒素除去装置。
５． アンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する方法であって、
（１）被処理液をアナモックス菌に接触させる第１工程、
（２）第１工程を経た被処理液を上向流とするとともに、アナモックス菌の一部を上方に向かって浮上させる第２工程、
（３）浮上したアナモックス菌及び被処理液を別室の上方から底部に向かって供給する第３工程、
（４）第３工程で供給されたアナモックス菌を沈積させて別室の底部に沈積層を形成させる第４工程、
（５）前記沈積層とアナモックス菌の浮上グラニュールの間に滞留している、別室で処理された液体を処理済み液として第３工程の被処理液の供給位置よりも下方で回収する第５工程
を含む窒素除去処理方法。
６． 第１工程において、アナモックス菌を含む沈積層の底部から被処理液を供給することにより、被処理液にアナモックス菌を接触させる、前記項５に記載の窒素除去処理方法。
７． 第１工程の被処理液中におけるＮＯ２ −及びＮＨ４ ＋のモル比［ＮＯ２ −／ＮＨ４ ＋］が１．２〜１．４である、請求項５に記載の窒素除去処理方法。
８． 第１工程の被処理液中における溶存酸素濃度が３ｍｇ／Ｌ以下である、前記項５に記載の窒素除去処理方法。
９． 第５工程において、回収された液体に混入したアナモックス菌を沈降させるために液体を上方に向かって回収する、前記項５に記載の窒素除去処理方法。
１． アンモニア性窒素成分及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する装置であって、
（１）被処理液とアナモックス菌とを接触させるための上向流槽及びその下流側に設けられた下向流槽、
（２）上向流槽中において上方に向かって浮上したアナモックス菌とともに被処理液を下向流槽の上方から下方に向かって下向流槽に供給するための一次排出管、
（３）下向流槽中の底部にアナモックス菌が沈積してなる沈積層の上方の被処理液を回収するための二次排出管であって、下向流槽で処理された液体が前記沈積層とアナモックス菌の浮上グラニュールの間に滞留している滞留領域に導入されている二次排出管
を有することを特徴とする窒素除去装置。
２． 被処理液を上向流槽に供給するための供給管が上向流槽の下部又は底部に連結されている、前記項１に記載の窒素除去装置。
３． 二次排出管が、当該排出管に混入したアナモックス菌を沈降させるためにその上方に向かう区間を有する、前記項１に記載の窒素除去装置。
４． 下向流槽のアナモックス菌を取り出して上向流槽に供給するための循環配管が設けられている、前記項１に記載の窒素除去装置。
５． アンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する方法であって、
（１）被処理液をアナモックス菌に接触させる第１工程、
（２）第１工程を経た被処理液を上向流とするとともに、アナモックス菌の一部を上方に向かって浮上させる第２工程、
（３）浮上したアナモックス菌及び被処理液を別室の上方から底部に向かって供給する第３工程、
（４）第３工程で供給されたアナモックス菌を沈積させて別室の底部に沈積層を形成させる第４工程、
（５）前記沈積層とアナモックス菌の浮上グラニュールの間に滞留している、別室で処理された液体を処理済み液として第３工程の被処理液の供給位置よりも下方で回収する第５工程
を含む窒素除去処理方法。
６． 第１工程において、アナモックス菌を含む沈積層の底部から被処理液を供給することにより、被処理液にアナモックス菌を接触させる、前記項５に記載の窒素除去処理方法。
７． 第１工程の被処理液中におけるＮＯ２ −及びＮＨ４ ＋のモル比［ＮＯ２ −／ＮＨ４ ＋］が１．２〜１．４である、請求項５に記載の窒素除去処理方法。
８． 第１工程の被処理液中における溶存酸素濃度が３ｍｇ／Ｌ以下である、前記項５に記載の窒素除去処理方法。
９． 第５工程において、回収された液体に混入したアナモックス菌を沈降させるために液体を上方に向かって回収する、前記項５に記載の窒素除去処理方法。
本発明の窒素除去処理装置及び窒素除去処理方法によれば、上向流と下向流とを組み合わせた２つの系で窒素除去処理を行うので、アナモックス菌の系外への流出を効果的に抑制ないしは防止することができる結果、システム全体のアナモックス菌量を実質的に維持することができる。また、上向流の系で脱窒処理を受けた被処理液が下向流の系でも脱窒処理を受けることができる。その結果として、より高い窒素除去率を達成することができる。特に、その処理条件（高い流入窒素負荷）によっては７５〜８５％という高い窒素除去率を得ることができる。
また、下向流の系において、処理液（処理済み液）を上方に向かって取り出す場合には、たとえアナモックス菌グラニュールが流出しそうになっても、その自重によって処理液の流れに逆行して再度沈降させることができるので、より効果的にアナモックス菌の系外への流出を効果的に抑制ないしは防止することができる。
下向流の系にあるアナモックス菌グラニュールを上向流の系に循環させる場合には、原液と効率良く接触し、比較的高い活性を維持することができる。また同時に、アナモックス菌の量を任意に調整することも可能である。さらに、アナモックス菌グラニュールは、窒素負荷が高い系（上向流の系）と窒素負荷が低い系（下向流の系）を適度に循環することになるので、内部に窒素ガスを多量に包含することによりアナモックス菌グラニュールが肥大化するような状態を未然に回避することができる。このため、肥大化したアナモックス菌グラニュールを粉砕する必要もなく、工程又は装置を簡略化することができる。
上向流の系で浮上したアナモックス菌グラニュールは、そのまま下向流の系に供給して利用できるので、従来技術のようなアナモックス菌グラニュール流出防止装置等を設ける必要がなく、この点においても工程又は装置の簡略化に貢献することができる。
さらに、アナモックス菌の沈積グラニュール（層）及び／又は浮上グラニュール（層）を形成させる場合は、これらの層に被処理液が通過することになるので、懸濁遊物（ＳＳ成分）をこれらの層で捕捉することもできる。このため、従来技術に比してＳＳ濃度の低い処理液を得ることができる。
１．窒素除去処理装置
本発明の窒素除去処理装置（本発明装置）は、アンモニア性窒素成分及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する装置であって、
（１）被処理液とアナモックス菌とを接触させるための上向流槽及びその下流側に設けられた下向流槽、
（２）上向流槽中において上方に向かって浮上したアナモックス菌を被処理液とともに下向流槽の上方から下方に向かって下向流槽に供給するための一次排出管、
（３）下向流槽中の底部にアナモックス菌が沈積してなる沈積層の上方の被処理液を回収するための二次排出管、
を有することを特徴とする。
本発明の窒素除去処理装置（本発明装置）は、アンモニア性窒素成分及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する装置であって、
（１）被処理液とアナモックス菌とを接触させるための上向流槽及びその下流側に設けられた下向流槽、
（２）上向流槽中において上方に向かって浮上したアナモックス菌を被処理液とともに下向流槽の上方から下方に向かって下向流槽に供給するための一次排出管、
（３）下向流槽中の底部にアナモックス菌が沈積してなる沈積層の上方の被処理液を回収するための二次排出管、
を有することを特徴とする。
図１には、本発明装置の一例を示す。以下、図１を参考にしながら本発明装置について説明する。本発明装置は、前記の通り、アンモニア性窒素（ＮＨ４ ＋）及び亜硝酸性窒素（ＮＯ２ −）を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する装置である。すなわち、アンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素の一部又は全部をアナモックス反応により窒素ガスに変換することにより除去することができる装置である。
本発明装置は、被処理液とアナモックス菌とを接触させるための上向流槽及びその下流側に設けられた下向流槽を有する。
上向流槽では、通常は自己造粒型のアナモックス菌からなる塊状物（グラニュール）が沈積した状態で（沈積グラニュールとして）存在する。アナモックス菌のグラニュール（以下、単に「グラニュール」ともいう。）は、通常は比重が１以上であるため、被処理液中では自重により自然に沈降する。本発明装置では、特に、図１に示すように、上向流槽の底部にアナモックス菌の沈積グラニュールによる層（沈積グラニュール層）が形成されていることが好ましい。図１の上向流槽は、上部が開放された円筒型であり、その底部が紡錘形である。上向流槽の形状としては限定的でなく、その他にも例えば直方体、立方体等のいずれの形態であっても良いが、特にグラニュール菌との接触効率の見地より円筒型であることが好ましい。本発明では、特に、例えば紡錘形（円錐形）、三角錐、四角錐等のように、最底部に向かうに従って開口部（間口）が狭くなるような底部形状を有する上向流槽であることが好ましい。このような底部形状をもつ上向流槽の最底部（最下部）から上方に向かって被処理水を供給する場合には、その底部に沈積しているアナモックス菌との接触効率をより高め、それによりアナモックス反応をいっそう効果的に行わせることが可能となる。図１に示すように、円錐部を含む上向流槽の当該円錐部を含む領域にアナモックス菌の沈積グラニュール層が形成されている場合は、最底部から供給された被処理液が順に拡散されていくに伴い、これが前記沈積グラニュール層に満遍なく行きわたることによって、より効率的なアナモックス反応を実現することができる。
図１に示すように、上向流槽には、上向流槽中において上方に向かって浮上したアナモックス菌及び被処理液を下向流槽の上方から下方に向かって下向流槽に供給するための一次排出管が備え付けられている。上向流槽に対する一次排出管の位置は限定されないが、図１に示すように、上向流槽の少なくとも液面付近にある被処理液を採取できるように設置することが好ましい。一次排出管の長さ、直径（内径・外径）、形状等は、装置の規模、設置箇所等に応じて適宜設定することができる。
上向流槽では、アナモックス反応によりアンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素の少なくとも一部が還元されて窒素ガスを生成する。窒素ガスは上向流槽中で気泡となって浮上するが、これとともに浮上するグラニュールもある。すなわち、窒素ガスが付着したグラニュール（内部に窒素ガスを包含するグラニュールを含む。以下同じ。）が上向流槽の上方に向かって浮上する。浮上したグラニュールは、被処理液とともに一次排出管を介して上向流槽から取り出される。この場合、図１では、上向流槽の液面が大気中に開放されているので、アナモックス反応により生成した窒素ガスは、図１に示すようにそのまま大気中に放出することができるが、例えば窒素ガスのみを別途に回収しても良い。
下向流槽は、図１に示すように、上向流槽の下流側に設けられている。本発明装置では、下向流槽は、主として、二次的な脱窒処理及びアナモックス菌の系外への流出防止の役割を果たす。下向流槽の形状は、上向流槽と同様に様々な形状をとることができるが、円筒型であることが好ましい。特に、紡錘形（円錐形）、三角錐、四角錐等のように、最底部に向かうに従って開口部（間口）が狭くなるような底部形状を有する下向流槽であることが好ましい。このような底部形状をとることによって、グラニュールの沈積を効果的に行わることができる。また、図１のように下向流槽の上部開口部は完全に開放されていても良いが、例えば三角錐形、円錐形等のように、最上部に向かうに従って開口部（間口）が狭くなる上部開口部を有する下向流槽であっても良い。あるいは、一次排出管から広範囲に散布させながら供給しても良い。このようにすることによって、一次排出管から供給される被処理液と、下向流槽で浮上しているグラニュールとを効率的に接触させることができる。すなわち、脱窒に寄与したグラニュールに栄養分をより効率的に供給することができる。
図１の装置では、下向流槽の液面より高い位置に一次排出管の出口が配置されており、その出口から下方に向かってアナモックス菌及び被処理液が供給される。本発明装置では、一次排出管の出口は、下向流槽の液面又はそれより低い位置に配置しても良い。一般に、一次排出管から供給されたアナモックス菌は、窒素ガスが付着しているため、下向流槽の液面付近に浮遊する。そして、窒素ガスを離すとその自重により沈降し、下向流槽において沈積グラニュールとなる。下向流槽内における窒素負荷は低いので、沈降したグラニュールが再度浮上することは通常ない。下向流槽では、下向流槽に供給されたアナモックス菌により被処理液の一部又は全部がさらに脱窒処理され得る。特に、内部に窒素ガスを内包しているグラニュールはガスの剥離性が低いため、長期間にわたって下向流槽の液面付近ないしは上部に浮上した状態となっているが、このような状態により下向流槽の脱窒処理に寄与することができる。一方、下向流槽で処理された液体（処理液）は沈積グラニュールの上方（特に浮上グラニュールと沈積グラニュールの間の領域）に滞留している。このため、その滞留領域に二次排出管を導入し、被処理液を処理済み液として回収する。この場合、二次排出管は、水平方向又は上下方向に２つ以上設けることもできる。特に、上下方向に２つ以上設ける場合は、沈積グラニュール層の層厚さに応じて処理液の回収を行うことができる。
なお、上向流槽と下向流槽との配置関係は特に限定されず、例えば水平に配置していも良いし、垂直方向に配置することもできる。また、上向流槽と下向流槽を１つのユニットとする装置を２ユニット以上連設することもできる。例えば、上向流槽→下向流槽→上向流槽→下向流槽というシステムを構成することが可能である。
本発明装置は、例えば工場、家庭等からの排水（下水）等の様々な排水の脱窒に用いることができる。例えば、本発明装置を下水処理で用いる場合は、通常の処理ライン（例えば、少なくとも沈殿槽、ＢＯＤ分解槽、亜硝酸化槽及び生物脱窒槽を含む処理装置）に組み込まれている生物脱窒槽として本発明装置を用いることができる。
２．窒素除去処理方法
本発明の窒素除去処理方法は、アンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する方法であって、
（１）被処理液をアナモックス菌に接触させる第１工程、
（２）第１工程を経た被処理液を上向流とするとともに、アナモックス菌の一部を上方に向かって浮上させる第２工程、
（３）浮上したアナモックス菌を被処理液とともに別室の上方から底部に向かって供給する第３工程、
（４）第３工程で供給されたアナモックス菌を沈積させて別室の底部に沈積層を形成させる第４工程、
（５）前記沈積層の上方にある被処理液を処理済み液として第３工程の被処理液の供給位置よりも下方で回収する第５工程
を含むことを特徴とする。
本発明の窒素除去処理方法は、アンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する方法であって、
（１）被処理液をアナモックス菌に接触させる第１工程、
（２）第１工程を経た被処理液を上向流とするとともに、アナモックス菌の一部を上方に向かって浮上させる第２工程、
（３）浮上したアナモックス菌を被処理液とともに別室の上方から底部に向かって供給する第３工程、
（４）第３工程で供給されたアナモックス菌を沈積させて別室の底部に沈積層を形成させる第４工程、
（５）前記沈積層の上方にある被処理液を処理済み液として第３工程の被処理液の供給位置よりも下方で回収する第５工程
を含むことを特徴とする。
第１工程
第１工程では、被処理液（原液）をアナモックス菌に接触させる。これにより、アナモックス反応（嫌気性アンモニア酸化反応）を生じさせ、被処理液に含まれる窒素成分の一部又は全部を窒素ガスに変換する。
第１工程では、被処理液（原液）をアナモックス菌に接触させる。これにより、アナモックス反応（嫌気性アンモニア酸化反応）を生じさせ、被処理液に含まれる窒素成分の一部又は全部を窒素ガスに変換する。
被処理液は、アンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素を含む液（水）であれば良く、例えば工業排水、食品工場排水、生活排水、農業廃水、し尿等が挙げられる。一般的な下水においては、下水を消化槽で処理した後、固液分離して得られたろ液（脱離液）を用いることが好ましい。さらには、その脱離液を少なくとも沈殿槽、ＢＯＤ分解槽及び亜硝酸化槽を含む装置で処理された処理液を原液として好適に用いることができる。換言すれば下水を好気性処理及び／又は嫌気性処理して有機物を分解した後、有機性窒素をアンモニア性窒素に分解し、次いで亜硝酸化（部分亜硝酸化）処理して得られた処理液を原水として好適に用いることができる。
アナモックス反応は嫌気条件下で進行することから、被処理液中の溶存酸素濃度を予め調整しておくことが好ましい。すなわち、溶存酸素濃度が高い場合は、予め除去しておくことが望ましい。より具体的には、溶存酸素濃度としては、通常は３ｍｇ／Ｌ以下とし、特に１〜２ｍｇ／Ｌ以下とすることが好ましい。
また、アナモックス反応によるＮＯ２ −及びＮＨ４ ＋のモル比［ＮＯ２ −／ＮＨ４ ＋］の化学量論比が１．３２であることから、アナモックス反応をより効率的に進行させるために被処理液（原水）中の前記モル比を０．８〜２、特に１．２〜１．４の範囲内に調整することが好ましい。このような調整は公知の方法を採用することができる。例えば、図３に示すように、亜硝酸化槽と生物脱窒槽（本発明装置）との間に調整槽を設置した上で、ＢＯＤ分解槽から出た被処理液を調整槽に直接導入するバイパス配管を設けることができる。このような装置構成により、ＢＯＤ分解槽からの被処理液（ＮＨ４ ＋の含有量が比較的高い液）と亜硝酸化槽からの被処理液（ＮＯ２ −含有量が比較的高い液）とをその混合比率を調節しながら混合できるため、適切なモル比［ＮＯ２ −／ＮＨ４ ＋］に制御することが可能となる。
また、被処理液（原水）中のアンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素の濃度は、前記モル比が維持できる限り特に制限されず、例えばアナモックス菌の使用量、使用装置の規模等に応じて適宜調整すれば良い。ＢＯＤ濃度も適宜調整することができるが、一般的には５０ｍｇ／Ｌ以下とし、好ましくは２０ｍｇ／Ｌ以下とすれば良い。
本発明の脱窒方法において、処理対象となる原水は、アンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素を含む水であり、有機性窒素を含むものであってもよいが、これらは脱窒処理に先立って予めアンモニア性窒素に無機化しておくことが好ましく、また、溶存酸素濃度が高い場合には、必要に応じて溶存酸素の一部又は全部を除去しておくこともできる。さらに、原水としては、アンモニア性窒素を含む液と亜硝酸性窒素を含む液とを混合してなる混合液を用いることもできる。例えば、アンモニア性窒素を含む排水をアンモニア酸化微生物の存在下に好気性処理を行い、アンモニア性窒素の一部を酸化して亜硝酸にしたものを用いることができる。アンモニア性窒素を含む排液の一部をアンモニア酸化微生物の存在下に好気性処理を行うことによりアンモニア性窒素を酸化して亜硝酸とし、アンモニア性窒素を含む排液の残部と混合したものを原水として用いることも可能である。
アナモックス菌は、その複数が集まってグラニュール化（自己造粒）する性質を有し、通常は直径数ｍｍ程度の顆粒状（グラニュール）をなしており、このグラニュールは通常は比重が１以上であることから水中では沈降する性質を有する。このようなグラニュールの平均粒径は限定的ではないが、通常０．５〜５ｍｍ程度、好ましくは１〜３ｍｍ程度とすれば良い。また、グラニュールの平均比重も特に制限されないものの、一般的には１．０１〜２．５程度、特に１．１〜２．０とすることが好ましい。これらの範囲内に調整することにより、よりいっそう効率的にアナモックス反応を進行させることができる。アナモックス菌の使用量は、例えば被処理液の液量、目標とする窒素除去率等に応じて適宜調整すれば良いが、通常は被処理液１００重量部に対して４０〜６０重量部程度の範囲内とすれば良い。
被処理液とアナモックス菌との接触方法は特に限定されず、両者を混合・攪拌する方法、アナモックス菌を固定床として被処理液を流通させる方法等のいずれであっても良い。特に、本発明では、アナモックス菌のグラニュールの比重を利用すべく、水中でアナモックス菌の沈降及び堆積により形成された沈積層（沈積グラニュール層）に被処理液を流通させる方法を好適に採用することができる。特に、前記沈積層の底部から上方に向かって被処理液を流通させることが好ましい。すなわち、被処理液を上向流として前記沈積層に供給することが好ましい。これにより、窒素ガスが付着したアナモックス菌と被処理液の浮上（後記の第２工程）を効率的に行わせることができ、窒素ガスを系外に放出することが容易になる。
被処理液とアナモックス菌とを接触させる条件（すなわち、アナモックス反応の反応条件）は、被処理液の種類、所望の窒素除去率等に応じて適宜設定することができるが、一般的には、被処理液の温度２５〜３５℃（特に２５〜３０℃）とし、ｐＨ７〜７．７（特に７．２〜７．５）とすることが望ましい。
第２工程
第２工程では、第１工程を経た被処理液を上向流とするとともに、アナモックス菌の一部を上方に向かって浮上させる。第１工程でアナモックス菌が被処理液と接触することにより、アナモックス菌の少なくとも一部がアナモックス反応を担い、被処理液中に含まれるアンモニア性窒素及び／又は亜硝酸性窒素を窒素ガスに還元する。この場合、一般に、アナモックス反応に関与したアナモックス菌は、生成した窒素ガスが付着した状態となるため、全体として比重が水より軽くなる。このため、そのような状態にあるアナモックス菌を上方に浮上させる。すなわち、第２工程においては、アナモックス菌を遊動可能な状態とすることにより、主としてアナモックス反応に寄与したアナモックス菌が第１工程の接触位置にとどまらずに自由に浮上できるようにしておく。特に、第１工程において、上向流となるように被処理液（原水）を供給するので、窒素ガスが付着したアナモックス菌の浮上をより効率的に行わせることができる。
第２工程では、第１工程を経た被処理液を上向流とするとともに、アナモックス菌の一部を上方に向かって浮上させる。第１工程でアナモックス菌が被処理液と接触することにより、アナモックス菌の少なくとも一部がアナモックス反応を担い、被処理液中に含まれるアンモニア性窒素及び／又は亜硝酸性窒素を窒素ガスに還元する。この場合、一般に、アナモックス反応に関与したアナモックス菌は、生成した窒素ガスが付着した状態となるため、全体として比重が水より軽くなる。このため、そのような状態にあるアナモックス菌を上方に浮上させる。すなわち、第２工程においては、アナモックス菌を遊動可能な状態とすることにより、主としてアナモックス反応に寄与したアナモックス菌が第１工程の接触位置にとどまらずに自由に浮上できるようにしておく。特に、第１工程において、上向流となるように被処理液（原水）を供給するので、窒素ガスが付着したアナモックス菌の浮上をより効率的に行わせることができる。
第３工程
第３工程では、浮上したアナモックス菌を被処理液とともに別室の上方から底部に向かって供給する。別室の上方から底部に向かって供給することにより、別室で下向流を生じさせることができる。そして、浮上したアナモックス菌は窒素ガスと分離するまでは別室（液槽）中で被処理液の上層に浮いた状態となり、その下方に被処理液が滞留する。上層に浮いたアナモックス菌は、浮いた状態でそのまま上層に堆積させても良いが、必要に応じて適当に回収しても良い。例えば、図１の装置のように、浮いたアナモックス菌が堆積し得る領域に引抜管を配設し、引抜管からアナモックス菌を回収することができる。
第３工程では、浮上したアナモックス菌を被処理液とともに別室の上方から底部に向かって供給する。別室の上方から底部に向かって供給することにより、別室で下向流を生じさせることができる。そして、浮上したアナモックス菌は窒素ガスと分離するまでは別室（液槽）中で被処理液の上層に浮いた状態となり、その下方に被処理液が滞留する。上層に浮いたアナモックス菌は、浮いた状態でそのまま上層に堆積させても良いが、必要に応じて適当に回収しても良い。例えば、図１の装置のように、浮いたアナモックス菌が堆積し得る領域に引抜管を配設し、引抜管からアナモックス菌を回収することができる。
第４工程
第４工程では、第３工程で供給されたアナモックス菌を沈積させて別室の底部に沈積層を形成させる。別室に導入され、上層に浮いているアナモックス菌は窒素ガスを放したものから順に底部に沈降していく。すなわち、第４工程では、アナモックス菌を遊動可能な状態とすることにより、別室で浮上しているアナモックス菌が表層にとどまらずに自由に沈降できるようにしておく。この場合、第３工程で説明した通り、別室では下向流が生じているので、アナモックス菌が効率良く沈降していくことができる。アナモックス菌が沈降した結果、別室では、通常は、浮上したアナモックス菌グラニュール（浮上グラニュール）／被処理液／沈積したアナモックス菌グラニュール（沈積グラニュール）という３層が形成される。すなわち、本発明方法の定常状態では、通常は、浮上したアナモックス菌グラニュール（浮上グラニュール）／被処理液／沈積したアナモックス菌グラニュール（沈積グラニュール）の３層が観察される。
第４工程では、第３工程で供給されたアナモックス菌を沈積させて別室の底部に沈積層を形成させる。別室に導入され、上層に浮いているアナモックス菌は窒素ガスを放したものから順に底部に沈降していく。すなわち、第４工程では、アナモックス菌を遊動可能な状態とすることにより、別室で浮上しているアナモックス菌が表層にとどまらずに自由に沈降できるようにしておく。この場合、第３工程で説明した通り、別室では下向流が生じているので、アナモックス菌が効率良く沈降していくことができる。アナモックス菌が沈降した結果、別室では、通常は、浮上したアナモックス菌グラニュール（浮上グラニュール）／被処理液／沈積したアナモックス菌グラニュール（沈積グラニュール）という３層が形成される。すなわち、本発明方法の定常状態では、通常は、浮上したアナモックス菌グラニュール（浮上グラニュール）／被処理液／沈積したアナモックス菌グラニュール（沈積グラニュール）の３層が観察される。
また、第４工程では、必要に応じて浮上グラニュールを攪拌することもできる。これにより、グラニュールの沈降を促進することができる。
第５工程
第５工程では、前記沈積層の上方にある被処理液を処理済み液として第３工程の被処理液の供給位置よりも下方で回収する。窒素ガスを包含したアナモックス菌グラニュールは、沈降するまでの間は浮上した状態となっており、それが集合するとアナモックス菌グラニュールからなる堆積層を形成する。すなわち、図１の装置では、下向流槽が別室に該当し、その下向流槽の上層部に浮上グラニュールが存在し、下向流槽の底部に沈積グラニュールが沈積層として存在し、その中間に被処理液層（被処理液単独層）がある。第５工程では、沈積層の上方にある被処理液層中の被処理液を処理済み液として第３工程の被処理液の供給位置よりも下方で回収する。これにより、別室で確実に下向流を生じさせるとともに、グラニュール菌の系外への流出を効果的に抑制ないしは防止することができる。この場合、図１に示すように、被処理液を処理済み液として別室から取り出す際に、上方に向かって（図１では垂直方向）被処理液を通流させる区間を設けることにより、グラニュール菌が取り出された被処理液中に混入したとしてもその比重により沈降できるので、再び別室に戻すことが可能となる。
第５工程では、前記沈積層の上方にある被処理液を処理済み液として第３工程の被処理液の供給位置よりも下方で回収する。窒素ガスを包含したアナモックス菌グラニュールは、沈降するまでの間は浮上した状態となっており、それが集合するとアナモックス菌グラニュールからなる堆積層を形成する。すなわち、図１の装置では、下向流槽が別室に該当し、その下向流槽の上層部に浮上グラニュールが存在し、下向流槽の底部に沈積グラニュールが沈積層として存在し、その中間に被処理液層（被処理液単独層）がある。第５工程では、沈積層の上方にある被処理液層中の被処理液を処理済み液として第３工程の被処理液の供給位置よりも下方で回収する。これにより、別室で確実に下向流を生じさせるとともに、グラニュール菌の系外への流出を効果的に抑制ないしは防止することができる。この場合、図１に示すように、被処理液を処理済み液として別室から取り出す際に、上方に向かって（図１では垂直方向）被処理液を通流させる区間を設けることにより、グラニュール菌が取り出された被処理液中に混入したとしてもその比重により沈降できるので、再び別室に戻すことが可能となる。
その他の工程
本発明の方法では、別室における浮上グラニュール及び沈積グラニュールの少なくとも一部を第１工程に循環させる工程を含んでいても良い。これにより、原水と効率良く接触し、比較的高い活性を維持することができる。また同時に、アナモックス菌の量を任意に調整することも可能である。さらに、グラニュールは、窒素負荷が高い系（上向流の系）と窒素負荷が低い系（下向流の系）を適度に循環することになるので、内部に窒素ガスを包含するまでグラニュールが肥大化することを効果的に抑制することができる。このため、肥大化したグラニュールを粉砕する必要がなく、工程又は装置を簡略化することができる。
本発明の方法では、別室における浮上グラニュール及び沈積グラニュールの少なくとも一部を第１工程に循環させる工程を含んでいても良い。これにより、原水と効率良く接触し、比較的高い活性を維持することができる。また同時に、アナモックス菌の量を任意に調整することも可能である。さらに、グラニュールは、窒素負荷が高い系（上向流の系）と窒素負荷が低い系（下向流の系）を適度に循環することになるので、内部に窒素ガスを包含するまでグラニュールが肥大化することを効果的に抑制することができる。このため、肥大化したグラニュールを粉砕する必要がなく、工程又は装置を簡略化することができる。
また、本発明の方法では、原水の一部を第１工程の浮上グラニュールの上方に供給する工程を含んでいても良い。この工程を行うことにより、特に上向流槽中のグラニュール及び下向流槽中のグラニュールの活性を高めることができる。
以下に実施例を示し、本発明の特徴をより具体的に説明する。ただし、本発明の範囲は、実施例に限定されない。
実施例１
図１には、本実施例で用いた窒素除去処理装置の概要図を示す。図１の装置例では、被処理液（原水）が原水供給管を介して上向流槽に接続されている。上向流槽の上部側面に上層部の被処理液及びアナモックス菌を取り出すための一次排出管を備えられている。なお、図１の上向流槽には、任意的な構成として、被処理液の一部を上向流槽の上方から供給するためのバイパス供給管が設けられている。バイパス供給管の設置により、特に上向流槽中の浮上グラニュール及び下向流槽中の浮上グラニュールの活性を高めることができる。一次排出管から回収された被処理液及びアナモックス菌は、下向流槽に供給（滴下）される。下向流槽には、沈積グラニュールの上方にある被処理液を回収するための二次排出管が設けられている。二次排出管は、下向流槽の取出口から流出したグラニュールを沈降させて下向流槽に戻せるように、下向流槽の液面まで上方に向かって配設されている。また、図１の下向流槽では、アナモックス菌を取り出すための引抜管が２本設けられている。さらに、下向流槽のアナモックス菌を上向流槽に戻すための循環配管が前記引抜管に設置されている。循環配管の設置によって、上向流槽及び下向流槽のグラニュール濃度を自由に調整できるとともに、窒素負荷の比較的低い下向流槽において活性が低下したグラニュールを窒素負荷の高い上向流槽に移動させ、栄養を補給し、その活性を高めることができる。本実施例における定常運転状態では、上向流槽の沈積グラニュール層の厚み及び下向流槽の浮上グラニュール層の厚みは、それぞれの槽の高さの１／３〜１／４になるように調整したが、これは例えば上向流槽及び下向流槽の形状、大きさ、窒素負荷量、被処理液の流量等に応じて適宜調整することができる。
図１には、本実施例で用いた窒素除去処理装置の概要図を示す。図１の装置例では、被処理液（原水）が原水供給管を介して上向流槽に接続されている。上向流槽の上部側面に上層部の被処理液及びアナモックス菌を取り出すための一次排出管を備えられている。なお、図１の上向流槽には、任意的な構成として、被処理液の一部を上向流槽の上方から供給するためのバイパス供給管が設けられている。バイパス供給管の設置により、特に上向流槽中の浮上グラニュール及び下向流槽中の浮上グラニュールの活性を高めることができる。一次排出管から回収された被処理液及びアナモックス菌は、下向流槽に供給（滴下）される。下向流槽には、沈積グラニュールの上方にある被処理液を回収するための二次排出管が設けられている。二次排出管は、下向流槽の取出口から流出したグラニュールを沈降させて下向流槽に戻せるように、下向流槽の液面まで上方に向かって配設されている。また、図１の下向流槽では、アナモックス菌を取り出すための引抜管が２本設けられている。さらに、下向流槽のアナモックス菌を上向流槽に戻すための循環配管が前記引抜管に設置されている。循環配管の設置によって、上向流槽及び下向流槽のグラニュール濃度を自由に調整できるとともに、窒素負荷の比較的低い下向流槽において活性が低下したグラニュールを窒素負荷の高い上向流槽に移動させ、栄養を補給し、その活性を高めることができる。本実施例における定常運転状態では、上向流槽の沈積グラニュール層の厚み及び下向流槽の浮上グラニュール層の厚みは、それぞれの槽の高さの１／３〜１／４になるように調整したが、これは例えば上向流槽及び下向流槽の形状、大きさ、窒素負荷量、被処理液の流量等に応じて適宜調整することができる。
図１に示す装置を用いて、実験原水（モデル排水）の脱窒処理を実施した。実験原水としては、（ＮＨ４）２ＳＯ４、ＮａＮＯ２、ＫＨ２ＰＯ４、ＫＨＣＯ３及びＥＤＴＡ／Ｆｅを含む組成とした。また、実験原水の溶存酸素濃度は約１．５ｍｇ／Ｌであり、［ＮＯ２ −／ＮＨ４ ＋］モル比は約１．３であり、ｐＨは約７．３であった。
装置の運転の始動に際し、まず上向流槽及び下向流槽に実験原水を充填するとともに、上向流槽の底部にアナモックス菌のグラニュール（粒径約１〜３ｍｍ）を充填した。次いで、実験原水を供給管から一定量ずつ上向流槽に供給することにより運転を開始した。処理装置の運転条件としては、４ｋｇＮ／ｍ３日、ＨＲＴ４．８ｈとした。上向流槽及び下向流槽における液温は約３０℃とした。
比較として、図１の装置において、実施例１と同じグラニュール量を使用し、下向流槽のない装置を用いて実施例１と同様の実験を行った。
得られた処理済み液について、残存するアンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素を吸光光度計により測定した。その測定値を原水の測定結果との対比において窒素除去率を算出した。その結果、実施例１では窒素除去率が約８０％であった。これに対し、比較の装置では約７５％であった。
また、ＳＳ濃度については「下水試験法 第２編第２章第１２節」に記載の方法に準じて測定した。その結果、実施例１ではＳＳ濃度が約４ｍｇ／Ｌであったのに対し、比較の装置では約５７ｍｇ／Ｌであった。本実験原水は、ＳＳ成分を含まない原水を使用しているため、処理液中に含まれるＳＳ成分はグラニュールを形成しているアナモックス菌である。
このように、本発明では、下向流槽のない装置と比較して、同量のグラニュール量で高い窒素除去率を達成できるとともに、アナモックス菌の流出量を効果的に抑制できることがわかる。
Claims (9)
- アンモニア性窒素成分及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する装置であって、
（１）被処理液とアナモックス菌とを接触させるための上向流槽及びその下流側に設けられた下向流槽、
（２）上向流槽中において上方に向かって浮上したアナモックス菌とともに被処理液を下向流槽の上方から下方に向かって下向流槽に供給するための一次排出管、
（３）下向流槽中の底部にアナモックス菌が沈積してなる沈積層の上方の被処理液を回収するための二次排出管であって、下向流槽で処理された液体が前記沈積層とアナモックス菌の浮上グラニュールの間に滞留している滞留領域に導入されている二次排出管
を有することを特徴とする窒素除去装置。 - 被処理液を上向流槽に供給するための供給管が上向流槽の下部又は底部に連結されている、請求項１に記載の窒素除去装置。
- 二次排出管が、当該排出管に混入したアナモックス菌を沈降させるためにその上方に向かう区間を有する、請求項１に記載の窒素除去装置。
- 下向流槽のアナモックス菌を取り出して上向流槽に供給するための循環配管が設けられている、請求項１に記載の窒素除去装置。
- アンモニア性窒素及び亜硝酸性窒素を含む被処理液から前記窒素成分の一部又は全部を除去する方法であって、
（１）被処理液をアナモックス菌に接触させる第１工程、
（２）第１工程を経た被処理液を上向流とするとともに、アナモックス菌の一部を上方に向かって浮上させる第２工程、
（３）浮上したアナモックス菌及び被処理液を別室の上方から底部に向かって供給する第３工程、
（４）第３工程で供給されたアナモックス菌を沈積させて別室の底部に沈積層を形成させる第４工程、
（５）前記沈積層とアナモックス菌の浮上グラニュールの間に滞留している、別室で処理された液体を処理済み液として第３工程の被処理液の供給位置よりも下方で回収する第５工程
を含む窒素除去処理方法。 - 第１工程において、アナモックス菌を含む沈積層の底部から被処理液を供給することにより、被処理液にアナモックス菌を接触させる、請求項５に記載の窒素除去処理方法。
- 第１工程の被処理液中におけるＮＯ２ −及びＮＨ４ ＋のモル比［ＮＯ２ −／ＮＨ４ ＋］が１．２〜１．４である、請求項５に記載の窒素除去処理方法。
- 第１工程の被処理液中における溶存酸素濃度が３ｍｇ／Ｌ以下である、請求項５に記載の窒素除去処理方法。
- 第５工程において、回収された液体に混入したアナモックス菌を沈降させるために液体を上方に向かって回収する、請求項５に記載の窒素除去処理方法。
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